李忠勇,高惠波,陳大明,韓連革,張文輝,金小海,白紅升,雷衍慶,尹 衛(wèi)

(原子高科股份有限公司,北京 102413)

PET是目前用于診斷腫瘤、心臟病和神經系統(tǒng)疾病的最優(yōu)手段之一,但其顯像過程受到諸多物理因素的影響,必須對其進行校正。衰減校正是PET校正技術中重要的一種[1-5]。目前可供臨床應用的PET衰減校正的方法有計算法和透射源校正法,其中以透射源校正法最為常用。透射源校正的種類也較多,包括:68Ge線源校正、X射線透射校正、137Cs和133Ba點源校正等,其中68Ge線源校正是 PET顯像中經典的衰減校正方法[1,6-8]。

制備用于PET衰減校正的68Ge線源,要符合儀器刻度密封放射源的分級要求,并且放射性活度軸向分布均勻。目前68Ge線源的制備通常采用電鍍法、膠體法和吸附法[9-11]。電鍍法是在含氰化物稀堿溶液中將68GeCu3合金電鍍于鎳金屬箔上,但是這種方法工藝復雜,儀器設備要求高,生產周期長,難以推廣應用。膠體法是將聚乙二醇與明膠混合物攪拌均勻后,注入容器內凝固密封。膠體法由于操作過程中需要快速攪拌避免凝固,且膠體容易沾染器壁造成污染和68Ge的損失,也不利于推廣應用。相對而言,吸附法工藝、設備簡單,生產周期短,易于大規(guī)模生產應用。吸附法根據吸附材料的不同又可分為有機吸附和無機吸附。有機吸附法制備68Ge線源時,用作吸附介質的離子交換樹脂大多耐輻照性能較差,長時間照射會使樹脂老化或破碎,導致劑量分布改變,影響顯像質量。本工作擬采用無機吸附制備用于PET衰減校正的68Ge線源,并對其進行相關的質量檢驗。

1 主要實驗材料

硅膠(SiO2·x H2O):試劑級,青島海洋化工廠分廠;無載體68Ge溶液:純度>99.99%,放射性濃度為107.3 GBq/L,原子高科股份有限公司;氧化鍺(GeO2):純度 >99.999%,國藥集團化學試劑有限公司;鹽酸:分析純,36%～38%,北京化工廠;硝酸:分析純,65%～68%,北京化工廠;乙醇:分析純,≥99.7%,北京化學試劑公司。

BS110S型電子天平:Sartorius公司;TGL-16G離心機:上海安亭科學儀器廠;HY-5型回旋式振蕩器:江蘇省金壇市榮華儀器制造有限公司;FH463A1型智能定標器:北京核儀器廠;井型FT-603γ閃爍探頭:北京核儀器廠。

2 實驗方法

2.1 源芯的制備

移取1.00 mL 10.00 g/L的 GeCl4溶液和4.05 mL 14 mol/L的 HNO3溶液于20 mL石英瓶中,再加入0.05 mL68GeCl4溶液,混合均勻;加入 1.50 g 100～120目的硅膠,振蕩20 min。移除上清液,依次用14 mol/L的硝酸、1 mol/L的硝酸、水、丙酮清洗,然后取出硅膠,晾干備用。

加硅膠前和反應完成后分別取0.10 mL上清液作為樣品,測量放射性計數(shù),按公式 D=算吸附率。式中,A0、A1分別為吸附前后樣品溶液的放射性計數(shù)。

2.2 吸附均勻性測量

將干燥好的68Ge硅膠置于1.5 mL離心管中,隨機取不同的點樣,測量每個點樣的質量和量68Ge硅膠的放射性計數(shù),確定硅膠對68Ge的吸附均勻性。式中,Ai為所取點樣的放射性計數(shù);m0i為離心管的質量(mg);m1i為裝入樣品后離心管的質量(mg)。

2.3 線源的制備

裝填之前,適度振蕩68Ge硅膠,使其呈均勻顆粒分布。裝填時,先將一端密封的不銹鋼管豎直固定于支架上,用進料漏斗將管口固定,將68Ge硅膠緩緩加入不銹鋼管中,裝填過程中不斷均勻敲擊管壁;裝填完成后將管口密封;將不銹鋼管置于不銹鋼套管中,用氬弧焊將其焊接在帶有磁性的鎢鋼底座上。

2.4 線源的活度分布均勻性測量

自制準直儀示意圖示于圖1。由圖1可見,NaI(Tl)井型探頭上放置厚度5 cm的鉛磚,使鉛磚完全屏蔽裝有探頭的鉛容器的開口端,鉛磚表面居中為長度20 cm、內徑4 mm的半圓槽,半圓槽中間為內徑2.0 mm的小孔,調整鉛磚位置,使該孔位于探頭正上方,探頭距離半圓槽25 cm,探頭連接智能定標器,用于測量放射性計數(shù)。

圖1 自制準直儀示意圖

取68Ge線源不銹鋼管段(在裝填之后,組裝之前測量),將其放置在半圓槽中,沿半圓槽緩慢移動不銹鋼管,每隔1 cm測量一個計數(shù),計數(shù)時間為10 s。按公式算源活性區(qū)放射性活度分布的線性均勻性偏差。其中,Δ為放射性活度分布的線性均勻性偏差;Ai為第i個點的放射性活度;n為所取的測量點的總的數(shù)目;Amax表示一組數(shù)據中取最大放射性活度;Amin表示一組數(shù)據中取最小放射性活度。

2.5 線源的安全性能測試

按 GB/4075-2003的規(guī)定,活度>1 MBq的儀器刻度源分級表示為 GB/4075-2003/C22212,按照要求分別進行溫度(2級)、壓力(2級)、沖擊(2 級)、振動(免檢)、穿刺(2 級)的安全性檢驗[12]。

3 結果與討論

3.1 源芯的制備

硅膠對68Ge的吸附率列于表1。由表1可知,硅膠對68Ge有較高的吸附率,吸附率均>75%。

硅膠對68Ge的吸附均勻性測量結果列于表2。由表2可見,硅膠對68Ge吸附均勻性良好,相對偏差均在±5%之內。

3.2 線源的制備

68Ge線源結構示意圖示于圖2。68Ge線源采用φ4 mm×280 mm、壁厚0.5 mm的不銹鋼管,68Ge線源有不銹鋼管、不銹鋼套管,鎢鋼底座三部分組成。

表1 硅膠對68 Ge的吸附率

表2 硅膠對68 Ge的吸附均勻性

圖2 68 Ge線源示意圖

3.3 線源的外觀

用放大成像系統(tǒng)檢查68Ge線源,線源密封無孔,端點焊接圓滑,無毛刺;游標卡尺測量68Ge線源的尺寸,測量結果列于表3。由表3可見,各部分尺寸均在誤差允許范圍內。

3.4 表面污染檢驗

將棉簽用酒精潤濕,擦拭整個68Ge線源的外表面,測量棉簽的放射性活度,實驗測得棉簽的放射性活度分別為45、60和50 Bq,均遠小于法規(guī)值 200 Bq,因此判定68Ge線源表面無污染[13]。

3.5 泄露檢驗

將68Ge線源放入玻璃水槽中,加去離子水100 mL,將去離子水加熱至50℃,使68Ge線源在該溫度下浸泡4 h以上;取出68Ge線源,并取水樣,測量水樣的放射性活度。實驗測得水樣的放射性活度分別為50、60和60 Bq,均遠小于法規(guī)值200 Bq,因此判定68Ge線源密封良好,無泄漏[13]。

表3 68 Ge線源各部分尺寸參數(shù) mm

3.6 活度分布均勻性檢驗

68Ge線源的放射性活度分布均勻性測量結果示于圖3。由圖3可以看出,3～13 cm為活性區(qū),計算活性區(qū)偏差分別為±2.19%、±1.03%、±3.34%,均在±5%之內,說明68Ge線源放射性活度線性分布均勻。

3.7 安全性能檢驗

線源的安全性能檢驗結果列于表4。表4結果表明,68Ge線源符合 GB/4075-2003中C22212的安全性能要求。

3.8 與國外同類商品源的比較

用同樣的方法測量了對比源(商品源,Sanders公司生產)的各項參數(shù),并與制備的68Ge線源進行比較,結果列于表5。表5顯示,68Ge線源具有良好的活度分布均勻性,達到國外同類產品的水平。

圖3 68 Ge線源的活度分布

表4 68 Ge針狀源安全性能測試

表5 68 Ge線源的活度分布均勻性對比

4 結 論

68Ge線源密封良好無泄漏,表面無污染,活度分布均勻,安全性能符合要求,各項物理參數(shù)均達到國外同類產品的水平。

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