摘 要:【目的】活性炭以其孔隙結構發(fā)達、比表面積大、吸附性強等優(yōu)點而在治理空氣污染方面?zhèn)涫荜P注,隨著人們對裝飾裝修材料帶來的游離甲醛危害意識的增強,微孔結構發(fā)達的顆粒狀活性炭得到快速發(fā)展,開發(fā)一種吸附效率高的微介孔顆粒狀活性炭對構建健康的室內環(huán)境具有重要的現實意義。【方法】本研究以可重復剝取的栓皮櫟軟木為原料,通過KOH活化法制備適合吸附游離甲醛的顆粒狀軟木活性炭(CAC),探討不同預炭化溫度、堿炭質量比以及活化溫度對CAC微孔發(fā)育和游離甲醛吸附能力的影響,通過調整制備工藝來優(yōu)化CAC的孔隙結構,提高其比表面積和孔體積,從而增大CAC對游離甲醛的吸附能力?!窘Y果】通過KOH刻蝕制備的CAC具有豐富的微介孔結構和特殊的分層多孔結構,具體表現為孔徑集中分布在3 nm以內,其中孔徑為0.4 nm的微孔數量最多;CAC的分層多孔結構不僅增加了比表面積和孔體積,還為甲醛分子提供了更多的吸附位點。制備CAC的最優(yōu)工藝參數為:預炭化溫度550 ℃,堿炭質量比5∶1,活化溫度750 ℃。在此條件下,CAC的比表面積(1 984.08 m2/g)和總孔體積(1.06 cm3/g)最大,微孔占比高達86%,對游離甲醛的吸附量為0.276 8 mg/g,去除率為86.8%?!窘Y論】以栓皮櫟軟木為原料制備具有分層多孔結構的微介孔活性炭,對游離甲醛等氣體污染物的吸附具有巨大潛力,其高效的吸附性能為氣體污染物的治理提供了新的可能性,也為軟木高值化利用乃至櫟類天然林綜合利用的研究提供新思路及研究基礎。
關鍵詞:軟木活性炭;微介孔結構;分層多孔結構;游離甲醛;吸附性能
中圖分類號:S781.46 文獻標志碼:A 文章編號:1673-923X(2024)10-0196-09
基金項目:湖南省自然科學基金面上項目(2024JJ5636);湖南省教育廳科學研究重點項目(23A0212);湖南省研究生科研創(chuàng)新項目(QL20230190);中南林業(yè)科技大學研究生科技創(chuàng)新基金(2023CX02008)。
Preparation of micro-mesoporous granular cork activated carbon and its adsorption properties to free formaldehyde
WANG Yangyang, WEI Xinli, QIN Zirun, MA Weiyuan, DU Hui
(College of Materials Science and Engineering, Central South University of Forestry Technology, Changsha 410004, Hunan, China)
Abstract:【Objective】Activated carbon has attracted much attention in air pollution control with its well-developed pore structure, largely specific surface area and strong adsorption. With increasing awareness of the harm of massively free formaldehyde caused by decoration materials, granular activated carbon with advanced microporous structure has been developed rapidly, and it is critical to develop a kind of micro-mesoporous with high adsorption property for building a healthy indoor environment. The development of a kind of micromesoporous granular activated carbon with high adsorption efficiency has important practical significance for building a healthy indoor environment.【Method】In this study, cork activated carbon (CAC) suitable for adsorption of free formaldehyde was prepared by KOH activation method by using cork which can be repeatedly peeled as raw materials to discuss its influences of different pre-carbonization temperatures, mass ratios of alkali to carbon and activation temperatures on CAC micropore development and adsorption capacity of free formaldehyde. The influences of different pre-carbonization temperature, mass ratio of alkali to carbon and activation temperature on CAC micropore development and adsorption capacity of free formaldehyde were discussed, and the adsorption capacity of CAC to free formaldehyde was increased by expanding its specific surface area and large pore volume.【Result】CAC prepared by KOH etching technology possesses abundant micro-mesoporous structure and specially layered porous structure, with the pore size concentrating within 3 nm, and the number of micropores with a pore size of 0.4 nm being the largest. The layered porous structure of CAC not only increased the specific surface area and pore volume, but also provided more adsorption sites for formaldehyde molecules. The optimum process parameters for preparing CAC were as follows: pre-carbonization temperature was 550 ℃, mass ratio of alkali to carbon represented 5∶1, activation temperature considered 750 ℃. Under these conditions, the specific surface area (1 984.08 m2/g) and total pore volume (1.06 cm3/g) of CAC were the largest, the proportion of micropores was as high as 86%, the adsorption capacity of free formaldehyde was 0.276 8 mg/g, and the removal rate was 86.8%.【Conclusion】The preparation of micro-mesoporous activated carbon with layered porous structure with cork as the raw material has great potential for the adsorption of free formaldehyde and other gas pollutants. Its efficient adsorption provides a new possibility for the treatment of gas pollutants, and inspire deeper and basic research for the studying high value utilization of cork and even comprehensive utilization of natural oak forests.
Keywords: cork activated carbon; micromesoporous structure; layered porous structure; free formaldehyde; adsorption property
脲醛樹脂(UF)等醛系膠黏劑大量用于人造板的生產[1-2],但在生產和使用過程中會帶來游離甲醛等氣體污染物的釋放[3-4]。游離甲醛的去除方法主要有物理吸附法[5]、化學脫除法[6]和微生物降解法[7]等,其中綠色環(huán)保、去除效率高的物理吸附法應用最廣泛[8-9]?;钚蕴浚ˋC)是一種具有高度孔隙結構的吸附材料,廣泛應用于有害氣體吸附等領域[10-11]。Zeng等[12]的研究表明小分子氣體(0.375 nm)甲醛適合用微孔進行吸附,活性炭的微孔結構決定了其對游離甲醛的吸附能力,而介孔和大孔因較寬的通道能提高吸附過程中游離甲醛的擴散速率;An等[13]認為活性炭微孔吸附遵循吸附空間的體積填充機制,比表面積高和孔體積大的活性炭能容納更多的甲醛分子;Zhang等[14]制備的活性炭具有微孔-介孔-大孔交聯的孔隙結構,對游離甲醛的吸附效果顯著,主要原因是活性炭的介孔和大孔起到甲醛分子流動通道的作用,微孔為游離甲醛的吸附提供主要的吸附位點。以上研究表明,活性炭的微孔結構有利于對游離甲醛的吸附,但如果缺乏介孔,將會降低活性炭對游離甲醛的傳輸速率。因此,開發(fā)對甲醛分子吸附效率更高的微介孔顆?;钚蕴繉嫿ǜ】档氖覂拳h(huán)境具有重要的現實意義。
軟木來自于栓皮櫟Quercus variabilis BL.或栓皮櫧Quercus suber L.的木栓薄壁組織,軟木細胞形態(tài)結構類似,多為棱柱狀14面體,堆積排列成有序的蜂窩狀結構,相似的細胞形態(tài)有利于活化劑的統一調控[15-16]。軟木細胞壁是由纖維層、木栓化層和木質化層構成的多層結構,獨特的細胞形態(tài)和層狀結構有望制備出孔隙結構豐富的分層多孔活性炭。Carrott等[17]以氫氧化鉀、氫氧化鈉、碳酸鹽和磷酸為活化劑,制備軟木活性炭,研究了前驅體粒徑、預炭化溫度、浸漬方式、活化劑與前驅體的質量比等5個試驗參數對活性炭的影響。Wang等[18]采用KOH活化法制備出具有微介孔結構,且以2~4 nm介孔為主的軟木活性炭。因此,通過對熱解和活化條件的精確控制,可以制備出具有不同孔隙結構特征的軟木活性炭。
本研究以栓皮櫟軟木顆粒為原料,通過預炭化、高溫活化等步驟制備軟木活性炭(CAC),用于去除空氣中的游離甲醛。研究不同預炭化溫度、堿炭質量比和活化溫度對CAC孔隙結構及游離甲醛吸附能力的影響,通過SEM和BET等表征CAC的微觀形貌和孔隙結構特征,來評估具有分層多孔結構的微介孔CAC去除室內污染氣體的應用前景。
1 材料與方法
1.1 試驗原料與試劑
栓皮櫟軟木顆粒由江蘇森豪仕軟木有限公司提供,篩選出粒徑為40~60目的顆粒,在60 ℃的烘箱中干燥24 h后置于干燥器中儲存?zhèn)溆?。氫氧化鉀(分析純),購自天津市永大化學試劑開發(fā)中心;鹽酸(分析純),購自成都市科隆化學品有限公司;無水乙醇(分析純),購自湖南匯虹試劑有限公司;甲醛溶液(分析純),購自上海沃凱生物技術有限公司。
1.2 試驗儀器與設備
AL204型電子天平,梅特勒-托利多儀器(上海)有限公司;77-1型磁力攪拌器,天津市賽得利斯實驗分析儀器制造廠;WHL-25A型臺式電熱恒溫干燥箱,天津市泰斯特儀器有限公司;JQF1200-30型箱式氣氛爐,上海久工電器有限公司;STA2500型熱重分析儀,德國耐馳集團公司;Tescan Mira3型掃描電子顯微鏡,捷克TESCAN公司;ASAP-2460型全自動比表面積及孔徑分析儀,美國麥克公司;IRAffinity-1型傅里葉紅外光譜儀,日本島津有限公司;Formaldemeter htV-M型甲醛檢測儀,PPM Technology公司。
1.3 試驗方法
1.3.1 CAC的制備
為獲得對小分子氣體具有優(yōu)異吸附性能的微介孔CAC,以KOH為活化劑,采用預炭化、高溫活化等步驟制備CAC。
1)預炭化溫度對CAC孔隙結構的影響
軟木細胞壁的外層是纖維素和半纖維素交織成的纖維層,纖維層熱解后會產生新的空隙,進而擴大孔體積,合適的預炭化溫度對CAC孔體積的增大具有積極的作用。首先通過軟木的熱重試驗來分析軟木的熱解特性,進而確定軟木的預炭化溫度范圍。然后放置一定量干燥的軟木顆粒于坩堝,放入箱式氣氛爐中,在流速為500 mL/min的N2氛圍中,以10 ℃/min的升溫速率從室溫升至預定溫度,并保溫1 h,獲得CAC的前驅體。
2)堿炭質量比和活化溫度對CAC孔隙結構的影響
為了讓軟木細胞壁的木栓化層和木質化層獲得更充分的孔隙發(fā)育,將KOH與前驅體混合后再次熱解處理。取KOH固體和前驅體按不同堿炭質量比(4∶1、5∶1、6∶1)混合,再加入適量溶劑(水∶乙醇為1∶1)均勻混合并攪拌1 h后靜置3 h,放入105 ℃烘箱中烘干。
將烘干的樣品放入箱式氣氛爐,在流速為500 mL/min的N2氛圍中,以10 ℃/min的升溫速率從室溫升至設定溫度(700、750、800 ℃)[19],并保溫1 h。待活化結束后,將樣品用鹽酸和去離子水洗至中性,烘干,即獲得CAC,記為CACx-y,x定義為堿炭質量比,y定義為活化溫度,如堿炭質量比為5∶1,活化溫度為750 ℃制備的CAC記為CAC-5-750。
1.3.2 CAC對游離甲醛的吸附性能測試
本研究中,CAC對游離甲醛的吸附試驗采用密封箱法[20-21],試驗吸附裝置如圖1所示。將甲醛檢測儀放入8.5 L的密封箱內,將單向球閥1和單向球閥2打開,用進樣針將一定量的甲醛溶液滴入培養(yǎng)皿中,關閉單向球閥2,將一定量CAC放入裝填管中,關閉單向球閥1,待甲醛溶液全部揮發(fā)后,打開單向球閥2,CAC落入密封箱里。記錄密封箱內甲醛濃度的變化情況,直至吸附平衡。
1.3.3 樣品的表征
采用同步熱分析儀分析軟木的熱解特性;通過掃描電子顯微鏡觀察CAC的微觀形貌特征。使用全自動比表面積及孔隙分析儀在77 K液氮溫度下測定CAC的N2吸附-脫附等溫線,采用BET法計算其比表面積,采用DFT法分析其孔徑分布。
2 結果與分析
2.1 不同預炭化溫度對CAC吸附性能的影響
不同預炭化溫度制備的CAC對游離甲醛的吸附能力不同,通過軟木的熱重曲線探究軟木的熱解特性,從而確定軟木的最佳預炭化溫度范圍。圖2a為軟木的TG和DTG曲線,將軟木的熱解失重分為三個階段,第一個階段是0~200 ℃,軟木在這個區(qū)間內緩慢熱解,質量損失率為3.26%,主要是由于軟木中殘余水分的蒸發(fā);第二個階段是200~500 ℃,在這個區(qū)間內軟木急劇熱降解,質量損失率為68.31%,這是由于軟木中的木質素、纖維素、半纖維素和軟木脂的熱解分離[22];第三階段從500 ℃開始,隨著熱解溫度的升高,TG曲線變平緩,此時軟木的熱解進入到了一個相對穩(wěn)定的階段,得到了碳含量最高的炭。因此確定軟木的預炭化溫度在500 ℃左右,進一步探究不同預炭化溫度(350、450、550、650 ℃)制備的CAC對游離甲醛的吸附能力,確定最佳預炭化溫度。
在堿炭質量比為5∶1、活化溫度為750 ℃、活化時間為1 h的條件下,測試不同預炭化溫度(350、450、550、650 ℃)制備的CAC對游離甲醛的吸附量和去除率,結果如圖2b所示。隨著預炭化溫度的升高,CAC對游離甲醛的吸附量呈先升高再降低的趨勢。預炭化溫度為350、450 ℃時,游離甲醛吸附量不高,說明軟木細胞外側壁層的纖維層熱解不完全,經活化后制備的CAC孔隙結構不夠發(fā)達;預炭化溫度為550 ℃時,纖維層熱解完全,CAC對游離甲醛的吸附量(0.276 8 mg/g)和去除率(86.8%)最高;預炭化溫度為650 ℃時,木栓化層和木質化層開始裂解[23],可能出現孔壁燒蝕破碎的情況,導致CAC對游離甲醛的吸附量降低。為獲得碳含量較高的軟木炭和孔隙結構發(fā)達的微介孔CAC,設定550 ℃為最佳預炭化溫度。
2.2 不同堿炭質量比對CAC吸附性能的影響
通過KOH的刻蝕,CAC能夠發(fā)育出更豐富微孔結構,不同堿炭質量比制備的CAC具有不同的微孔結構,進而影響其對游離甲醛的吸附能力。在預炭化溫度為550 ℃、活化溫度為750 ℃的條件下,測試不同堿炭質量比(4∶1、5∶1、6∶1)制備的CAC對游離甲醛的吸附量和去除率,結果如圖3所示。隨著堿炭質量比的增大,CAC對游離甲醛的吸附量和去除率呈先增后減的趨勢,在堿炭質量比為5∶1時,CAC對游離甲醛的吸附量(0.276 8 mg/g)和去除率(86.8%)最大。
不同堿炭質量比制備的CAC對游離甲醛的吸附性能受其比表面積和孔隙結構的影響。如圖4a~c所示,從不同堿炭質量比(4∶1、5∶1、6∶1)制備的CAC的微觀形貌中可以看出,CAC的孔隙結構因KOH的添加量不同呈現出不同的狀態(tài)。在低堿炭質量比階段,CAC(圖4a)的孔隙深度較小,孔壁厚度較大,導致CAC對游離甲醛的吸附量不高,其主要原因是KOH添加量不足,孔隙發(fā)育程度不高。隨著堿炭質量比的增加,反應更加劇烈,越來越多的KOH與前驅體反應向內擴孔,孔隙迅速增加,出現分層多孔結構(圖4b),經測量可得CAC的孔壁被KOH腐蝕逐漸變薄。CAC的薄壁結構有利于縮短甲醛分子的擴散路徑,從而能夠大大提高吸附速率[24]。當堿炭質量比過高時,由于KOH的過度腐蝕導致CAC(圖4c)孔壁出現坍塌的情況,微孔向介孔和大孔發(fā)展,大孔孔壁破碎,此時不利于對游離甲醛這種小分子氣體的吸附,從而導致CAC對游離甲醛的吸附量降低。
進一步對CAC的比表面積與孔徑分布進行分析,圖5a為不同堿炭質量比制備的CAC的N2吸附-脫附等溫線。CAC-4-750、CAC-5-750和CAC-6-750均屬于Ⅰ型吸附-脫附等溫線,CAC在低相對壓力下的N2吸附量急劇上升,發(fā)生微孔填充吸附,且CAC-5-750的吸附等溫線增速明顯最大,表明CAC-5-750的微孔結構最豐富。因此堿炭質量比為5∶1時,CAC對游離甲醛的吸附量最高。CAC在P/P0=0.08時吸附曲線出現一個圓滑的拐點,隨后進入吸附平衡階段,吸附與脫附曲線有微小的分離,表明CAC除了微孔外還有少量的介孔[25]。但沒有明顯的滯回環(huán),為單層可逆吸附,表明CAC的孔隙結構主要以微孔為主,證明了以KOH為活化劑能夠制備出具有豐富微孔結構的活性炭。圖5b為不同堿炭質量比制備的CAC的孔徑分布,由圖可知,CAC主要含有微孔(<2 nm)和少量窄介孔(2~3 nm),孔徑集中分布在3 nm以內,其中孔徑為0.4 nm的微孔數量最多。甲醛分子大小為0.375 nm,說明CAC對游離甲醛的吸附理論上需要至少0.375 nm的孔徑,0.4 nm的微孔吸附甲醛分子的勢能最大,此時的甲醛分子受到了來自多個方向的吸引力,能夠被更穩(wěn)固地吸附。
根據N2吸附-脫附等溫線計算出CAC的比表面積、微孔面積、總孔體積、微孔體積、微孔率和平均孔徑,結果如表1所示。隨著堿炭質量比的增加,CAC的比表面積和孔體積均呈先增后減的趨勢,其主要原因是隨著堿炭質量比的增加,越來越多的KOH與前驅體反應形成孔洞,出現多層孔結構,使得其比表面積(1 984.08 m2/g)和總孔體積(1.06 cm3/g)迅速增大為原來的4倍。當堿炭質量比過量時,反應程度增強,過量的KOH引起的劇烈腐蝕會破壞孔隙結構,導致孔壁坍塌,微孔發(fā)展為介孔和大孔,大孔孔壁破碎,比表面積、總孔體積、微孔面積和微孔體積減小。在堿炭質量比為5∶1時,CAC的比表面積(1 984.08 m2/g)、微孔面積(851.61 m2/g)、總孔體積(1.06 cm3/g)和微孔體積(0.88 cm3/g)最大,對游離甲醛的吸附量最高。CAC-5-750的高比表面積和大孔體積為游離甲醛的吸附提供了更廣的接觸面積和更大的吸附空間,CAC豐富的微孔結構為游離甲醛提供了更加穩(wěn)固的吸附位點。
2.3 不同活化溫度對CAC吸附性能的影響
為了在軟木細胞壁的木栓化層和木質化層獲得更豐富的孔隙結構,進而獲得其對游離甲醛的高吸附能力。在預炭化溫度為550 ℃、堿炭質量比為5∶1的條件下,測試不同活化溫度(700、750、800 ℃)制備的CAC對游離甲醛的吸附量和去除率,結果如圖6所示。隨著活化溫度的升高,CAC對游離甲醛的吸附量和去除率呈先增后減的趨勢,在活化溫度為750 ℃時,CAC對游離甲醛的吸附量(0.276 8 mg/g)和去除率(86.8%)最大。
圖7分別為不同活化溫度(700、750、800 ℃)制備的CAC的微觀形貌圖。CAC的孔隙結構因活化溫度不同呈現出不同的狀態(tài)。當活化溫度為700℃時,CAC(圖7a)未見分層多孔結構,吸附空間不足,導致CAC對游離甲醛的吸附量低。主要原因是溫度過低無法為KOH與前驅體的反應提供足夠的熱能,導致反應不完全;當活化溫度為750℃時,KOH與前驅體反應更劇烈,形成的孔隙越來越多,出現分層多孔結構(圖7b);當活化溫度為800 ℃時,由于熱解過于劇烈,導致孔壁破碎(圖7c),孔徑變大,不利于對游離甲醛這種小分子氣體的吸附,表現為CAC對游離甲醛的吸附量降低。
進一步對CAC的比表面積與孔徑分布進行分析,圖8a為不同活化溫度制備的CAC的N2吸附-脫附等溫線。CAC-5-700、CAC-5-750和CAC-5-800均屬于Ⅰ型吸附-脫附等溫線,表明CAC的孔隙結構主要以微孔為主,CAC主要是通過其豐富的微孔結構填充大量的游離甲醛。圖8b為不同活化溫度制備的CAC的孔徑分布圖,由圖可知,CAC主要含有微孔(<2 nm)和少量小介孔(2~3 nm),孔徑集中分布在3 nm以內,其中孔徑為0.4 nm的微孔數量最多。綜上,CAC是一種孔徑集中分布在3 nm以內的微介孔材料,且當活化溫度為750 ℃時,CAC的微孔結構最豐富。
根據N2吸附-脫附等溫線計算CAC的比表面積、微孔面積、總孔體積、微孔體積、微孔率和平均孔徑,結果如表2所示??梢钥闯?,隨著活化溫度的升高,CAC的比表面積和總孔體積均呈先增后減的趨勢,當活化溫度低于750 ℃時,無法為KOH和前驅體的反應提供足夠的熱能,擴孔程度低。隨著活化溫度的逐步升高,持續(xù)提供的熱能越來越多,KOH與前驅體反應更劇烈,形成的孔隙越來越多,使得總孔體積增大,從而擴大了活性炭的比表面積。當活化溫度為750 ℃時,CAC的比表面積(1 984.08 m2/g)、微孔面積(851.61 m2/g)、總孔體積(1.06 cm3/g)和微孔體積(0.88 cm3/g)最大,對游離甲醛的吸附性能最優(yōu),CAC的高比表面積和大孔體積為游離甲醛的吸附提供了大量的吸附空間,豐富的微孔結構為游離甲醛提供了大量的吸附位點。
3 結論與討論
3.1 討 論
本研究的目的是探究軟木活性炭(CAC)制備工藝與其孔隙結構以及游離甲醛吸附性能之間的復雜關系,通過調整預炭化溫度、堿炭質量比和活化溫度來優(yōu)化CAC的孔隙結構,提高其比表面積和孔體積,從而增加其對游離甲醛的吸附能力。然而在CAC的制備過程中,活化劑的浸漬方式、升溫速率和停留時間等因素在一定程度上也會影響CAC的孔隙結構和表面性質,進而影響其對游離甲醛的吸附性能。除此之外,吸附環(huán)境的溫、濕度對CAC的吸附性能也有一定的影響,環(huán)境溫、濕度的變化會影響甲醛分子的擴散速率和CAC表面的吸附能力。綜上,CAC對游離甲醛的吸附性能是一個復雜且多元的問題,受諸多因素的影響,這些因素包括但不限于CAC的制備工藝和環(huán)境溫、濕度等,每一個因素都可能成為影響CAC吸附性能的關鍵,今后還需對這些影響因素進行更加全面和系統的研究。
本研究雖然對CAC吸附游離甲醛的基本過程有了初步了解,但對其內部吸附機制的理解還不夠深入。進一步探究CAC對游離甲醛的吸附機理并優(yōu)化其性能,能夠為后續(xù)的改性工作提供有力的理論指導,為CAC在游離甲醛治理等領域的應用提供更加堅實的理論基礎和實踐指導。
3.2 結 論
本研究以栓皮櫟軟木顆粒為原料,采用KOH活化法制備具有分層多孔結構的微介孔軟木活性炭(CAC),用于去除室內游離甲醛。通過單因素試驗探究不同預炭化溫度、堿炭質量比和活化溫度對CAC的微孔發(fā)育和游離甲醛吸附能力的影響,優(yōu)化CAC的孔隙結構,提高其比表面積和孔體積,進而增大其對游離甲醛的吸附能力,得出以下結論:
通過KOH刻蝕改性制備的CAC表現為豐富的微介孔結構和特殊的分層多孔結構,是一種孔徑集中分布在0.4 nm附近,3 nm以內的微介孔材料。CAC符合I型吸附-脫附等溫線,吸附作用主要來自于孔隙填充作用,CAC豐富的微孔結構為游離甲醛提供了大量吸附位點;在預炭化溫度為550 ℃、堿炭質量比為5∶1、活化溫度為750 ℃時,CAC的比表面積(1 984.08 m2/g)和總孔體積(1.06 cm3/g)最大,微孔占比高達86%,對游離甲醛的吸附量(0.276 8 mg/g)和去除率(86.8%)最高。CAC展現出對游離甲醛等氣體污染物吸附的巨大潛力,其高效的吸附性能為氣體污染物的治理提供了新的可能性,也為軟木的高值化利用乃至櫟類天然林的綜合利用等研究提供了新的思路。
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[本文編校:吳 彬]