李廣悅，丁德馨，張志軍，陳 翔，徐文平

1.中南大學(xué) 資源與安全工程學(xué)院，湖南 長(zhǎng)沙 410083;2.南華大學(xué) 核資源與安全工程學(xué)院，湖南 衡陽(yáng) 421001

地下原地爆破浸出采場(chǎng)的鈾礦堆是地下原地爆破浸出采鈾礦山井下氡氣的主要來(lái)源之一。它所造成的嚴(yán)重的井下氡污染已成為一個(gè)不可忽視的問(wèn)題。如在我國(guó)已建成的某原地爆破浸出采鈾礦山，個(gè)別采場(chǎng)中的氡濃度高達(dá)290 kBq/m3，大大超過(guò)了國(guó)家規(guī)定極限標(biāo)準(zhǔn)值[1]。毋庸質(zhì)疑，如此高劑量的輻射將對(duì)井下作業(yè)人員的身體造成嚴(yán)重危害，并將制約原地爆破浸出采鈾礦山的生產(chǎn)和發(fā)展。

研究鈾礦堆中氡的析出與運(yùn)移規(guī)律，對(duì)地下原地爆破浸出采鈾礦山井下氡的控制具有重要意義。鈾礦堆是由粒徑大小不等、形狀不規(guī)則的鈾礦石顆粒組成，顆粒間不存在聯(lián)結(jié)，且顆粒中有氡析出[2-4]。因此，可將鈾礦堆抽象為松散破碎射氣介質(zhì)。這種射氣介質(zhì)中氡的析出和運(yùn)移過(guò)程是：首先，氡從鈾礦石顆粒中的微裂隙和裂隙中析出到顆粒間的空隙中；隨后，氡在濃度梯度和壓力梯度的作用下沿著顆粒間的空隙通道運(yùn)移[4]。

松散破碎射氣介質(zhì)中因鐳衰變而產(chǎn)生的氡，分為能自由運(yùn)移的氡和不能自由運(yùn)移的氡[5]。單位時(shí)間內(nèi)介質(zhì)中因鐳衰變而產(chǎn)生的可以進(jìn)入介質(zhì)孔隙等運(yùn)移通道中的氡，定義為介質(zhì)產(chǎn)生可移動(dòng)氡的能力。單位時(shí)間內(nèi)單位體積的松散破碎射氣介質(zhì)產(chǎn)生的可以自由運(yùn)移的氡，定義為松散破碎射氣介質(zhì)的氡析出能力。它是評(píng)價(jià)松散破碎射氣介質(zhì)氡析出能力的重要參數(shù)，對(duì)于確定鈾礦山地下采場(chǎng)及地下原地爆破浸出采場(chǎng)降氡通風(fēng)的需風(fēng)量和模擬松散破碎射氣介質(zhì)中氡的析出與運(yùn)移至關(guān)重要。而目前采用的是穩(wěn)態(tài)氡析出能力這一參數(shù)，該參數(shù)是通過(guò)將介質(zhì)置于一密閉測(cè)試裝置中，測(cè)量當(dāng)其中的氡析出量達(dá)到穩(wěn)態(tài)平衡時(shí)介質(zhì)的射氣系數(shù)Se，再采用式(1)計(jì)算獲得：

a=0.259ρw(U)KpSe

(1)

式中，a為介質(zhì)的穩(wěn)態(tài)氡析出能力， Bq/(m3·s)；Se為介質(zhì)的射氣系數(shù)；ρ為介質(zhì)的密度，kg/m3；w(U)為鈾的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，%；Kp為鈾鐳平衡系數(shù)。

由于反擴(kuò)散的影響[6-9]，松散破碎射氣介質(zhì)的氡析出能力不是一個(gè)定值，而隨著介質(zhì)中氡濃度的變化而變化[10-15]。因而，采用穩(wěn)態(tài)氡析出能力是不合理的，為此本文提出了瞬態(tài)氡析出能力這一新概念。

對(duì)于松散破碎射氣介質(zhì)的瞬態(tài)氡析出能力，國(guó)內(nèi)外學(xué)者尚未開展研究。原地爆破浸出采場(chǎng)鈾礦堆的顆粒級(jí)配服從Rosin-Rammler分布[16]，而分布是由鈾礦堆的特征粒徑和粒徑分布指數(shù)確定的；此外，鈾礦堆中不僅有氡的析出與運(yùn)移，而且還伴隨著溶浸劑的流動(dòng)。因此，松散破碎射氣介質(zhì)的瞬態(tài)氡析出能力受到介質(zhì)的特征粒徑、粒徑分布指數(shù)、含水率和瞬態(tài)氡濃度的共同影響。

本工作根據(jù)Rosin-Rammler分布，選配具有不同顆粒級(jí)配的7組試樣，擬采用自制的松散破碎射氣介質(zhì)瞬時(shí)氡濃度測(cè)量裝置(專利申請(qǐng)?zhí)?200810143430.3)，研究介質(zhì)的瞬時(shí)氡濃度、含水率、特征粒徑、粒徑分布指數(shù)對(duì)瞬態(tài)氡析出能力的影響；并擬采用自適應(yīng)神經(jīng)模糊推理系統(tǒng)(ANFIS)，建立根據(jù)瞬時(shí)氡濃度、含水率、特征粒徑、粒徑分布指數(shù)預(yù)測(cè)瞬態(tài)氡析出能力的ANFIS模型。

1 試驗(yàn)

1.1 試驗(yàn)材料

試驗(yàn)所用的鈾礦石取自湖南某鈾礦山。鈾礦石經(jīng)破碎后，按0～1 cm、1～2 cm、2～3 cm、3～4 cm、4～5 cm、5～7 cm的粒徑范圍進(jìn)行篩分，再采用Rosin-Rammler粒度分布模型，選配7組試樣。這7組試樣的顆粒級(jí)配及特征參數(shù)列于表1。

表1 7組試樣的顆粒級(jí)配及特征參數(shù)Table 1 Particle size distribution and characteristic parameters for 7 samples of loose fragmented radon-emitting medium

注(Note)：dc表示特征粒徑，id表示粒徑分布指數(shù)，n表示孔隙率(dc, characteristic particle size;id, particle size distribution index;n, porosity)

1.2 試驗(yàn)裝置及測(cè)量?jī)x器

本試驗(yàn)采用自制的試驗(yàn)裝置，示于圖1。裝置由箱體、頂蓋及取樣口等附件組成。箱體尺寸為250 cm×250 cm×250 cm。箱體與頂蓋用法蘭盤、橡皮墊圈和玻璃膠粘連，用螺栓固定。為了進(jìn)行氣密性檢查，在裝置頂蓋上安裝了膜盒壓力表。取樣口、加壓口以及排氣口等均用氣門芯聯(lián)結(jié)。

氡測(cè)量采用中國(guó)北京261核儀器廠生產(chǎn)的FH463B型自動(dòng)定標(biāo)器以及FD-125型氡釷分析儀，取樣用50 mL的注射器。實(shí)驗(yàn)時(shí)將裝置置于恒溫室中，溫度控制在26～28 ℃范圍內(nèi)。

1.3 試驗(yàn)過(guò)程

(1) 裝樣。取具有代表性的鈾礦樣，稱重，然后在105 ℃下烘烤24 h后稱重，計(jì)算礦樣自然含水率，按質(zhì)量比制備7組礦樣，將其攪拌均勻后裝滿試驗(yàn)裝置。

(2) 檢查裝置氣密性。關(guān)閉加壓口11、排氣口15，使用洗耳球1向裝置內(nèi)鼓氣，觀察氣壓表12讀數(shù)是否穩(wěn)定，如不穩(wěn)定，應(yīng)調(diào)整裝置的密閉性，調(diào)整好后再進(jìn)行試驗(yàn)。

(3) 試驗(yàn)及數(shù)據(jù)測(cè)量。試驗(yàn)開始前，打開排氣口15、加壓口11、止水夾2，取掉洗耳球1，使用鼓風(fēng)機(jī)通風(fēng)20 min，盡可能排除裝置內(nèi)已產(chǎn)生的氡氣。然后關(guān)閉排氣口15、加壓口11、止水夾2，連接洗耳球1，鼓氣2 min，使裝置中鈾礦樣內(nèi)產(chǎn)生的氡混合均勻。接下來(lái)，將量程為50 mL的針筒注射器插入連接取樣口4的膠皮管3中，抽取50 mL鈾礦樣孔隙氡，并將其注入已準(zhǔn)備好的球型閃爍室中封存。重復(fù)測(cè)試工作，每隔30 min取樣1次。

(4) 不同含水率的試驗(yàn)。將試樣從裝置中取出，放入浸泡桶浸泡16 h，淋干并擦干礦樣表面，稱量濕重并記錄，計(jì)算浸泡16 h的含水率。再將試樣裝入試驗(yàn)裝置，重復(fù)(1)～(3)過(guò)程。隨后，采用同樣的方法，將礦樣依次浸泡32、48 h后，進(jìn)行試驗(yàn)。

2 試驗(yàn)結(jié)果與分析

2.1 瞬時(shí)氡濃度隨時(shí)間的變化規(guī)律

測(cè)量7組試樣在含水率分別為0.96%、2.60%、3.20%、3.66%條件下的瞬時(shí)氡濃度。根據(jù)測(cè)量結(jié)果，繪出瞬時(shí)氡濃度C隨時(shí)間t變化的關(guān)系曲線，示于圖2。

在封閉的條件下，鈾礦石中氡的析出是以濃度梯度為動(dòng)力的擴(kuò)散析出。隨著時(shí)間的增長(zhǎng)，氡濃度會(huì)逐漸增加，但由于反擴(kuò)散的影響，這種增加的趨勢(shì)會(huì)逐漸變緩，最后將呈現(xiàn)穩(wěn)態(tài)[4]。

圖2 不同含水率條件下7組試樣的瞬時(shí)氡濃度隨時(shí)間的變化Fig.2 Variation of measured transient radon concentration with time for 7 samples with different moisture contents含水率(Moisture content): (a)——0.96%,(b)——2.60%,(c)——3.20%,(d)——3.66%試樣(Samples)：●——1，○——2，▲——3，△——4，■——5，*——6，□——7

2.2 瞬態(tài)氡析出能力的計(jì)算

經(jīng)計(jì)算，得到7組試樣在自然含水率為0.96%和含水率分別為2.60%、3.20%及3.66%條件下的瞬時(shí)氡濃度及與之相對(duì)應(yīng)的瞬態(tài)氡析出能力，列于表2—表5。

從表2—表5可以看出，含水率的大小對(duì)松散破碎射氣介質(zhì)的瞬態(tài)氡析出能力具有明顯的影響。所有浸泡試樣的瞬態(tài)氡析出能力都比自然含水試樣的大。這是因?yàn)椋櫟V石顆粒裂隙中的水能將反沖氡原子的能量吸收，使其留在裂隙中[17]，這樣氡原子就能沿著裂隙運(yùn)移到顆粒之間的空隙中，使氡的濃度增加。但隨著含水率增加到一定程度時(shí)，平均氡析出能力會(huì)逐漸降低。這是由于，氡在水中的擴(kuò)散系數(shù)比在空氣中的擴(kuò)散系數(shù)小4個(gè)數(shù)量級(jí)，盡管含水率增加使留在鈾礦石顆粒裂隙中的氡原子數(shù)量增加，但擴(kuò)散速率變小，單位時(shí)間內(nèi)析出的氡量隨之減小。

表2 含水率W=0.96%的條件下7組試樣的瞬時(shí)氡濃度及與之對(duì)應(yīng)的瞬態(tài)氡析出能力Table 2 Transient radon concentration and transient radon emanation capability for 7 samples with natural moisture content of 0.96%

表3 含水率W=2.60%的條件下7組試樣的瞬時(shí)氡濃度及與之對(duì)應(yīng)的瞬態(tài)氡析出能力Table 3 Transient radon concentration and transient radon emanation capability for 7 samples with moisture content of 2.60%

表4 含水率W=3.20%的條件下7組試樣的瞬時(shí)氡濃度及與之對(duì)應(yīng)的瞬態(tài)氡析出能力Table 4 Transient radon concentration and transient radon emanation capability for 7 samples with moisture content of 3.20%

表5 含水率W=3.66%的條件下7組試樣的瞬時(shí)氡濃度及與之對(duì)應(yīng)的瞬態(tài)氡析出能力Table 5 Transient radon concentration and transient radon emanation capability for 7 samples with moisture content of 3.66%

2.3 瞬態(tài)氡析出能力與瞬時(shí)氡濃度、鈾礦石級(jí)配特征參數(shù)及含水率之間的關(guān)系

松散破碎射氣介質(zhì)的瞬態(tài)氡析出能力a與其瞬時(shí)氡濃度C、級(jí)配特征參數(shù)dc、id、含水率W之間的關(guān)系為高度非線性關(guān)系，可以用下式描述：

ai=fi(C,dc,id,W) {i=1，2，…n}

(2)

由于自適應(yīng)神經(jīng)模糊推理系統(tǒng)(ANFIS)在建立變量間非線性關(guān)系方面具有優(yōu)越性[18]，因此，本工作以松散破碎射氣介質(zhì)的瞬時(shí)氡濃度C、級(jí)配特征參數(shù)dc、id及含水率W為輸入，以瞬態(tài)氡析出能力a為輸出，構(gòu)建了252組數(shù)據(jù)對(duì)。選取224組數(shù)據(jù)對(duì)，對(duì)ANFIS進(jìn)行訓(xùn)練，得到了預(yù)測(cè)瞬態(tài)氡析出能力的ANFIS模型，示于圖3。

圖3 預(yù)測(cè)瞬態(tài)氡析出能力a的ANFIS模型Fig.3 ANFIS model for predicting transient radon emanation capability a

模型的輸出隸屬度函數(shù)采用一階Sugeno模型，訓(xùn)練采用混合學(xué)習(xí)算法進(jìn)行。當(dāng)訓(xùn)練誤差與預(yù)測(cè)誤差達(dá)到最佳時(shí)結(jié)束訓(xùn)練，訓(xùn)練總次數(shù)為50次，訓(xùn)練數(shù)據(jù)最小均方根差為0.443 518。訓(xùn)練過(guò)程中誤差的變化情況示于圖4。

圖4 ANFIS模型訓(xùn)練誤差的變化Fig.4 Error variation of ANFIS model during the training

采用所建立的預(yù)測(cè)模型對(duì)剩余的28組數(shù)據(jù)對(duì)進(jìn)行了預(yù)測(cè)，預(yù)測(cè)結(jié)果列于表6。由表6結(jié)果可知，本工作預(yù)測(cè)精度高達(dá)94%以上，可滿足工程應(yīng)用要求。

3 結(jié) 論

(1) 松散破碎射氣介質(zhì)的氡析出能力不是一個(gè)定值，而是瞬態(tài)值，瞬態(tài)氡析出能力受介質(zhì)的瞬時(shí)氡濃度、特征粒徑、粒徑分布指數(shù)和含水率等參數(shù)的影響。

(2) 松散破碎射氣介質(zhì)的含水率對(duì)其瞬態(tài)氡析出能力具有明顯的影響。所有浸泡試樣的瞬態(tài)氡析出能力都比自然含水試樣的大。松散破碎射氣介質(zhì)的瞬態(tài)氡析出能力隨著含水率的增加而增加，但當(dāng)含水率增加至一定程度后，瞬態(tài)氡析出能力又會(huì)隨之降低。

表6 試驗(yàn)結(jié)果與預(yù)測(cè)值的比較Table 6 Comparison of test results with predicted results

(3) 松散破碎射氣介質(zhì)的瞬態(tài)氡析出能力與介質(zhì)的瞬時(shí)氡濃度、特征粒徑、粒徑分布指數(shù)和含水率之間的關(guān)系為高度非線性關(guān)系，難以采用傳統(tǒng)的數(shù)學(xué)方法描述；

(4) 采用自適應(yīng)神經(jīng)模糊推理系統(tǒng)(ANFIS)建立的根據(jù)松散破碎射氣介質(zhì)的瞬時(shí)氡濃度、特征粒徑、粒徑分布指數(shù)和含水率預(yù)測(cè)其瞬態(tài)氡析出能力的ANFIS模型，其預(yù)測(cè)精度高達(dá)94%以上，可滿足工程應(yīng)用要求，這為松散破碎射氣介質(zhì)瞬態(tài)氡析出能力的預(yù)測(cè)開辟了新的途徑。

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