摘" 要：石墨相氮化碳 （g-C3N4） 是一種對(duì)可見(jiàn)光有響應(yīng)性的光催化材料，但是單一的g-C3N4存在可見(jiàn)光利用率低，電子-空穴易復(fù)合的缺點(diǎn)。因此選擇將還原氧化石墨烯（rGO）作為載體，將g-C3N4 與BiOI復(fù)合并負(fù)載到rGO上來(lái)抑制g-C3N4 的光生電子-空穴復(fù)合，拓寬可見(jiàn)光的響應(yīng)，提高光催化活性。通過(guò)水熱法一步合成g- C3N4/BiOI/rGO復(fù)合材料，用于在可見(jiàn)光下降解亞甲基藍(lán)。結(jié)果表明：制備的g-C3N4/BiOI/rGO復(fù)合材料比表面積較單一的g-C3N4有提高，g-C3N4/BiOI/rGO復(fù)合材料的光響應(yīng)范圍比g-C3N4明顯拓寬，有更窄的禁帶寬度；g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料光照降解亞甲基藍(lán)5 h降解率是g-C3N4的1.975倍，使用5次后降解率無(wú)明顯降低。

關(guān)鍵詞：g-C3N4；BiOI；rGO；復(fù)合材料；光催化；亞甲基藍(lán)

Preparation and photocatalytic performance of

g-C3N4/BiOI/rGO composite materials

XUE Limei*，HAO Zhiyu，HUO Jinku

（Heilongjiang University of Science and Technology， College of Environment and Chemical

Engineering， Harbin 150022）

Abstract：Graphite phase carbon nitride （g-C3N4） is a photocatalytic material that is responsive to visible light. However， a single g-C3N4 has the disadvantages of low visible light utilization and easy electron hole recombination. Therefore， reduced graphene oxide （rGO） was chosen as the carrier to composite g-C3N4 with BiOI and load it onto rGO to suppress the photo generated electron hole recombination of g-C3N4， broaden the visible light response， and improve photocatalytic activity. g-C3N4/BiOI/rGO composite material was synthesized in one step by hydrothermal method for degradation of methylene blue under visible light. The results showed that the specific surface area of the prepared g-C3N4/BiOI/rGO composite material was increased compared to the single g-C3N4. The light response range of the g-C3N4/BiOI/rGO composite material was significantly expanded compared to g-C3N4， and the composite material had a narrower bandgap width; The degradation rate of methylene blue in g-C3N4/BiOI/rGO composite material under light irradiation for 5 hours is 1.975 times that of g-C3N4. After 5 uses， the degradation rate does not significantly decrease.

Keywords：g-C3N4; BiOI; RGO; composite materials; photocatalysis; methylene blue

通訊作者：薛麗梅，女，教授。研究方向?yàn)楣δ軓?fù)合材料制備研究。E-mail：547417039@qq.com

1" 引言

水體環(huán)境的污染日益嚴(yán)重，環(huán)境問(wèn)題已經(jīng)成為了關(guān)乎民生的大問(wèn)題，引起了全世界的普遍重視［1］。其中，亞甲基藍(lán)（Methylene blue，MB）是一種易造成水體污染的典型污染物，MB 在進(jìn)入水溶液后以離子形式存在，可與水中的其他成分形成鹽，在水中很難去除，MB也是一種會(huì)引起溶血性貧血的物質(zhì)［2］，因而水中 MB的去除，是目前待解決的問(wèn)題。光催化技術(shù)是一種將太陽(yáng)能直接轉(zhuǎn)化為化學(xué)能的極具發(fā)展前景的技術(shù)，其對(duì)環(huán)境友好［3］。光催化技術(shù)的重點(diǎn)是光催化材料，半導(dǎo)體材料是一種優(yōu)良的光催化材料［4］。在近些年研究的半導(dǎo)體光催化材料中，g-C3N4 是一種優(yōu)良的半導(dǎo)體光催化材料，g-C3N4易于合成，具有良好的化學(xué)穩(wěn)定性、熱穩(wěn)定性、對(duì)可見(jiàn)光有響應(yīng)，使其成為一種具有實(shí)際應(yīng)用的光催化材料［5］。但是，g-C3N4 可見(jiàn)光利用率較差，自身的比表面積比較小，導(dǎo)帶（CB）上光生電子（e-）很容易與價(jià)帶 （VB） 上的空穴（h+）復(fù)合，導(dǎo)致其光催化活性較低，其應(yīng)用受到限制［6］。針對(duì)g-C3N4 可見(jiàn)光利用率低以及光生電子空穴易復(fù)合的缺點(diǎn)，近年來(lái)國(guó)內(nèi)外的學(xué)者進(jìn)行了各種改性如：形貌調(diào)控、元素?fù)诫s、半導(dǎo)體復(fù)合和載體負(fù)載。碘氧化鉍 （BiOI） 其楓葉狀結(jié)構(gòu)有利于內(nèi)部電場(chǎng)的形成和光生載流子的遷移，BiOI 擁有非常窄的禁帶寬度，可見(jiàn)光響應(yīng)好，帶隙寬度為1.8 eV［7］，CB 中的光生電子易與g-C3N4 的VB中的空穴結(jié)合，BiOI本身電荷的分布不均勻，從而導(dǎo)致其層之間會(huì)形成靜電場(chǎng)，從而促進(jìn)電子-空穴的分離［8］?？赏ㄟ^(guò)將g-C3N4與BiOI復(fù)合改性來(lái)拓寬g-C3N4的可見(jiàn)光吸收范圍，降低g-C3N4光生電子-空穴的復(fù)合機(jī)率［9-10］。還原氧化石墨烯（rGO）是一種由碳原子以 sp2 雜化軌道組成的六角蜂巢型的二維納米材料，具有較大的比表面積和較高的電子遷移率，這種特性使rGO成為光生電子傳輸介質(zhì)的理想材料［11］12。論文的目的就是將 rGO 作為載體，讓g-C3N4與BiOI 復(fù)合并負(fù)載到 rGO上，得到的g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料可以具有不錯(cuò)的可見(jiàn)光催化活性，可以在降解 MB這種染料廢水中發(fā)揮作用。

本文采用水熱法制備 g-C3N4/BiOI/rGO復(fù)合材料，探究g-C3N4 和 BiOI 復(fù)合比對(duì)g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)及性能的影響，通過(guò)不同分析手段進(jìn)行測(cè)試，以確定g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)、微觀形貌、熱穩(wěn)定性、比表面積、光響應(yīng)性能，用40 W的LED燈光照降解15 mg/L的MB溶液來(lái)評(píng)價(jià)g-C3N4/BiOI/rGO復(fù)合材料的光催化性能。

2" 實(shí)驗(yàn)部分

2.1" 實(shí)驗(yàn)原料及藥品

實(shí)驗(yàn)原料：氧化石墨烯（GO），七臺(tái)河寶泰隆有限公司。

實(shí)驗(yàn)藥品：三聚氰胺，AR，無(wú)錫市亞泰聯(lián)合化工有限公司；碘化鉀，AR，廣東西隴化工廠；五水硝酸鉍，AR，天津市大茂化學(xué)試劑廠；無(wú)水乙醇，AR，國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司；異丙醇，AR，天津市富宇精細(xì)化工有限公司；乙二胺四乙酸，AR，廣州化學(xué)試劑廠；對(duì)苯醌，AR，上海麥克林生化科技有限公司；硫酸鋇，AR，登峰試劑廠；溴化鉀，SP，天津登峰試劑廠。

2.2" g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料的制備

稱取一定量的三聚氰胺，550 ℃的條件下反應(yīng)4 h，冷卻，得到g-C3N4。

將 g-C3N4、GO 和 Bi（NO3）3？5H2O 加入到20 mL無(wú)水乙醇中，超聲分散均勻，用10 mL 去離子水溶解KI，將 KI 溶液滴入到之前分散好的混合溶液中，140 ℃ 下水熱反應(yīng)6 h ，冷卻至室溫，抽濾，產(chǎn)物80 ℃真空干燥6 h，得到 g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料。固定rGO的載體量占比2.5%，調(diào)控g-C3N4和BiOI復(fù)合比 （質(zhì)量比） 為 3：1、2：1、1：1、1：2、1：3。

制備了對(duì)比樣 BiOI 和 g-C3N4/BiOI，方法同上， BiOI 制備過(guò)程中不加 g-C3N4和GO，g-C3N4/BiOI 制備過(guò)程中不加 GO 。

2.3" 表征及測(cè)試

用D8ADVANCE型X射線衍射儀（XRD）測(cè)試復(fù)合材料的晶相結(jié)構(gòu)，射線源是Cu靶Kα 射線，掃描范圍是5°-70°。用NiCOLETIS5傅里葉變換紅外光譜儀 （FT-IR） ，分析復(fù)合材料的官能團(tuán)，用KBr 作底片，掃描區(qū)域?yàn)?4000 cm-1 - 400 cm-1 。用V-Sorb 2800P比表面積及孔徑分析儀對(duì)復(fù)合材料的比表面積和孔徑分布進(jìn)行分析。用PhenomProX 掃描電子顯微鏡（SEM），測(cè)試復(fù)合材料的表面微觀形貌。用德國(guó)耶拿的 SPECORD 210 plus紫外-可見(jiàn)分光光度儀，對(duì)復(fù)合材料的可見(jiàn)光吸收能力進(jìn)行測(cè)試，BaSO4為參比，掃描范圍380 nm-1100 nm。用STA 7300 熱重-差熱同步分析儀（TG）測(cè)試復(fù)合材料的熱穩(wěn)定性。

2.4" 光催化降解實(shí)驗(yàn)

將復(fù)合材料置入15 mL 15.00 mg/L的MB 溶液中，利用40 W的LED燈光催化降解5 h，每隔1 h測(cè)定一次，繪制降解趨勢(shì)圖，計(jì)算5 h的降解率，MB 的降解率計(jì)算如式（1）所示。

D=（C0-C）C0×100%=（A0-A）A0×100%（1）

式中，D—降解率 （%） ；

C0—MB 的初始濃度（mg/L） ；

C—降解一段時(shí)間后MB溶液的濃度（mg/L）；

A0—MB的初始吸光度；

A—降解一段時(shí)間后MB 溶液的吸光度。

探究了不同復(fù)合材料用量0.005、0.015、0.025、0.035、0.045、0.055 g光催化降解 MB的影響，復(fù)合材料重復(fù)使用次數(shù)。

3" 結(jié)果與討論

3.1" 表征結(jié)果

3.1.1" 晶相結(jié)構(gòu)分析

不同材料的XRD結(jié)果如圖1所示。圖1（a） 是g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料與對(duì)比樣g-C3N4、BiOI、rGO的XRD圖。由圖1 （a） 可知，g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料在2 Theta = 27.62°處出現(xiàn)的特征衍射峰與g-C3N4標(biāo)準(zhǔn)卡片 （PDF#87-1526） 中（002）晶面衍射峰吻合［13］，在2 Theta =9.71°、29.68°、31.68°、55.2°處出現(xiàn)的衍射峰，與BiOI的標(biāo)準(zhǔn)卡片（PDF#10-0445）相對(duì)應(yīng)，分別是四方晶系的BiOI 的 （001）、（102）、（110）、（122）的晶面衍射峰［14］，rGO 的衍射峰因?yàn)榱枯^少且峰強(qiáng)很弱無(wú)法觀測(cè)到。圖1 （b） 是BiOI的 （102） 晶面微輪廓圖，由圖1 （b） 可以看到，復(fù)合后其（102）晶面衍射峰向右發(fā)生了偏移，說(shuō)明g-C3N4與 BiOI和rGO復(fù)合，晶格發(fā)生畸變。圖1 （c） 是不同g-C3N4和BiOI復(fù)合比的g-C3N4/BiOI/rGO 的XRD結(jié)果，由圖1 （c） 看出隨著B(niǎo)iOI的量增加，BiOI的 （001） 晶面峰會(huì)逐漸變強(qiáng)，同時(shí)g-C3N4 的衍射峰逐漸變?nèi)酰S著g-C3N4 的量增加，g-C3N4 的衍射峰增強(qiáng)，所有樣品均可看到石墨相的g-C3N4和四方晶系的BiOI的特征衍射峰。

3.1.2" 紅外光譜分析

不同材料的FT-IR結(jié)果如圖2所示。圖2 （a） 是g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料與對(duì)比樣g-C3N4、BiOI、rGO的FT-IR圖，在476 cm-1、616 cm-1處為Bi-O的特征峰［15］，在808 cm-1處是對(duì)應(yīng)于g-C3N4中s-三嗪環(huán)結(jié)構(gòu)的特征峰；在1253～1600 cm-1帶區(qū)為g-C3N4 的雜環(huán)的特征峰；1625 cm-1的是吸附空氣中水產(chǎn)生的 -OH的彎曲振動(dòng)峰［16］；在1089 cm-1的峰是rGO中 C-O-C 的特征峰，在3450 cm-1 的峰是復(fù)合材料吸收空氣中水而產(chǎn)生的 -OH 的伸縮振動(dòng)峰［17］。圖2（b）是不同g-C3N4和BiOI復(fù)合比的g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料的FT-IR圖，所有樣品都可以觀察到g-C3N4、BiOI、rGO的特征峰。

3.1.3" 光響應(yīng)性能分析

不同材料的UV-Vis DRS 結(jié)果如圖3所示，圖 3 （a） 為 g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料與對(duì)比樣g-C3N4的UV-Vis DRS圖。由圖3 （a） 可知g-C3N4對(duì)可見(jiàn)光吸收邊要遠(yuǎn)小于 g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料，復(fù)合后有明顯的紅移現(xiàn)象，拓寬了 g-C3N4 的可見(jiàn)光響應(yīng)范圍。圖3（b）為不同g-C3N4 和BiOI復(fù)合比g-C3N4/BiOI/rGO 材料的 UV-Vis DRS圖，不同復(fù)合比制備的g-C3N4/BiOI/rGO對(duì)可見(jiàn)光的吸收能力均要大于g-C3N4，均發(fā)生了紅移現(xiàn)象。

圖4 （a） 為 g-C3N4/BiOI/rGO 與對(duì)比樣g-C3N4 的光學(xué)帶隙圖，g-C3N4的禁帶寬度為 2.7 eV，g-C3N4/BiOI/rGO為1.34 eV，復(fù)合材料相比于g-C3N4 禁帶寬度明顯變窄。圖4 （b） 為不同g-C3N4和BiOI復(fù)合比的 g-C3N4/BiOI/rGO 的禁帶寬度，g-C3N4和BiOI復(fù)合比為1：3、1：2、1：1、2：1、3：1的禁帶寬度分別為1.45 eV、1.38 eV、1.34 eV、1.47 eV、1.49 eV，復(fù)合比為1：1的禁帶寬度最小，為1.34 eV。

3.1.4" 微觀形貌分析

制備的g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料的SEM照片如圖5所示，圖中黑灰色塊狀材料為g-C3N4，呈現(xiàn)立體花狀的為BiOI［18］，有模糊褶皺薄層的長(zhǎng)片狀為rGO［19］，g-C3N4與BiOI分散在 rGO薄層上，表明材料復(fù)合成功。

3.1.5" 比表面積和孔徑分析

表1為g-C3N4、g-C3N4/BiOI、g-C3N4/BiOI/rGO復(fù)合材料比表面積，g-C3N4、g-C3N4/BiOI和g-C3N4/BiOI/rGO 比表面積分別為57.25、62.79、69.67 m2 /g，孔容分別為0.177、0.182、0.185 cm3/g，孔徑分別為12.69、11.25、10.62 nm，相較于g-C3N4和g-C3N4/BiOI，g-C3N4/BiOI/rGO復(fù)合材料比表面積和孔容都有提升，孔徑減小，g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料比表面積的增加可以使材料吸收更多的光，在光照射時(shí)可以產(chǎn)生更多的電子-空穴對(duì)，擁有更多的活性位點(diǎn)，會(huì)有更高的光催化活性。

g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料的氮?dú)馕?脫附測(cè)試結(jié)果如圖6 （a） 所示，g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料的吸附等溫線模型表現(xiàn)出IV型吸附等溫曲線，為典型的介孔結(jié)構(gòu)模型，存在狹縫孔隙，吸附曲線與脫附曲線不一致，出現(xiàn)了H3型遲滯環(huán)，證明g-C3N4/BiOI/rGO 是介孔結(jié)構(gòu)［20］。圖6（b）是g-C3N4/BiOI/rGO 的孔徑分布圖，g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料的孔徑分布在 10 nm～30 nm 之間。

3.1.6" 熱穩(wěn)定性分析

g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料的TG結(jié)果如圖7所示，樣品在350 ℃時(shí)開(kāi)始出現(xiàn)下降趨勢(shì)，350 ℃至 500 ℃時(shí)樣品迅速失重，失重率達(dá)到 30%，這是由于 BiOI的不穩(wěn)定性而受熱分解，材料中失去 BiOI 中的I2引起的失重［21］。而在500 ℃開(kāi)始出現(xiàn)第二次下降的趨勢(shì)，550 ℃至720 ℃內(nèi)失重率約48%，為g-C3N4 受熱分解引起的，760 ℃左右分解接近完全［22］。說(shuō)明g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料在350 ℃以下時(shí)具有良好的熱穩(wěn)定性。

3.2" 光催化降解亞甲基藍(lán)

不同材料光催化降解MB結(jié)果如圖8所示。圖8 （a）為不同g-C3N4和BiOI復(fù)合比的 g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料與對(duì)比樣g-C3N4的光催化降解曲線圖，暗反應(yīng)1 h達(dá)到吸附-解吸平衡，不同催化材料存在下在不同光照時(shí)間的 MB降解率均高于無(wú)催化材料，說(shuō)明光催化材料有效加快光催化反應(yīng)，不同復(fù)合比制備的g-C3N4/BiOI/rGO 對(duì)MB的降解效率均大于g-C3N4，這是由于BiOI 有效拓寬了g-C3N4的光響應(yīng)范圍，增加對(duì)可見(jiàn)光的利用率，同時(shí)rGO的存在增大了復(fù)合材料比表面積，增強(qiáng)了對(duì)MB的吸附能力，從而增大了對(duì)MB的光催化降解能力。在同樣光照條件下，復(fù)合比為1：1的g-C3N4/BiOI/rGO對(duì)MB的降解率最大，當(dāng)g-C3N4過(guò)多，g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料對(duì)MB 的降解效果變差，BiOI的量過(guò)多也會(huì)使g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料對(duì)MB的降解效果變差，這是由于BiOI的過(guò)多堆疊無(wú)法與g-C3N4產(chǎn)生合適的界面耦合［7］。

圖8 （b） 為不同 g-C3N4和 BiOI復(fù)合比制備的 g-C3N4/BiOI/rGO 與g-C3N4的光催化降解率圖，光照8 h，g-C3N4和BiOI的復(fù)合比為1：3、1：2、1：1、2：1、3：1的g-C3N4/BiOI/rGO，對(duì)MB的降解率分別為55%、69%、79%、47%、45%，均高于 g-C3N4對(duì) MB的降解率，復(fù)合比為1：1的g-C3N4/BiOI/rGO 在8 h光照下對(duì)MB的降解率最高，是單一g-C3N4的1.978倍。因此，較佳的g-C3N4和BiOI復(fù)合比為1：1。

3.3" 不同催化劑用量對(duì)光催化性能的影響結(jié)果

g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料用量多少會(huì)影響對(duì)MB的降解效果，改變催化劑的用量為0.005、0.015、0.025、0.035、0.045、0.055 g，光照降解MB結(jié)果如圖9所示，圖9 （a） 為不同催化劑用量的 g-C3N4/BiOI/rGO對(duì)MB的降解趨勢(shì)圖，在暗反應(yīng)1 h后，暗反應(yīng)的吸附解吸達(dá)到平衡，其中g(shù)-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料用量為0.055 g的降解速度最快。圖9 （b） 為光照 5 h不同 g-C3N4/BiOI/rGO用量對(duì)MB的降解率圖，不同催化劑用量的降解率從大到小排序?yàn)椋?.055 g gt;0.045 g gt;0.035 g gt;0.025 g gt;0.015 g gt;0.005 g，催化劑用量為0.055 g時(shí)降解效果最高，催化劑用量為0.035 g、0.045 g、0.055 g時(shí)，降解率相差不大，因此從經(jīng)濟(jì)效益來(lái)考慮，選擇催化劑用量為0.035 g為較佳用量。

3.4" 催化劑重復(fù)使用性結(jié)果

催化劑用量為0.035 g，選擇一次光照時(shí)間為10 h，考察了g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料光照降解MB的重復(fù)使用性，結(jié)果如圖10所示，在循環(huán)5次后，復(fù)合材料依然能夠保持較高的光催化活性，降解率仍可以達(dá)到80 %以上。

降解MB的降解曲線

4" 結(jié)語(yǔ)

通過(guò)水熱法將 g-C3N4與BiOI復(fù)合并負(fù)載到rGO上來(lái)對(duì)g-C3N4進(jìn)行改性，提高g-C3N4可見(jiàn)光響應(yīng)性，抑制光生電子-空穴復(fù)合，提高光催化活性，應(yīng)用于光催化降解MB，結(jié)論如下：

（1） 固定rGO載體量為2.5%，g-C3N4/BiOI/rGO復(fù)合材料的較佳的復(fù)合比為：g-C3N4和BiOI的質(zhì)量比為1：1。

（2） 在較佳復(fù)合比下合成的 g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料具有較小的禁帶寬度為1.34 eV，相比于g-C3N4 的禁帶寬度 2.7 eV明顯減小，可見(jiàn)光響應(yīng)性能明顯提升；其比表面積為69.67 m2/g，是g-C3N4比表面積57.25 m2/g的1.22倍；其孔徑分布在10 nm ～30 nm，為介孔結(jié)構(gòu)；g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料用40 W的LED燈光催化10 h降解MB的降解率為91%，是g-C3N4的1.82倍，復(fù)合改性后光催化活性明顯提高。g-C3N4/BiOI/rGO 復(fù)合材料在重復(fù)使用5次后仍能保持較高的降解率，具有不錯(cuò)的重復(fù)使用性。

參 考 文 獻(xiàn)

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