孫海濤

(環(huán)境保護部核與輻射安全中心，北京 100082)

壓水堆核電廠反應堆壓力容器輻照脆化評價與監(jiān)督

孫海濤

(環(huán)境保護部核與輻射安全中心，北京 100082)

反應堆壓力容器是壓水堆核電廠的核心關鍵設備，受快中子 (E＞1MeV)輻照造成的輻照脆化是其運行失效的重要因素，因此需要對壓力容器進行輻照評價與監(jiān)督，以保證其壽期內的安全運行。

反應堆;壓力容器;輻照脆化;輻照監(jiān)督

1 引言

壓水堆核電廠反應堆壓力容器是反應堆冷卻劑的承壓邊界，同時也是防止裂變產物釋放的第二道屏蔽。作為核安全一級核心設備，是核電廠唯一不可更換的機械設備，因此其服役壽命決定了核電廠的壽命。反應堆壓力容器的失效模式主要包括腐蝕損傷、疲勞損傷、壓熱沖擊損傷和受快中子輻照產生的輻照損傷。為了防止壓力容器發(fā)生脆性破壞，確保其安全可靠，有必要對其失效模式尤其是輻照損傷進行評價和運行監(jiān)督。

世界各核電發(fā)展國家對反應堆壓力容器輻照損傷的評價和監(jiān)督要求主體大致相同，但也因設計、選材不同而有差別。

美國核電廠反應堆壓力容器的輻照監(jiān)督主要依據10CFR50附錄H“Reactor VesselMaterial Surveillance Program Requirements”的要求，即壽期末經受快中子注量大于1017n/cm2(E＞1MeV)的反應堆壓力容器堆芯帶區(qū)材料，必須按ASTM E 185標準的要求制定監(jiān)督大綱。

對于具體壓力容器堆芯段筒體材料的壽期末性能，NRC管理導則RG 1.99(Rev.2)規(guī)定1/4壁厚處的計算調整參考無塑性轉變溫度增量 (ΔRTNDT)不得大于200℉ (93.3℃); 10CFR50附錄 G規(guī)定其上平臺能量 (USE)不得低于68J;10 CFR 50.61規(guī)定其RTPTS不得高于270℉ (132.2℃)。

法國核電廠核島機械設備在役檢查規(guī)范(RSEM)B 6300“預測監(jiān)督”要求對反應堆壓力容器進行輻照監(jiān)督，并規(guī)定了輻照監(jiān)督大綱的制定、大綱的使用、輻照監(jiān)督結果的使用等內容。

德 國 KTA 3203“Surveillance of the Irradiation Behaviour of Reactor Pressure Vessel Materials of LWR Facilities”規(guī)范要求對快中子注量達到1017n/cm2(E＞1MeV)和1019n/cm2(E＞1MeV)不同范圍的輻照脆化進行有區(qū)別的輻照監(jiān)督，并制定相關詳細的要求。

日本JEAC 4201“Surveillance Test Method of Structural Materials for Nuclear Power Reactors”要求對壽期末壓力容器內壁中子注量大于1017n/cm2(E＞1MeV)的材料需進行輻照監(jiān)督。

2 影響反應堆壓力容器材料輻照脆化的因素

目前核電廠反應堆壓力容器材料選用的Mn-Ni-Mo鐵素體低合金鋼，主要有滿足ASME SA-508標準要求的SA508 Gr.3合金鋼和滿足RCC-M M2111標準要求的16MND5合金鋼。根據壓力容器的服役環(huán)境，此類型合金鋼具有足夠的強度和斷裂韌性，良好的焊接性能以及大鍛件的組織均勻性，且具有優(yōu)良的抗中子輻照脆化性能。

壓力容器材料的輻照損傷主要機理是：高能粒子和金屬的點陣原子發(fā)生一系列碰撞，從而在金屬內部產生大量的點缺陷，點缺陷的存在同時將影響晶體中位錯的運動，這會使金屬發(fā)生硬化，表現(xiàn)為屈服強度提高，也會導致體心立方金屬韌性－脆性轉變溫度上升，使材料經長期輻照后在其使用溫度下變?yōu)榇嘈圆牧?，即引起材料的輻照硬化和輻照脆化?/p>

因此反應堆壓力容器材料的中子輻照損傷主要表現(xiàn)為韌脆性轉變溫度升高、屈服強度增大和斷裂韌性值降低等，脆化影響因素主要包括：中子能譜、快中子注量 (f)、材料成分、輻照溫度和微觀結構特性等。

2.1 材料成分因素

壓力容器低合金鋼中的各合金元素或大或小都有增大鋼的輻照脆化趨勢，但合金元素是細化晶粒、提高淬透性和減小回火脆性以及保證綜合性能所必需的，即不可缺少的，因此有必要研究主要影響元素的作用機理，以得到各自的含量限值。

(1)鎳元素

鎳元素是輻照敏感性合金元素，能引起輻照效應增大，但同時鎳又是細化組織能力強的元素，是降低轉變溫度、保證鍛件綜合性能(提高鋼的淬透性)的有效元素，綜合這兩種因素，需要將鎳元素的含量調整到一定范圍內。

(2)銅元素

銅元素是影響輻照脆化的主要因素，原理是：材料內部微空洞是輻照脆化的重要原因，而殘余銅元素對微空洞缺陷有穩(wěn)定化作用。同時銅沉淀相 (Copper) 又阻礙位錯(dislocation)的移動而引起硬化和脆化。其影響機理可見圖1。因此一般在壓力容器材料技術要求中需要限制銅元素的含量在0.08%以下，而實際制造中通過提高冶煉工藝可控制其含量在0.05%以下。

圖1 銅元素和磷元素的輻照脆化影響機理

(3)磷、硫元素

磷元素有加速輻照脆化的傾向，在晶界(Grain Boundary) 的 磷 偏 析 (Phosphorus Segregation)使得材料晶界結合強度下降，從而增加了材料發(fā)生沿晶脆斷的傾向。硫元素影響材料的上平臺吸收能量，降低硫的含量可以提高壓力容器鋼上平臺能量值，也就大大提高了其韌性的儲備。

(4)釩元素

釩元素能影響鋼材輻照脆化，也能降低鋼的上平臺吸收能量。

基于以上的影響機理，壓水堆壓力容器鐵素體鋼 (尤其是活性帶區(qū))對鎳、銅、磷、硫和釩等元素含量進行限制，以減少材料在役輻照脆化的敏感性。表1給出了RCC-M和ASME兩種規(guī)范對鍛件產品主要元素成分的上限值要求，以及國內M310機組初步安全分析報告中的限值要求、AP1000機組初步安全分析報告中的限值要求和壓力容器鋼實際制造水平值。

表1 壓力容器鋼主要元素的產品含量上限值

2.2 快中子注量 (f)

快中子 (E＞1MeV)注量是影響材料輻照脆化的一個重要因素，隨著中子注量增加，更多的晶格原子受中子撞擊，產生點缺陷的數(shù)量隨之增多，使得脆化效應增大。這種效應一般在3×1019n/cm2之后逐漸趨于飽和，表現(xiàn)為相應曲線的平臺產生。

2.3 輻照溫度

輻照效應隨溫度的變化一般是相反的關系，即溫度愈高，輻照效應愈小。主要原因是溫度的提高，有利于間隙原子與空位的結合，從而減少點缺陷的數(shù)量。核反應堆壓力容器的壽期末退火法恢復韌性即利用加熱到高于輻照溫度時，輻照缺陷將會部分消失，使輻照效應得到一定恢復。

2.4 微觀結構特性

金屬的晶粒尺寸和金相組織等微觀結構特性，會影響材料受輻照脆化效應的大小。一般來說組織細小的材料其輻照敏感性相應較小。

綜合幾方面因素可以看出，在除了從結構設計上盡量降低反應堆壓力容器承受的快中子注量外，重點要考慮控制材料的化學成分以使得材料具有足夠高的韌性儲備及低的快中子輻照脆化敏感性。

3 反應堆壓力容器輻照脆化的評價

和監(jiān)督，掌握其在整個壽期內的損傷發(fā)展趨勢，是對反應堆壓力容器進行防脆性破壞評價的最重要前提條件。

而輻照脆化預測和監(jiān)督主要利用轉變溫度來衡量，即輻照后壓力容器材料的參考無延性轉變溫度RTNDT的確定，主要依據如下公式進行確定。

其中，RTNDT(0)為輻照前初始的材料參考無塑性轉變溫度，ΔRTNDT(℃)為輻照引起的參考無塑性轉變溫度的增量，M為裕量(RG 1.99和JEAC 4201規(guī)范對其有專門的規(guī)定)。為了預測反應堆壓力容器鋼的輻照脆化效應，各種規(guī)范從大量監(jiān)督試驗結果和輻照數(shù)據中擬合出了不同的 ΔRTNDT預測公式如下：

(1)NRC管理導則 RG 1.99(Rev.2)公式

對服役反應堆壓力容器輻照脆化進行預測

RG 1.99(Rev.2)的表2根據Cu，Ni元素含量給出了母材的化學因子CF值，允許進行線性插值。

(2)法國RCC-M規(guī)范ZG 3430計算公式

RCC-M(2000版)對于此公式的使用有如下限制條件：只適用于中子注量在1.0× 1018～6.0×1019n/cm2、輻照溫度在275℃ ～300℃的范圍。而RCC-M(2007版)ZG 6120將適用范圍放寬到了8.0×1019n/cm2。

(3)RESM規(guī)范FIS預測公式

RESM(97版+2005修訂)中規(guī)定FIS公式的適用范圍是：中子注量0.3×1018～6.0× 1019n/cm2、輻照溫度275℃ ～300℃。

(4)法國FIM平均值擬合預測公式

(5)日本 JEAC 4201(2000版)計算公式

對以上5個具有代表性的預測公式，若取Ni(%) = 0.80、Cu (%) = 0.06、P (%) =0.008，可得出各種預測公式的曲線圖 (圖2)，從圖中可以看出反應堆壓力容器母材ΔRTNDT隨中子注量變化的趨勢。

圖2 輻照引起的參考無塑性轉變溫度增量隨中子注量變化的預測公式曲線

通過比較5個公式可以看出，F(xiàn)IS公式最為保守，主要因為其是試驗數(shù)據的包絡公式，而RG 1.99(Rev.2)公式偏不保守，主要因其是試驗數(shù)據的擬合公式，因此在計算時應增加相應的裕量M。此外雖然都考慮了中子注量因素，而化學敏感元素選擇則有所不同。RG 1.99 (Rev.2)公式主要考慮了鎳和銅元素的影響; RCC-M規(guī)范ZG 3430公式主要考慮了銅和磷元素;RESM規(guī)范FIS公式、法國FIM公式和日本JEAC公式主要考慮了鎳、銅和磷元素。由于各種公式對輻照敏感元素的選取不同，因此不同公式預測的ΔRTNDT值之間存在著差異。

因此，在選用預測公式時，首先應注意材料的設計和制造規(guī)范體系，另外還要考慮公式的適用范圍。

另外還有：

日本JEAC 4201(2000版)計算公式

法國EDF公式

這兩個公式專門適用于壓力容器環(huán)焊縫的輻照脆化評價。

4 反應堆壓力容器輻照監(jiān)督的設計

對服役反應堆壓力容器輻照脆化的評價，是根據隨堆輻照監(jiān)督管定期取出的夏比V型缺口沖擊試樣、拉伸試樣和緊湊拉伸試樣 (CT)及彎曲試樣的試驗結果，擬合出材料的無塑性轉變溫度RTNDT而得出的。輻照監(jiān)督監(jiān)測的結果用來驗證由中子注量、材料化學成分的影響而推導出的ΔRTNDT預測值 (前文所述的5個公式計算值)，為確定在役階段壓力容器水壓試驗的試驗溫度、壓力容器升溫及降溫階段的壓力－溫度運行限值曲線等數(shù)據提供參考，通常情況下預測的ΔRTNDT應不低于實測ΔRTNDT。

反應堆壓力容器堆芯區(qū)延伸段鍛件被加工成各種試驗試樣 (見表2)，連同劑量探測器和溫度監(jiān)測器裝載入輻照監(jiān)督管中，并放置在堆芯和反應堆壓力容器之間的輻照樣品架中。國內M310堆型設計一般采用8個輻照樣品監(jiān)督管，其中4個入堆輻照，2個用于壓力容器退火處理時輻照試驗，2個用于壓力容器延壽用。

此外，機組的輻照監(jiān)督管的抽取計劃應根據監(jiān)督管的輻照時間、位置角度、超前因子、代表反應堆壓力容器堆芯段內表面輻照時間來進行調整。

表2 監(jiān)督管的裝載試樣表

以上壓力容器輻照監(jiān)督試樣的設置、取出的計劃、取出試樣的要求、數(shù)據的擬合要求等設計均包括在機組的《反應堆壓力容器輻照監(jiān)督大綱》中，并在實施前應該得到國家核安全局的審查認可。在實施過程中應注意以下幾點：

(1)輻照監(jiān)督大綱的編寫和輻照監(jiān)督管的抽取計劃可依據ASME規(guī)范的ASTM E185最新版本要求，但應包含1982版本的全部內容。

(2)根據ASTM E185-82第6.3.2節(jié)的要求，同時壓力容器輻照監(jiān)督要求覆蓋壽期末中子注量超過1×1017n/m2的壓力容器區(qū)域，因此目前階段輻照監(jiān)督管內應放置焊縫熱影響區(qū)材料試樣。

(3)推薦輻照監(jiān)督管內放置母材參考材料樣品，用于獨立校核監(jiān)督管輻照條件 (包括溫度、中子注量率和中子能譜)下所實測的材料沖擊韌性變化的可靠性，并有助于國內壓力容器鋼輻照數(shù)據的積累和預測公式的擬合。

(4)考慮到輻照溫度對輻照監(jiān)督管內試樣力學性能的影響，而可能導致無法有效反映壓力容器內壁的輻照情況，并根據RG 1.99第1.3條的規(guī)定，輻照監(jiān)督設計和在役取出試驗應充分考慮輻照溫度對相關結論的影響。

(5)針對國內反應堆壓力容器輻照監(jiān)督設計，應在輻照監(jiān)督管的數(shù)量和管內試樣種類的設計中考慮壓力容器延壽的需求，可考慮CT試樣的利用。

5 結論

總之，為了有效評價和監(jiān)督壓力容器受快中子輻照脆化的影響，應根據壓力容器不同的設計條件選擇合適的評價公式，以及采取合適的輻照監(jiān)督手段，以使得壓力容器具有充分的安全裕度，保證其運行可靠性和滿足延壽的需要。

［1］AFCEN.Design and Construction Rules forMechanicalComponents of PWR Nuclear Islands，RCC-M第II篇，第IV篇.2002

［2］ASME.American Society of Mechanical Engineers，ASME第II卷，第III卷.2004

［3］ASTM.Standard Practice for Design of Surveillance Programs for Light-water Moderated Nuclear Power Reactor Vessels.E 185－82.1982

［4］U.S.NRC.Radiation Embrittlement of Reactor Vessel materials，NRC R.G 1.99.1998

［5］ U.S.NRC.Reactor Vessel Material Surveillance Program Requirements-Appendix H to 10 CFR Part50.2009

［6］ KTA.Surveillance of the Irradiation Behaviour of Reactor Pressure VesselMaterials of LWR Facilities－KTA 3203.2001

Evaluation and Surveillance on the Radiation Brittleness of PWR Reactor Pressure Vesse l

SUN Haitao
(Nuclear and Radiation Safety Center，MEP，Beijing 100082，China)

Nuclear Reactor Pressure Vessel(RPV)is the key component of pressurized-water reactor，and fast neutron(E＞1MeV)radiation damage to RPV is the critical factor of its running failure.So，radiation surveillance is needed to guarantee in-service safety throughout RPV lifetime.

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