郭亞奇,苗 蕾,張 軍,趙 勇

(1.河南農(nóng)業(yè)大學(xué)林學(xué)院,河南鄭州 450002;2.中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院,農(nóng)業(yè)環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展研究所,北京 100081)

大氣環(huán)境質(zhì)量是城市環(huán)境質(zhì)量的重要組成部分,也是城市可持續(xù)發(fā)展的基礎(chǔ)[1,2].由于地形、地貌和環(huán)境特征的不同,各城市之間大氣污染特點(diǎn)也有所差別,因此環(huán)境治理措施是依據(jù)污染特征而提出和制定[3].所以,研究各個(gè)城市大氣污染特征成為環(huán)境治理的基礎(chǔ)性工作[4],目前針對(duì)鄭州市大氣環(huán)境的研究主要集中在分析單個(gè)污染因子或市區(qū)總體空氣污染的變化特征及趨勢(shì)[5～7],而對(duì)一個(gè)城市內(nèi)各功能區(qū)的大氣環(huán)境質(zhì)量存在的差異關(guān)注不夠,尤其是監(jiān)測(cè)指標(biāo)之間的關(guān)系研究較少[8].但由于大氣環(huán)境的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)具有很強(qiáng)的實(shí)效性,分析方法和結(jié)論都有一定的時(shí)間和空間局限性.經(jīng)過近幾年的發(fā)展,大氣環(huán)境分析和預(yù)測(cè)的方法已日漸成熟,所以此時(shí)根據(jù)最新監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)大氣環(huán)境污染進(jìn)行研究就顯得很有必要[9,10].本研究以鄭州市環(huán)境監(jiān)測(cè)年鑒提供的大氣監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)為基礎(chǔ),綜合運(yùn)用主成分分析、聚類分析和灰色理論對(duì)鄭州市 7個(gè)大氣監(jiān)測(cè)點(diǎn)所代表的區(qū)域內(nèi)大氣環(huán)境現(xiàn)狀和變化趨勢(shì)進(jìn)行評(píng)價(jià)和分析,找出不同時(shí)段和區(qū)域的大氣污染特征,對(duì)鄭州大氣主要污染物的變化趨勢(shì)進(jìn)行預(yù)測(cè),并提出有針對(duì)性的污染防治措施,為城市的綜合發(fā)展、大氣污染防治等提供科學(xué)建議.

1 研究區(qū)概況

鄭州市北臨黃河,西依嵩山,東南為廣闊的黃淮平原,轄 6區(qū) 5市 1縣,其中市區(qū)面積 1 010.3 km2.截止到 2008年底,全市總?cè)丝跒?743.6萬,其中市區(qū) 326.5萬,機(jī)動(dòng)車保有量已達(dá) 120萬輛[11].鄭州地區(qū)屬暖溫帶大陸性氣候,四季分明,年平均氣溫 14.4℃.7月最熱,平均 27.3℃;1月最冷,平均 0.2℃;年平均降雨量 640.9 mm.鄭州是重要的交通通調(diào)樞紐、綜合性工業(yè)生產(chǎn)基地和旅游重點(diǎn)城市[11,12].

2 材料與方法

2.1 材料

大氣監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)來源于鄭州市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站《鄭州市環(huán)境監(jiān)測(cè)年鑒(2008年度)》[13].

2.2 方法

2.2.1 主成分分析[14]首先采用 Z-score法對(duì)原始數(shù)據(jù)進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化以消除量綱和數(shù)量級(jí)不同帶來的誤差,然后計(jì)算數(shù)據(jù)的協(xié)方差矩陣,接著求 R的特征值和累計(jì)貢獻(xiàn)率以及對(duì)應(yīng)的特征向量和主成分的因子載荷矩陣,最后計(jì)算主成分得分.

2.2.2 聚類分析 采用聚類分析中應(yīng)用最廣的歐幾里德距離(dij)進(jìn)行系統(tǒng)聚類[15]:

式中:Xik表示第 i個(gè)樣品的第 k個(gè)指標(biāo)的觀測(cè)值;Xjk表示第 j個(gè)樣品的第 k個(gè)指標(biāo)的觀測(cè)值;dij為第i個(gè)樣品與第 j個(gè)樣品之間的歐氏距離.dij越小表示第 i與 j兩個(gè)樣品之間的性質(zhì)越接近,性質(zhì)接近的樣品或變量就可以劃為 1類.

2.2.3 灰色預(yù)測(cè) 利用原始數(shù)據(jù)序列 X(0)(k)(k=1,2,…,n)建立灰色預(yù)測(cè) GM(1,1)模型,預(yù)測(cè)數(shù)值變化趨勢(shì).GM(1,1)模型的白化型響應(yīng)式為k+1)=(X(0)(1)其中k)=m)為Accumulated Generating Operation(AGO)序列[16],參數(shù) a,b通過原始數(shù)據(jù)序列計(jì)算得到[17],預(yù)測(cè)值 X＾(0)(k+1)=X(0)(k+1)-X(1)(k).在進(jìn)行預(yù)測(cè)時(shí)必須要進(jìn)行模型檢驗(yàn),達(dá)到一定精度等級(jí)的模型預(yù)測(cè)結(jié)果才具有較高可信度,并采用后驗(yàn)差檢驗(yàn)方法,以后驗(yàn)差比 C和小誤差概率 P為精度檢驗(yàn)標(biāo)準(zhǔn)[17,18].

3 結(jié)果與分析

3.1 5項(xiàng)指標(biāo)主成分分析

3.1.1 指標(biāo)信息提取率分析 將數(shù)據(jù)輸入 SPSS進(jìn)行主成分分析,得到如下運(yùn)行結(jié)果(見表 1～4).

表1 指標(biāo)信息提取率公因子方差分析Table1 Variance of common factor of information extract rate of five pollutions

由表 1得,可吸入顆粒濃度和硫酸鹽化速率這兩個(gè)指標(biāo)的提取值較高因而最具有代表性,而其他指標(biāo)未出現(xiàn)大的波動(dòng)或者未起主導(dǎo)作用.硫酸鹽化速率指標(biāo)信息提取率較高的原因是在監(jiān)測(cè)過程中出現(xiàn)過異常波動(dòng),因而不能將其看作代表性指標(biāo)(下文見4.2).綜上所述,可以認(rèn)為 2008年鄭州市大氣主要污染物是可吸入顆粒物.

表2 主成分分析解釋的總方差Table2 Total variance explained of principal component analysis

表 2反映出各成分解釋原始變量總方差和提取信息量的情況.因?yàn)槌煞?1,2,3的初始特征根較大,且它們已經(jīng)包括了原始變量 83.175%(＞80%)的信息,所以這里選取成分 1,2,3為主成分.

表3 主成分載荷矩陣Table3 Principal component loading matrix

主成分的主要含義由主成分載荷矩陣中各主成分所對(duì)應(yīng)的相關(guān)系數(shù)絕對(duì)值較大的幾個(gè)指標(biāo)的綜合含義來確定[19].由表 3可以看出主成分 1主要反映了二氧化硫、二氧化氮和降塵這 3個(gè)變量的信息,第 2主成分主要反映可吸入顆粒的信息,第3主成分主要反映硫酸鹽化速率的信息.

表4 主成分得分系數(shù)矩陣Table4 Component score coefficient matrix of principal component analysis

由表 4得出成分得分方程組:

式中:x1～x5表示對(duì)應(yīng)污染物標(biāo)準(zhǔn)化后的樣本數(shù)據(jù);y1～y3表示對(duì)應(yīng)成分得分.

3.1.2 各監(jiān)測(cè)點(diǎn)大氣環(huán)境質(zhì)量綜合分析 為評(píng)價(jià)各監(jiān)測(cè)點(diǎn)每個(gè)月的綜合大氣環(huán)境質(zhì)量狀況,采用如下公式計(jì)算各監(jiān)測(cè)點(diǎn)的綜合得分:

式中:Si表示第 i成分貢獻(xiàn)率;Ci表示樣本第 i成分得分;S1=47.396%;S2=19.839%;S3=15.941%.經(jīng)計(jì)算各監(jiān)測(cè)點(diǎn)各月的主成分綜合得分,結(jié)果見圖 1.得分越低表明監(jiān)測(cè)點(diǎn)該月空氣質(zhì)量越好[20].

圖1 鄭州市各監(jiān)測(cè)點(diǎn)主成分綜合得分折線圖Fig.1 The chart of the principal component analysis for each monitoring sites in Zhengzhou city

在這 6個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)中,鄭紡機(jī)、市監(jiān)測(cè)站屬于工業(yè)區(qū),煙廠、醫(yī)學(xué)院、銀行學(xué)校、供水公司屬于居民區(qū).通過圖 1可以很清楚地看出各監(jiān)測(cè)點(diǎn) 2008年各月的主成分綜合得分走勢(shì).經(jīng)過對(duì)比,可以將 6個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)根據(jù)折線的形狀分成 3類:

1)銀行學(xué)校.該監(jiān)測(cè)點(diǎn)的折線表現(xiàn)為典型的“U”型拋物線,即 1,2,11,12月空氣質(zhì)量較差,6,7,8月空氣質(zhì)量較好,屬于典型的城市空氣環(huán)境狀況.因?yàn)樵谶M(jìn)入冬季后隨著城市供暖壓力加大燃煤燃?xì)饬恳搽S之增加,冬季氣候條件溫度低、濕度小、氣壓高、風(fēng)沙多,城市空氣污染較為嚴(yán)重.而夏季溫度高、濕度大、氣壓低,茂盛的綠色植物和城市熱島效應(yīng)利于降低的污染物濃度.

2)醫(yī)學(xué)院、煙廠、鄭紡機(jī)、供水公司.這 4個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的綜合得分折線圖的形狀類似于“W”,一般認(rèn)為北方城市大氣環(huán)境質(zhì)量多是“冬季差,夏季好”[21,22],而鄭州在夏季(7月份)出現(xiàn)了不同程度的反彈.這主要是與 7月份硫酸鹽化速率出現(xiàn)了異常的增大有關(guān)(表 1),根據(jù)氣象資料,7月份的降水強(qiáng)度和持續(xù)時(shí)間均大于 6月和 8月,而高溫、高濕、氣壓偏低和靜風(fēng)等氣象條件會(huì)加速SO2的轉(zhuǎn)化速率,從而造成 SO2的質(zhì)量濃度顯著降低和硫酸鹽化速率明顯升高的結(jié)果[21].

3)市監(jiān)測(cè)站.這個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的綜合得分折線圖與第二類相似,但這個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)與其他監(jiān)測(cè)點(diǎn)的不同之處在于其折線圖在 3月份有明顯的上揚(yáng).各監(jiān)測(cè)點(diǎn)在 3月份 PM10和 NO2質(zhì)量濃度出現(xiàn)了突然增大現(xiàn)象,但市監(jiān)測(cè)站卻是兩項(xiàng)指標(biāo)同時(shí)增大.出現(xiàn)這種情況可能是該區(qū)域內(nèi)的企業(yè)在新年復(fù)工后排放量突然增大,再加上空氣干燥風(fēng)沙大,導(dǎo)致這兩項(xiàng)監(jiān)測(cè)指標(biāo)的明顯升高.

處于郊區(qū)農(nóng)田的供水公司監(jiān)測(cè)點(diǎn)全年的空氣質(zhì)量總體上比其它監(jiān)測(cè)點(diǎn)好.各監(jiān)測(cè)點(diǎn)的主成分綜合得分折線圖相互交錯(cuò),這說明了鄭州市仍存在生活區(qū)與工業(yè)區(qū)混雜,分區(qū)不明確的問題.

3.2 監(jiān)測(cè)指標(biāo)關(guān)聯(lián)性分析

先對(duì) 5項(xiàng)大氣環(huán)境質(zhì)量指標(biāo)數(shù)據(jù)先標(biāo)準(zhǔn)化,然后進(jìn)行系統(tǒng)聚類分析 (Hierarchical Cluster Analysis),聚類結(jié)果見圖 2.

圖2 聚類結(jié)果樹狀圖Fig.2 Tree diagram

圖 2表現(xiàn)出聚類的具體過程,選取相對(duì)距離 10將變量劃分為 3類:①二氧化氮,二氧化硫,降塵;②硫酸鹽化速率;③可吸入顆粒物.表明各變量之間的歐式距離存在較為明顯的差異,其中距離最小的 4組是二氧化氮與降塵,降塵與二氧化硫,二氧化氮與二氧化硫,硫酸鹽化速率與二氧化硫.而可吸入顆粒物與其他 4個(gè)變量之間的距離均比較大.

近年來,鄭州市一直處于工業(yè)發(fā)展的加速期,能源結(jié)構(gòu)仍以煤炭和化石燃料為主,但工業(yè)經(jīng)濟(jì)增長依然建立在能源資源消耗增長的基礎(chǔ)上,再加上近年來市區(qū)機(jī)動(dòng)車保有量的快速增長,所以大氣污染物主要來自煤炭和化石燃料的燃燒.燃料燃燒過程中產(chǎn)生的氣態(tài) SO2,NO2在大氣中的濃度變化表現(xiàn)出較強(qiáng)的關(guān)聯(lián)性,同時(shí)在燃燒過程中產(chǎn)生的粗大顆粒物與空氣中的灰塵以降塵的形式沉降在地表,于是這 3類污染物的在聚類時(shí)首先聚為 1類.PM10的濃度雖然與當(dāng)?shù)氐奈廴驹匆灿泻艽蟮年P(guān)系,但其受氣象條件、地理因素的影響更為強(qiáng)烈,近年來PM10作為鄭州市影響空氣質(zhì)量的首要污染物,直接影響 API指數(shù)的高低,所以這里將其聚為 1類.硫酸鹽化速率是大氣中 SO2,H2S,H2SO4等含硫污染物經(jīng)過一系列氧化反應(yīng)的速率,即含硫二次污染物形成的速率[22],它與光照、溫度等有密切關(guān)系,同時(shí)由于該項(xiàng)指標(biāo)在 7月份出現(xiàn)異常波動(dòng),故將其聚為 1類.

3.3 大氣環(huán)境質(zhì)量預(yù)測(cè)

利用鄭州市 2000—2008年大氣污染物 SO2,NO2和 PM10的年均濃度建立預(yù)測(cè)模型,根據(jù)原始資料構(gòu)建數(shù)據(jù)序列 X(0)(t)(t=1,2,…,n),利用DPS數(shù)據(jù)處理系統(tǒng)建立 GM(1,1)模型對(duì)這 3個(gè)指標(biāo)進(jìn)行灰色預(yù)測(cè)[23],得到近 5年鄭州市大氣污染物濃度變化.

3.3.1 大氣 SO2質(zhì)量濃度預(yù)測(cè) 根據(jù)SO2年均質(zhì)量濃度資料得出最終預(yù)測(cè)模型:參數(shù)a=0.207 674,b=0.002 067;預(yù)測(cè)公式 x(1)(t+1)=-0.009 050e-0.207674t+0.009 953.經(jīng)檢驗(yàn)?zāi)Ｐ?C=0.054 2,P=1.000,精度符合要求,所以該模型預(yù)測(cè)結(jié)果是可信的.根據(jù)模型計(jì)算未來 5年內(nèi) SO2的變化曲線如圖 3所示。

通過曲線走勢(shì)可以看出,鄭州市城區(qū)未來 5年的大氣 SO2質(zhì)量濃度逐年上升.根據(jù)《國家大氣環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3095—1996)中的標(biāo)準(zhǔn),在未來 5年中,鄭州市大氣中 SO2的預(yù)測(cè)值超過三級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值即 SO2年均值 0.10 mg?m-3.這一結(jié)論與鄭州市近年來大力推廣清潔生產(chǎn)措施似乎相矛盾,尚需要結(jié)合更多數(shù)據(jù)資料進(jìn)一步分析研究.

圖3 SO2監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)與預(yù)測(cè)結(jié)果的擬合曲線Fig.3 Fitting curves of SO2 monitoring data and prediction results

3.3.2 大氣 NO2質(zhì)量濃度預(yù)測(cè) 根據(jù) NO2年均濃度資料得出最終預(yù)測(cè)模型:參數(shù) a=0.091 840,b=0.000 657;預(yù)測(cè)公式 x(1)(t+1)=-0.006 700 e-0.09184t+0.007 151對(duì)當(dāng)前模型的評(píng)價(jià):C=0.063 5,P=1.000.模型精度符合要求,所以該模型預(yù)測(cè)結(jié)果是可信的.根據(jù)模型計(jì)算未來 5 a內(nèi) NO2的變化曲線如圖 4所示.

根據(jù)以上有關(guān) NO2未來 5 a變化趨勢(shì)的圖表,鄭州市城區(qū)大氣 NO2質(zhì)量濃度一直處于波動(dòng)狀態(tài),但總體呈下降趨勢(shì).根據(jù)《國家大氣環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—1996)中的標(biāo)準(zhǔn),在未來 5年中,鄭州市大氣中 NO2的預(yù)測(cè)值低于一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值即NO2年均值≤0.04 mg?m-3.

3.3.3 大氣 PM10質(zhì)量濃度預(yù)測(cè) 根據(jù) PM10年均濃度資料得出最終預(yù)測(cè)模型:參數(shù) a=0.213 182,b=0.001 540;預(yù)測(cè)公式:x(1)(t+1)=-0.666 491 e-0.213182t+0.007 225.對(duì)當(dāng)前模型的評(píng)價(jià):C=0.032 8,P=1.000 0.模型精度符合要求,所以該模型預(yù)測(cè)結(jié)果是可信的.根據(jù)模型計(jì)算未來 5 a內(nèi)PM10的變化曲線如圖 5所示.

圖4 NO2監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)與預(yù)測(cè)結(jié)果的擬合曲線Fig.4 Fitting curves of NO2 monitoring data and prediction results

圖5 PM 10監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)與預(yù)測(cè)結(jié)果的擬合曲線Fig.5 Fitting curves of PM 10 monitoring data and prediction results

由預(yù)測(cè)結(jié)果來看,未來 5 a內(nèi)鄭州市城區(qū)的空氣中 PM10濃度將大大下降.在主成分分析中得到PM10是鄭州市城區(qū)的首要污染物,而灰色預(yù)測(cè)表明這一污染指標(biāo)在未來會(huì)有明顯下降,低于《國家大氣環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—1996)中的二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)并有可能達(dá)到一級(jí)標(biāo)準(zhǔn),即 PM10年均值≤0.04 mg?m-3.

4 結(jié)論與討論

4.1 結(jié)論

1)通過主成分分析和聚類分析,鄭州市典型大氣環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)根據(jù)其數(shù)值變化規(guī)律可以分為三類①可吸入顆粒物②二氧化硫、二氧化氮、降塵③硫酸鹽化速率,每一類均有其特征.可吸入顆粒物仍然是鄭州市大氣環(huán)境污染的首要污染物.

2)鄭州市城區(qū) 7個(gè)大氣監(jiān)測(cè)點(diǎn)所代表的區(qū)域季節(jié)性污染特征較為明顯,即具有“夏季好,冬季差”的特征.除“銀行學(xué)?！氨O(jiān)測(cè)點(diǎn)外,其他監(jiān)測(cè)點(diǎn)的全年大氣環(huán)境質(zhì)量走勢(shì)在不同時(shí)段內(nèi)均出現(xiàn)異常波動(dòng),可能受所處地域及周邊環(huán)境的影響,所以在進(jìn)行污染防治時(shí)要針對(duì)不同區(qū)域制定不同的政策和措施.

3)通過灰色 GM(1,1)模型的預(yù)測(cè),鄭州市城區(qū)在近 5 a內(nèi),SO2質(zhì)量濃度有逐漸升高趨勢(shì),并有可能超過國標(biāo)(GB 3095—1996)三級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值;而NO2濃度會(huì)有所下降,低于國家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)并保持平穩(wěn),但仍有反彈的可能;PM10的濃度則表現(xiàn)為明顯的持續(xù)下降,未來將有可能達(dá)到國家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn).

4.2 討論

1)醫(yī)學(xué)院、煙廠、鄭紡機(jī)、供水公司這 4個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的主成分綜合得分折線圖的形狀類似于“W”,即在典型“冬季差,夏季好”的基礎(chǔ)上于 7月份出現(xiàn)了不同程度的反彈.在表 1原始監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)中發(fā)現(xiàn)監(jiān)測(cè)指標(biāo)中硫酸鹽化速率在 7月份出現(xiàn)了異常的增大波動(dòng),而與此同時(shí) SO2質(zhì)量濃度卻下降.這種情況的出現(xiàn)肯定有特定的原因,但由于歷史資料有限只能進(jìn)行大概的推測(cè):①根據(jù)氣象資料,2008-07降水強(qiáng)度和持續(xù)時(shí)間均大于同處于夏季的 6、8月份,而高溫高濕、氣壓偏低和靜風(fēng)等氣象條件恰好有利于加速 SO2的轉(zhuǎn)化速率[23];②7月份日照強(qiáng)度的增強(qiáng),有利于光化學(xué)氧化劑的產(chǎn)生,從而促進(jìn)SO2的均相氧化反應(yīng),對(duì)硫酸鹽化速率也起到了推動(dòng)作用;③7月份進(jìn)入城市用電高峰期,位于鄭州市上風(fēng)向的 2座大型電廠可能加大產(chǎn)量,從而更多的污染物隨空氣環(huán)流進(jìn)入城區(qū),是硫酸鹽化速率監(jiān)測(cè)值升高.④硫酸鹽化速率一般用堿片法或二氧化鉛法測(cè)定,但其測(cè)定結(jié)果是相對(duì)值而且與大氣中SO2質(zhì)量濃度之間的關(guān)系也較為復(fù)雜,所以不能簡單地把二者看成是正相關(guān).

2)在對(duì)鄭州市大氣環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)中的樣本進(jìn)行聚類分析時(shí),分別處在居民區(qū)和工業(yè)區(qū)的幾個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的月份分類結(jié)果表現(xiàn)出了明顯不同的特征.這可能是由于鄭州市城區(qū)分區(qū)不明確,各區(qū)域內(nèi)環(huán)境情況復(fù)雜,污染源特征不具有一致性所導(dǎo)致的.

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