張 艷,余 琦,伏晴艷,馬蔚純* (.復旦大學環(huán)境科學與工程系,上海 00433；.上海市環(huán)境監(jiān)測中心,上海 00300)

研究表明,一個城市或區(qū)域的空氣質量往往受到本地源和周邊源的綜合影響[1-2].在中國,以北京、天津為經(jīng)濟中心的京、津、冀地區(qū)以及以香港、深圳、廣州為經(jīng)濟中心的珠江三角洲地區(qū),區(qū)域污染物輸送問題得到了較多的研究[3-8].上海作為中國的國際大都市,空氣質量問題受到國內外的關注,其所處的長江三角洲地區(qū)經(jīng)濟快速發(fā)展,尤其是能源消耗增長、城市群的拓展和崛起等,使得區(qū)域性大氣環(huán)境問題在近些年來日益突出[9].眾多研究表明,上海自身排放的大氣污染物在影響區(qū)域環(huán)境的同時,其空氣質量也在遭受著區(qū)域污染源的影響[10-13].目前,對以上海為中心的長江三角洲地區(qū)大氣污染物的輸運與相互影響狀況仍缺乏較系統(tǒng)的研究.

本研究采用目前應用較廣泛的Model-3模式研究長江三角洲地區(qū)大氣污染物長距離輸送與擴散及其對上海市環(huán)境空氣質量的影響.并從典型日和典型月 2種時間尺度上來定量揭示本地源與周邊源對上海市空氣污染的貢獻,以期為長江三角洲地區(qū)大氣污染防治規(guī)劃提供參考.

1 研究方法及資料

1.1 模式系統(tǒng)及計算方案

Model-3是US EPA研制的第3代空氣質量

預報和評估系統(tǒng),總體上由氣象模式、排放模塊及多尺度空氣質量模式3大部分組成[14].

本研究使用CMAQv4.4,由MM5提供區(qū)域氣象場.大尺度氣象背景場和邊界條件采用歐洲氣象中心的1°×1°再分析資料(6h間隔).氣象場模擬采用三層區(qū)域嵌套(網(wǎng)格距分別為81,27,9km),第三層模擬區(qū)域的中心點為121.0°E和30.7°N,在水平方向有117×113個格點,網(wǎng)格距為9km,采用蘭勃特Lambert)投影;垂直方向采用σ坐標,取不等距網(wǎng)格,共有24層,其中有近一半分布于2km以下,以便更好地描述大氣邊界層結構.模式考慮的下墊面類型有24種,來源于美國USGS衛(wèi)星觀測資料,其空間分辨率為2′(約3.7km).空氣質量模式CMAQ模擬采用單重網(wǎng)格模擬,網(wǎng)格距為9km,取氣象場第三層區(qū)域的中間部分,網(wǎng)格系統(tǒng)中東西方向、南北方向各96個網(wǎng)格.模擬區(qū)域覆蓋長江三角洲16個城市——上海、蘇州、無錫、常州、鎮(zhèn)江、南京、揚州、南通、泰州、杭州、嘉興、紹興、寧波、湖州、舟山、臺州.模式的初始和邊界條件根據(jù)文獻值和觀測值綜合確定.

1.2 大氣污染物排放清單

本研究所建立的上海地區(qū)大氣污染源排放清單主要針對固定點源、機動車線源和植物面源3類,研究區(qū)域范圍內其他地區(qū)的污染源排放由環(huán)境統(tǒng)計年鑒等資料綜合得到.本研究主要關注常規(guī)基準污染物SO2、NOx、PM、VOCs和CO的排放,而NH3則以東亞地區(qū)污染源排放清單(REAS)數(shù)據(jù)為基準分攤到各網(wǎng)格上.排放清單重點考慮高架大點源,低矮排放源(50m高度以下)則作為面源處理.固定大點源污染物排放量的估算采用的是排放系數(shù)法.具體計算公式如下:

式中:E為某種污染物的排放量;Ci為第i種能源的排放系數(shù);ECi為第i種能源的消耗量.

各企業(yè)的排放系數(shù)參照文獻[15-17],并結合各企業(yè)的燃料、爐型信息來選取.

機動車污染物排放采用歐盟COPERT Ⅲ模型進行估算.植物面源主要考慮異戊二烯和單萜這兩類化合物,其排放量的估算采用 BEIS模型,通過下列公式進行估算:

式中:E為研究地塊內所有植被的排放總量;EFi為第i種植被的排放因子; Di為第i種植被的葉生物量密度,gdw/m2; Ai為該地塊內第i種植被的面積.

排放因子通常需要根據(jù)環(huán)境條件(光照和葉溫)來進行修正.其修正方法如下[18]:

式中:EFS為葉溫 303K,光合有效通量 PAR為1000μmol/(m2?s)的標準條件下的VOC 排放系數(shù),μgC/(g?h);CT、CL分別為溫度和光照的修正系數(shù).

葉生物量的季節(jié)修正采用文獻[19]在研究歐洲的生物排放時采用的有效積溫的方法.

根據(jù)排放清單統(tǒng)計,2004年長江三角洲16個城市共排放SO2197.9萬t,NOx128.9萬t,PM 351.0萬t, CO 60.8萬t,VOCs 16.1萬t.其中,上海市SO2, NOx和PM 排放分別占區(qū)域總排放的26.44%,23.97%,6.01%.利用 ArcGIS、根據(jù)各地的土地利用性質將排放數(shù)據(jù)定位到模擬區(qū)域,結果表明有重點排放源所占的網(wǎng)格,其污染物的排放量要明顯高于周邊地區(qū).這些重點排放源主要集中在上海、蘇州、南京、鎮(zhèn)江、無錫一帶以及杭州、寧波、嘉興地區(qū).

1.3 貢獻率的計算方法

為了區(qū)分周邊污染源和本地源對上海市空氣質量的影響,采用數(shù)值模擬控制實驗進行貢獻率研究.體現(xiàn)為在源排放清單的輸入中分別單獨考慮上海本地排放源、江蘇地區(qū)排放源和整個模擬區(qū)域排放源 3種情況.其中輸入完整模擬區(qū)域排放源清單時的模擬結果為基準濃度場.

本地源的貢獻率為單獨考慮上海排放源的模擬結果占基準濃度場的百分比,而江蘇源的貢獻率為僅考慮江蘇源時的模擬結果占基準濃度場的百分比,扣除上海本地源和江蘇源影響后的百分比即是浙江源對上?？諝赓|量的貢獻率.濃度場統(tǒng)計區(qū)域為落在上海地區(qū)的所有網(wǎng)格,以網(wǎng)格平均值為計算對象.

1.4 模型性能校驗

為了檢驗 Models3模型在本研究中的性能,選取長江三角洲地區(qū)南京小校場(站號 58238)、上海寶山(站號58362)和杭州(站號58457)3個常規(guī)氣象站的觀測值與MM5模擬的風速、風向和地面氣溫進行比較.

圖1 模擬與觀測的風速、風向對比Fig.1 Comparison of the simulated wind with the observed one

圖2 模擬與觀測溫度對比Fig.2 Comparison of the simulated temperature with the observed one

由圖1和圖2可見,在所選取的4個時段(1月1日8:00至4日8:00、4月16日8:00至19日8:00、7月29日8:00至8月1日8:00、10月10日8:00至13日8:00共4個典型時段292個時次)內,南京、上海和杭州站點所在網(wǎng)格的模擬風速、風向與相應站點的觀測值在變化趨勢上吻合較好,能較好地反映風隨時間的變化特征以及溫度的季節(jié)變化特征.總體上來看,模擬風速比觀測值偏高(圖1),2者線性相關系數(shù)在0.7左右.而模擬的溫度與觀測值較接近(圖2),線性相關系數(shù)達到0.97.

選取上海楊浦復旦大學監(jiān)測點和浦東張江國控監(jiān)測站的監(jiān)測數(shù)據(jù)來驗證部分時段相應網(wǎng)格上CMAQ模擬的SO2、NOx和SO42－濃度結果(圖3).由圖3可見,SO2和NOx觀測值在 4月 11日中午前出現(xiàn)了一個高值,而模擬值在相應時段也出現(xiàn)一個峰值,但濃度升高的幅度偏小且出現(xiàn)峰值的時刻有所提前.這一方面是由于模擬的風速值較觀測值大,氣象模式的時空靈敏度尚不足以“捕獲”這一小尺度變化,另一方面可能是由于污染源排放強度較真實的源強偏低.但模擬值與觀測值隨時間的總體變化趨勢還是同步的.SO42-的模擬與復旦站點實際觀測值在數(shù)值大小和變化趨勢上較為一致.

2 結果與討論

考慮到季節(jié)變化對區(qū)域污染物的傳輸有較大影響,選擇代表春、夏、秋、冬的典型月和上海地區(qū)大氣污染指數(shù)(API)較高的典型日分別進行模擬計算.

2.1 典型日模擬結果

選用上海地區(qū)2004年API較高、污染較重的典型日(1月3日、4月16日、7月31日和10月 12日)進行模擬,通過控制實驗來研究周邊污染源和本地源對上海市空氣質量的影響. API指數(shù)和天氣背景狀況見表1.

表1 典型日API指數(shù)及天氣背景Table 1 API and weather background in typical days

圖4 典型日部分時段污染物濃度分布Fig.4 Concentration distributions of air pollutants in different times of typical day

由圖4可見,1月3日上海以西北風和北風為主,導致從污染源排放出的各 SO2向下風向,即南、東南方向傳輸,雖然上海本地源的貢獻占了絕對多數(shù)(81%),位于上海市西北方向的江蘇地區(qū) SO2源對上海也存在一定貢獻(19%).當日江蘇源對上海PM10的貢獻占50%以上(表2).

表2 典型日各地排放對上海市污染物濃度的貢獻率(%)Table2 Contribution rates of monthly mean concentrations of different pollutants to Shanghai due to the emissions from different areas in Yangtze River Delta (%)

4月16日,整個風場形勢較弱,且陸上以偏南風為主導風向,上海地區(qū)受到海面上高壓的影響,盛行東南風.因此無論是SO2還是PM10,位于上風向的浙江省對上海地區(qū)的貢獻率都明顯大于江蘇省的影響;同時由于整個背景風場較弱,區(qū)域輸送的貢獻均小于本地源的貢獻.

7月31日,背景風場較弱,且在上海地區(qū)存在一個較弱的輻合區(qū),江蘇省部分地區(qū)的污染源和浙江省的污染源對上海均有一定的影響,且來自江蘇省的貢獻稍大.區(qū)域輸送對上海市 PM10的影響超過本地源的影響.

10月12日,風向以偏北風和東北風為主,風速較大.受北向的氣流影響,江蘇對上海市的貢獻率明顯比浙江大.而氣流經(jīng)江蘇的南通地區(qū)到達上海,由于該地區(qū)污染源排放強度不大,江蘇源的對上海市的影響不是很顯著,對SO2的貢獻僅4%,對PM10的貢獻不到30%.

綜上可見,除冬季典型氣象日1月3日以外,本地源對上海市一次污染物 SO2的貢獻在 90%以上(表2),具有絕對的優(yōu)勢,區(qū)域輸送的貢獻較小.而上海市 PM10濃度場的形成則不同,各典型日區(qū)域輸送的貢獻比例為42%～62%,成為不可忽視的來源,這與二次氣溶膠更有利于長距離輸運有關.而江蘇、浙江兩省的污染物排放對上海地區(qū)污染狀況的影響與風場密切相關的,尤其是隨著主導風向的變化,貢獻率也呈現(xiàn)出不同的特征.值得一提的是,典型日的貢獻率分析僅代表上海市在高污染狀況下區(qū)域輸送的影響.要了解區(qū)域輸送對上海市空氣質量長期的累積影響情況,需要結合典型月的平均狀況進行分析.

2.2 典型月模擬結果

2.2.1 長江三角洲區(qū)域排放對上海地區(qū)的地面污染貢獻分析 由于氣象條件具有明顯的季節(jié)變化,從各季典型月角度進一步研究外部源和本地源對上海地區(qū)污染的貢獻.

由表3可見,4個典型月上海本地源對地面SO2濃度的貢獻均較大,尤其是 10月,本地源的貢獻占絕對優(yōu)勢,達93%.隨著主導風向的改變,不同外部源區(qū)域輸送對上海的濃度貢獻率有明顯的季節(jié)變化,1月份受主導西北風的影響(圖5),江蘇源對上海西北部有較明顯的輸送,占整個外部源中的88%.而春夏季浙江源對上海西南部有明顯的SO2輸送,4月浙江源的貢獻占外部源的64.7%.

表3 典型月各地排放對上海市污染物濃度的貢獻率(%)Table 3 Contribution rates to of monthly mean concentrations in Shanghai (%)

各季節(jié)區(qū)域輸送對上海地區(qū)NOx地面濃度的貢獻均高于SO2,除10月份外(17%),4個典型月的區(qū)域輸送對上海NOx的貢獻均在30%以上.這是由于相對于一次污染物SO2而言,NOx當中有一部分來自于二次轉化,是在長距離輸送過程中形成的.

與SO2和NOx的情況不同,各季節(jié)區(qū)域輸送對于上海地區(qū) SO42－的濃度貢獻范圍在 60%～70%(表3).1、4、7、10月上海地區(qū)SO42－平均濃度分別為2.29,2.89,6.67,1.97μg/m3,江蘇和浙江源的貢獻分別為63%,66%,70%和59%.尤其是在夏季,上海外部源的貢獻占 70%,整個區(qū)域的SO42－(PM10中的硫酸鹽,下同)的濃度水平在2.5μg/m3以上,均值達到其他季節(jié)的3倍左右,這一方面與夏季較高的溫度和較強的光照條件有關,另一方面與7月的平均流場分布密切相關(圖5),受副熱帶高壓的影響,南-西南氣流將污染物從杭州、寧波這些高 SO2排放量的城市傳輸?shù)缴虾?進一步分析不同源排放情況下上海地區(qū)硫酸鹽濃度的分布(圖6).可以看出,冬、夏兩季硫酸鹽存在明顯的區(qū)域間的相互輸送.外部源江浙兩地對上海硫酸鹽的貢獻呈現(xiàn)明顯的季節(jié)變化和空間變化特征,且隨主導風向具有明顯的梯度遞減趨勢.

圖5 2004年典型月850hpa 風場分布和等高線Fig.5 Monthly wind field and geopotential height in typical month in 2004

2.2.2 長江三角洲外地污染源對上海地區(qū)污染貢獻率的垂直廓線 由圖7可見,SO2的外部源貢獻率在垂直方向上有明顯變化,總體上隨高度的增長呈非線性增長趨勢,這是由于隨高度的增加水平風速增大,有利于污染物的水平輸送,另一方面由于水平流場的尺度大于大氣垂直運動的尺度,使主要來自于水平輸送的外部源貢獻逐漸增大.

在約150～230m的高度,存在外部源貢獻率隨高度變化不大甚至稍有下降的現(xiàn)象.這可能是由于大量的高架點源集中在150～200m,一次污染物的排放對本地的貢獻相對較大,從而使外部源的貢獻率相對減小.另外,隨著季節(jié)不同,變化趨勢也有差異,從地面到邊界層頂附近,1月和4月外部貢獻率由 15%增長至 80%左右,總的變化率較7月和10月略大,這一差異可能是由于各季主導風向及風速大小的不同所造成的.

與SO2相比,SO42－的外部源貢獻率隨高度的變化趨勢相對不明顯.但 SO42－外部貢獻率總體上較大,1月和4月在60%～70%之間,7月在70%左右,10月1km以下小于60%,1km以上則約為70%.SO42－是二次污染物,在污染物排放后經(jīng)過一定的反應時間才開始生成,即是在擴散傳輸?shù)倪^程中形成.對照前文地面濃度貢獻分析中可見,SO42－在大氣底層外部源的貢獻已經(jīng)占主導作用,因此其外部貢獻率在垂直高度上的分布相對比較均勻.

3 結論

3.1 典型高污染日的研究表明,上海本地源對SO2和NOx的貢獻占主導地位,長江三角洲其他地區(qū)對上海大氣污染的貢獻率與風場關系更為密切.在北風或西北風風向條件下,江蘇源的貢獻較大,而在盛行東南風時,浙江源的貢獻較大;在背景場較弱的條件下,兩地源對上海的影響相當;在主導風向為東北的情況下,兩地源對上海污染的貢獻均較小.對于 PM10,非本地源的貢獻在冬季和夏季外部源的貢獻超過了 50%,占主導地位.

3.2 上海本地源對四季地面 SO2濃度的貢獻都占主導地位,秋冬季江蘇源對上海西北部的貢獻較大,春夏季浙江源對上海西南部地區(qū)有明顯的輸送.各季本地源對于上海地區(qū) SO42－的濃度貢獻與江浙兩地源基本相當.周邊源對上海貢獻率也呈現(xiàn)明顯的季節(jié)變化特征,基本規(guī)律與SO2相似.SO2外部源貢獻率總體上隨高度的增長呈非線性增長.而SO42－外部源貢獻率隨高度的變化不明顯,外部源貢獻率總體上較大.

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致謝：衷心感謝復旦大學環(huán)境科學與工程系大氣化學研究中心的莊國順教授為本研究提供了復旦大學監(jiān)測點的硫酸根離子濃度數(shù)據(jù)用于模式結果檢驗,同時感謝其對本文英文摘要的潤色工作.