摘 要 本文綜述了大功率壓電陶瓷材料的研究進(jìn)展，介紹了其體系結(jié)構(gòu)、應(yīng)用和制備方法，最后指出摻雜改性、探索新的材料體系和制備工藝是改進(jìn)其制備的有效途徑。

關(guān)鍵詞 壓電陶瓷，大功率，低損耗

1壓電學(xué)的發(fā)展

19世紀(jì)80年代居里兄弟在石英晶體上發(fā)現(xiàn)壓電效應(yīng)，美國、日本和前蘇聯(lián)于二戰(zhàn)中期幾乎同時(shí)發(fā)現(xiàn)鈦酸鋇（BaTiO₃）具有高介電常數(shù)。1894年沃伊特指出[1]，32種點(diǎn)群中僅無對(duì)稱中心的20種點(diǎn)群的晶體才可能具有壓電效應(yīng)。這20種點(diǎn)群晶體，只要是絕緣體都是壓電體，而其中具有單一極軸的10種點(diǎn)群壓電晶體中某些壓電晶體在一定的溫度范圍內(nèi)能自發(fā)極化，其自發(fā)極化方向因外電場(chǎng)方向反向而反向，晶體的這種性質(zhì)稱為鐵電性，具有該特性的物質(zhì)稱為鐵電體。不久之后，于1947年發(fā)現(xiàn)了鈦酸鋇的壓電性，并成功研制出鈦酸鋇壓電陶瓷，美國于1954年公布了壓電體鋯鈦酸鉛Pb(Zr，Ti)O₃（即PZT），實(shí)現(xiàn)了壓電陶瓷發(fā)展史上的巨大飛躍。

2壓電材料的體系結(jié)構(gòu)

壓電材料的體系結(jié)構(gòu)[2]如圖1所示。其中鈦酸鉛的居里溫度為490℃，溫度穩(wěn)定性好；介電常數(shù)ε^T_r小，適于高頻下工作；K_t/K_p值大，可以有效抑制橫向寄生模式的干擾，提高器件的工作效率，適合多層壓電降壓變壓器的制作，但其壓電性能d₃₃、K_p較低。

鋯鈦酸鉛（PZT）壓電陶瓷具有表4所示的優(yōu)良性能，但機(jī)電耦合因素Kp和機(jī)械品質(zhì)因素Q_m難以實(shí)現(xiàn)雙高[3]。PZT基的三元系壓電陶瓷具有燒結(jié)溫度低、氣孔率小及微觀結(jié)構(gòu)均勻致密的特點(diǎn)。對(duì)它的研究主要包括兩方面：一是在準(zhǔn)同型相界附近找到合適的錳、銻、鋯、鈦的比例[4]；二是進(jìn)行摻雜取代改性。這方面的研究有稀土元素(Lu₂O₃，CeO₂，Yb₂O₃，Eu₂O₃等)摻雜、NiO、Fe₂O₃、Nb₂O₅等摻雜，還有Sr²⁺，Mg²⁺等取代[5]。

3壓電陶瓷的應(yīng)用分類

壓電陶瓷的應(yīng)用可分為兩大類：壓電振子和壓電換能器。

3.1 壓電振子的應(yīng)用

壓電陶瓷作為壓電陶瓷振子的應(yīng)用如表2所示，它利用壓電振子本身的諧振特性，將電能轉(zhuǎn)換為振動(dòng)的機(jī)械能。

（1） 陶瓷壓電變壓器

陶瓷變壓器屬于壓電陶瓷振子的一種，其輸入壓電陶瓷片的電振動(dòng)能量通過逆壓電效應(yīng)轉(zhuǎn)換成機(jī)械振動(dòng)能，再通過正壓電效應(yīng)轉(zhuǎn)換成電能，在能量的這兩次轉(zhuǎn)換中實(shí)現(xiàn)阻抗變換，從而在陶瓷片的諧振頻率上獲得高的電壓輸出，它要求材料具有較高的徑向耦合系數(shù)Kp、機(jī)械品質(zhì)因數(shù)Qm；低的介電損耗；壓電、介電、彈性等性能參數(shù)具有較好的頻率、溫度、時(shí)間穩(wěn)定性。

壓電變壓器與傳統(tǒng)電磁變壓器相比，具有體積小、質(zhì)量輕、無電磁噪聲、高升壓比、高能量密度、高效率、耐高壓高溫與短路燒毀、耐潮濕、節(jié)約有色金屬等優(yōu)異性能，特別適應(yīng)電子電路向集成化、片式化發(fā)展的趨勢(shì)[6]。隨著IT產(chǎn)業(yè)的快速發(fā)展，壓電變壓器已廣泛應(yīng)用于筆記本電腦、數(shù)碼相機(jī)、掌上電腦、移動(dòng)電話、傳真機(jī)、復(fù)印機(jī)等電子信息類產(chǎn)品。最大能量轉(zhuǎn)換效率大于95%、最大能量密度大于57.3W/cm³的壓電變壓器已有報(bào)道[7]。

（2） 陶瓷濾波器

陶瓷濾波器在交變電場(chǎng)作用下，壓電陶瓷振子會(huì)產(chǎn)生機(jī)械振動(dòng)，當(dāng)外加交變電場(chǎng)增加到最小阻抗頻率(f_m)時(shí)，振子的阻抗變得最小，輸出電流最大。當(dāng)頻率繼續(xù)升高達(dá)到最大阻抗頻率(f_n)時(shí)，振子阻抗變得最大，輸出電流最小，由此實(shí)現(xiàn)濾波功能。其制備材料要求各個(gè)參數(shù)的經(jīng)時(shí)穩(wěn)定性和溫度穩(wěn)定性要好，材料的機(jī)械品質(zhì)因素要高、介質(zhì)損耗小，機(jī)電耦合系數(shù)K_p能按濾波器對(duì)帶寬的要求而定。

壓電振子和壓電變壓器等器件在大功率工作狀態(tài)下往往會(huì)因諧振時(shí)振動(dòng)幅度大而引起應(yīng)力破壞，振動(dòng)時(shí)間長則會(huì)導(dǎo)致疲勞性破壞；振動(dòng)時(shí)由于內(nèi)摩擦和介質(zhì)損耗產(chǎn)生的大量熱而帶來性能的惡化[8]，這就要求相應(yīng)的壓電陶瓷材料具有高的力學(xué)強(qiáng)度、低的介電損耗。

3.2 壓電換能器的應(yīng)用

如表3所示，壓電換能器主要利用正逆壓電效應(yīng)進(jìn)行機(jī)械能和電能的轉(zhuǎn)換。

（1） 超聲馬達(dá)

壓電陶瓷換能器是超聲馬達(dá)的核心，對(duì)于工作在諧振狀態(tài)的超聲馬達(dá)來說，要求壓電陶瓷材料具有高 Q_m和較小的 tan_δ以提高器件的效率和降低發(fā)熱；具有盡可能大的 K_p和d₃₃，以實(shí)現(xiàn)低電壓驅(qū)動(dòng)和大的輸出力矩[10]。此外，寬響應(yīng)頻率、高居里點(diǎn)、良好的時(shí)間和溫度穩(wěn)定性也是它高效工作的需要。國內(nèi)外基本上都采用大功率壓電陶瓷材料，如PZT-4、PZT-8、PCM-5、PCM-80、PCM-88制備超聲馬達(dá)，其材料性能如表4所示。

（2） 水聲換能器

制備水聲換能器的材料，除了要滿足換能器的一般性能要求外，還應(yīng)具體考慮換能器屬于接受型、發(fā)射型還是接受發(fā)射型，以滿足不同的具體要求。例如對(duì)于接收發(fā)射一體的換能器材料則要求高K_p值與適中的Q_m和ε值；對(duì)接受型來說，要求壓電常數(shù)g₃₃或g₃₁大，機(jī)電耦合系數(shù)K_p要高，材料的Q_m較低以利于展寬接收頻率范圍，但太低Q_m的值會(huì)使機(jī)械損耗增加，降低接收靈敏度；對(duì)于發(fā)射型，還要求強(qiáng)場(chǎng)下的介電損耗要小，Q_m要大，壓電性能不能衰退。

PZT壓電陶瓷作為水聲換能器的換能材料仍占首位，我國聲學(xué)研究所研制的PZT壓電陶瓷，常用的型號(hào)為PZT-4、PZT-5和PZT-8，如表4所示。PZT-4因具有較好的激勵(lì)特性，可制備收發(fā)兼用的水聲換能器；PZT-5較高的介電常數(shù)和機(jī)電耦合系數(shù)多用于接收型；而PZT-8因其突出的高激勵(lì)特性而常用于大功率發(fā)射型。

4大功率壓電材料及器件的研究現(xiàn)狀及方法

4.1 大功率壓電材料研究現(xiàn)狀

至今大功率壓電陶瓷材料的三元系列有幾個(gè)較為成熟的系列：鈮鎂鋯鈦酸鉛系，其特點(diǎn)為高K_p、介電常數(shù)、Q_m和較好的穩(wěn)定性；鈮鋅鋯鈦酸鉛系，其特點(diǎn)是較優(yōu)的穩(wěn)定性、致密性、絕緣性、壓電性。碲錳鋯鈦酸鉛系，其特點(diǎn)是其壓電性受機(jī)械應(yīng)力和電負(fù)載的影響小。銻錳鋯鈦酸鉛系，其特點(diǎn)是K_p和Q_m都高，諧振頻率受時(shí)間和溫度的影響小。

而對(duì)大功率而言，往往要求PZT陶瓷具有高的介電常數(shù)、高的Q_m等，故為了尋求更高性能的壓電陶瓷材料，人們通過在PZT的基礎(chǔ)上添加第三、第四組元制成了三元系、四元系壓電陶瓷。1965年，日本松下電氣科研人員首先成功制造了三元系壓電陶瓷Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O3-PZT (PCM)[12]，它的性能比二元系PZT更加優(yōu)越，且可通過在PCM中添加MnO₂，NiO，CoO，F(xiàn)e₂O₃，Cr₂O₃等改善PCM的燒結(jié)性、介電性、彈性性能和機(jī)械品質(zhì)因素等。通過對(duì)三元、四元系PZT基壓電陶廣泛的探索研究表明：四元系壓電陶瓷具有高εr 、高機(jī)械強(qiáng)度、低損耗、低劣化、低燒結(jié)溫度、穩(wěn)定性好、工藝性好等優(yōu)點(diǎn)[5]。所研制的四元系列具有高K_p、高Q_m、高ε_r、高壓電常數(shù)、高矯頑場(chǎng)Ec和高機(jī)械強(qiáng)度的特點(diǎn)，并且容易燒結(jié)，壓電常數(shù)、耐劣化性好。

如： Pb(Mn_1/3Nb_2/3)_A(Zn_1/3Nb_2/3)_BTi_CZr_DO₃

Pb(Mg_1/3Nb_2/3)_A(Mn_1/3Nb_2/3)BTi_CZr_DO₃

Pb(Li_1/2Nb_1/2)_A(Mg_1/3Nb_2/3)BTi_CZr_DO₃

Pb(Sn_1/3Nb_2/3)_A(Zn_1/3Nb_2/3)BTi_CZr_DO₃

然而在大功率應(yīng)用中，依然會(huì)產(chǎn)生眾多的問題，主要有：諧振頻率的漂移；Q_m的降低；發(fā)熱帶來的機(jī)電耦合系數(shù)的減小和熱穩(wěn)定性變差。其中的熱產(chǎn)生，會(huì)帶來升溫，當(dāng)溫度上升到一定值時(shí)，將使材料去極化，使材料的壓電介電體系完全失去功效。故制備介電損耗低、Q_m大的硬性材料在大功率器件中尤為重視。

4.2 大功率壓電材料的研究方法

4.2.1 摻雜改性

摻雜改性是探索高性能壓電材料的有效手段，它們主要通過取代離子的半徑和價(jià)態(tài)的差異來影響材料性能的，如表5[13]所示。

錳是一種常見的硬性摻雜物，它作為穩(wěn)定性材料，可以大大改善材料的抗老化性能，提高材料的機(jī)械品質(zhì)因數(shù)(Q_m)，因而是大功率壓電功能材料中最常用的添加元素之一[14]。Y.-H.Chen[15]報(bào)道，適量的Mn摻雜可顯著地提高Q_m，但同時(shí)降低了K_p。

PMN-PZT材料中摻入CeO₂制備壓電陶瓷材料，結(jié)果表明CeO₂的加入，減小材料的晶胞參數(shù)，提高材料的機(jī)械品質(zhì)因素Qm和機(jī)電耦合系數(shù)[16]。而在PMN-PZT材料中加入微量的PNN固溶體，不但可提高材料的相對(duì)介電常數(shù)和機(jī)電耦合系數(shù)，還可以降低材料的燒結(jié)溫度，如Yoo J H等研究出用于驅(qū)動(dòng)28W熒光燈的PNN-PMN-PZT四元材料體系[17]。

通過添加摻雜離子取代A位的Pb或B位的Zr、Ti來改善相應(yīng)的介電性能和壓電性能，如PNW-PMS-PZT系材料中適當(dāng)調(diào)整B位離子和鋯鈦比可得到性能如下的壓電陶瓷：ε_r=2138、tanδ=0.58%、K_p=0.613、Q_m=1275、d₃₃=380pC/N、T_c＝205℃，適于大功率壓電器件的制備[5]。

4.2.2 開發(fā)新的材料體系

壓電單晶在某些方面具有優(yōu)異的性能[18]，如已發(fā)現(xiàn)并研制出的Pb(A_1/3B_2/3)PbTiO₃單晶(A=Zn²⁺，Mg²⁺)，其d_33max=6000pc/N(壓電陶瓷的d_33max＝850pC/N)，K_33max＝0.95(壓電陶瓷的K_33max=0.8)，其應(yīng)變＞1.7%，幾乎比壓電陶瓷應(yīng)變高一個(gè)數(shù)量級(jí)，儲(chǔ)能密度高達(dá)130J/kg（壓電陶瓷儲(chǔ)能密度小于10J/kg）。壓電復(fù)合材料在水聲換能器方面得到了較好的開發(fā)，如PVDF與鉛基壓電材料相比，除了高的g33外，制備的換能器更易于安裝。

鉛基壓電材料的多元復(fù)合也是一種開發(fā)新的材料體系的方法。大功率壓電材料如果有大的介電常數(shù)，則有利于輸出較大的功率[19]，而作為一種高介電常數(shù)、低燒結(jié)溫度的馳豫鐵電體P(Ni_1/2W_1/2)O₃(PNW)，將它作為第四組元加入到PMS-PZT，可得到了高介電常數(shù)材料PMS-PZT-PNW；同時(shí)，加入PNW還能起到降低燒結(jié)溫度的作用。

鈮鎂鋯鈦酸鉛PMN-PZT是典型的“軟性材料”，其K_p可達(dá)0.72，機(jī)械強(qiáng)度高，抗張強(qiáng)度在500MPa以上，壓電性能穩(wěn)定[20]；而鈮錳鋯鈦酸鉛PMnN-PZT是典型的“硬性材料”，其特征Q_m可達(dá)6000。譚訓(xùn)彥等綜合了二者的特點(diǎn)，研制得到的PMMN-PZT四元系壓電陶瓷材料，其K_p=0.518，Q_m=3887，tanδ=0.71%，ε_T33/ε₀=701，d₃₃=203pC/N，主要性能與PZT-8接近，基本上滿足壓電變壓器的要求。

4.2.3 探索新的制備工藝

溶鹽合成法(MSS)能在保證較優(yōu)性能的情況下，降低PZT基燒結(jié)溫度[21]。加入低溫共燒助劑能保證較好的壓電介電性能[22]。濕化學(xué)法[23]得到亞微米粉體；一步合成法較兩步合成法好，能得到微細(xì)晶粒的材料結(jié)構(gòu)，從而有利于提高材料的機(jī)械強(qiáng)度[24]；文獻(xiàn)表明較長的球磨時(shí)間帶來粒徑的減小，能得到更好的材料性能，即高振動(dòng)速度和低發(fā)熱[25]；熱壓成形能得到較高的致密度，形成致密的晶界，有利于制備出高Q_m的壓電材料，同時(shí)探索最佳的燒結(jié)工藝也是十分有效可行的方法[26]。在燒結(jié)氣氛方面，F(xiàn).Xia[27]等報(bào)道了1mol%的PbO過量可消除燒綠石相并補(bǔ)償燒結(jié)時(shí)候的PbO損失，從而有利于優(yōu)良介電壓電性能的獲得。

理論分析表明[28]，壓電變壓器在工作時(shí)本身所受到的機(jī)械應(yīng)力是制約其工作效能的主要因素，所以材料的機(jī)械強(qiáng)度要特別高。為了滿足這一要求，應(yīng)選擇微細(xì)晶粒的材料。適當(dāng)?shù)摹拜o加元素”，如鍶、鈰、鉻等，有利于得到細(xì)晶的陶瓷。微晶(0.2～2μm)陶瓷不易開裂，而晶粒尺寸大于10μm的陶瓷易開裂[29]，陶瓷晶粒尺寸的減小，從而晶界面積增大，有利于提高抵抗應(yīng)力的能力，無論低電場(chǎng)還是高電場(chǎng)下，晶粒尺寸對(duì)損耗和發(fā)熱都有作用[30]。

壓電變壓器已用于個(gè)人數(shù)字助理器的液晶顯示驅(qū)動(dòng)電路，因?yàn)镻MN-PZT系列具有較高的Q_m，而加入PbNW來提高其介電常數(shù)，用Nb₂O₅來提高陶瓷密度和晶粒細(xì)化，因?yàn)榧?xì)微晶粒的材料，可使其機(jī)械強(qiáng)度提高一倍，由(Pb_0.94Sr_0.06)[(Ni_1/2W_1/2)_0.02(Mn_1/3Nb_2/3)_0.07(Zr_0.51Ti_0.49)_0.91]O₃+0.5wt%PbO+0.5wt%Fe₂O₃+0.25wt%CeO₂+0.3%wt%Nb₂O₅的配方制備成Rose型，改變負(fù)載電阻和驅(qū)動(dòng)頻率[6]。當(dāng)驅(qū)動(dòng)頻率為214.4kHz、輸入電壓為31.78V、輸入電流為21.1mA時(shí)，變壓器輸出端的電壓為293.2V，電流為2.2mA，能量效率達(dá)96.2%，同時(shí)變壓器只出現(xiàn)3.6℃的溫升。其性能如下：介電常數(shù)為1704，Kp為0.55，Q_m為2041，晶粒尺寸為2.50μm，密度為7.71g/cm³。

5結(jié)語

壓電陶瓷今后要解決的問題是實(shí)現(xiàn)大功率、高效率、高可靠性，為此，需要進(jìn)一步研究壓電陶瓷的組成、結(jié)構(gòu)和制備工藝。鋯鈦酸鉛以其優(yōu)良的介電壓電性能在一定時(shí)期內(nèi)仍將被研究和應(yīng)用，其摻雜改性、新體系的探索和制備工藝的改進(jìn)仍將是其優(yōu)良特性發(fā)掘的有效手段。

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