何賢文 姜 山 何 明 阮向東 賀國珠 董克君 李朝歷

1(中國原子能科學研究院 北京 102413)

2(廣西大學物理學院 南寧 530004)

研究不同外部環(huán)境下核素半衰期的變化和有關(guān)機理，在核物理、核天體物理、核廢料處理等等諸多領(lǐng)域有著重要的學術(shù)價值和潛在的應(yīng)用前景，是近年來倍受青睞的一個熱點課題[1-6]。

一些理論和實驗研究表明[7,8]，在核外條件發(fā)生改變時，核素的放射性衰變發(fā)生顯著的變化。改變核外物理、化學環(huán)境有可能改變核外的電子分布密度，從而改變核素的半衰期。Raiola等[9]預(yù)言在低溫金屬環(huán)境下，238U a衰變的半衰期將縮短3.2倍。Kenttner等[10]預(yù)言由于德拜電子對帶正電的粒子有加速作用，對帶負電的粒子有減速作用，并預(yù)言在液氦溫度(4.2 K)的金屬環(huán)境下，210Po的a衰變半衰期將縮短兩個數(shù)量級。

Riola等[4]將3.4 MeV的209Bi離子注入Cu片中，注入深度約為0.3 mm，再進行熱中子輻照(熱中子通量為1′1013cm–2·s–1)，將注入在Cu中的209Bi活化為210Po，當冷卻到12 K時，210Po的a衰變半衰期縮短了(6.3±1.4)%；Severijins等[5]將放射性核素253Es注入Fe片，注入能量160 keV，注入深度22 nm，冷卻到4K-50mK，253Es的a衰變半衰期在2%的誤差范圍內(nèi)保持不變。Pierre等[6]將210Po沉積到Ag片上，測量210Po在4 K溫度下的半衰期，未發(fā)現(xiàn)與常溫下半衰期有明顯變化。

分析以上實驗過程，將荷能放射性核素注入到金屬中(注入深度約0.3-0.02mm)，或用電鍍法將放射性核素鍍在金屬表面(納米表層)，它們的深度都有限，在金屬表層往往存在著氧化物、氫化物等非金屬；而用離子注入和熱中子輻照制備的放射性核素210Po，其輻照期間溫度超過100°C，表面很易氧化，也不能視表層為單純的金屬環(huán)境，則注入的放射性核素不能充分均勻分布在金屬環(huán)境中。

上述實驗采用冷凝泵降溫技術(shù)實現(xiàn)放射性核素樣品的降溫，這種低溫難以穩(wěn)定控制，在低溫與常溫頻繁改變的環(huán)境下，持續(xù)一個半衰期測量期間，樣品與探測器的相對位置、儀器性能都可能與常溫條件下存在差異。衰變計數(shù)法測量的能譜閾區(qū)會發(fā)生移動，冷凝泵的振動也會對實驗測量造成影響。

針對上述實驗在超低溫金屬環(huán)境下核素a衰變半衰期研究中遇到的問題，本實驗采取相應(yīng)的對策，提出了一種研究超低溫金屬環(huán)境下核素210Po-a衰變半衰期變化的測量方法。

1 處于完全金屬環(huán)境中的210Po樣品

我們采用方法，是利用核反應(yīng)生成處于Bi金屬環(huán)境的目標核素210Po。坩堝盛裝純度為 99.9922%的209Bi金屬單質(zhì)，在馬弗爐中加熱到 700°C，使209Bi金屬完全熔化，迅速取出坩堝，用密封注射裝置，將熔液中心未被氧化部分迅速吸入到高純 Al制靶錐中，為防止樣品氧化，通過真空蒸發(fā)技術(shù)在樣品表面鍍上一層厚15 mg/cm2的Ag膜。用此法制備出16個209Bi樣品，每個樣品天平稱重為(6±1%)mg。還制備了F8mm×3.2mm的209Bi薄膜樣品, 系用真空蒸發(fā)技術(shù)將209Bi金屬鍍在Al膜上，與前者不同之處是其表面未鍍Ag膜，隨后被氧化，作為以上完全金屬環(huán)境的樣品的對照組。全部209Bi樣品在中國原子能科學研究院49-2游泳池型反應(yīng)堆中的B4孔道，經(jīng)堆中子輻照生成210Bi，210Bi經(jīng)過b–衰變(5.013 d)得到210Po，即209Bi(n,g)210Bi(b–)210Po核反應(yīng)，累計輻照時間 72 h。熱中子注量率fth=2.65′1013cm–2·s–1，快中子注量率ff=6′1012cm–2·s–1，預(yù)計210Po 產(chǎn)量為210Po/209Bi =3.0′10–8。

輻照樣品須作放射性冷卻，以排除短壽命放射性核素的干擾。圖1為輻照樣品的放射性冷卻曲線，冷卻30天后，放射性核素210Po的生成量為最大，而短壽命核素則基本衰變殆盡。

圖1 輻照樣品放射性冷卻曲線Fig.1 Cooling curves of the irradiated sample.

這樣合成的目標放射性核素210Po充分均勻地分布在Bi金屬原子環(huán)境中。其表面有銀層覆蓋，中子輻照過程被氧化的概率很小，樣品的銀灰色表面光滑如初；表面未覆蓋銀的210Po薄膜樣品輻照后，樣品表面白色光滑變成淡黃，氧化現(xiàn)象明顯。

2 低溫環(huán)境及210Po -a衰變的常溫測量

將放射性冷卻30 d后的輻照樣品分成兩份，一份常溫下保存，一份低溫處理。

本實驗用液氦(4.2 K)作為低溫液體，將210Po樣品封裝后浸泡在盛滿液氦的杜瓦瓶中，監(jiān)測液氦的消耗，確保樣品完全處于液氦溫度。低溫處理一段時間(如20d)后取出樣品，3 h后樣品回復(fù)到室溫(293 K), 在室溫環(huán)境下進行a譜學測量，并進行常溫放置210Po樣品的a譜學測量。比較兩者的計數(shù)差異，以觀測低溫處理210Po樣品的a衰變半衰期變化。再將樣品浸入液氦中20天，重復(fù)上數(shù)測量，如此反復(fù)浸泡、測量，直到接近210Po的半衰期(138d)。最后對210Po的a衰變數(shù)據(jù)作線性擬合，推算常溫及低溫樣品的a衰變半衰期值。

3 放射性衰變計數(shù)a譜學方法測量210Po的半衰期及其變化

測量在空氣中進行，探測器為 Au-Si面壘型半導體探測器(SBD)，210Po源發(fā)射的單能a粒子經(jīng)過兩個F2 mm準直器后被a粒子 SBD探測器記錄，源-探測器距離為13 mm，需考慮這段空氣對a粒子能量吸收的影響。

這一準直裝置的位置固定，以保證多次重復(fù)測量時幾何位置保持不變。對樣品幾何位置重復(fù)測量穩(wěn)定性的考察表明，測量重復(fù)性相對標準偏差好于0.3%。

圖2為該a譜儀的結(jié)構(gòu)圖示，包括SBD探測器、前置放大器 ORTEC-142B、線性放大器ORTEC-673、偏壓電源ORTEC-710、前置放大器電源 ORTEC-114、脈沖發(fā)生器 ORTEC-419、多道數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)MA-8000。

圖2 放射性衰變計數(shù)a譜學方法測量210Po a衰變的實驗裝置圖Fig.2 Schematics of the experimental setup.

用241Am單能a源(5.486 MeV )配合線性良好的精密脈沖發(fā)生器ORTEC -419進行譜議刻度，譜儀系統(tǒng)能量分辨率為0.6%。圖3為210Po薄膜樣品(厚 3.2 mm)的能譜圖。

圖3 210Po薄膜樣品的能譜圖Fig.3 Spectrum of 210Po film sample.

圖3右側(cè)的窄峰是脈沖產(chǎn)生器的脈沖信號，在整個測量過程中用來監(jiān)督電子電路和數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)的穩(wěn)定性。左側(cè)是210Po薄膜樣品的a能譜。從譜儀的能量線性刻度推算，其譜寬對應(yīng)于210Po-a粒子在3.2 mm厚的Bi膜中耗能分布寬度。這是一個孤立的譜峰，本底計數(shù)可忽略不計，測量誤差主要源于統(tǒng)計誤差，控制為1%。

圖4是210Po靶錐樣品(厚薄樣品)測量的a能譜圖，210Po 的 5.3 MeV a粒子在Bi中的射程約17mm。由于自吸收，能譜左端能譜僅記彔Bi表面17mm的210Po a衰變計數(shù)，低能部分與本底相連，多次測量的數(shù)據(jù)不確定性主要來源于本底扣除。

圖4 金屬環(huán)境低溫樣品210Poa衰變的能譜圖Fig.4 Spectrum of a-particles from the decay of 210Po in metal at liquid helium temperature.

4 實驗數(shù)據(jù)分析與小結(jié)

金屬環(huán)境樣品分為A、B兩組（每組一個樣品），A組為常溫樣品，B組為超低溫(4.2 K)樣品。A組樣品每隔一段時間(5 d)測量一次，測22次共110 d，對數(shù)據(jù)進行線性擬合，得到210Po a衰變半衰期。B組樣品因受超低溫保存的條件限制，每隔20 d取出樣品，在常溫下測210Po a能譜，每次樣品測量時間均為2 h。對多次測量的210Po a衰變計數(shù)進行線性擬合，得到在4.2 K的210Po a衰變半衰期。針對測量金屬環(huán)境下210Po的半衰期變化，本實驗設(shè)計了非金屬環(huán)境的210Po樣品作為對照。Severijins等[5]將160 keV的253Es離子注入Fe片，注入深度22 nm，其實驗?zāi)茏V類似本文圖4的厚膜(17mm)測量的能譜，可見注入離子在Fe中的深度有限，僅是堆積自吸收能譜。金屬環(huán)境不完備，可能是210Po在超低溫度下的半衰期與常溫下半衰期并無明顯變化的主要原因。

本實驗結(jié)果顯示，液氦金屬環(huán)境下210Po的半衰期有明顯變化。處于液氦低溫條件下210Po的半衰期為105.2±4.4 d；常溫條件下210Po的半衰期為138.5±1.4 d，210Po-a衰變的半衰期在這兩種溫度條件下約有 24.1%的差異。此實驗結(jié)果與德拜模型預(yù)言半衰期將縮短的傾向基本一致。實驗數(shù)據(jù)與理論出現(xiàn)分歧可能在于，電子屏蔽效應(yīng)的兩種影響，其使得有效屏蔽勢低于庫侖勢壘，從而縮短隧道穿透長度，a衰變半衰期縮短；同時其又使得a衰變能降低，反而增加了隧穿長度，所以a衰變半衰期實際上縮短較為有限。

對于處于非金屬環(huán)境下的210Po樣品，在常溫與超低溫條件下半衰期在 3%的實驗誤差范圍內(nèi)保持不變。

1 Wang B, Yan S, Limata B, et al.Change of7Be electron capture half-life in metallic environment [J].Eur Phys J,2006, A28:375–377

2 Limata B, Raiola F, Wang B, et al.First hints on a change of the22Na b decay half-life in the metal Pd [J].Eur Phys J, 2006, A28:251

3 Zeng Sheng, Spillane T, Raiola F, et al.Measurement of198Au b-decay half-life in metal Au at low temperature[J].At Energy Sci Technology, 2009,43:481

4 Raiola F, Spillance T, Limata B, et al.First hint on a change of the210Po alpha-decay half-life in the metal Cu[J].Eur Phys J, 2007, A32:51–53

5 Severijins N, Belyaev A A, Erzinkyan A L, et al.a-decay half-life of253Es in metallic Fe at temperatures between4 K and 50 mK [J].Phys Rev, 2007, C76:024304

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10 Kettner K U, Becker H W, Strieder F, et al.High-Z electron screening: the cases50V(p, n)50Cr and176Lu(p,n)176Hf [J].J Phys, 2006, G32:489