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        固體襯底上超薄膜表面的低能電子背散射系數計算研究

        2010-06-30 05:17:08牛勝利朱金輝黃流興
        核技術 2010年11期
        關鍵詞:背散射散射系數襯底

        卓 俊 牛勝利 朱金輝 黃流興

        (西北核技術研究所 西安 710024)

        薄膜材料在材料科學、微電子學器件和生物科學中均有廣泛應用。現代材料科學發(fā)展及半導體技術中日益微型化的過程使制備的薄膜厚度低達數十nm,乃至更小,稱為超薄膜。超薄膜的厚度測定日益引起人們重視,建立高分辨率的薄膜厚度測定方法是此領域的重要研究方向[1–4]。電子背散射方法是一種重要的測量方法[5,6],基于薄膜背散射系數r與薄膜厚度D之間的對應關系確定薄膜厚度是此方法的一種重要手段。當入射電子能量為數十keV時,背散射電子在介質中的穿透深度較大,一般適用于測量幾百nm厚的薄膜,此時r-D的關系較復雜;當入射電子能量僅數keV時,r與D存在簡單的線性關系,且背散射電子穿透深度較小,適合于超薄膜的厚度測量。應用此方法需分析r-D線性段的變化規(guī)律,及其對薄膜測量厚度分辨率的影響。因此,研究固體襯底上超薄膜表面的低能電子背散射系數,對優(yōu)化設計電子背散射法測量超薄膜厚度有重要意義。譚震宇等[7]使用 Monte Carlo 法計算了襯底上薄膜材料的低能電子背散射。然而,低能電子在介質中輸運Monte Carlo模擬方法的選擇,r-D線性區(qū)背散射常數C的變化規(guī)律等問題,仍需作進一步研究。

        電子在介質中輸運的Monte Carlo模擬方法常用的有兩種[8]:(1) 多次散射模型下的壓縮歷史方法,在每一步輸運中包含多次碰撞,其特點是計算速度快,但當電子能量降至數keV或更低時,多次散射公式不適用;(2) 模擬電子每一次碰撞過程的直接模擬方法,該方法適用于低能或介質為薄層、電子碰撞次數不很多的輸運模擬[9]。針對低能電子在超薄膜/固體襯底結構材料表面的背散射問題,直接模擬方法更為適用。本文采用直接 Monte Carlo模擬方法,計算了能量為keV量級的電子在固體襯底上不同薄膜的電子背散射系數,分析了電子背散射系數r隨薄膜厚度D的變化及r-D線性區(qū)背散射常數C與入射電子能量的關系。

        1 電子直接Monte Carlo模擬方法

        電子的直接Monte Carlo模擬是直接從物理問題出發(fā),按粒子在介質中發(fā)生碰撞的先后順序,逐個計算粒子發(fā)生的每一次碰撞過程的方法。模擬中電子輸運步長s從宏觀反應總截面Σt中隨機抽樣得到:

        輸運每一步中的碰撞散射角和損失能量從對應碰撞類型的微分截面中抽樣得到。入射能量較低時,電子與物質的相互作用主要為非彈性散射和彈性散射過程。

        低能電子在固體中的彈性散射采用量子力學分波法求解Dirac方程獲得的Mott截面描述[10]:

        式中,?為碰撞后電子的出射立體角,?(θ)和g(θ)分別為求解相對論Dirac方程獲得的入射與散射波函數。

        對于低能電子與介質的非彈性碰撞過程,采用廣義振子強度(GOS)模型下計算得到的電子非彈性散射截面:

        式中,W是碰撞中電子損失能量,Q為反沖能,它與電子散射極角θ一一對應,me為電子靜止質量,υ為入射電子速度,β=υ/c(c為真空中光速),θr為電子碰撞前運動方向與碰撞過程中電子動量改變方向的夾角,因子d?(Q,W)/dW為Born近似下的原子GOS,其大小決定了非彈性碰撞過程中的能量損失。在量子力學體系下解出的GOS表達式非常復雜,故求解非彈性碰撞截面時一般將靶物質看成是一種電介質,在該假設下應用介電模型得到的非彈性碰撞截面與使用量子力學方法給出的截面一致,但計算過程簡單許多[11]。

        按照上述原理,本文在PENELOPE程序包的基礎上改造形成了電子輸運的直接Monte Carlo模擬程序,并對電子在薄膜/襯底材料上的背散射過程進行了跟蹤模擬。

        2 測量薄膜厚度的電子背散射法原理

        使用電子背散射系數確定薄膜厚度,首先要確定一定能量電子入射條件下,薄膜厚度與背散射電子系數間的變化關系。當電子入射固體表面時,有部分電子會從固體表面反射回來,稱為背散射電子,定義背散射系數r為背散射電子數與入射電子數的比值。圖1為電子垂直入射無定形C及金屬Al、Cu、Ag、Au時的背散射系數r隨入射電子能量E0的變化情況。

        圖1 電子在固體表面的背散射系數Fig.1 Monte Carlo simulation of the backscattering coefficient r as a function of the primary energy E0 for electrons impinging on bulk targets.

        由圖1可知,入射電子能量>1 keV時,原子序數較低的材料,電子在其表面發(fā)生背散射概率比高原子序數材料小得多,隨著入射電子能量的上升,高原子序數厚樣品物質的背散射系數可達0.5以上;當入射電子能量<1 keV時,高原子序數材料的背散射系數迅速減小,隨著能量的降低,低原子序數材料的背散射系數逐漸超過高原子序數材料。當薄膜材料的原子序數Zf與襯底材料的原子序數Zs存在較大差異時,薄膜/襯底材料表面的電子背散射系數大小將隨薄膜厚度的增加而逐漸從襯底材料的背散射系數rs變化為薄膜材料的背散射系數rf。研究表明:當入射電子能量為十余keV或數十keV時,薄膜/襯底的r-D曲線存在2–3個線性段[1],r與D間的關系較復雜;當入射電子能量降至幾 keV時,r-D曲線的前端僅存在單一線性增長關系[7](圖2),以此可測定襯底上薄膜的厚度。

        式中,C稱為背散射常數,通過實驗測量或模擬計算統計分析得到,當薄膜材料和襯底材料確定后,|C|的大小決定了測量的厚度分辨率,r0為襯底的背散射系數,圖中LM表示r-D曲線的線性段長度。

        圖2 電子背散射法測量薄膜厚度原理圖Fig.2 Principle of the electron backscattering method for thickness determination of ultra-thin films.

        3 計算結果及討論

        基于上述原理及方法,模擬了電子垂直入射薄膜/襯底材料的背散射過程,計算中電子的截斷能量為50 eV,并取襯底材料厚度遠大于入射電子射程。

        3.1 薄膜/襯底的r-D曲線

        薄膜/襯底的原子序數(Zf,Zs)可分為Zf>Zs和Zf

        在Au /Al這種Zf>Zs情形下,薄膜/襯底材料的電子背散射系數r小于相同入射能量下原子序數為Zf固體(以下簡記為Zf固體)的電子背散射系數。假設入射電子能量為E0,Zf固體和Zs固體的電子背散射系數分別為rf和rs,則薄膜/襯底的背散射系數r隨薄膜厚度D的變化相應在rsZs的相反,r在rf

        圖3 不同入射電子能量下Au /Al和Al /Au的r-D曲線Fig.3 Backscattering coefficient r versus film thickness D for Au films on Al substrate and Al films on Au.Substrate,■1keV,□2keV,●3keV,○4keV,▲5keV

        為反映襯底改變對r-D曲線的影響,計算了E0=2 keV時,C/Au、C/Ag、C/Cu和C/Al的r-D曲線(如圖4)。薄膜材料一定時,Zs與Zf的差異越大,r-D曲線線性段斜率的絕對值越大,即測量薄膜厚度分辨率越高。此外,四種不同襯底情況下的r-D曲線線性區(qū)范圍均~26 nm,表明在薄膜材料相同情況下,只要Zf與Zs的差異較大,襯底改變對Zs曲線線性區(qū)范圍LM的影響不大。

        圖4 E0=2 keV,C/Au,C/Ag,C/Cu,C/Al的r-D曲線Fig.4 Backscattering coefficient r versus film thickness for C films on different bulk substrates.

        3.2 背散射常數C隨能量變化

        入射電子能量E0較高時,電子背散射方法測定薄膜的分辨率較低,因為入射電子能量越高,背散射電子在固體中深度分布范圍越大,在薄膜中單位厚度上背散射電子出射數就越少,因此,通常采用降低入射電子能量來提高薄膜厚度測量的分辨率。

        圖5為Au襯底上不同薄膜背散射常數C的絕對值隨入射電子能量E0的變化情況,其中背散射常數C系由對r-D曲線線性段數據進行最小二乘法擬合處理得到??梢钥闯?,隨著能量的降低,背散射常數C的絕對值逐漸增大,當能量下降到一定程度后,由于作為襯底的Au材料的背散射系數快速下降,導致薄膜與襯底間的背散射系數差異減小,降低了薄膜測量的厚度分辨率。不同薄膜材料在不同襯底上達到最大分辨率時的能量不同,如在Au襯底上,C、Al、Cu和Ag薄膜的最大分辨能量約分別為0.8、1.4、1.7、2.2 keV。另外,當入射能量降至數百eV時,Ag/Au、Cu/Au的C曲線會出現較大的C值,但由于此時高原子序數薄膜/襯底材料的r-D曲線線性段范圍LM太小(<1 nm),因此不存在實際的應用價值。

        圖5 背散射常數C隨入射電子能量E0的變化曲線Fig.5 Absolute value of backscattering constant C of thin films versus primary energy E0.

        4 結論

        使用一種適合模擬低能電子在固體材料中輸運的Monte Carlo方法——直接Monte Carlo方法,計算了低能電子在襯底上超薄膜表面的背散射。結果表明:keV級低能電子入射條件下,薄膜/襯底的r-D曲線初始范圍僅存在單一的線性區(qū),且在背散射常數C隨入射能量的變化曲線中存在一極大值,當入射電子能量大于極大值能量時,薄膜分辨率隨入射電子能量E0的減小而提高;當入射電子能量小于極大值能量時,薄膜分辨率隨入射電子能量E0迅速降低。這個規(guī)律可以作為超薄膜測量中入射電子能量選擇的重要參考依據。

        1 Niedrig H. Opt Acta, 1977, 24(6): 679–691

        2 Niedrig H. J Appl Phys, 1982, 53(4): 15–49

        3 鞏 巖, 陳 波, 尼啟良, 等. 高能物理與核物理, 2005,29(11): 253–258 GONG Yan, CHEN Bo, NI Qiliang,et al. High Energy Phys Nucl Phys, 2005, 29(11): 253–258

        4 王科范, 徐彭壽, 張偉風, 等. 核技術, 2008, 31(4):255–259 WANG Kefan, XU Pengshou, ZHANG Weifeng,et al.Nucl Tech, 2008, 31(4): 255–259

        5 Schlichting F, Berger D, Niedrig H. Scanning, 1999, 21(3):197–203

        6 Maurizio D. American Nuclear Society Topical Meeting in Monte Carlo, Chattanooga, Tennessee, 2005

        7 譚振宇, 夏曰源. 物理學報, 2002, 51(7): 1506–1511 TAN Zhenyu, XIA Yueyuan. Acta Phys Sin, 2002, 51(7):1506–1511

        8 Fernández-Varea J M, Mayol R, Bar?,et al. Nucl Instr Meth Phys Research, 1993, B73: 447–473

        9 卓 俊, 牛勝利, 黃流興, 等. 計算物理, 2009, 26(4):586–590 ZHUO Jun, NIU Shengli, HUANG Liuxing,et al. Comp Phys, 2009, 26(4): 586–590

        10 Jablonski A, Salvat F, Powell C J. J Phys Chem Ref Data,2004, 33(2): 409–451

        11 Fernández-Varea J M, Mayol R, Liljequist D,et al. J Phys:Condens Matter, 1993, 5: 3593–3610

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