[摘 " 要] " 牙本質(zhì)過敏癥是口腔醫(yī)學(xué)領(lǐng)域常見疾病，影響人們的健康和生活。納米羥基磷灰石作為牙本質(zhì)的重要組成部分，與牙本質(zhì)有良好的生物相容性，在牙本質(zhì)過敏癥的治療中起到了重要的作用，是目前口腔醫(yī)學(xué)領(lǐng)域的研究熱門?，F(xiàn)就納米羥基磷灰石及其復(fù)合改性材料在口腔醫(yī)學(xué)領(lǐng)域牙本質(zhì)方向的最新研究進(jìn)展作一綜述，為其在口腔醫(yī)學(xué)臨床應(yīng)用奠定基礎(chǔ)。

[關(guān)鍵詞] " 納米羥基磷灰石；牙本質(zhì)；脫敏材料

[中圖分類號(hào)] " R783.1 " " " " " " " [文獻(xiàn)標(biāo)志碼] " A " " " " " " " [文章編號(hào)] " 1674-7887（2024）01-0067-04

Progress of the effect of nanohydroxyapatite and composite modified materials on dentin*

ZHOU Jiaruo， TANG Jiahui， WANG Yue， SUN Qiaochu， WANG Wen， WU Tingyun** " " " "（Medical College， Jingchu Institute of Technology， Hubei 448000）

[Abstract] " Dentine hypersensitivity is a common disease in the field of stomatology that affects people′s health and life. An important part of the nano-hydroxyapatite， as a part of dentine， has good biocompatibility with dentin and plays an important role in the treatment of dentin allergy， which is currently a hot research topic in the field of stomatology. This paper reviews the latest research progress of nano-hydroxyapatite and its composite modified materials in the field of stomatology， and lays the foundation for its clinical application in stomatology.

[Key words] " nano-hydroxyapatite; dentin; desensitization material

牙本質(zhì)位于牙釉質(zhì)和牙骨質(zhì)內(nèi)層，硬度僅次于牙釉質(zhì)，由牙本質(zhì)小管、牙本質(zhì)纖維和間質(zhì)組成，在抵御外界刺激、保護(hù)牙髓的過程中發(fā)揮重要作用。牙本質(zhì)過敏癥（dentin hypersensitivity， DH）為暴露的牙本質(zhì)對(duì)冷熱、觸覺、滲透、化學(xué)或蒸發(fā)刺激引起的短暫尖銳痛，不能歸因于任何其他形式的牙齒缺陷或病理[1]。DH是一種常見的慢性口腔疾病，DH患病率為4.8%～62.3%[1]。會(huì)影響患者的日常生活，對(duì)患者身體、心理及社會(huì)各方面都造成影響[2]。DH的發(fā)病機(jī)制尚未明確，目前被廣泛接受的是流體動(dòng)力學(xué)說[2]。目前，DH的治療方法，如藥物脫敏、激光脫敏、修復(fù)脫敏及手術(shù)脫敏等，主要是通過不同方法封閉牙本質(zhì)小管或降低牙神經(jīng)的活性。理想的脫敏劑要求對(duì)牙髓無(wú)刺激性，不引起疼痛，作用迅速，方便使用，長(zhǎng)期有效，不使牙體組織變色。目前尚未有公認(rèn)的理想的脫敏產(chǎn)品能快速緩解DH并持續(xù)保護(hù)牙齒。因此，脫敏材料及產(chǎn)品的研究得到了廣泛關(guān)注。

近年來，納米材料成為研究的熱門脫敏劑原料，其中納米羥基磷灰石（nano-hydroxyapatite， n-HAP）具有良好的生物相容性和生物活性，能有效封閉牙本質(zhì)小管，被廣泛應(yīng)用于抗牙本質(zhì)敏感制劑之中[3-4]?，F(xiàn)以n-HAP的概述、n-HAP對(duì)DH的機(jī)制、n-HAP及其復(fù)合改性材料對(duì)牙本質(zhì)的研究與應(yīng)用作一綜述。

1 " n-HAP的概述

羥基磷灰石（hydroxyapatite， HAP）是人和動(dòng)物骨骼及牙齒主要的無(wú)機(jī)鹽成分，牙釉質(zhì)中占97%，牙本質(zhì)中占70%。牙本質(zhì)中HAP為針狀或柱狀晶體，長(zhǎng)40～60 nm，寬約20 nm，厚3～5 nm。HAP的化學(xué)式為Ca10（PO4）6（OH）2，其中羥基（-OH）能被氟化物離子、氯化物離子和碳酸根離子等替換，而Ca2+也可被多種金屬離子替換，其特殊的分子組成結(jié)構(gòu)令其具有較好的吸附能力和較強(qiáng)的離子交換性能。人工合成的HAP無(wú)毒、對(duì)組織無(wú)刺激，n-HAP顆粒的晶體結(jié)構(gòu)與牙本質(zhì)中的HAP相同，具有良好的生物相容性和成骨活性，被認(rèn)為是理想的骨修復(fù)生物材料，已經(jīng)在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域廣泛應(yīng)用了幾十年[5-6]。

n-HAP的合成方法有固相反應(yīng)法、水熱法、溶膠-凝膠法、微乳液法等，隨著n-HAP制備方法的不斷深入，n-HAP及其復(fù)合材料作為新型口腔材料被廣泛應(yīng)用于口腔的各個(gè)領(lǐng)域。研究[7]表明，n-HAP具有超微小結(jié)構(gòu)，能被細(xì)胞吸收，能通過人體最小的毛細(xì)血管、血腦屏障，具有高孔隙度、負(fù)電荷和生物降解性，有助于其在藥物載體、基因載體等領(lǐng)域的應(yīng)用。n-HAP與骨組織成分相似，有良好的生物相容性和生物活性，能攜帶有機(jī)骨誘導(dǎo)劑，實(shí)現(xiàn)與骨細(xì)胞的有機(jī)聚合，增強(qiáng)材料的骨誘導(dǎo)性能，促進(jìn)其在骨修復(fù)材料、生物支架等方面的廣泛應(yīng)用，同時(shí)與牙本質(zhì)有良好的相容性，可減少微滲漏，有利于根管閉合[6-7]。此外，n-HAP與某種晶體形態(tài)或?qū)嵸|(zhì)的均勻吸引特性和結(jié)合力可能在阻斷牙本質(zhì)小管的同時(shí)發(fā)揮牙本質(zhì)自然恢復(fù)的生物學(xué)作用[8]。

2 " n-HAP治療牙本質(zhì)敏感的機(jī)制

理想的抗牙本質(zhì)敏感制劑可減少牙本質(zhì)小管內(nèi)的液體流動(dòng)，還可應(yīng)對(duì)唾液沖洗和口腔復(fù)雜環(huán)境等各種復(fù)雜條件的挑戰(zhàn)，并發(fā)揮牙本質(zhì)小管持續(xù)阻塞的作用[8]。然而，目前臨床治療以含氟制劑配合相關(guān)脫敏劑為主，只能封閉牙本質(zhì)小管口，無(wú)法進(jìn)入牙本質(zhì)小管。因此，能持續(xù)堵塞牙本質(zhì)小管的的材料引起重視。

DH是多種因素聯(lián)合作用的結(jié)果，與牙釉質(zhì)破損、牙本質(zhì)小管在口腔環(huán)境中的暴露有密切的關(guān)系。n-HAP緩解DH的作用機(jī)制有兩種：化學(xué)吸附與機(jī)械沉積[9]?；瘜W(xué)吸附是指n-HAP可以吸附在脫礦牙本質(zhì)表面，形成新的均勻的磷灰石層，使最初的脫礦牙再礦化[6]。機(jī)械沉積是指n-HAP可以進(jìn)入開放的牙本質(zhì)小管并在其中沉積。人工合成的n-HAP粒徑小，與原牙本質(zhì)中的HAP更為接近，吸附作用更強(qiáng)，能進(jìn)入牙本質(zhì)小管并在其中沉積，從而堵塞小管，阻斷了神經(jīng)與外部刺激的相互作用[8]。此外，體外研究[10]發(fā)現(xiàn)n-HAP能在牙本質(zhì)表面形成有效的覆蓋層，且該覆蓋層具有一定的抗降解性。

3 " n-HAP及其復(fù)合改性材料對(duì)牙本質(zhì)的研究與應(yīng)用

到目前為止，n-HAP及其復(fù)合改性材料在口腔保健產(chǎn)品和口腔藥品中的應(yīng)用主要是為了達(dá)到早期齲齒的再礦化、美白抗菌等效果，而將n-HAP添加到牙本質(zhì)中并作為載體來治療DH的研究大多是臨床研究[8]。

3.1 " n-HAP改性口腔保健用品 " DH的治療方法之一是使用口腔保健產(chǎn)品，如牙膏、漱口水、凝膠或?qū)I(yè)應(yīng)用的脫敏劑。n-HAP可應(yīng)用于牙膏、漱口水和口腔噴霧劑等口腔保健產(chǎn)品，可抑制牙菌斑的形成，促進(jìn)牙齒再礦化，美白牙齒，緩解DH。

R.M.N.NAINI等[11]比較了碳酸化n-HAP牙膏與含氟牙膏作用下牙本質(zhì)小管閉合情況，發(fā)現(xiàn)含碳酸化n-HAP的牙膏在短時(shí)間內(nèi)封閉牙本質(zhì)小管比含氟牙膏更成功。D.D.PEI等[12]研究發(fā)現(xiàn)含n-HAP的脫敏牙膏可以有效封閉牙本質(zhì)小管，有助于緩解DH。R.K.YADAV等[13]比較了摻釹釔鋁石榴石激光（Nodymium-mixed yttrium aluminum garnet laser， Nd：YAG）與n-HAP及草藥牙膏治療DH的療效，其結(jié)果表明，Nd：YAG和納米晶羥基磷灰石牙膏都有顯著治療DH的能力，接受齦下刮治和根面平整（Subgingival scaling and root planning， SRP）治療和Nd：YAG治療，使用n-HAP牙膏刷牙的方案可成為DH的有效治療方法。

除了牙膏，含n-HAP的漱口水也是較好的產(chǎn)品。N.SAINI等[14]分析了含脫敏漱口水的n-HAP對(duì)牙本質(zhì)管閉塞的影響，表明含n-HAP的漱口水有封閉牙本質(zhì)小管的能力，漱口水中存在的氟磷酸鈉與納米HA對(duì)阻塞牙本質(zhì)小管具有協(xié)同作用——它作為在牙本質(zhì)小管內(nèi)沉淀磷灰石晶體的氟離子和磷酸鹽來源，有助于牙齒再礦化。

3.2 " n-HAP改性表面涂層材料 " 目前，用含n-HAP的牙齒表面涂層材料脫敏及延長(zhǎng)其有效時(shí)間是治療DH的藥物的研究重心之一。在脫礦牙本質(zhì)表面涂膜也是治療DH的方法，待涂膜在牙齒表面成膜后覆蓋開放的牙本質(zhì)小管，使其快速滲入、封閉牙本質(zhì)小管，從而阻斷外部刺激。

3.2.1 " 鍶納米羥基磷灰石（strontium-substituted nano-hydroxyapatite， SrHAP）原花青素復(fù)合涂膜 " SrHAP有良好的吸附作用和抑菌防齲功效。原花青素（pro-cyanidins， PA）是一種在植物中的富含生物類黃酮多酚的物質(zhì)，在牙本質(zhì)中能顯示出良好的生物活性。T.ENRICH-ESSVEIN等[15]研究發(fā)現(xiàn)，n-HAP和PA聯(lián)合使用可以在很短的時(shí)間內(nèi)促進(jìn)脫礦牙本質(zhì)再礦化，同時(shí)，能在1 min內(nèi)提高并改善膠原蛋白的穩(wěn)定性。甄佳秀等[16]研究了SrHAP-PA復(fù)合涂膜對(duì)牙本質(zhì)小管的封閉作用，證實(shí)SrHAP-PA能夠有效封閉牙本質(zhì)小管的開口，能與藥物結(jié)合發(fā)揮定位緩釋作用，從而延長(zhǎng)藥效，并將其與含氟涂膜比較發(fā)現(xiàn)，SrHAP-PA復(fù)合涂膜能更長(zhǎng)時(shí)間地保存在口腔環(huán)境中。2021年，S.GEEVARGHESE等[17]觀察到殼聚糖增強(qiáng)了10%和20%的Sr-nHAP的礦化潛力，在牙本質(zhì)表面形成了一層均勻附著的保護(hù)層，改善了部分脫礦牙本質(zhì)的力學(xué)性能。由此可見，SrHAP-PA是一種能夠促進(jìn)牙本質(zhì)再礦化、有效治療DH的藥物原料。

3.2.2 " 多壁碳納米管/氧化石墨烯雜化和n-HAP復(fù)合涂膜 " 由于原牙本質(zhì)中的n-HAP容易被酸侵蝕導(dǎo)致DH，所以脫敏劑的耐酸蝕效果也是脫敏藥物在研究過程中的重點(diǎn)部分。S.NAHORNY等[18]制備了一種新型納米材料：多壁碳納米管/氧化石墨烯雜化碳基材料（multi-walled carbon nanotube/graphene oxide hybrid carbon-base material， MWCNTO-GO）并探究了MWCNTO-GO和n-HAp的復(fù)合材料等不同納米材料對(duì)牙本質(zhì)的作用效果。MWCNTO-GO具有化學(xué)惰性，能獲得穩(wěn)定的表面從而保護(hù)牙本質(zhì)，能識(shí)別碳酸鹽和磷酸鹽基團(tuán)。研究[18]發(fā)現(xiàn)，MWCNTO-GO和n-HAP復(fù)合涂膜材料可以保護(hù)因侵蝕產(chǎn)生的脫礦牙本質(zhì)，是因?yàn)樾纬闪艘环N耐酸性的表面膜，同時(shí)n-HAP對(duì)牙本質(zhì)再礦化有積極的影響，從而提高牙本質(zhì)的碳酸鹽/磷酸鹽比，進(jìn)而保護(hù)牙本質(zhì)免受侵蝕。目前，被廣泛用于口腔臨床保護(hù)牙齒的藥物主要是多樂氟，不耐酸，易被刷洗掉。該新型復(fù)合材料n-HAP/MWCNTO-GO具有很好的應(yīng)用前景，可以添加到口腔保健品和藥品的配方中。

3.2.3 " 聚酰胺-胺樹狀大分子（polyamide-amine dendrimers， PAMAM）/n-HAP復(fù)合涂膜 " 聚酰胺-胺PAMAM是一類分子結(jié)構(gòu)呈樹枝狀的高分子聚合物，末端存在多種反應(yīng)性基團(tuán)，此分子結(jié)構(gòu)特性對(duì)研究其物理化學(xué)性能具有重要的影響，在生物醫(yī)藥領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。羧基改性的聚酰胺-胺大分子（PAMAM-COOH）是PAMAM的改性衍生物，有良好的生物相容性和低細(xì)胞毒性，可利用它末端帶負(fù)電荷的羧基基團(tuán)與牙本質(zhì)膠原纖維相結(jié)合，從而吸附、固定無(wú)定形磷酸鈣納米前體形成微晶體，使其自組裝變大，最終達(dá)到牙本質(zhì)膠原纖維再礦化的效果[19]。林軒東等[20]發(fā)現(xiàn)，PAMAM/n-HAP可有效降低牙本質(zhì)小管的直徑，填補(bǔ)開放的牙本質(zhì)小管，在深處穩(wěn)定封閉牙本質(zhì)小管，有望成為一種應(yīng)用于臨床的新型脫敏材料。

3.3 " n-HAP改性材料粘接效果 " 牙本質(zhì)表面結(jié)構(gòu)和生物學(xué)性能可影響牙本質(zhì)與復(fù)合樹脂間的粘接效果。進(jìn)行粘接劑粘接前，使用脫敏劑治療會(huì)改變牙本質(zhì)的通透性，改善DH，但被封閉的牙本質(zhì)小管可能會(huì)影響粘接劑與牙本質(zhì)之間的粘接效果[21-22]。牙本質(zhì)膠粘合劑系統(tǒng)分為全酸蝕和自酸蝕兩種粘接模式，研究[22]表明，n-HAP的脫敏劑降低了自酸蝕模式下通用膠粘劑的粘結(jié)強(qiáng)度和樹脂滲透性；而全酸蝕技術(shù)在基于n-HAP的脫敏牙本質(zhì)上產(chǎn)生了相當(dāng)?shù)恼辰Y(jié)強(qiáng)度。由此可見，含n-HAP的脫敏劑并不能影響所有粘接劑的粘接效果。研究[23]發(fā)現(xiàn)，EGCG/n-HAP/MSN生物復(fù)合材料不僅能夠嚴(yán)密封閉牙本質(zhì)小管、減少牙本質(zhì)滲透性，并具有良好的耐酸、耐磨穩(wěn)定性，同時(shí)也不會(huì)影響全酸蝕或自酸蝕粘接劑的粘接強(qiáng)度。因此，EGCG/n-HAP/MSN生物復(fù)合材料在治療DH、預(yù)防粘接修復(fù)術(shù)后敏感及保證牙本質(zhì)粘接效果方面具有廣闊的應(yīng)用前景。Y.F.ALFAWAZ等[24]研究一種含有n-HAP和氧化石墨烯納米顆粒的粘接劑，發(fā)現(xiàn)在含n-HAP的膠粘合劑中加入2 wt%氧化石墨烯可以提高膠粘接劑的力學(xué)性能，是一種很有前途的填料，可在臨床牙科中應(yīng)用。

4 " 小 " " "結(jié)

n-HAP作為抗牙本質(zhì)敏感制劑的材料具有廣闊的前景，n-HAP無(wú)毒，對(duì)組織無(wú)刺激，與牙本質(zhì)有良好的相容性，相比于其他脫敏材料而言，能有效堵塞牙本質(zhì)小管緩解DH，促進(jìn)脫礦牙再礦化，保護(hù)牙齒。含n-HAP的復(fù)合改性涂膜材料：SrHAP-PA復(fù)合涂膜，MWCNTO-GO和n-HAP復(fù)合涂膜，PAMAM/n-HAP復(fù)合涂膜等，相比于傳統(tǒng)的治療DH的藥物，除了能有效封閉牙本質(zhì)小管，還能延長(zhǎng)有效治療時(shí)間，且含n-HAP的脫敏劑或粘接劑并不影響所有粘接劑的粘接效果，甚至可以提高粘接性能。這些n-HAP復(fù)合改性材料都具有良好的應(yīng)用前景，適于在日常生活和臨床中普及使用。

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[收稿日期] 2022-10-13