易樹平, 馬海毅, 鄭春苗

1)廣東省電力設計研究院, 廣東廣州 510663;

2)北京大學水資源研究中心, 北京 100871

放射性廢物處置研究進展

易樹平1,2), 馬海毅1), 鄭春苗2)

1)廣東省電力設計研究院, 廣東廣州 510663;

2)北京大學水資源研究中心, 北京 100871

放射性廢物的處置是制約核能可持續(xù)發(fā)展的關鍵因素, 目前已成為國際社會關注的熱點問題之一。針對處置場地核素運移污染的風險問題, 對放射性廢物的處置及其選址、核素運移試驗和核素運移模型進行了回顧和論述。指出采用多重屏障系統(tǒng)進行放射性廢物的處置, 其安全性是可以得到保障的; 處置場的選址應遵循就近原則, 并應從環(huán)境水文地質的角度來構建場地的選址及評價體系; 核素運移試驗應注重室內試驗和原位試驗相結合, 以保證所得結果和參數(shù)的可靠性; 核素運移模型研究經(jīng)歷了由對流-彌散模型→Kd模型→多組分反應性模型的發(fā)展階段, 并取得了重要進展, 但在處理非均質介質和非均質反應、礦物溶解-沉淀與水動力行為的相互影響以及穩(wěn)定性和實際應用能力等方面還亟待提高。我國放射性廢物的處置與研究較為滯后, 需在處置場選址規(guī)范體系、核素運移試驗以及模擬技術等方面取得突破和提高。

放射性廢物處置; 水文地質; 環(huán)境影響評價; 核素運移試驗; 核素運移模型

20世紀40年代以來, 核科學的飛速發(fā)展和應用 產(chǎn)生了大量的放射性廢物。由于放射性核廢物對人體甚至整個生態(tài)系統(tǒng)具有極大的危害性, 其影響可達幾百年到數(shù)萬年甚至更長的時間, 因此世界各國對放射性廢物處置的研究都非常重視(Bradbury et al., 1985; Kittel, 1989)。

放射性廢物處置的任務是在廢物可能對人類造成不可接受的危險的時間內, 將廢物中的放射性核素限制在處置場范圍內, 防止核素以不可接受的濃度或數(shù)量向環(huán)境釋放而影響人類的健康與安全(Han et al., 1997; Kickmaier et al., 1997)。然而, 盡管半個多世紀以來放射性廢物的處置和研究取得了較大的進展, 但在場地選址、參數(shù)獲取及污染風險評價等方面仍存在不足, 增加了放射性廢物安全處置的不確定性。

目前, 世界各國正積極推行低碳經(jīng)濟, 清潔能源的呼聲越來越高, 中國正“積極發(fā)展核電”。因此,全面和正確地認識放射性廢物的處置就尤為重要。但是, 我國的放射性廢物處置還處于起步階段, 因此有必要對國際上放射性廢物的處置概況進行回顧,總結處置經(jīng)驗, 探討處置過程中涉及的核心課題及其研究現(xiàn)狀就具有重要理論和實際意義。

1 放射性廢物的處置

1.1 歷史回顧

人類歷史上第一次放射性廢物的處置發(fā)生于1944年美國田納西州, 采用的處置方法為簡單的壕溝掩埋(Han et al., 1997)。在核廢處置的早期階段,其它核能大國如英國、前蘇聯(lián)和法國等也有類似核廢處置的報道。因此早期放射性廢物的處置并未引起重視。

20世紀50年代后(NAS-NRC, 1957), 放射性廢物的處置開始受到廣泛重視。世界各國對放射性廢物的處置方式展開了廣泛的研究, 通過比較地表處置、海底處置、地質處置、太空處置及其它一些處置方式, 考慮到放射性泄露的風險性、技術可行性、回收利用性及工程造價等因素, 國際上普遍認為采用多重屏障系統(tǒng)的地質處置是較為理想的處置方式。其中, 由于高放廢物危害大且衰變周期長, 故采用深部地質處置的形式; 而低中放廢物由于衰變至人類可接受的時間較短, 則采用近地表或地質處置的方式。有的國家如芬蘭則要求所有放射性廢物都采用深部地質處置。

低中放廢物的近地表處置是指在地表或近地表設施內對核廢物進行終端處置, 處置設施最大深度一般是30 m或者更淺。由于低中放廢物數(shù)量大, 處置周期短, 處置技術難度相對較小, 因此半個世紀以來發(fā)展速度較快。目前, 國際上已成功建成并運行上百個低中放廢物處置場(Han et al., 1997; 劉平輝等, 2000)。這些處置場根據(jù)處置設施的不同, 可劃分為多種處置方式(Kittel, 1989), 并采用壓縮包裝層(水泥)、導水層(砂礫)、阻水層(粘土)以及生物層(植被)等作為多重屏障系統(tǒng)。

與低中放廢物處置不同的是, 盡管關于高放廢物處置的研究較為深入, 但是真正能用于接納高放廢物的處置場則未見報道。20世紀60年代后, 歐美和一些亞洲國家建設了多座深部地下試驗場來研究高放廢物深部地質處置的一些關鍵問題(Kickmaier et al., 1997; Yllera et al., 2004; Wersin et al., 2004),這些地下試驗場按功能可分為兩種, 即一般性試驗場和特定場址試驗場, 前者與高放廢物處置庫場址沒有直接聯(lián)系, 僅開展試驗研究; 而后者則是在預選場址上建設的地下設施, 具有方法學研究和場址評價雙重作用。

我國目前已建成甘肅玉門和廣東北龍兩個近地表低中放廢物處置場(浦永寧等, 2005), 并計劃在西北、西南、華南、華東、東北五個地區(qū)各建一個低中放廢物處置基地; 另一方面, 關于高放廢物的深部地質處置, 我國也正在甘肅北山開展相關研究(Wang, 2009)。

1.2 經(jīng)驗認識

從國際上半個多世紀以來放射性廢物的處置和研究可以獲得如下四個基本認識: 1)處置過于簡單或不當會造成嚴重后果, 早期采用的簡陋的地表淺埋處置方式已經(jīng)被淘汰, 如美國 West Vally, Sheffield和Maxey Flats處置場由于放射性泄露而關閉; 2)處置場應盡量選在靠近產(chǎn)生廢物的地區(qū), 因為廢物運輸是個值得重視的事故風險問題。由于運送貨物的卡車發(fā)生事故, 美國 Beatty和 Hanford處置場都因此曾遭到關閉; 3)采用多重屏障系統(tǒng)進行低中放廢物的處置, 通過正確的選址、設計、建造和管理, 其安全性是可以得到保證的。如法國Manche處置場, 自1969年開始運行到1994年關閉退役以來,至今尚未發(fā)現(xiàn)對環(huán)境和公眾構成危險; 4)公眾的接受和認可是放射性廢物處置場選址評價過程中需要特別重視的一個問題, 如我國華東低中放廢物處置場就是由于這一原因而一直沒能夠確定下來。

核素在地質介質中的運移規(guī)律是放射性廢物處置研究和環(huán)境評價的核心問題。因此, 從地質、水文地質及環(huán)境評價的角度看, 放射性廢物處置研究包括如下三個方面的核心課題: 1)處置場的水文地質選址。放射性廢物的處置對場址的水文地質條件要求較高。一般而言, 處置場址多選在人跡罕至、研究程度較低的地方, 地質、水文地質資料缺乏。因此, 選址過程作為獲取水文地質資料的途徑, 在整個場址的論證、選擇、設計及后期的環(huán)境影響評價中均具有無可替代的作用; 2)核素運移試驗。地下水科學的進步在很大程度上是由參數(shù)獲取的新技術和新手段帶動起來的, 核素運移試驗作為研究核素運移最直接、最有效的手段, 關系著獲取基礎數(shù)據(jù)的可靠程度, 同時也是場地性能評價的參數(shù)來源和重要依據(jù); 3)核素運移模型。由于處置場地性能評價需要考慮至少數(shù)百年以上的時間尺度, 因此必須通過建立模型來量化和預測。同時, 核素運移模型也是后期環(huán)境評價的重要依據(jù)。

2 研究現(xiàn)狀

2.1 水文地質選址

國際上放射性廢物處置場的選址和建設起步較早, 并有相當完備的法律體系和相應的工作流程。然而, 就水文地質選址的技術要求而言, 則僅有些原則性的規(guī)定。如美國聯(lián)邦法規(guī)10CFR61規(guī)定處置場必須在構造相對穩(wěn)定的地區(qū), 距離地下水位要有一定距離等; 加拿大、日本、法國也只有一些與美國相似的原則性規(guī)定, 均沒有專門針對放射性廢物處置選址的操作性強的技術標準。同樣, 我國現(xiàn)有的技術標準(如 GB 9132-88)和核安全導則(如 HJ/T 23-1998)等也只有一些原則性的規(guī)定, 而對處置場選址具體的勘察、水文地質及巖土特性參數(shù)的獲取則關注較少, 缺乏操作性, 不能有效地指導低中放廢物處置場地的選址。

放射性廢物處置選址的不足集中表現(xiàn)在選址工作與環(huán)評應用脫節(jié)方面。選址側重于場址勘察、試驗及參數(shù)獲取; 而環(huán)評則致力于數(shù)據(jù)應用及安全性評價。由于專業(yè)差異, 往往導致上述兩個方面交流較少甚至脫節(jié), 從而出現(xiàn)如下兩種不利局面: 1)選址所得數(shù)據(jù)不是環(huán)評所需要的; 2)環(huán)評所需的某些數(shù)據(jù)在野外和室內試驗中沒有獲取到。鑒于此, 放射性廢物處置場地的選址工作必須與環(huán)境評價結合起來, 在不同階段互相指導, 以達到參數(shù)的有效獲取和環(huán)境影響的正確評價。

2.2 核素運移試驗

國際上核素運移試驗始于20世紀50年代末60年代初, 而我國在這方面的研究則起步于 80年代初。核素運移試驗的目的是為核廢處置場址的可行性論證、建造、運行、封閉及長期安全性評價提供基礎參數(shù)。半個世紀以來, 核素運移試驗研究取得了顯著成果, 積累了大量的試驗數(shù)據(jù)和技術資料(Kickmaier et al., 1997)。根據(jù)試驗方式和規(guī)模的不同,核素運移試驗可分為室內試驗和原位試驗兩類。兩類試驗互有優(yōu)、缺點, 目前都為研究者所廣泛使用,有些大型項目甚至兩種試驗方法都采用, 相互印證以獲取更為可靠的試驗結果, 或以此來研究試驗的尺度效應(Hadermann et al., 1996)。

2.2.1 室內試驗

在核素運移試驗中, 室內試驗是指在實驗室內以處置場址的主體材料作介質, 模擬核素在介質中的吸附、滯留和擴散等作用機制, 來研究核素在介質中的運移規(guī)律。室內試驗由于相對簡單、經(jīng)濟、易于操作, 可在較短的時間內掌握核素運移的一些特性常數(shù)而被大量應用。如García-Gutiérrez等(2006)采用室內試驗對中性、陰離子和陽離子核素在FEBEX膨潤土中的擴散系數(shù)和有效孔隙度等進行了研究; Van Loon等(2009)采用室內試驗分別對完整和破碎的Opalinus粘土對Cs的吸附特性進行了對比研究, 結果表明Cs在完整和破碎Opalinus粘土上的吸附作用本質上是相同的。我國也有一些學者開展了關于核素運移的室內研究, 如葉明呂等(1994)用土柱試驗法研究了90Sr在粉碎沸石柱中的吸附與運移行為, 結果表明沸石對90Sr的吸附能力很強;蘇銳、李春江等(2000)對核素在花崗巖基質中的運移進行了研究, 獲得了134Cs在花崗巖中的擴散系數(shù)、阻滯系數(shù)和孔隙度等; 李書紳等(2004)對237Np、238Pu、和241Am在黃土包氣帶中的運移進行了模擬試驗, 得到了三種核素在黃土中的垂向擴散系數(shù)和延遲系數(shù); 王青海等(2004)用批示法對鍶在砂巖和花崗巖中的分配系數(shù)及吸附機制進行了對比研究。另外, 我國在找礦領域也做了放射性核素在沉積物等礦床內的采樣測試分析研究(高柏等, 2006; 劉廣山等, 2008)。

室內試驗的另一個優(yōu)點是對同一試驗可采用多種方法進行互相印證。如在測定某種核素的擴散參數(shù)時, 可利用的方法有透入擴散試驗、穿過擴散試驗以及其它一些試驗方法(García-Gutiérrez et al., 2006)。然而, 由于室內試驗所采用的樣品通常較小,而且在準備過程中會受到不同程度的擾動, 因此所得的結果就會產(chǎn)生差異, 同時尺度效應也是學術界普遍關注的一個問題, 因此室內試驗測試結果的適宜性受到限制和質疑(Bradbury et al., 1985; Kickmaier et al., 1997)。

2.2.2 原位試驗

為克服室內試驗的缺點和探討可能存在的尺度效應, 核素運移試驗逐漸被移到室外, 有針對性地進行野外現(xiàn)場示蹤試驗。考慮到核素的危害性和更真實地模擬核素運移環(huán)境, 原位試驗一般在地下研究實驗室(URL)進行。第一個 URL建立于美國 20世紀60年代初, 歐洲第一個URL則建成于1966年,隨后如比利時的HADES、英國的RCF、瑞典的Asp?、瑞士的GTS及Mont Terri以及芬蘭、法國、德國、西班牙等國也在進行或計劃進行相應的研究。根據(jù)功能的不同, 目前國際上的URLs可分為兩種, 即一般性實驗室和特定場址實驗室, 前者與處置場沒有直接聯(lián)系, 僅開展方法學研究; 后者則是在預選處置場上建設的地下設施, 具有方法學研究和場址評價雙重作用, 如美國的Yucca試驗場(Karasaki et al., 2009)。

在原位試驗研究方面, 我國與國外的研究差距較大, 僅開展了少量野外試驗工作。如金月如等(1994)開展了野外試驗場包氣帶土壤中示蹤核素活度分布的直接測定研究; 中國輻射防護研究院于1997年建成了一座用于淺部含水層核素運移規(guī)律的野外地下研究設施(URF), 該設施屬于一般性實驗室, 僅作為方法學試驗研究之用(李書紳等, 2002)。隨后郭擇德等(2000), 王志明等(2003)相繼在該URF內開展了一系列核素在黃土中的現(xiàn)場示蹤試驗, 結果表明黃土沉積層對3H、60Co、85,90Sr、134Cs、237Np、238Pu及241Am等核素具有強烈的吸附滯留作用。

原位試驗通常測試兩種核素運移濃度數(shù)據(jù): 一種是投源鉆孔中示蹤劑濃度隨時間序列的稀釋數(shù)據(jù);另一種則是在試驗結束后, 通過切割鉆孔附近巖土樣并進行核素濃度測試所獲得的巖芯數(shù)據(jù)。兩種數(shù)據(jù)可分別或同時運用, 相互印證以求取較為準確的核素運移參數(shù)。可見, 原位試驗很好地克服了室內試驗的不足, 所測得數(shù)據(jù)更具有代表性, 因此受到各國核素運移研究的重視。然而, 原位試驗也存在耗資大, 歷時長、操作復雜等問題, 同時也具有一些無法克服的不理想因素, 如過濾器、鉆孔與圍巖間的空隙及干擾破碎帶等, 均會影響核素運移結果,為數(shù)據(jù)解釋帶來較大的不確定性, 因此要求研究者必須具有良好的判斷能力和豐富的研究手段(Samper et al., 2010)。

核素運移試驗示蹤劑的應用經(jīng)歷了一個由簡單到復雜的過程。由早期的非吸附性示蹤劑(中性及陰離子如 HTO、HDO、82Br-、123I-、3He等)逐步到各種弱吸附性示蹤劑(如22,24Na+、85Sr2+、133Ba2+、86Rb等)以及需要較長試驗時間的強吸附示蹤劑(如134,137Cs+等)演化。近兩年, 化學成分復雜的示蹤劑也被逐漸利用起來, 如234,235,238U+,60Co+,237Np,152Eu,99Tc,113Sn,75Se等(Frick et al., 1992; Smith et al., 2001)。

需要說明的是, 一種試驗方法的優(yōu)缺點是在試驗過程中逐步發(fā)現(xiàn)的, 因此, 各國學者均在針對目前試驗方法的不足, 進一步完善試驗技術, 目前已成為核素試驗研究的重要內容。如 García-Gutiérrez等(2006)提出了一種大尺度固源擴散試驗方法, 同時考慮核素運移的原位性和克服目前原位試驗中存在的過濾器、空隙和破碎帶等引起的不確定性, 以獲取更準確的Cox粘土的擴散和阻滯參數(shù)。另外, 天然類比研究(Mckinley, 1987)以及直接針對核事故的核素運移調查研究也是重要的研究方法(Rudenko et al., 2003)。

2.3 核素運移模型

核廢處置場地安全性評價所涉及的時間尺度少則數(shù)百年, 多則上萬甚至百萬年, 遠遠超出直接測試的試驗范圍, 因此需要基于核素在地下介質中的運移機理和過程, 建立相應的模型來定量預測核素在處置場內的運移。核素運移模型研究的基本意義包括三個方面: 1)增強對核素運移的理解; 2)印證研究方法的適宜性及評價試驗數(shù)據(jù)的有效性; 3)提高模擬技術以進行核素地質處置的安全性評價(Hadermann et al., 1996)。

核素在地下介質中的運移包括水動力運移過程和地球化學反應過程兩個方面。水動力運移過程主要包括對流、機械彌散及分子擴散等作用, 可用對流-彌散模型(Bear, 1961)來描述; 而地球化學反應過程則包括水相絡合、表面絡合、氧化-還原作用、酸堿反應、離子交換、吸附作用、沉淀-溶解作用等(Gillham et al., 1982), 可采用地球化學模型來刻畫。20世紀80年代以前, 研究者們通常把水動力運移過程和地球化學反應過程作為獨立的系統(tǒng)進行模擬。

然而, 地球化學過程和水動力過程在實際情況下是相互影響的。由于水動力過程在數(shù)學原理上能簡化為代數(shù)系統(tǒng), 20世紀80年代后Kd模型通常被用來模擬核素的地球化學吸附行為。這種方法將復雜的化學系統(tǒng)簡化為由溶質在固、液相中的分布系數(shù)(Kd)來控制。盡管這種方法不屬于確定性動力模型,無法揭示發(fā)生在系統(tǒng)內部的化學反應機制, 但其作為與化學反應有關的運移模型, 在缺乏詳盡基礎數(shù)據(jù)的時候卻非常有效, 因此目前Kd模型仍被廣泛研究和應用(Van Der Lee et al., 2001)。但是, Kd模型畢竟是一種對化學過程的概化。在真實地下水系統(tǒng)中,一方面由于溶質與圍巖礦物的動態(tài)反應, 水化學組分總是隨時間和空間的不同而改變, 因此也就受水動力系統(tǒng)的影響; 另一方面, 介質的孔隙度與滲透性也受礦物沉淀和溶解的影響。因此, Kd不是恒定的而且在有的情況下變化比較大。已有研究表明在溶液成分濃度受礦物溶解-沉淀影響強烈(Reardon, 1981; Liu et al., 1989)和水化學作用強烈的地區(qū)(Yeh et al., 1991), 運用Kd法是不合適的。因此, 就需要一種耦合技術來模擬同時產(chǎn)生的地球化學和水動力運移過程, 溶質反應性運移模型就是基于這個目的而發(fā)展起來的(Grindrod et al., 1996; Darban et al., 2008)。

直到90年代初, 反應性運移模型的研究進展仍然很小, 通常只是對其進行介紹并呼吁學術界進行研究。然而20年來, 溶質反應性運移模型的研究取得了巨大的進步, 這可從近年來逐步增加的文獻發(fā)表量上顯示出來, 在此不對文獻做詳細評論, 可參閱如下論文及相關文獻(Wersin et al., 2004; García-Gutiérrez et al., 2006; Van Der Lee et al., 2001; Xu et al., 1999; Zheng et al., 1999; Prommer et al., 2003; Palut et al., 2003; Samper et al., 2006; Appelo et al., 2007; Ma et al., 2010)。

結合核素運移試驗和核廢處置場地實際案例,國際上研究開發(fā)了為數(shù)眾多的數(shù)值模擬工具。目前,反應性運移模型已經(jīng)能夠正確用于模擬動力試驗及野外觀測, 并可以同時考慮多種地球化學過程及多種化學組分。常用的核素運移計算程序包括HYTEC (Van Der Lee, 1997)、3DHYDROGEOCHEM(Cheng et al., 1998)、TOUGHREACT(Xu et al., 1999)、MT3D系列程序(Zheng et al., 1999)、PHT3D(Prommer et al., 2003)及其余一系列程序, 具體可參考 Yim et al.(2000)、Van Der Lee et al.(2001)、Zheng et al.(2002)等文獻, 里面統(tǒng)計了當前常用的數(shù)十種計算程序及其應用條件和功能特征等。

我國學者在核素運移模型方面也開展了部分工作。如王榕樹等(1994)研究了表觀擴散系數(shù)與地下水流速等因素對核素擴散的影響; 陳家軍等(1994)、王金生等(1996)研究了水動力彌散方程與核素在孔隙介質中非平衡吸附模式的耦合模型, 結果表明二維非平衡吸附數(shù)值模式能較好地描述核素運移實際;李春江等(1998)、蘇銳等(2000)、李金軒(2001)對花崗巖體單裂隙中的核素運移模型進行了研究, 分析了水流變化對核素運移的影響及控制核素運移的主要參數(shù); 另外, 其他學者如錢天偉等(2002)、王青海等(2004)也開展了部分核素在黃土及基巖裂隙中的模擬研究工作。然而, 應該認識到我國關于核素運移模型的研究與國際上存在較大差距, 具體表現(xiàn)在三個方面: 1)對核素運移計算程序的開發(fā)差距明顯; 2)實際應用實例的數(shù)量和質量遠遠落后于歐美發(fā)達國家; 3)高水平研究工作較少, 高水平和高質量的文章與發(fā)達國家差距較大。上述差距的存在一方面是由于我國在核素運移模型方面的研究起步較晚, 一開始就沒有跟上國際發(fā)展步伐; 另一方面則主要在于重視程度不夠, 投入力度不大等因素。

綜合國內外研究狀況, 模型研究極大地強化了對核素在地質介質中的運移和阻滯過程的理解和掌握。然而, 對概念模型的理解不足以及數(shù)據(jù)的缺乏,限制了模型的應用(Van Der Lee et al., 2001; Berner, 1998; Zheng, 2009)。核素運移模型研究存在如下不足: 1)由于基本數(shù)據(jù)的欠缺, Kd法作為與化學反應有關的模型之一, 仍在實際模擬中廣為運用, 但其穩(wěn)定性和有效性仍然需要進一步的研究和論證; 2)耦合水動力運移和地球化學反應的多組分反應性運移模型取得了巨大發(fā)展, 然而由于缺乏對熱力學動態(tài)或平衡常數(shù)的認識, 常常對模型的應用形成約束。特別是我國, 關于核素運移的反應性模擬實例還未見報道; 3)模型反向參數(shù)估算取得了巨大進展,目前可對溶液組分、核素運移固、液相參數(shù)等進行反推預算, 解決了由于技術局限而無法測試組分濃度的困難, 也為某些條件下無法采用解析法來解釋試驗數(shù)據(jù)時提供了備選方法。但是, 由于模型參數(shù)反向估算計算量大, 同時存在計算不收斂等問題,計算效率和精度等還需要進一步提高, 計算方法也有待于進一步改進; 4)含水介質的地球化學組成在不同尺度上均存在非均質性, 這就要求模型應當具有處理非均質屬性的能力, 因此模型研究應在刻畫介質和反應的非均質性方面作出進一步的突破; 5)礦物沉淀和溶解對水動力行為的影響仍然很難予以量化, 而這一作用又對核素在含水介質中的運移具有重要影響, 因此模型研究還有待在這個方面予以加強。

3 結論及討論

放射性廢物的處置從地質、水文地質及環(huán)境評價的角度看, 主要包括水文地質選址、核素運移試驗和核素運移模型三個方面的核心課題。場址的選擇應本著就近原則并采用多重屏障系統(tǒng)進行廢物處置, 同時應基于環(huán)境水文地質的角度來構建場選址評價體系。核素運移試驗主要包括室內試驗和原位試驗兩種, 試驗示蹤劑的運用呈現(xiàn)出多元化、復雜化的特征, 并催生出試驗方法學這一研究熱點。核素運移模型研究經(jīng)歷了由對流-彌散模型→Kd模型→多組分反應性模型的發(fā)展過程, 并取得了巨大進展。但是由于對核素運移機理、概念認識不足以及熱、動力學關鍵參數(shù)的缺乏限制了核素運移模型的應用。模擬模型還應在處理非均質介質和非均質反應、描述礦物溶解-沉淀與水動力行為的相互影響以及穩(wěn)定性和實際應用能力等方面做出突破和提高。

我國放射性廢物處置及研究還處于初步階段,處置場址勘測體系和標準仍待建立, 核素運移試驗技術需要完善, 核素運移數(shù)據(jù)儲備急待加強; 在核素運移模型方面, 我國在計算程序的開發(fā)及模擬實例上與國際上的差距則更為明顯, 滿足不了目前因大力發(fā)展核電而導致的核廢處置需求。因此, 不論從理論研究意義還是從放射性廢物處置的實際需要來看, 我國均需要在上述幾個方面加強研究。

陳家軍, 戴杰, 郭擇德, 趙英杰.1994.非平衡吸附放射性核素遷移數(shù)值模型研究[J].水文地質工程地質, 21(2): 37-40.

高柏, 孫占學, 王廣才, 張文, 劉金輝, 吳文珍.2006.砂巖鈾礦體定位條件的鈾、釷含量及其放射性同位素研究[J].地球學報, 27(6): 590-594.

郭擇德, 王志明, 李書紳, 姜鋼, 黃慶春, 楊端節(jié), 田中忠夫, 向井雅之, 神山秀雄.2000.黃土包氣帶中放射性核素遷移的現(xiàn)場試驗[J].輻射防護, 20(1-2): 21-30.

金月如, 張秀珍, 馬如維, 樊耀國, 毛永, 夏曉彬, 韓月琴, 郭彩萍.1994.土壤中核素遷移實驗示蹤核素活度分布的直接測定[J].輻射防護通訊, 14(4): 87, 166.

李春江, 楊天行.1998.花崗巖體單裂隙中核素遷移數(shù)學模型:Ⅰ.連續(xù)注入實驗解析模型[J].核化學與放射化學, 20(4): 221-227.

李金軒.2001.非恒定流條件下單裂隙核素遷移模型[J].勘察科學技術, (6): 7-10.

李書紳, 倪世偉, 郭擇德, 程萍, 王志明, 韓新生, 姚來根, 蔡勻.2004.237Np、238Pu和241Am在包氣帶黃土中遷移的模擬實驗[J].輻射防護, 24(6): 347-355.

李書紳, 王志明, 趙英杰, 李禎堂, 郭擇德, 郭亮天, 許兆義, 楊成永.2002.建造用于含水層中核素遷移試驗的地下研究設施的技術要求[J].輻射防護, 22(4): 200-206.

劉廣山, 李冬梅, 易勇, 劉素美, 白潔, 張經(jīng).2008.膠州灣沉積物的放射性核素含量分布與沉積速率[J].地球學報, 29(6): 769-777.

劉平輝, 管太陽, 王勇, 黃國夫, 余運祥.2000.陸地中低放核廢物地質處置的發(fā)展與現(xiàn)狀[J].華東地質學院學報, 23(3): 229-234.

浦永寧, 范選林, 韓國勝, 劉艷, 歐紅.2005.對我國低中放固體廢物處置的若干問題的探討[C].北京: 中國學術期刊電子雜志出版社.

錢天偉, 李書紳, 武貴賓.2002.地下水多組分反應溶質遷移模型的研究進展[J].水科學進展, 13(1): 116-121.

蘇銳, 李春江, 王駒, 高宏成.2000.花崗巖體單裂隙中核素遷移數(shù)學模型 III.擴散模型及其有限單元法解[J].核化學與放射化學, 22(2): 80-86.

王金生, 李書紳, 王志明, 郭擇德, 陳家軍.1996.核素遷移的二維非平衡吸附數(shù)值模式研究[J].應用生態(tài)學報, 7(1): 89-93.

王青海, 王蘭生, 李曉紅.2004.基巖裂隙水中 90Sr遷移的數(shù)值模擬[J].吉林大學學報(地球科學版), 34(3): 405-409.

王榕樹, 馮為.1994.放射性核素在地質介質中的遷移研究[J].核化學與放射化學, 16(2): 117-121.

王志明, 李書紳, 劉春立, 姜凌, 楊月娥, 江洪, 李冰, 李丹.2003.核素在弱含水層三維遷移的現(xiàn)場示蹤試驗[J].原子能科學技術, 37(2): 149-153.

葉明呂, 陸誓俊, 秦春扣, 許麗紅, 何阿弟, 唐志華, 徐國慶,范選林, 顧綺芳, 杜志超.1994.放射性鍶在沸石中的吸附與遷移研究[J].核化學與放射化學, 16(4): 199-204.

References:

APPELO C A J, WERSIN P.2007.Multicomponent diffusion modeling in clay systems with application to the diffusion of Tritium, Iodide, and Sodium in Opalinus Clay[J].Environment Science Technology, 41(14): 5002-5007.

BEAR J.1961.On the tensor form of dispersion in porous media[J].J.Geophys.Res., 66(4): 1185-1197.

BERNER U.1998.Geochemical modelling of repository systems: limitations of the thermodynamic approach[J].Radiochim.Acta, 82: 423-428.

BRADBURY M H, STEPHEN I G.1985.Scientific Basis for Nuclear Waste Management IX[Z].Pittsburg: Material Research Society: 81.

CHEN Jia-jun, DAI Jie, GUO Ze-de, ZHAO Ying-jie.1994.Study on the numerical models on the nonequilibrium sorption of radionuclide[J].Hydrogeology and Engineering Geology, 21(2): 37-40(in Chinese with English abstract).

CHENG H P, YEH G T.1998.Development and demonstrative application of a 3-D numerical model of subsurface flow, heat transfer, and reactive chemical transport: 3D hydrogeochem[J].J.Contam.Hydrol., 34(1-2): 47-83.

DARBAN A K, YONG R N, RAVAJ S.2008.Coupled chemical speciation-solute transport model for prediction of solute transport in clay buffers[J].Applied Clay Science,doi:10.1016/j.clay.2008.11.002.

FRICK U, ALEXANDER W R, BAEYENS B, BOSSART P, BRADBURY M H, BüHLER C, EIKENBERG J, FIERZ T, HEER W, H?HN E, Mckinley I G, SMITH P A.1992.Grimsel Test Site: The radionuclide migration experiment—overview of investigations 1985-1990[R].Nagra Technical Report Series NTB 91-04.Nagra, Wettingen, Switzerland.

GAO Bai, SUN Zhan-xue, WANG Guang-cai, ZHANG Wen, LIU Jin-hui, WU Wen-zhen.2006.The Delineation of Ore Bodies in Sandstone Type Uranium Deposits by U and Th Concentrations and Their Radioisotopes[J].Acta Geoscientica Sinica, 27(6): 590-594(in Chinese with English abstract).

GARCíA-GUTIéRREZ M, CORMENZANA J L, MISSANA T, MINGARRO M, MARTíNA P L.2006.Large-scale laboratory diffusion experiments in clay rocks[J].Physics and Chemistry of the Earth, 31(10-14): 523-530.

GILLHAM R W, CHERRY J A.1982.Contaminant Migration in Saturated Unconsolidated Geologic Deposits[Z].Geological Society of American Special Paper, 189: 31-61.

GRINDROD P, TAKASE H.1996.Reactive chemical transport within engineered barriers[J].Journal of Contaminant Hydrology, 21(1-4): 283-296.

GUO Ze-de, WANG Zhi-ming, LI Shu-shen, JIANG Gang, HUANG Qing-chun, YANG Duan-jie, TANAKA T, MUKAI M, KAMIYAMA H.2000.Field test of radionuclide migration in loess aerated zone[J].Radiation Protection, 20(1-2): 21-30( in Chinese with English abstract).

HADERMANN J, HEER W.1996.The Grimsel (Switzerland) migration experiment: integrating field experiments, laboratory investigations and modelling[J].Journal of Contaminant Hydrology, 21(1-4): 87-100.

HAN K W, HEINONEN J, BONNE A.1997.Radioactive Waste Disposal: Global Experience and Challenges[R].IAEA Bulletin, 39(1): 33.

JIN Yue-ru, ZHANG Xiu-zhen, MA Ru-wei, FAN Yao-guo, MAO Yong, XIA Xiao-bin, HAN Yue-qin, GUO Cai-ping.1994.Direct measurement of radionuclide activities in migration experiments in soils[J].Radiation Protection Bullitin, 14(4): 87, 166(in Chinese with English abstract).

KARASAKI K, APPS J, DOUGHTY C.2009.Feature Detection, Characterization and Confirmation Methodology: Final Report[R].Lawrence Berkeley National Laboratory: LBNL Paper LBNL-1358E.Retrieved from: http://escholarship.org/uc/item/7wp4f7jg.

KICKMAIER W, MCKINLEY I.1997.A review of research carried out in European rock laboratories[J].Nuclear Engineeering and Design, 176(1-2): 75-81.

KITTEL J H.1989.NEAR-SRUFACE LAND DISPOSAL, Radioactive Waste Management Handbook (volume 1)[M].Chur·London·Paris·New York·Melbourne: Harwood Academic Publishers.

LI Chun-jiang, YANG Tian-xing.1998.A Mathematical Model for Radionuclide Migration in Single Fractured Granite: Ⅰ.Analytical Solution for A Continuous Injection Experiment[J].Journal of Nuclear and Radiochemistry, 20(4): 221-227(in Chinese with English abstract).

LI Jin-xuan.2001.Single Fracture Nuclide Transport Model Under Time-Varying Groundwater Conditions[J].Site Investigation Science and Technology, (6): 7-10(in Chinese with English abstract).

LI Shu-shen, NI Shi-wei, GUO Ze-de, CHENG Ping, WANG Zhi-ming, HAN Xin-sheng, YAO Lai-gen, CAI Yun.2004.Simulation experiments for migration of237Np、238Pu and241Am in aerate zone loess[J].Radiation Protection, 24(6): 347-355(in Chinese with English abstract).

LI Shu-shen, WANG Zhi-ming, ZHAO Ying-jie, LI Zhen-tang, GUO Ze-de, GUO Liang-tian, XU Zhao-yi, YANG Cheng-yong.2002.Technical requirements for construction of underground research facility used for nuclide migration test in aqiufer[J].Radiation Protection, 22(4): 200-206(in Chinese with English abstract).

LIU C W, NARASIMHAN T N.1989.Redox-controlled multiplespecies reactive chemical transport: 2.Verification and application[J].Water Resour.Res., 25(5): 883-910.

LIU Guang-shan, LI Dong-mei, YI Yong, LIU Su-mei, BAI Jie,ZHANG Jin.2008.Radionuclide distribution in sediments and and sedimentary rates in the Jiaozhou Bay[J].Acta Geoscientica Sinica, 29(6): 769-777(in Chinese with English abstract).

LIU Ping-hui, GUAN Tai-yang, WANG Yong, HUANG Guo-fu, YU Yun-xiang.2000.Development and Current Situation on Geological Disposal of Low and Intermediate-Level Waste on Land[J].Journal of East China Geological Institute, 23(3): 229-234(in Chinese with English abstract).

MA R, ZHENG C, PROMMER H, GRESKOWIAK J, LIU C, ZACHARA J, ROCKHOLD M.2010.A field-scale reactive transport model for U(VI) migration influenced by coupled multirate mass transfer and surface complexation reactions[J].Water Resour.Res., 46: W05509,doi:10.1029/2009WR 008168.

MCKINLEY I G.1987.Int Conf Chem and Migration Behavior of Ac and Fish[Z].Munich: Prod in Geosphere, Abst No: 129/1.

NAS-NRC.1957.The Disposal of Radioactive Waste on Land[R].Report of the Committee on Waste Disposal of the Division of Earth Sciences, Apr.1957.

PALUT J M, MONTARNAL P, GAUTSCHI A, TEVISSEN E, MOUCHE E.2003.Characterisation of HTO diffusion properties by an in situ tracer experiment in Opalinus clay at Mont Terri[J].Journal of Contaminant Hydrology, 61(1-4): 203-218.

PROMMER H, BARRY D A, ZHENG C.2003.MODFLOW/ MT3DMS-Based Reactive Multicomponent Transport Modeling[J].Ground Water, 41(2): 247-257.

PU Yong-Ning, FAN Xuan-lin, HAN Guo-sheng, LIU Yan, OU Hong.2005.Discussion on the disposal of LILW in China[C].Beijing: China Academic Journal Electronic Publishing House(in Chinese).

QIAN Tian-wei, LI Shu-shen, WU Gui-bin.2002.Advances in study on transport models of multicomponent reacting solutes in groundwater[J].Advances in Water Science, 13(1): 116-121(in Chinese with English abstract).

REARDON E J.1981.Kd’s – Can they be used to describe reversible ion sorption reaction in contaminant migration?[J].Ground Water, 19(3): 279-286.

RUDENKO L I, KHAN V E, PANASYUK N I.2003.Physicochemical Study of the Mechanism of Radionuclide Migration from the Shelter Objecter and Its Service Area to Groundwater[J].Radiochemistry, 45(3): 293-297.

SAMPER J, YANG C, NAVES A, YLLERA A, HERNANDEZ A, MOLINERO J, SOLER J M, HERNAN P, MAYOR J C, ASTUDILLO J.2006.A fully 3-D anisotropic numerical model of the DI-B in situ diffusion experiment in the Opalinus clay formation[J].Physics and Chemistry of the Earth, Parts A/B/C, 31(10-14): 531-540.

SAMPER J, YI S, NAVES A.2010.Analysis of the parameter identifiability of the in situ diffusion and retention (DR) experiments[J].Physics and Chemistry of the Earth, Parts A/B/C, 35(6-8): 207-216.

SMITH P A, ALEXANDER W R, KICKMAIER W, OTA K, FRIEG B, MCKINLEY I G.2001.Development and testing of radionuclide transport models for fractured rock: examples from the Nagra/JNC Radionuclide Migration Programme in the Grimsel Test Site, Switzerland[J].Journal of Contaminant Hydrology, 47(2-4): 335-348.

SU Rui, LI Chun-jiang, WANG Ju, GAO Hong-cheng.2000.A Mathematical Model for Radionuclide Transport in Single Fractured Granite III.Diffusion Model and Solution by Finite Element Method[J].Journal of Nuclear and Radiochemistry, 22(2): 80-86(in Chinese with English abstract).

VAN DER LEE J, DE WINDT L.2001.Present state and future directions of modelling of geochemistry in hydrogeological systems[J].Journal of Contaminant Hydrology, 47(2-4): 265-282.

VAN DER LEE J.1997.HYTEC, un modèle couplé hydro-géochimique de migration de polluants et de collo?des[R].Technical Report LHMrRDr97r02.CIG, école des Mines de Paris, Fontainebleau, France.

VAN LOON L R, BAEYENS B, BRADBURY M H.2009.The sorption behaviour of caesium on Opalinus Clay: A comparison between intact and crushed material[J].Applied Geochemistry,doi:10.1016/j.apgeochem.2009.03.003.

WANG Jin-sheng, LI Shu-shen, WANG Zhi-ming, GUO Ze-de, CHEN Jia-jun.1996.Study on the 2D numerical model for nonequilibrium sorption[J].Chinese Journal of Applied Ecology, 7(1): 89-93(in Chinese with English abstract).

WANG Ju.2009.The disposal of HLW in China[Z].Beijing: Beijing Research Institute of Uranium Geology.

WANG Qing-hai, WANG Lan-sheng, LI Xiao-hong.2004.Numerical simulation of the 90Sr migration in fissure water[J].Journal of Jilin University(Earth Science Edition), 34(3): 405-409(in Chinese).

WANG Rong-shu, FENG Wei.1994.The Study on Radionuclide Migration in Geologic Media[J].Journal of Nuclear and Radiochemistry, 16(2): 117-121(in Chinese with English abstract).

WANG Zhi-ming, LI Shu-shen, LIU Chun-li, JIANG Ling, YANG Yue-e, JIANG Hong, LI Bing, LI Dan.2003.Three-dimension Migration Test of Radio-nuclides in Weak Phreatic Aquifer[J].Atomic Energy Scicence and Technology, 37(2): 149-153(in Chinese with English abstract).

WERSIN P, VAN LOON L R, SOLER J M, YLLERA A, EIKENBERG J, GIMMI TH, HERNáN P, BOISSON J Y.2004.Long-term Diffusion Experiment at Mont Terri: First Results from Field and Laboratory Data[J].Appl.Clay Sci., 26(1-4): 123-135.

XU T, PRUESS K, BRIMHALL G.1999.An improved equilibrium-kinetics speciation algorithm for redox reactions in variably saturated subsurface flow systems[J].Comput.Geosci., 25(6): 655-666.

YE Ming-lü, LU Shi-jun, QIN Chun-kou, XU Li-hong, HE A-di, TANG Zhi-hua, XU Guo-qing, FAN Xuan-lin, GU Qi-fang, DU Zhi-chao.1994.Investigation of Sorption and Migration of Radioactive Strontium on Clinoptilolite and Mordenite[J].Chinese Journal of Nuclear Science and Engineering, 16(4): 199-204(in Chinese with English abstract).

YEH G T, TRIPATHI V S.1991.A model for simulating transport of reactive multispecies components: model development and demonstration[J].Water Resour.Res., 27(12): 3075-3094.

YIM M S, SIMONSON S A.2000.Performance Assessment Models for Low Level Radioactive Waste Disposal Facilities: A Review[J].Progress in Nuclear Energy, 36(1): 1-38.

YLLERA A, HERNáNDEZ A, MINGARRO M, QUEJIDO A, SEDANO L A, SOLER J M, SAMPER J, MOLINERO J, BARCALA J M, MARTíN P L, FERNáNDEZ M, WERSIN P, RIVAS P, HERNáN P.2004.DI-B experiment: planning, design and performance of an in situ diffusion experiment in the Opalinus Clay formation[J].Applied Clay Sci., 26(1-4): 181-196.

ZHENG C, BENNETT G D.2002.Applied Contaminant Transport Modeling (Second Edition)[M].New York: John Wiley & Sons, Inc.

ZHENG C, WANG P.1999.PMT3DMS: A Modular Three-Dimensional Multi-Species Model for Simulation of Advection.Dispersion and Chemical Reactions of Contaminants in Groundwater Systems: Documentation and User’s Guide[Z].SERDP-99-1, U.S.Army Engineer Research and Development Center, Vicksburg, MS.

ZHENG C.2009.Recent developments and future directions for MT3DMS and Related Transport Codes[J].Ground Water, 47(5): 620-625.

Advances in Research on Disposal of Radioactive Waste

YI Shu-ping1,2), MA Hai-yi1), ZHENG Chun-miao2)
1) Guangdong Electric Power Design Institute, Guangzhou, Guangdong 510600;
2) PKU Center for Water Research, Peking University, Beijing 100871

Disposal of radioactive wastes (DRW) will eventually hinder the sustainable development of nuclear energy.Safety DRW has become an issue that receives worldwide attentions.Aimed at tackling the exposure risk of radioactive waste transport in the groundwater system of disposal sites, this paper presents a review on DRW along with site selection, radionuclide transport experiments and numerical models.Safety of DRW can be achieved by disposal of radioactive wastes with a multi-barrier system.A disposal site should be located at an area near the place where the wastes are produced.The site investigation and assessment system should focus on aspects of environmental hydrogeology.Both lab and in-situ test should be considered for obtaining correct results and parameters for the transport of radionuclides in a groundwater system.Numerical models for radionuclides transport have made great progress through advection-dispersion and linear sorption (Kd) to multi-component reactive transport models.However, the numerical methods need improvement in dealing with heterogeneous media and chemical reactions, interactions between mineral dissolution/precipitation and hydrodynamic process, model validity as well as the capability of application to real cases.DRW in China has been relatively poorly studied and work needs to be improved in such aspects as site selection standard series, experimental techniques and modeling approaches.

disposal of radioactive waste; hydrogeology; assessment of environment affects; radionuclide transport experiments; radionuclide transport models

X753; X820.3; P641

A

10.3975/cagsb.2011.05.09

本文由國家自然科學基金項目(編號: 40911130505)資助。

2011-07-03; 改回日期: 2011-08-06。責任編輯: 閆立娟。

易樹平, 男, 1979年生。博士。主要從事地下水循環(huán)和溶質運移研究。E-mail: ysp3145@163.com。