何佳恒 姜 林 鐘文彬 馬宗平 王 靜 李興亮 蹇 源

(中國工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所 綿陽 621900)

同位素近距治療是將低能γ射線、穿透率較小而電離密度較大的β射線和α射線的放射源種子置于腫瘤附近或植入病灶，利用它們對種子源近旁處劑量高且劑量隨距離陡然下降的特點，對病灶造成大劑量照射，而正常組織則受到很好保護[1–7]。

特征光子主能量在20–100 keV(20–40 keV為佳)并伴有低能X射線、半衰期在10–100 d(15–70 d為佳)的核素，均可用于近距離治療。常用核素有125I、103Pd、198Au、169Y、159Dy、109Cd、192Ir等，其中125I及103Pd應(yīng)用最為廣泛。臨床應(yīng)用表明，對殺死增殖迅速的腫瘤細胞，103Pd效果好于125I；而治療增殖較慢的腫瘤細胞，125I占優(yōu)勢。125I易于制備且價格低于103Pd，國內(nèi)外廣泛將其用于腫瘤治療[8–13]。我們研究了其源芯制備工藝，鑒于131I的化學(xué)性質(zhì)與125I一致，且131I價廉易得，易于測量，故用131I代替125I。

1 材料與方法[14]

1.1 材料

振蕩器：SHZ－82，中國江蘇省金壇市醫(yī)療儀器廠生產(chǎn)；活度計：CRC-15R (Capintec，美國INC公司)；個人劑量計(中國西安核儀器廠生產(chǎn))。

碘[131I]化鈉溶液由四川大學(xué)提供，銀絲(99.99%)，其他試劑均為分析純，未經(jīng)任何處理。

1.2 銀絲的處理

將銀絲切成3 mm/段，放入丙酮中浸泡，用熱水、冷水洗凈，再用 3.0 mol·L–1的 HCl浸泡 20 min，取出后用冷水洗凈，在紅外燈下烘干備用。

1.3 銀絲的鍍鈀

配置不同濃度(0.25、0.5、0.75、1.0、2.0 mg·mL–1)的PdCl2溶液。將銀絲隨機分為5組，每組3根。用不同濃度、不同體積的 PdCl2對銀絲進行鍍鈀處理，將鍍鈀銀絲分別放入相同組分的吸附液(CH3COOH-CH3COONa 緩沖液，60μL；0.9 mg·mL–1的 KI溶液，20μL；131I，2.61×107Bq)，50℃下吸附1 h，取出測量源芯活度，以考察鍍鈀量對吸附的影響。

1.4 吸附工藝的優(yōu)化研究

分別改變鍍鈀體系的體積和濃度，將鍍鈀銀絲置于相同組分的吸附液中，在相同溫度下吸附1 h，取出測量源芯活度，以考察鍍鈀條件對吸附的影響，每點三個平行樣。

改變吸附體系中的載體量，調(diào)整吸附體系的溫度及吸附時間，考察它們對吸附效率和吸附效果的影響，每點三個平行樣。

2 結(jié)果與討論

2.1 不同體積鈀溶液處理銀絲對吸附的影響

在各置有 3根銀絲的 8個反應(yīng)管中分別加入0.1、0.2、0.3···0.8 mL 的 PdCl2溶液(0.25 mg·mL–1)，置于100℃的水浴振蕩器中動態(tài)鍍鈀，5 min后取出銀絲，洗凈風(fēng)干。將8組銀絲分別放在相同組成的吸附液(CH3COOH-CH3COONa緩沖液，30μL；0.9 mg·mL–1的 KI溶液，10μL；131I，1.24×105Bq)中，50℃吸附1 h，取出測量源芯活度。比較各組銀絲吸附131I的效果(表1)，隨著PdCl2溶液體積的增加，殘液由無色變?yōu)榱咙S色，銀絲則由灰白色變成黑色，但銀絲的131I吸附率并無多大變化，保持在94%左右?？梢娫诒緦嶒灥?PdCl2濃度下，雖然銀絲的鈀吸附量隨溶液體積增加，但對于131I吸附，0.1 mL PdCl2溶液中所含的鈀量已達飽和。

表1 不同體積鈀溶液處理銀絲對吸附的影響Table 1 Effect of volume of PdCl2 on the adsorption.

2.2 不同濃度鈀溶液處理銀絲對吸附的影響

配制不同濃度(0.25、0.5、0.75、1.0、2.0 mg·mL–1)的PdCl2溶液，各取1.0 mL放入反應(yīng)管中，并放入3根銀絲，100℃水浴加熱。用紫外分光光度法測得鍍鈀殘液的吸光度，根據(jù)標準曲線推算每根銀絲的鍍鈀量。每組銀絲在相同條件的碘吸附見表 2。銀絲的鍍鈀量隨PdCl2濃度增多，但在1.0 mg·mL–1后達到平衡；將鍍鈀銀絲置于反應(yīng)管中，加入吸附液(CH3COOH-CH3COONa 緩沖液，60μL；0.9 mg·mL–1的 KI溶液，20μL；131I，2.61×107Bq)，在 50℃下吸附1 h的源芯活度測量結(jié)果表明，銀絲的131I吸附率呈先升后降趨勢，這是因為PdI2會微溶于含過量碘離子的溶液中，因此，實驗中須控制好碘離子的濃度。

表2 不同濃度鈀溶液處理銀絲對吸附的影響Table 2 Effect of PdCl2 concentration on the adsorption.

2.3 載體碘量對吸附的影響

吸附液總體積 100μL，加入～6.66×107Bq的131I，KI載體量分別為 2、4、5、7、9、10μg，50℃吸附1 h的源芯活度測量結(jié)果見圖1。KI載體為2μg和 9μg 時，鍍鈀銀絲的131I吸附率分別為～37.2%和76.4%；但 KI增至 10μg時，吸附率急劇降至～49.1%?？梢娸d體碘量過多或過少都不利于銀絲的吸附。鍍鈀銀絲的131I吸附率隨載體KI量升高，這是因為I–濃度增加，促成了AgI的生成；但載體KI過多時，其提供的穩(wěn)定同位素127I–遠多于131I–而在競爭置換中處于較大優(yōu)勢，131I–活度反而下降。

圖1 載體碘量對吸附的影響Fig.1 Effect of carrier iodide concentration on the adsorption.

2.4 吸附時間對吸附的影響

吸附液總體積 100μL，131I加入量～6.41×107Bq，載體KI為9μg，吸附溫度50℃，吸附時間為20 min至7 h的源芯活度測量結(jié)果見圖2。開始時，離子交換效率隨吸附時間迅速增長，3 h后達平衡。

圖2 吸附時間對吸附的影響Fig.2 Iodine adsorbed in different minutes of adsorption.

2.5 吸附液體積對吸附的影響

每個反應(yīng)管中吸附液組成為：0.9 mg·mL–1的KI 溶液，20μL；131I，3.24×107Bq；緩沖液CH3COOH-CH3COONa體積分別為40、100、300、400、500μL。50℃吸附1 h的源芯活度測量結(jié)果見圖 3。反應(yīng)體積對131I在鍍鈀銀絲的吸附影響呈反比關(guān)系。吸附液體積為40、100、300、400、500μL時，131I吸附率分別為～92.5%、～90.2%、～69.5%、～40.3%、～36.8%。這是因為吸附液中131I與載體碘的量是確定的，緩沖溶液體積增大導(dǎo)致131I與載體碘的濃度降低，吸附液的131I濃度較低不利于131I在銀絲上的吸附。

圖3 吸附液體積對吸附的影響Fig.3 Effect of volume on the adsorption.

2.6 吸附溫度對吸附的影響

吸附液總體積 100μL，131I加入量～6.02×107Bq，載體KI為9μg，吸附溫度為室溫(～22)℃至80℃。吸附曲線(圖4)表明，吸附液加熱到40℃–80℃時，吸附效率可達90%以上，在50℃時吸附率達到最大(～97.2%)；溫度更高，由于碘發(fā)生升華，吸附率會緩慢地降低。

圖4 溫度對吸附的影響Fig.4 Effect of temperature on the adsorption.

3 結(jié)論

對于源芯材料為銀絲的131I吸附，采用鍍鈀工藝比鹵化工藝效果好得多[15]。本工作研究了不同參數(shù)(包括載體碘量、吸附時間、吸附液體積、吸附溫度)對碘吸附的影響。優(yōu)化的吸附實驗條件如下：選用銀絲作基材，預(yù)先鍍一層鈀，載體碘來源于KI，本體系下，KI的量為 8–9 μg。保持吸附液體積為100μL，在～50℃下吸附～1 h，131I的吸附效率大于～90%。

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3 Li Z.Med Phys, 2001, 28: 1410–1415

4 Xie D Y, Zhang Z C, Luo X Y.Acad J Sec Mil Med Univ,2000, 21(2): 174–176

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6 Zelefsky M J.Cancer J, 2000, 6: 249–255

7 Henkel T O, Kahmann F.Arch Ital Urol Androl, 2000,72(4): 295–301

8 Popescu C C, Wise J, Sowards K, et al.Med Phys, 2000,27(9): 2174–2181

9 Weaver K A.Med Phys, 1986, 13(1): 78–83

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12 Nath S, Chen Z, Yue N, et al.Med Phys, 2000, 27:1058–1066

13 Zelefsky M J.Int J RadiatOncol Biol Phys, 2000,48(3):601–608

14 何佳恒, 鐘文彬, 姜 林, 等.核化學(xué)與放射化學(xué),2010, 32(2): 121–125 HE Jiaheng, ZHONG Wenbin, JIANG Lin, et al.J Nucl Radiochem, 2010, 32(2): 121–125

15 He J H, Jiang L, Li X L, et al.Nucl Sci Tech, 2009, 20(4):231–234