劉本康 王艷秋 王 利,*

(1中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所,分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,遼寧大連 116023;2中國(guó)科學(xué)院研究生院,北京 100049)

光電子成像方法研究Xe時(shí)間分辨多光子電離過(guò)程

劉本康1,2王艷秋1王 利1,*

(1中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所,分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,遼寧大連 116023;2中國(guó)科學(xué)院研究生院,北京 100049)

利用自行研制的離子成像檢測(cè)器研究了Xe的飛秒時(shí)間分辨雙色多光子電離過(guò)程.Xe的408 nm多光子電離對(duì)比實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,該離子成像檢測(cè)器與相應(yīng)的進(jìn)口產(chǎn)品具有相近的光電子能量分辨率.在272 nm飛秒激光作用下,3光子電離產(chǎn)生能量為1.57和0.26 eV的光電子,分別對(duì)應(yīng)于Xe+的兩個(gè)自旋態(tài);在408 nm飛秒激光作用下,還觀察到第一級(jí)閾上電離產(chǎn)生的光電子.在雙色飛秒時(shí)間分辨實(shí)驗(yàn)中,隨著兩束光相對(duì)時(shí)間的改變,光電子能譜出現(xiàn)了一系列的變化;隨著兩束光時(shí)間重合程度的增加,由雙色多光子電離(3+1'或4'+1)產(chǎn)生的光電子信號(hào)逐漸加強(qiáng);在第二束光的作用下,由第一束單色光產(chǎn)生的光電子出現(xiàn)能量紅移,第二束光同時(shí)也導(dǎo)致中間態(tài)布居數(shù)減少.這種光電子能譜的紅移現(xiàn)象反映了原子體系中激光場(chǎng)誘導(dǎo)有質(zhì)動(dòng)力勢(shì)的時(shí)間分辨動(dòng)態(tài)調(diào)制過(guò)程.

時(shí)間分辨;自制;離子成像檢測(cè)器;Xe;光電子成像;有質(zhì)動(dòng)力勢(shì);多光子電離

不同激光場(chǎng)(波長(zhǎng),脈寬,強(qiáng)度)下惰性氣體電離行為的研究使得人們對(duì)多電子原子及分子在強(qiáng)激光場(chǎng)中的電離動(dòng)力學(xué)有了更深刻的理解,為認(rèn)識(shí)強(qiáng)場(chǎng)電離過(guò)程和建立強(qiáng)場(chǎng)電離理論模型提供了豐富信息[1-9].1977年Aron等[10]首次觀測(cè)到Xe的共振增強(qiáng)電離,1979年Agostini等[11]發(fā)現(xiàn)Xe的閾上電離(above threshold ionization,ATI)現(xiàn)象.隨著短脈沖激光技術(shù)的快速發(fā)展,強(qiáng)場(chǎng)下電離產(chǎn)生的光電子能譜分布的超精細(xì)結(jié)構(gòu)也被發(fā)現(xiàn)并被解釋為由里德堡態(tài)的反斯達(dá)克能移導(dǎo)致的共振躍遷所產(chǎn)生[4,12].在更高激光強(qiáng)度下(＞1014W·cm-2),電子回碰模型較好地解釋了超閾值電離的高能量區(qū)的結(jié)構(gòu)特征[13-15].Xe的激光誘導(dǎo)連續(xù)結(jié)構(gòu)[16]、自電離[17]、非共振電離及電離通道開關(guān)[18]等現(xiàn)象均已有報(bào)道.

這些早期工作主要集中考察激光場(chǎng)強(qiáng)度、脈寬和波長(zhǎng)等因素對(duì)電離過(guò)程的影響,通過(guò)測(cè)量電離截面、光電子能量的變化推測(cè)電離機(jī)理,如有質(zhì)動(dòng)力勢(shì)、Stark位移等.近年來(lái),時(shí)間分辨的超快雙色光電離的研究成為該領(lǐng)域的熱點(diǎn)[19-20].通過(guò)多光子激發(fā)和Stark位移,Kr原子可以布居到由5d[5/2]3和8d[1/ 2]1形成的糾纏態(tài),這種糾纏態(tài)導(dǎo)致原子軌道取向和光電子角度分布的周期性變化[19];Xe在800 nm飛秒強(qiáng)場(chǎng)中形成的量子態(tài)通過(guò)旋軌耦合發(fā)生非絕熱電離過(guò)程[20].

近年來(lái),光電子成像技術(shù)已經(jīng)廣泛應(yīng)用于研究原子在強(qiáng)激光場(chǎng)(1013-1015W·cm-2)中的電離動(dòng)力學(xué)機(jī)制.用成像的方法研究光解產(chǎn)物的三維速度分布起源于“光解成像”技術(shù)[21],經(jīng)過(guò)Chandler[22]和Eppink[23]等人的努力,離子成像技術(shù)已經(jīng)發(fā)展為速度聚焦成像技術(shù)(velocity mapping imaging,VMI),不同位置的具有相同速度的離子或電子可以聚焦在二維探測(cè)器的同一個(gè)點(diǎn)上,從而大大提高了實(shí)驗(yàn)的速度分辨率.用照相機(jī)采集二維探測(cè)器上的位置圖像,然后利用反阿貝爾變換(inversed Abel transformation)等數(shù)學(xué)手段[24-26],可以獲得離子或光電子產(chǎn)生時(shí)的三維速度分布.和傳統(tǒng)的光電子能譜相比,光電子速度聚焦成像技術(shù)不僅提高了電子的探測(cè)效率,而且可以同時(shí)獲得光電子的能量分布和角度分布[27].

目前常用的離子成像探測(cè)器均為進(jìn)口產(chǎn)品,價(jià)格昂貴并且具有一定的使用壽命,使用成本較高.我們利用國(guó)產(chǎn)器件,設(shè)計(jì)了一套光電子成像探測(cè)器,對(duì)比實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明該套探測(cè)器達(dá)到了進(jìn)口產(chǎn)品的能量分辨率.本文利用光電子成像技術(shù)對(duì)Xe的飛秒強(qiáng)場(chǎng)多光子電離過(guò)程進(jìn)行了時(shí)間分辨實(shí)驗(yàn)研究.

1 實(shí)驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)設(shè)備包括自制的超快激光系統(tǒng),電子/離子成像裝置,數(shù)據(jù)采集及處理系統(tǒng),詳見文獻(xiàn)[28],在此僅作簡(jiǎn)單描述.重復(fù)頻率為20 Hz的自制固態(tài)飛秒激光系統(tǒng)輸出70 fs的816 nm(半高寬約24 nm)的基頻光,平均功率約160 mW.基頻光經(jīng)50%:50%的分束片分為兩束,其中一束經(jīng)過(guò)倍頻和混頻BBO晶體產(chǎn)生三倍頻光(中心波長(zhǎng)272 nm);另一束光經(jīng)由倍頻晶體BBO后產(chǎn)生408 nm倍頻光.408 nm光經(jīng)由延遲平臺(tái)(Sigma Koki,SGSP26-150)進(jìn)行傳播,兩束光經(jīng)過(guò)450 mm的透鏡聚焦并由一塊雙色鏡引入離子成像裝置.改變延遲平臺(tái)的位置從而實(shí)現(xiàn)兩束光之間的相對(duì)延遲.這兩束光均為垂直偏振,平行于離子成像探測(cè)器.

光電子成像裝置由束源室,離化室及探測(cè)器三部分組成.體積比為0.5%的Xe/He氣體樣品由脈沖閥(parker,general valve,0.5 mm直徑)噴射出分子束經(jīng)由Skimmer準(zhǔn)直后進(jìn)入離化室,在離化室內(nèi)分子束與激光垂直交叉,產(chǎn)生的離子或電子被離子光學(xué)系統(tǒng)速度聚焦在500 mm遠(yuǎn)的離子成像探測(cè)器上.離子成像探測(cè)器由兩片微通道板(MCP,北方夜視技術(shù)集團(tuán)有限公司,有效直徑50 mm)和一塊熒光屏組成,離子或電子加速后撞擊在微通道板上,經(jīng)過(guò)兩級(jí)微通道板放大后的電子轟擊熒光屏,使熒光屏發(fā)光,其圖像被CCD照相機(jī)(Lavision Inc.,Imager QE)采集.獲得的圖像經(jīng)反Abel變換[24]或剝洋蔥法(onion peeling)[25-26]獲得光電子的速度分布及角度分布.熒光屏上的熒光信號(hào)用光電倍增管檢測(cè)并由數(shù)字示波器(Tektronix Inc.,TDS3054B)采集記錄。

圖1(a)是我們?cè)O(shè)計(jì)的離子成像探測(cè)器結(jié)構(gòu)圖,兩片MCP(成像級(jí))反向壓合在一起,通過(guò)陶瓷隔離和熒光屏形成一定的間隙,熒光屏安裝在帶石英視窗的CF100砝蘭上.圖1(b)和1(c)分別是用我們?cè)O(shè)計(jì)的離子成像探測(cè)器和用Burle公司提供的離子成像探測(cè)器(APD)獲得的Xe在408 nm飛秒激光作用下產(chǎn)生的光電子成像結(jié)果,圖1(d)和圖1(e)是用剝洋蔥法獲得的速度分布結(jié)果.圖1(b)和圖1(c)均為36000個(gè)激光脈沖的累加結(jié)果.對(duì)于同一個(gè)光電子峰(位于160 pixel附近),用我們?cè)O(shè)計(jì)的離子成像探測(cè)器獲得的光電子能量分辨率為7/160≈4.4%(圖1(b,d)),用Burle公司的離子成像探測(cè)器獲得的分辨率為8/163≈4.9%(圖1(c,e)),兩者具有接近的能量分辨.由于這兩個(gè)檢測(cè)器的高度略有不同(我們?cè)O(shè)計(jì)的檢測(cè)器比Burle公司的高約3 cm),因此具有相同能量的光電子到達(dá)檢測(cè)器的時(shí)間及在檢測(cè)器上的徑向距離略有差異.

2 結(jié)果與討論

2.1 272與408 nm下Xe的光電子能譜

圖2(a)和2(b)分別為Xe在272和408 nm單色光作用下產(chǎn)生的光電子能譜.Xe的第一和第二電離勢(shì)分別為12.13和13.44 eV,分別對(duì)應(yīng)于Xe+的兩個(gè)旋軌耦合態(tài),2P3/2和2P1/2[29].在272 nm(4.56 eV)飛秒激光作用下,兩個(gè)電子能譜峰分別位于1.57和0.26 eV,由3光子電離產(chǎn)生.在408 nm(3.04 eV)飛秒激光場(chǎng)中Xe產(chǎn)生三個(gè)電子能譜峰,其中第三個(gè)與第一個(gè)峰值能差在3.0 eV左右,為Xe電離過(guò)程中產(chǎn)生的第一級(jí)閾上電離峰,第二個(gè)峰與第一個(gè)峰的能量差為1.31 eV,分別來(lái)源于2P1/2和2P3/2的電離.Xe的單色光電離過(guò)程如圖2(c)所示.

2.2 Xe的時(shí)間分辨雙色光光電子能譜

圖3為Xe在272和408 nm雙色光作用下的瞬態(tài)離子信號(hào).這是一個(gè)高斯分布,利用高斯擬合可得到兩束光的相關(guān)脈沖寬度.在延遲時(shí)間分別為-293與240 fs的時(shí)候,兩束光脈沖在時(shí)間分辨上完全分開.我們研究了不同延遲時(shí)間的雙色光光電離過(guò)程,圖3中箭頭所指的位置是相應(yīng)的延遲時(shí)間,圖4為相應(yīng)延遲時(shí)間下的Xe光電子能量分布.

在延遲時(shí)間分別為-293與240 fs的時(shí)候,兩束光脈沖在時(shí)間分辨上完全分開,如圖4所示,這兩個(gè)延遲時(shí)間Xe的光電子能譜是272和408 nm的兩束單色光電子能譜的疊加結(jié)果.

圖4(a)給出了零延遲時(shí)Xe在272和408 nm雙色光作用下的光電子能譜.圖4(a)中光電子能譜可以分為4個(gè)峰,其中P1和P2峰分別位于0.15和1.45 eV,相差1.30 eV,屬于電離基態(tài)的兩個(gè)精細(xì)結(jié)構(gòu),即2P1/2和2P3/2.通過(guò)與圖2對(duì)比可知,P1峰是Xe的3光子(272 nm)電離產(chǎn)生的,P2峰來(lái)自于3光子(272 nm)過(guò)程和5光子(408 nm)過(guò)程共同產(chǎn)生的.P4峰位于4.45 eV,與P2峰相差3.00 eV,這表明3光子(272 nm)電離到2P3/2態(tài)產(chǎn)生的光電子在408 nm激光場(chǎng)中吸收了一個(gè)408 nm的光子后而產(chǎn)生的,即P4峰來(lái)源于3+1'多光子電離的過(guò)程,基于同樣的能量守恒原理,P4峰還可能來(lái)源于4光子(408 nm)電離到2P3/2態(tài)再吸收一個(gè)272 nm的光子,即4'+1多光子電離的過(guò)程.通過(guò)與圖2對(duì)比可知,位于2.95 eV的P3峰是5光子(408 nm)電離到2P3/2態(tài)產(chǎn)生的.

圖4(b)給出了不同延遲時(shí)間下Xe 0-2.0 eV之間的光電子能譜(P1、P2峰).圖4(c)給出了不同延遲時(shí)間下Xe 2.5-5.0 eV之間的光電子能譜(P3、P4峰).隨著延遲時(shí)間的改變,光電子能譜出現(xiàn)了一系列的變化,較為明顯的特征為P2峰位置的變化和P3峰強(qiáng)度的變化.P4峰源于3+1'或4'+1多光子電離的過(guò)程,因此P4峰只存在于272和408 nm雙色光重合區(qū)域,實(shí)驗(yàn)中激光脈沖寬度為70 fs,從圖4(c)中可以發(fā)現(xiàn),P4峰出現(xiàn)在延遲時(shí)間為-80-53 fs之間,在此區(qū)域內(nèi)P4和P2峰的位置移動(dòng)方向一致.

圖5給出了兩束光重合時(shí)P2、P3和P4峰三個(gè)光電子能譜峰對(duì)應(yīng)的角度分布.從圖5中可以發(fā)現(xiàn),P3和P4峰具有非常相似的角度分布,均比P2峰更集中于激光偏振方向.如上分析,P2峰來(lái)源于3光子(272 nm)和5光子(408 nm)過(guò)程,P4峰來(lái)源于3+1'或4'+1多光子電離的過(guò)程,P3峰是5光子(408 nm)電離結(jié)果,因此P3和P4峰具有比P2峰更強(qiáng)的激光場(chǎng),這種強(qiáng)場(chǎng)效應(yīng)導(dǎo)致其角度分布沿激光電場(chǎng)方向準(zhǔn)直程度更高,但均表現(xiàn)為p軌道電子的角度分布特征.

基于上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果和對(duì)光電子能譜峰的歸屬,我們提出了Xe的雙色光電離過(guò)程,如圖6所示.在負(fù)延遲區(qū)域,408 nm的光比272 nm的光先作用到Xe原子上,作為檢測(cè)光的272 nm對(duì)408 nm的光電離過(guò)程起擾動(dòng)和檢測(cè)作用.由4光子激發(fā)到中間態(tài)(圖6中用實(shí)線標(biāo)注),由此再吸收一個(gè)408 nm的光子產(chǎn)生的P3峰最強(qiáng),隨著延遲時(shí)間的縮短,272與408 nm從部分重合到完全重合(零延遲時(shí)刻),另一個(gè)電離通道逐漸加強(qiáng),即吸收一個(gè)272 nm光子(產(chǎn)生P4峰),從而導(dǎo)致P3峰的逐漸減弱和P4峰的加強(qiáng).當(dāng)兩束光脈沖時(shí)間上完全重合時(shí),272 nm檢測(cè)光光強(qiáng)達(dá)到最強(qiáng),因此P4峰最強(qiáng)而P3峰最弱.如圖4所示,由單色光電離產(chǎn)生的光電子能量(圖4中的P1和P3峰)在延遲時(shí)間變化過(guò)程中沒有明顯的變化.在正延遲區(qū)域,3光子(272 nm)激發(fā)到中間態(tài)(圖6中用實(shí)線標(biāo)注),由此中間態(tài)可以直接電離產(chǎn)生P2峰(單色光電離),在與408 nm完全重合和部分重合區(qū)域(正延遲時(shí)間),還可以吸收一個(gè)408 nm的光子產(chǎn)生P4峰.由于圖4中對(duì)P2峰強(qiáng)度進(jìn)行了歸一化處理,不能判斷P2峰的強(qiáng)度變化,但是從圖中可以發(fā)現(xiàn)P2和P4峰位置隨兩束光之間延遲時(shí)間變化趨勢(shì)一致,在雙色光重合區(qū)域,P2和P4峰的能量最低,隨著兩束光的分離(正、負(fù)延遲區(qū)域),P2和P4峰的能量出現(xiàn)藍(lán)移,直到兩束光脈沖時(shí)間上完全分離.這表明P2和P4峰具有相同的來(lái)源,如圖6所示.在脈沖激光場(chǎng)作用下,電離產(chǎn)生的電子在激光場(chǎng)中受到交變電場(chǎng)的作用,電子必須獲得足夠的能量來(lái)克服有質(zhì)動(dòng)力勢(shì)(ponderomotive potential,Up)才能成為自由電子[8,30].這相當(dāng)于處在強(qiáng)場(chǎng)中的原子其高里德堡態(tài)能級(jí)和電離勢(shì)的能值均被向上平移了有質(zhì)動(dòng)力勢(shì),電離產(chǎn)生的光電子出現(xiàn)能量紅移,其移動(dòng)量即為有質(zhì)動(dòng)力勢(shì)Up(eV),其大小可以表示為[30]Up= 9.33×10-14λ2I,其中I為激光脈沖峰值強(qiáng)度(W·cm-2), λ為激光波長(zhǎng)(μm).當(dāng)兩束光脈沖部分重合時(shí),兩個(gè)激光脈沖電場(chǎng)疊加,有效電場(chǎng)強(qiáng)度加大,導(dǎo)致有質(zhì)動(dòng)力勢(shì)Up明顯加大,當(dāng)兩束光完全重合時(shí),Up達(dá)到最大.惰性氣體能級(jí)隨著光強(qiáng)的增加而藍(lán)移已經(jīng)有相關(guān)報(bào)道[31],在我們實(shí)驗(yàn)中,隨著雙色光重合程度的增加(延遲時(shí)間向零點(diǎn)接近)而產(chǎn)生的能級(jí)的藍(lán)移,在光電子能譜上表現(xiàn)為譜峰向低能方向移動(dòng).因此圖4中實(shí)際上反映了時(shí)間分辨的雙色激光場(chǎng)的有質(zhì)動(dòng)力勢(shì)調(diào)制過(guò)程.類似的現(xiàn)象在分子體系中曾多次報(bào)道過(guò),如NO體系中的時(shí)間分辨激光場(chǎng)誘導(dǎo)Stark位移等[28,3233],但是在原子體系中,時(shí)間分辨激光場(chǎng)誘導(dǎo)有質(zhì)動(dòng)力勢(shì)調(diào)制過(guò)程的實(shí)驗(yàn)觀察迄今鮮有報(bào)道.完整地解釋Xe原子飛秒強(qiáng)場(chǎng)產(chǎn)生的光電子實(shí)驗(yàn)結(jié)果,特別是其角度分布,還需要結(jié)合相應(yīng)的理論計(jì)算,相關(guān)程序正在調(diào)試中.

3 結(jié)論

本文通過(guò)對(duì)比實(shí)驗(yàn),對(duì)自行研制的離子成像探測(cè)器進(jìn)行了評(píng)估,在相同的實(shí)驗(yàn)條件下,我們研制的離子成像探測(cè)器達(dá)到了進(jìn)口產(chǎn)品能量分辨率.利用時(shí)間分辨的光電子成像技術(shù),分別研究了Xe在272、408 nm及272-408 nm耦合情況下的多光子電離過(guò)程.給出了272 nm單色光作用下Xe的3光子閾值電離產(chǎn)生的光電子.在408 nm單色光作用下,還觀察到第一級(jí)閾上電離產(chǎn)生的光電子.通過(guò)測(cè)量時(shí)間分辨的雙色光光電子能譜,證實(shí)了3+1'和4'+1的雙色光電離通道的存在.隨著雙色光相對(duì)時(shí)間的改變,依次觀察到了3+1'和4'+1多光子電離過(guò)程.由激光場(chǎng)疊加產(chǎn)生的能級(jí)移動(dòng)導(dǎo)致了電子能譜的紅移,反映了原子體系時(shí)間分辨激光場(chǎng)誘導(dǎo)有質(zhì)動(dòng)力勢(shì)的動(dòng)態(tài)調(diào)制過(guò)程.

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Time-Resolved Multiphoton Ionization Process of Xenon Investigated by Photoelectron Imaging Method

LIU Ben-Kang1,2WANG Yan-Qiu1WANG Li1,*
(1State Key Laboratory of Molecular Reaction Dynamics,Dalian Institute of Chemical Physics,Dalian 116023,Liaoning Province, P.R.China;2Graduate University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049,P.R.China)

Femtosecond time-resolved multiphoton ionization dynamics of xenon was investigated using a homemade ion imaging detector.A comparison experiment comprising of the multiphoton ionization of Xe at 408 nm showed that the energy resolution of our homemade image detector was similar to that of a commercial detector.Under 272 nm femtosecond laser irradiation,photoelectrons with a kinetic energy of 1.57 and 0.26 eV,produced by three-photon ionization,corresponded to two different Xe+spin states, respectively.For the ionization at 408 nm,an additional first-order above-threshold ionization of Xe was also observed.In the two-color femtosecond time-resolved experiments,the photoelectron kinetic energy spectra varied with the delay time between the pump and the probe.The photoelectron intensities produced by 3+1'and 4'+1 two-color multiphoton ionization schedules became stronger with an increase in the degree of overlap between the two laser beams.The kinetic energy of the photoelectrons produced by one-color multiphoton ionization showed obvious red shifts,which were modulated by the second laser beam.Depopulation of the excited states was also observed upon application of the second laser beam. The red shifts in the photoelectron kinetic energy spectra reflect the time-dependent dynamical modulation process of the laser induced ponderomotive effect in an atomic system.

Time-resolved;Homemade;Ion imaging detector;Xenon;Photoelectron imaging; Ponderomotive effect;Multiphoton ionization

O644

Received:September 14,2010;Revised:October 8,2010;Published on Web:November 5,2010.

?Corresponding author.Email:liwangye@dicp.ac.cn;Tel:+86-411-84379243;Fax:+86-411-84675584. The project was supported by the National Natural Science Foundation of China(20633070).

國(guó)家自然科學(xué)基金(20633070)資助項(xiàng)目

?Editorial office ofActa Physico-Chimica Sinica