摘 要：狹縫涂布過程形成液膜的厚度分布及穩(wěn)定性會影響固化后涂層的形態(tài)和結(jié)構(gòu)，進(jìn)而影響產(chǎn)品性能。因?yàn)槎嗖僮鲄?shù)耦合影響膜厚分布及穩(wěn)定性的機(jī)理尚不明確，所以有必要對流體流動形態(tài)進(jìn)行研究。通過CFD數(shù)值模擬狹縫涂布成膜過程，分析了入口速度、基材移動速度以及流體參數(shù)對液膜厚度、均勻性及穩(wěn)定性的影響，并且使用無量綱法分析了各因素的交互作用。模擬結(jié)果表明：基材移動速度和入口速度為液膜厚度及其均勻性的主要影響因素；狹縫涂布成膜在一定的工藝參數(shù)范圍內(nèi)，能夠確保獲得穩(wěn)定均勻的涂層。研究結(jié)果可為涂布工藝參數(shù)的優(yōu)化提供理論參考。

關(guān)鍵詞：狹縫涂布；液膜厚度；成膜穩(wěn)定性；CFD數(shù)值模擬

中圖分類號：TQ342+.2

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號：1009-265X（2025）04-0075-08

收稿日期：20240617

網(wǎng)絡(luò)出版日期：20240923

基金項(xiàng)目：國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（51973196）

作者簡介：洪浩斌（1999—），男，湖北黃岡人，碩士研究生，主要從事狹縫涂布成膜特性分析方面的研究

通信作者：張先明，E-mail：zhangxm@zstu.edu.cn

狹縫涂布是將涂布流體通過齒輪泵或者壓力泵組成的輸液系統(tǒng)輸入到涂布模頭中，然后將從涂布模頭流出的流體涂布在移動基材上^［1］。狹縫涂布具有涂布速度快、成膜均勻性高及涂布膜厚度可控等優(yōu)點(diǎn)^［2］，是生產(chǎn)均勻薄膜最佳工藝之一，廣泛應(yīng)用于織物涂層、電池極片涂布、先進(jìn)封裝、聚合物電解質(zhì)燃料電池等產(chǎn)業(yè)^［3］。

流體性質(zhì)和涂布工藝參數(shù)均會影響成膜的厚度和均勻性，進(jìn)而影響產(chǎn)品的結(jié)構(gòu)與性能，因此國內(nèi)外學(xué)者對狹縫涂布過程中各種工藝參數(shù)對液膜的影響機(jī)制進(jìn)行了大量研究。Kwak等^［4］利用簡單流體流動模型研究了不同模唇結(jié)構(gòu)下，狹縫涂布最大和最小液膜厚度與涂層間隙的關(guān)系，并通過有限元方法數(shù)值求解，驗(yàn)證了該模型的有效性。Yoon等^［5］通過簡化后的黏毛細(xì)模型，研究了無真空條件下牛頓流體狹縫涂布的操作窗口，該模型準(zhǔn)確預(yù)測了高黏度牛頓流體的最大液膜厚度。Malakhov等^［6］通過二維模型來預(yù)測狹縫涂布的低流量極限，將其與已發(fā)表的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行比較，驗(yàn)證了模型的準(zhǔn)確性，同時(shí)分析了在低流量極限下涂布珠破裂的機(jī)制。綜上所述，目前的研究往往只研究單一因素對成膜過程的影響，且研究的工藝參數(shù)范圍較小。流體性質(zhì)參數(shù)與操作參數(shù)的耦合，使狹縫涂布成膜過程極其復(fù)雜，通過對單一因素的研究不足以揭示成膜機(jī)理，更無法明確影響液膜厚度及均勻性的機(jī)制。因此，分析各個因素對成膜流動及液膜分布的影響，對揭示成膜機(jī)理及流體流動形態(tài)極其必要。

本文擬采用有限體積法（Finite Volume Method，F(xiàn)VM）對牛頓流體狹縫涂布流場進(jìn)行瞬態(tài)數(shù)值模擬，重點(diǎn)研究成膜流動及液膜分布。首先進(jìn)行數(shù)值模擬，通過對比模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果驗(yàn)證模擬方法的準(zhǔn)確性，而后基于數(shù)值模擬考察狹縫涂布液相流場發(fā)展全過程，并探究各因素對流場的影響，最后根據(jù)數(shù)值模擬結(jié)果研究入口速度、基材移動速度及流體黏度對液膜厚度、液膜穩(wěn)定性及均勻性的影響規(guī)律，并確定不同條件下制備穩(wěn)定液膜的操作窗口。本文將系統(tǒng)性地探究狹縫涂布成膜機(jī)理，為涂布工藝的優(yōu)化提供理論參考。

1 數(shù)值模擬方法

1.1 控制方程

狹縫涂布的工藝過程是不相溶氣液兩相流動過程。由于流體流動的雷諾數(shù)較小，可視流體流動為層流^［7］。采用瞬態(tài)模擬計(jì)算涂布珠的演變過程，控制方程可表示如下：

?ρ-?t+ρ-·ρ-u=0（1）

?ρ-u?t+ρ-·ρ-uu=-ρ-p+ρ-·μ-ρ-u+ρ-u^T+ρ-g+F_s（2）

式中：t為流動時(shí)間，s；u為速度張量，m/s；p為壓力，Pa；g為重力加速度，m/s²；ρ-為哈密頓算子；F_s為體現(xiàn)表面張力作用的動量源項(xiàng)，N/m³。

每個網(wǎng)格單元內(nèi)的體均密度ρ-（kg/m³）及體均黏度μ-（Pa·s）分別由式（3）及式（4）計(jì)算：

ρ-=α_slurryρ_slurry+α_airρ_air（3）

μ-=α_slurryμ_slurry+α_airμ_air（4）

式中：α、ρ和μ分別表示相體積分?jǐn)?shù)、密度和黏度，下標(biāo)slurry及air分別表示液相及氣相。液相體積分?jǐn)?shù)α_slurry處在0與1之間的網(wǎng)格單元包含氣液界面；α_slurry等于0或1的網(wǎng)格單元充滿氣體相或者液體相。α_slurry由以下相體積分?jǐn)?shù)連續(xù)性方程計(jì)算：

dα_slurrydt=?α_slurry?t+u·ρ-α_slurry=0（5）

氣相體積分?jǐn)?shù)α_air由以下約束計(jì)算：

α_slurry+α_air=1（6）

采用連續(xù)表面力模型計(jì)算源項(xiàng)F_s^［8］。此模型將氣液界面張力處理為跨越氣液界面的連續(xù)作用力：

F_s=σk2ρ-ρ-α_slurryρ_slurry+ρ_air（7）

式中：σ為氣液界面張力，N/m。氣液界面曲率k由以下公式計(jì)算：

k=-ρ-·n^=1nn|n|·ρ-n-ρ-·n（8）

式中：n^（n^=n|n|）和n（n=ρ-α_slurry）分別表示氣液界面的單位法向量和法向量。

1.2 幾何模型及邊界條件

圖1為狹縫涂布二維示意圖。幾何模型中狹縫寬度W為0.2 mm，涂布間隙（涂布模頭與移動基材之間的距離）H為0.2 mm，上下游模唇長度L_u=L_d=1 mm，上下游模唇傾角θ為135°^［9］。為保證計(jì)算域能夠反應(yīng)成膜具體情況，將計(jì)算域模型在x方向上長度適當(dāng)延長。流動邊界條件：BS1為速度入口，入口流速設(shè)置為常數(shù)，速度入口和模唇端口存在一定距離以確保流動充分發(fā)展；BS2為靜止壁面邊界條件；BS3設(shè)置為壓力出口邊界，壓力值等于大氣壓力；BS4為移動壁面邊界條件，以恒定速度U_sub向右移動^［10］。流體與基材的靜態(tài)接觸角設(shè)為15°，流體與擠出模頭外壁的接觸角為45°。壁面及基材表面均設(shè)置無滑移條件。數(shù)值模擬采用的流體為牛頓流體，流體黏度為0.012、0.025、0.050 Pa·s，在用于制造先進(jìn)薄膜的工業(yè)涂層流體的黏度范圍內(nèi)，流體密度為1190 kg/m³，氣液界面張力為0.067 N/m。

1.3 計(jì)算域網(wǎng)格劃分

采用Gambit 2.4.6軟件對二維計(jì)算域進(jìn)行四邊形結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格劃分，局部網(wǎng)格劃分示意如圖2所示。由于液相在上游區(qū)域存在的可能性較小，所以上游部分網(wǎng)格數(shù)目可適當(dāng)減少，如圖2（a）黃色網(wǎng)格部分所示；對入口通道及涂層間隙內(nèi)的網(wǎng)格進(jìn)行加密，以確保數(shù)值模擬能準(zhǔn)確計(jì)算液相流場信息并準(zhǔn)確捕捉氣液相間界面，如圖2（b）黃色網(wǎng)格所示；對璧面和移動基材表面附近網(wǎng)格進(jìn)行進(jìn)一步的邊界層加密，防止近壁處流場分布失真，如圖2（b）白色網(wǎng)格所示。

網(wǎng)格數(shù)量影響數(shù)值模擬精確性，因此必須先進(jìn)行網(wǎng)格無關(guān)性驗(yàn)證，為后續(xù)模擬研究選擇合適的網(wǎng)格數(shù)量。本文通過對比不同網(wǎng)格數(shù)的氣液界面形狀進(jìn)行網(wǎng)格無關(guān)性驗(yàn)證（黏度：0.025 Pa·s；表面張力為0.067 N/m；基材移動速度：0.8 m/s；入口流速：0.46 m/s）。根據(jù)二維計(jì)算域劃分不同數(shù)量的網(wǎng)格，網(wǎng)格數(shù)目分別為：19067、50920、96611、154235、208773。不同網(wǎng)格數(shù)的上游及下游氣液界面形狀如圖3所示，隨著網(wǎng)格數(shù)由19067增加至208773氣液界面形狀逐漸收斂，且當(dāng)網(wǎng)格數(shù)為154235與208773時(shí)氣液界面幾乎重合。出于計(jì)算精確性與計(jì)算成本的折中考慮，后續(xù)模擬選擇網(wǎng)格數(shù)為154235。

1.4 求解方法

采用計(jì)算流體力學(xué)軟件Fluent2020R2進(jìn)行數(shù)值計(jì)算。涂布過程為不可壓縮氣液兩相非定常流動過程，不考慮傳熱過程^［11］。狹縫內(nèi)流體流動雷諾數(shù)遠(yuǎn)小于1，說明流體沖擊基材形成的慣性力遠(yuǎn)小于流體內(nèi)部產(chǎn)生的黏性力，因此流體流動為層流。數(shù)值求解過程中，采用牛頓流體進(jìn)行數(shù)值模擬，壓力-速度耦合通過SIMPLE（Semi-Implicit Method for Pressure-Linked Equations）方法實(shí)現(xiàn)。壓力離散及動量離散分別由PRESTO（Pressure Staggering Option）算法和二階迎風(fēng)（Second-Order Upwind）算法實(shí)現(xiàn)。通過基于網(wǎng)格單元的格林-高斯梯度方法（Green-Gauss Cell-Based Gradient Method）離散梯度量。壓力矯正亞松弛因子及動量矯正亞松弛因子分別為0.3與0.7。氣液相間界面由界面重構(gòu)（Geo-Reconstruct）方法捕捉^［12］。

計(jì)算時(shí)間步長為10^-6，保證庫朗數(shù)小于0.2，確保數(shù)值模擬提供足夠瞬時(shí)精度。每一計(jì)算時(shí)間步長內(nèi)，瞬態(tài)連續(xù)性殘差和動量殘差均小于10^-4［13］，數(shù)值計(jì)算完成。

2 數(shù)值模擬準(zhǔn)確性驗(yàn)證

為了驗(yàn)證流體流動數(shù)值模型的準(zhǔn)確性，進(jìn)行了與文獻(xiàn)［14］實(shí)驗(yàn)條件一致的數(shù)值模擬（涂布流體密度為1210 kg/m³，表面張力為0.067 N/m，黏度為0.025 Pa·s，入口流量為2.6～29 cm³/s，基材移動速度為0.27～3.45 m/s），并將數(shù)值模擬的平均膜厚和文獻(xiàn)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行比較。圖4顯示模擬所得平均膜厚與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合較好，相對誤差在5%以內(nèi)，驗(yàn)證了模擬準(zhǔn)確性。

3 數(shù)值模擬結(jié)果與分析

3.1 液相流速分布

當(dāng)入口速度為0.46 m/s時(shí)，不同時(shí)刻流體的速度分布云圖及穩(wěn)定狀態(tài)下不同黏度流體和不同基材移速下的流體速度分布云圖如圖5所示。圖5（a）表明流場由狹縫口向上下游逐漸發(fā)展直至穩(wěn)定。除特殊說明外，圖5（b）及圖5（c）均為穩(wěn)定狀態(tài)下的液相流速分布。如圖5（b）所示，黏度對速度場分布影響較小，然而當(dāng)黏度過大，穩(wěn)定速度場將轉(zhuǎn)變?yōu)榉欠€(wěn)定速度場（圖5（b）中黏度為0.05 Pa·s時(shí)即為非穩(wěn)定速度場，氣液界面存在明顯波動）。圖5（c）結(jié)果顯示隨著基材移速的增大，靠近基材一側(cè)附近液相流速增大。

圖6為上游x₁=2.8 mm處與下游x₂=3.5 mm處的水平速度分布。由圖可知，當(dāng)入口速度為0.46 m/s，基材移速為0.8 m/s，黏度為0.012 Pa·s時(shí)，由于壁面無滑移條件，壁面及基材表面的速度分別等于0和基材移動速度。對于上游位置，水平速度分布形式類似于泊肅葉流動^［15］，靠近模唇壁面的流體水平速度方向與基材移動方向相反，靠近基材的流體水平速度方向與基材移動方向相同。對于下游位置，水平速度分布形式類似于庫埃特流動^［15］，流體水平速度方向與基材移動方向相同，且水平速度自上而下逐漸增大。

3.2 入口速度的影響

圖7為基材移動速度相同時(shí)不同入口速度下的液相分布時(shí)間演化圖。由圖7可知，當(dāng)流體黏度為0.025 Pa·s，基材移速為0.92 m/s，隨著入口速度的增加，任何時(shí)刻上下游氣液界面的位置都將遠(yuǎn)離狹縫中心處。當(dāng)入口速度較低（如0.46 m/s），被移動基材所帶走的流體無法及得到補(bǔ)充，因此液膜形成穩(wěn)定狀態(tài)的時(shí)間較長；當(dāng)入口速度增大至0.56 m/s，移動基材所帶走的流體能夠及時(shí)得到補(bǔ)充，因此液膜能更快形成穩(wěn)定狀態(tài)。穩(wěn)定狀態(tài)的膜厚隨入口速度的增大而增大。入口速度從0.46 m/s增加到0.56 m/s時(shí)，其膜厚均方差分別為0.15和0.16，說明液膜厚度均勻性不受入口速度影響。膜厚均方差可由式（9）表示：

s=∑Ni=1X_i-X-²N（9）

式中：s為均方差；X為不同位置處的數(shù)值膜厚，mm；X為平均膜厚，mm；N為取樣點(diǎn)數(shù)目。

3.3 基材移速的影響

不同基材移速的液相分布如圖8所示。當(dāng)基材移動速度較低時(shí)，流體在下游模唇口處產(chǎn)生堆積，部分流體向上流動流出壓力出口，成膜流量小于入口流量?；乃俣仍龃螅钩赡ち髁吭龃?，導(dǎo)致液膜厚度增大（見圖9）。入口速度為0.46 m/s，流體黏度為0.025 Pa·s時(shí)，當(dāng)基材移動速度增加至臨界速度（第一臨界速度0.52 m/s），成膜流量等于入口流量，進(jìn)一步增大基材移動速度并不能增大成膜流量，由流量守恒可知增大基材速度反而會導(dǎo)致液膜厚度減小。成膜穩(wěn)定性方面，當(dāng)基材移動速度小于第一臨界速度，下游模唇口處出現(xiàn)流體堆積，引起液膜厚度波動，降低成膜穩(wěn)定性，因此基材移動速度必須大于第一臨界速度以制備穩(wěn)定液膜。此外，由于上游氣液界面隨著基材移動速度的增大而向狹縫中心移動，當(dāng)基材移動速度達(dá)到第二臨界速度（0.92 m/s），上游氣液界面移動至狹縫處，涂層珠將不再穩(wěn)定，液膜內(nèi)出現(xiàn)空氣夾帶或斷線等缺陷。綜上，基材移動速度應(yīng)位于第一及第二臨界速度區(qū)間內(nèi)以制備穩(wěn)定液膜。

在臨界基板移動速度范圍內(nèi)，設(shè)置入口速度為0.56 m/s，對黏度0.025 Pa·s的流體進(jìn)行數(shù)值計(jì)算，研究基材移動速度對膜厚均勻性的影響。膜厚均勻性由圖10中7～8.5 mm范圍內(nèi)的膜厚均方差量化，隨著基材移速的增大（0.62、0.92 m/s及1.12 m/s），膜厚的均方差依次為2.5、0.2及0.16。結(jié)果表明，膜厚均勻性隨基材移速的增大而增大。

3.4 黏度的影響

不同黏度的流體對液膜厚度的影響如圖11所示?；囊苿铀俣容^低時(shí)，流體在模唇口處產(chǎn)生堆積，液膜厚度受基材移動產(chǎn)生的黏性力控制，因此黏度的增大液膜的厚度也會有所增加。圖11表明：高黏度流體能產(chǎn)生更大的黏性力，基材夾帶更多的流體（即成膜流量更大），產(chǎn)生的液膜更厚；基材移動速度較大時(shí)，流體堆積現(xiàn)象消失，流體全部被基材夾帶形成液膜，成膜流量等于入口流量，黏度對薄膜厚度不再產(chǎn)生影響。

流體黏度會影響上游及下游氣液界面形狀如圖12所示。當(dāng)入口速度為0.46 m/s，基材移速為0.92 m/s 時(shí)，對于低黏度情況，上游氣液界面為凹面形狀；隨著黏度的增大，氣液界面形狀變?yōu)橥姑嫘螤?。下游氣液界面高度隨著黏度的增大而下降，其穩(wěn)定性亦隨黏度的增大而下降，并且在高黏時(shí)產(chǎn)生氣泡。這是由基材表面被空氣強(qiáng)迫潤濕引起的。如前所述，黏度的增大會導(dǎo)致上游氣液界面往狹縫口移動。當(dāng)氣液界面移動至狹縫口邊緣，黏度的增大無法使氣液界面進(jìn)一步移動，基材所帶走的流體無法及時(shí)得到補(bǔ)充，大量空氣卷入涂層，影響液膜均勻性及穩(wěn)定性。

3.5 無量綱分析

結(jié)合上述分析結(jié)果，通過無量綱方法分析入口速度、基材移速及黏度的交互作用，以更好地揭示成膜機(jī)理。本文選擇無量綱數(shù)h/H（膜厚與涂布間隙比值）及毛細(xì)數(shù)C_a（黏性力與表面張力比值乘以基材移動速度）用于無量綱分析。當(dāng)C_a數(shù)較小時(shí)，膜厚不受入口流速影響，無量綱膜厚可表示為h/H=AC^B_a，其中A和B為擬合參數(shù)，通過與模擬結(jié)果擬合確定參數(shù)A=1.45，B=0.31。當(dāng)C_a數(shù)較大時(shí)，膜厚主要由入口流速及基材移速決定，可表示為h=vW/U_sub，無量綱化后可表示為h/H=DC^-1_a，其中無量綱數(shù)D=vWμ/U_subσ，求得D值分別為0.082、0.171、0.208。如圖13所示，理論預(yù)測結(jié)果符合模擬結(jié)果，臨界毛細(xì)數(shù)為理論預(yù)測與擬合模型的交點(diǎn)處C_a值，即無量綱膜厚相等，其表示了膜厚的主要影響因素的改變。

4 結(jié)論

本文通過數(shù)值模擬研究了狹縫涂布成膜過程，分析了基材移動速度、入口速度及流體黏度對涂層膜厚度分布和穩(wěn)定性的影響，以及涂布開始后不同時(shí)刻的流體流動界面和穩(wěn)定后的涂層膜厚度。得到的主要結(jié)論如下：

a）液膜穩(wěn)定性不受入口流量影響，主要受黏度和基材移動速度影響。黏度和基材移動速度過大會使液膜內(nèi)產(chǎn)生氣泡，降低液膜穩(wěn)定性；過低的移動速度會引起流體堆積，也會降低液膜穩(wěn)定性。

b）在穩(wěn)定操作窗口內(nèi)，當(dāng)基材移動速度較低時(shí)，成膜流量小于入口流量，液膜厚度隨入口速度、黏度和基材移動速度的增大而增大；基材移動速度較高時(shí)，成膜流量等于入口流量，液膜厚度不受黏度影響，而隨入口速度的增大而增大，隨著基材移動速度的增大而減少。

c）在穩(wěn)定操作窗口內(nèi)，液膜均勻性不受入口流量及黏度影響，主要受基材移動速度影響。液膜均勻性隨基材移動速度增大而提高。

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Numerical simulation of the fluid flow pattern in slot die coating process

HONG Haobin， ZHANG Hengkuan， ZHANG Xianming

（1.National Engineering Lab for Textile Fiber Materials and Processing Technology， Zhejiang Sci-Tech University， Hangzhou 310018， China; 2.Zhejiang Provincial Innovation Center of Advanced Textile Technology， Shaoxing 312030， China）

Abstract： The slot die coating is widely utilized in fabric coating and advanced packaging as a predictive coating technology. The thickness distribution and stability of the liquid film formed during the slot die coating process affect the morphology and structure of the cured coating， ultimately influencing the properties of the product. However， due to the coupling of multiple operational parameters， the mechanism that influences film thickness distribution and stability remains unclear.

In this study， we conduct numerical simulations of the slot die coating process to investigate film formation. Firstly， relevant governing equations are established， the geometric model and boundary conditions are determined and meshed， the solution method is given and mesh-independence is verified. Subsequently， we verify the accuracy of our numerical simulations by comparing them with experimental data reported in the literature. Finally， we investigate the mechanisms through which operating conditions and fluid properties influence the thickness， uniformity， and stability of the liquid film.

The contour plots of liquid phase distribution shows that the thickness of the liquid film increases continuously with the elongation of fluid flow time. When the flow time is 0.1 s， the liquid film thickness no longer changes with time， and the transient numerical calculation is completed. To investigate the coating mechanism and flow pattern of slot die coating， different substrate moving speeds， inlet velocities and fluids with different viscosities are set up for numerical calculation， and the role of each factor is analyzed in combination with the film thickness distribution and film-forming stability. It can be concluded from the film thickness distribution graph and velocity contour that： when the substrate moving speed is relatively low， the film-forming flow rate is less than the inlet flow rate， resulting in fluid accumulation at the die lip. Thus the film-forming flow rate and the liquid film thickness increase with the substrate moving speed; when the film-forming flow rate increases to the inlet flow rate， the liquid film thickness reaches the maximum. However， as the substrate moving speed further increases， the film-forming flow rate remains constant and equal to the inlet flow rate， leading to a decrease in liquid film thickness. Within the stable operating window， coating uniformity increases with the increase of the substrate moving speed. As the viscosity of the fluid increases， there is little noticeable change in the thickness of the coating， whereas the uniformity of the liquid film steadily decreases. This is attributed to the increased viscous force， which causes the substrate to entrain more fluid. Consequently， the film-forming flow rate equals the inlet flow rate， resulting in no further changes in film thickness. As the inlet velocity increases， the thickness of the liquid film keeps increasing and the uniformity of the liquid film does not change significantly. The simulation results show that the substrate velocity and inlet velocity are the main factors influencing the film thickness and its uniformity. A stable and uniform coating can only be achieved within a specific range of process parameters; otherwise， coating defects may arise. The analysis of the film formation mechanism of slot die coating provides theoretical guidance for the optimization of coating process parameters.

Keywords： slot die coating; film thickness; film stability; CFD numerical simulation