董冰巖,謝文涓

(1.江西理工大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院,江西贛州 341000;2.江西理工大學(xué)機(jī)電工程學(xué)院,江西贛州 341000)

脈沖放電-催化對(duì)染料廢水脫色的實(shí)驗(yàn)研究

董冰巖1,謝文涓2

(1.江西理工大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院,江西贛州 341000;2.江西理工大學(xué)機(jī)電工程學(xué)院,江西贛州 341000)

采用線-板式脈沖放電聯(lián)合催化劑進(jìn)行廢水中的羅丹明B染料降解研究,在反應(yīng)器中添加及不添加光催化劑的條件下,分別研究了脈沖電壓、線板間距、線線間距、曝氣量等影響因素對(duì)羅丹明B脫色率的影響,實(shí)驗(yàn)并進(jìn)一步研究了TiO2添加量對(duì)脫色率的影響.結(jié)果表明,在相同的實(shí)驗(yàn)條件下光催化劑的存在能提高脫色率,有效地發(fā)揮了TiO2和脈沖放電的聯(lián)合作用.當(dāng)脈沖電壓為35 kV、線板間距為8 mm、線線間距為5 mm、曝氣量為15 L/h、TiO2投放量為1.8 g/L時(shí),放電處理30 min后,羅丹明B脫色率達(dá)99.65%.

脈沖放電;反應(yīng)器;脫色;線板間距

高壓脈沖氣液兩相放電技術(shù)是一種集多種高級(jí)氧化技術(shù)(如高能電子輻射、化學(xué)氧化、光化學(xué)氧化等)于一體的新型水處理技術(shù),它的特點(diǎn)是通過(guò)反應(yīng)產(chǎn)生具有極強(qiáng)氧化性的羥基自由基(OH·)將有機(jī)污染物有效地分解.反應(yīng)體系不需輔以高溫、高壓或外加光源等技術(shù)手段,應(yīng)用范圍廣,幾乎可以無(wú)選擇地氧化常規(guī)方法難降解的有機(jī)廢水,處理效率高.因而,這一技術(shù)已成為環(huán)境保護(hù)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)[1-4].

實(shí)驗(yàn)采用線-板式高壓脈沖放電聯(lián)合光催化劑處理模擬羅丹明B廢水,主要研究脈沖電壓峰值、脈沖頻率、電極間距、曝氣量、TiO2添加量等因素對(duì)羅丹明B脫色率的影響.

1 實(shí)驗(yàn)裝置與測(cè)試方法

脈沖放電反應(yīng)器為線板式結(jié)構(gòu)[5],如圖1所示,反應(yīng)器采用絕緣有機(jī)玻璃制作;板電極為不銹鋼板,接地;放電線為較細(xì)的不銹鋼線;線板間距、線線間距可調(diào),其中線線間距最小可調(diào)為5 mm;放電線放置在被處理溶液里,板電極固定在液面之上,并通過(guò)曝氣頭往溶液里進(jìn)行鼓氣.

圖1 線板式放電反應(yīng)器示意Fig.1 Schematic of the wire-plate discharge reactor

實(shí)驗(yàn)的系統(tǒng)圖、實(shí)驗(yàn)儀器及試劑、實(shí)驗(yàn)測(cè)試計(jì)算方法具體見(jiàn)文獻(xiàn)[5].

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

實(shí)驗(yàn)采用線-板式高壓脈沖放電反應(yīng)器進(jìn)行模擬羅丹明B廢水脫色的研究,在反應(yīng)器內(nèi)添加和不添加TiO2催化劑條件下,分別進(jìn)行了脈沖電壓峰值、脈沖頻率、電極間距、曝氣量等主要實(shí)驗(yàn)條件因素對(duì)羅丹明B脫色率的影響,并進(jìn)一步考察了TiO2添加量的影響.在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中,羅丹明B染料廢水溶液的處理量為400 mL,廢水初始p H值為3.4,溶液初始質(zhì)量濃度為50 m g/L,脈沖頻率為60 Hz不變.

2.1 脈沖電壓的影響

圖2顯示沒(méi)有催化劑TiO2存在時(shí),開(kāi)始隨電壓增大,脫色率明顯增大,當(dāng)電壓繼續(xù)增加時(shí),脫色率變化不大;當(dāng)TiO2存在時(shí)隨電壓的繼續(xù)增大,脫色率卻明顯增大.這是因?yàn)闆](méi)有催化劑存在時(shí),當(dāng)電壓達(dá)到一定值后,增大電壓反而降低能量利用率,增大了能量消耗,從而脫色率提高不明顯.但在催化劑存在情況下,高值電壓下放電產(chǎn)生的紫外光更強(qiáng),光催化效果更好,故脫色率提高.

2.2 線板間距的影響

圖3顯示線板間距對(duì)脫色率有較大影響,隨著線板間距的增加,羅丹明B的脫色率先增大再減小.這是因?yàn)殡姌O間距太小時(shí),容易發(fā)生溶液被擊穿和火花放電現(xiàn)象,能量的利用率下降,導(dǎo)致脫色效率的降低.當(dāng)線板電極間距過(guò)大時(shí),線板間距之間的電場(chǎng)強(qiáng)度降低,放電強(qiáng)度減弱,導(dǎo)致降解羅丹明B效果降低.放電反應(yīng)器較佳線板間距為8 mm.

2.3 線線間距的影響

線線間距的改變會(huì)影響反應(yīng)器的放電特性,從而影響羅丹明B脫色效果.從圖4可以看出,在線板間距一定時(shí),隨著線線間距的增大,羅丹明B脫色率降低.線線間距為5 mm時(shí)處理效果最好,因?yàn)樵诰€線間距為5 mm時(shí),氣-液兩相放電較強(qiáng)烈,流光分布也較均勻.同時(shí),線距小,增加了放電線的長(zhǎng)度,使得脈沖能量更容易釋放,因而導(dǎo)致處理效果較好.在催化劑存在情況下,線線間距為5 mm時(shí)更加發(fā)揮了放電紫外光的催化作用.

2.4 曝氣量的影響

如圖5所示:開(kāi)始時(shí),隨著曝氣量的逐漸增大,脫色率也逐漸增大,這是因?yàn)槠貧饬康脑龃?反應(yīng)器內(nèi)的氣泡數(shù)量也增多,使得氣液放電更加容易,增加了放電的強(qiáng)度,導(dǎo)致脫色率的增加.但當(dāng)曝氣量達(dá)到一定值時(shí),再增大曝氣量,這時(shí)的脫色率開(kāi)始下降,因?yàn)槠貧饬刻?會(huì)造成放電反應(yīng)器中分子態(tài)的活性物質(zhì)與污染物分子間的接觸時(shí)間變短,使這部分活性物質(zhì)的利用率下降,導(dǎo)致處理效果的減弱.在催化劑存在情況下,曝氣起到攪拌溶液的作用,從而使TiO2能充分和放電紫外光接觸.

圖6 催化劑的量對(duì)羅丹明B脫色效果的影響Fig.6 Effect of TiO2on decoloration eff iciency

2.5 TiO2投放量的影響

從圖6可知,開(kāi)始時(shí),羅丹明B脫色率隨著催化劑投加量的增加而增大,繼續(xù)增加催化劑的投加量,脫色率會(huì)下降.其原因是催化劑的投加量過(guò)大造成溶液中懸浮顆粒過(guò)多降低了紫外光的透射性,使TiO2不能充分利用放電紫外光,另外由于懸浮顆粒過(guò)多,造成污染物分子和活性分子之間的碰撞幾率降低,導(dǎo)致了脫色效率的降低.適量TiO2的投加,可以充分利用放電所輻射的紫外光.實(shí)驗(yàn)中的TiO2投加量為1.8 g/L時(shí),脫色率最大達(dá)99.65%.

3 結(jié)論

1)在線-板脈沖放電或線-板脈沖放電聯(lián)合催化劑條件

下,脈沖電壓、脈沖頻率和曝氣量對(duì)羅丹明B染料廢水脫色效率有較大影響,隨著它們的增大,脫色率增大,當(dāng)達(dá)到一定值繼續(xù)增加時(shí),脫色率增加不明顯或降低;線板反應(yīng)器電極的線板間距、線線間距對(duì)羅丹明B染料廢水脫色效率也有較大影響,選擇適當(dāng)?shù)木€板間距、線線間距的值將有效地提高脫色率,減小能耗.

2)脈沖放電聯(lián)合光催化劑TiO2對(duì)羅丹明B的處理效果明顯優(yōu)于單獨(dú)脈沖放電.TiO2的投放量對(duì)羅丹明B的脫色效率有明顯的影響,在處理時(shí)間為30 min時(shí),TiO2投放量為1.8 g/L可以有效地發(fā)揮催化和脈沖放電的聯(lián)合作用,使脫色率達(dá)99.65%.

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[2]SANO N,YAMAMOTO T,TA KEMORI I,et al.Degradation of phenol by simultaneous use of gas-phase corona discharge and catalyst-suppo rted mesopo rous carbon gels[J].Ind Eng Chem Res,2006,45(8):2897-2900.

[3]張麗,朱小梅,孫冰.高壓脈沖氣液同時(shí)放電對(duì)甲基橙的脫色[J].河北大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)版,2007,27(6):642-645.

[4]李杰,李楠,李國(guó)鋒,等.氣相脈沖放電針-板反應(yīng)器降解水中有機(jī)物[J].河北大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)版,2007,27(6):646-649.

[5]董冰巖,謝文涓,唐敏康.線板脈沖放電對(duì)羅丹明B脫色的實(shí)驗(yàn)研究[J].高電壓技術(shù),2008,34(8):1672-1676.

(責(zé)任編輯:趙藏賞)

Experimental Study of Dyes Wastewater Decoloration by W ire-plate Pulsed Discharge with Catalyst

DONGBing-yan1,XIEWen-juan2
(1.Schoo l of Resources and Environmental Engineering,Jiangxi University of Science and Technology,Ganzhou 341000,China;2.School of M echanical and Electrical Engineering,Jiangxi University of Science and Techno logy,Ganzhou 341000,China)

For imp roving decolo ration efficiency of dyes wastewater by hybrid gas-liquid pulsed discharge,a w ire-p late pulsed discharge reacto r w as com bined w ith TiO2catalyst to remove Rhodam ine B.The influences of pulsed vo ltage,w ire-p late spacing,w ire-w ire spacing,rate of bubbling on decolo ration efficiency of Rhodamine B were examined under the TiO2p resence and no p resence.A nd the amount of TiO2on deco loration efficiency of Rhodamine B also was studied.Test results indicated that introduce TiO2into pulsed discharge p rocess could effectively enhance the deco loration efficiency.Under the op timal condition that pulsed voltage was 35 kV,w ire-p late spacing was 8 cm,w ire-w ire spacing was 5 mm and rate of bubbling was 15 L/h,the deco loration efficiency of Rhodamine B increased up to 99.65%by adding to the aqueous so lution w ith TiO21.8 g/L,and treatment time was 30 min.

pulsed discharge;peacto r;deco loration;w ire-to-p late spacing

X 703.1

A

1000-1565(2010)05-0543-04

2010-04-15

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(50867003)

董冰巖(1974—),男,河南固始人,江西理工大學(xué)教授,博士,主要從事放電等離子體技術(shù)在環(huán)境保護(hù)方面的應(yīng)用研究.