摘要 二維材料具有低損耗、超快載流子響應(yīng)以及寬波段的非線性吸收等特性，并且其層狀結(jié)構(gòu)更適合與光電器件結(jié)合，在超快光子學(xué)和光電器件領(lǐng)域產(chǎn)生了一系列的創(chuàng)新應(yīng)用．類石墨烯材料已成功在可見、近紅外和中遠紅外波段產(chǎn)生超短脈沖激光．本文綜述了基于二維材料的可飽和吸收體在固態(tài)激光器中實現(xiàn)調(diào)Q以及鎖模操作的最新研究進展．首先，介紹了基于二維材料的可飽和吸收體制備方法、可飽和吸收體的吸收機理及非線性吸收特性的測量手段，并總結(jié)了基于二維可飽和吸收體的固態(tài)激光器在工作波長、輸出功率、脈沖寬度等方面的性能，最后對二維材料在先進激光器領(lǐng)域的發(fā)展趨勢進行了展望． 關(guān)鍵詞 二維材料;可飽和吸收體;固態(tài)激光器;調(diào)Q技術(shù);鎖模技術(shù)

中圖分類號 O436;TN248

文獻標(biāo)志碼 A

收稿日期 2023-04-27

資助項目 國家自然科學(xué)基金（21501097，11374161）;中國氣象局青年創(chuàng)新團隊項目（2023QN018）;江蘇省自然科學(xué)基金（BK20201389）;江蘇高?！扒嗨{工程”計劃（R2018Q03）

作者簡介 崔志遠，男，碩士生，主要從事二維材料與激光器方面研究．1577288861@qq.com

陶濤（通信作者），男，博士，教授，主要從事光功能材料與器件方面的研究．taotao@nuist.edu.cn

1 南京信息工程大學(xué) 化學(xué)與材料學(xué)院，南京，210044

2 南京信息工程大學(xué) 電子與信息工程學(xué)院，南京，210044

0 引言

固態(tài)激光器具有脈寬窄、峰值功率高、脈沖能量大等特性，在光學(xué)材料^［1］、材料加工^［2］、生物醫(yī)療^［3］、光通信^［4］和光探測^［5］等領(lǐng)域發(fā)揮著重要作用，這些領(lǐng)域?qū)τ诔堂}沖的高輸出性能的需求也在不斷增長．隨著半導(dǎo)體激光技術(shù)的不斷發(fā)展^［6-7］，以半導(dǎo)體激光器作為泵浦源的固態(tài)激光器具有體積小、效率高、性能穩(wěn)定等特點，適合用于產(chǎn)生高性能的短脈沖激光．一般通過調(diào)節(jié)諧振腔的品質(zhì)因數(shù)（調(diào)Q技術(shù)）和引入固定的相位關(guān)系（鎖模技術(shù)）來產(chǎn)生短脈沖激光，與主動式調(diào)制產(chǎn)生脈沖的調(diào)Q/鎖模技術(shù)相比^［8-9］，將具有非線性吸收特性的光學(xué)器件作為可飽和吸收體（Saturable Absorber，SA）直接插入激光腔內(nèi)的被動式調(diào)制手段具有結(jié)構(gòu)簡單、脈沖能量高、性能可靠等優(yōu)勢^［10-12］．

SA是一種利用非線性光學(xué)特性產(chǎn)生超短激光的光調(diào)制器件，其調(diào)制作用為當(dāng)入射光強大于其飽和閾值時，光學(xué)損耗由大變小，光透過率變大．影響此類光調(diào)制器件特性的主要參數(shù)有：光吸收波段、動態(tài)響應(yīng)時間、飽和光強、光調(diào)制深度、損傷閾值等．增益介質(zhì)決定了激光器系統(tǒng)的中心工作波段，故SA的光吸收波段要與增益介質(zhì)的工作波段相匹配才能進行工作．動態(tài)響應(yīng)時間指的是SA從飽和吸收狀態(tài)恢復(fù)為線性吸收狀態(tài)所需的時間，其相對于激光脈寬的關(guān)系可分為快SA和慢SA．慢SA會限制激光器系統(tǒng)的工作波長，不利于產(chǎn)生高重復(fù)頻率的脈沖，在較高功率下工作時，由于慢SA對脈沖前后沿的調(diào)制不同，還會導(dǎo)致脈沖的不穩(wěn)定．飽和光強影響激光器系統(tǒng)的被動工作閾值，低飽和強度會更容易實現(xiàn)自啟動鎖模，但輸出脈沖較?。^大的調(diào)制深度有利于鎖模的建立和穩(wěn)定，并且可以窄化脈沖，其主要取決于構(gòu)建SA的材料、厚度以及器件結(jié)構(gòu)等，但過大的調(diào)制深度會加劇非飽和損耗．SA作為光學(xué)器件，較低的線性損耗和較高的損傷閾值是保證其產(chǎn)生超短脈沖激光的基本條件．

SA包含有機染料^［13］、摻雜過渡金屬離子晶體^［14］、半導(dǎo)體可飽和吸收鏡（Semiconductor Saturable Absorber Mirror，SESAM）^［15］等．由于有機染料的有毒性和較差的熱穩(wěn)定性、摻雜過渡金屬離子晶體的制造復(fù)雜性和較短的使用壽命，目前應(yīng)用已經(jīng)較少，而SESAM的工作狀態(tài)穩(wěn)定，損耗較小，已經(jīng)廣泛應(yīng)用于800～1 500 nm的固態(tài)鎖模激光器中^［16］，但仍有恢復(fù)時間長、工作波長固定、制造工藝復(fù)雜和損傷閾值較低等局限性．因此，繼續(xù)探索具備寬波段調(diào)制、動態(tài)響應(yīng)時間快、合適飽和強度和調(diào)制深度、高穩(wěn)定性等優(yōu)點的新型SA具有重要的價值和實際意義．

近年來，石墨烯^［17］、拓撲絕緣體^［18］（Topological Insulators，TIs）、過渡金屬硫化物^［19］（Transition Metal Dichalcogenides，TMDs）、黑磷^［20］（Black Phosphorus，BP）、MXene ^［21］等一系列二維材料展現(xiàn)了獨特優(yōu)異的機械、熱學(xué)、電學(xué)和光學(xué)等特性，在相關(guān)研究領(lǐng)域具備應(yīng)用潛力，特別在先進激光器件領(lǐng)域中，類石墨烯材料展現(xiàn)了寬范圍的工作波段和適合產(chǎn)生超短脈沖的特性．本文介紹了新型二維材料的光電特性和可飽和吸收器件的制備方法，闡明了非線性吸收機理及非線性光學(xué)特性測量手段，并結(jié)合近年來二維可飽和吸收體在固態(tài)激光器中的應(yīng)用研究進展，對被動調(diào)Q/鎖模激光器在工作波長、輸出功率、脈沖寬度等方面的性能進行了總結(jié)，最后對二維可飽和吸收體的發(fā)展趨勢進行了展望．

1 基于二維材料可飽和吸收體的制備

1.1 二維材料的光電特性

石墨烯是一種以碳原子sp²雜化構(gòu)成六邊形晶格平面結(jié)構(gòu)堆疊起來的層狀材料，有許多優(yōu)異的光電特性：其零帶隙的結(jié)構(gòu)可實現(xiàn)從可見光到紅外波段的寬波段響應(yīng);其優(yōu)異的熱傳導(dǎo)特性表明了能夠在高能量的激光器中進行工作的潛力;其在皮秒數(shù)量級的帶內(nèi)弛豫時間，有利于超短脈沖的產(chǎn)生和鎖模操作的自啟動^［22］．2009年，石墨烯首次被制備為可飽和吸收體^［23］，并成功實現(xiàn)鎖模操作，證實了其在光電應(yīng)用方面的潛力^［24］．受石墨烯的影響，一些具有非線性光學(xué)響應(yīng)的類石墨烯材料以及其他納米材料相繼被用于不同波段脈沖的調(diào)制，其結(jié)構(gòu)示意圖和覆蓋的光譜區(qū)域如圖1所示．

拓撲絕緣體（TIs）是一類帶隙具有特殊性質(zhì)的材料，它體態(tài)下具有約為0.16～0.3 eV的帶隙寬度，但其表面態(tài)則是具有狄拉克點的零帶隙狀態(tài)^［26］．TIs的帶隙特性有助于制備具有寬波段吸收的可飽和吸收體^［27］，例如利用BiSe的窄帶隙結(jié)構(gòu)和較大的三階非線性光學(xué)響應(yīng)實現(xiàn)了固態(tài)激光器的超短脈沖調(diào)制^［28］，并且可飽和吸收體表面未觀察到明顯的熱損傷，表明TIs具有產(chǎn)生更大能量脈沖的潛力．

過渡金屬硫化物（TMDs）具有和石墨烯相似的二維層狀結(jié)構(gòu)，每一層由過渡金屬原子M與硫族原子X通過共價鍵結(jié)合，層間通過弱范德華力結(jié)合，主要代表有MoS和WS等^［29-30］．不同于石墨烯的零帶隙，TMDs納米片的帶隙寬度約為1.0～2.5 eV，具有半導(dǎo)體性質(zhì)，且其帶隙大小隨層數(shù)減少而增加，隨著體相材料剝離至單層時，其帶隙類型會從間接帶隙轉(zhuǎn)換為直接帶隙^［31］，能夠進一步提高光發(fā)射效率．

黑磷（BP）是磷室溫下最具有熱力穩(wěn)定性的同素異形體，整體結(jié)構(gòu)與石墨烯類似，其層狀微觀形貌是褶皺彎曲的，具有約為0.3～2 eV的帶隙范圍彌補了石墨烯和TMDs之間的帶隙空缺，為二維可飽和吸收體的選擇提供了更多可能．此外，BP和TMDs的帶隙特性類似，帶隙寬度和材料層數(shù)之間呈反比關(guān)系^［32］，但BP的帶隙類型與層數(shù)無關(guān)，為直接帶隙，且弛豫時間在飛秒數(shù)量級^［33］，是一種快速可飽和吸收體，意味著BP具有非常好的短脈沖調(diào)制潛力^［34-35］．Chu等^［36］在2016年首次將BP應(yīng)用在2 μm的全固態(tài)被動調(diào)Q激光器中．此外，磷烯中的紫磷也表現(xiàn)出了超快的載流子動力學(xué)和非線性吸收特性^［37］．

MXene是一類由過渡金屬碳化物或氮化物構(gòu)成的類石墨烯層狀材料，可通過刻蝕MAX相中的金屬層獲得，其化學(xué)式表示為MXT，n代表化學(xué)計量數(shù)（1，2，3，…），M代表過渡金屬（Sc、Ti、Zr等），X為C或N，T表示MXene薄片表面的化學(xué)官能團，通常為F、 O或OH^［38］，不同的過渡金屬元素和表面官能團使MXene具有高度靈活的光電特性可調(diào)諧能力^［39］．TiCT作為首個制備出來的MXene，在近中紅外波段內(nèi)具有良好的非線性光學(xué)響應(yīng)^［40］，其有效非線性系數(shù)與石墨烯類似，比TMDs和BP高出2個數(shù)量級，并且具有較大的調(diào)制深度和較低的線性損耗，表明MXene在寬頻帶光信號處理方面的巨大潛力．

1.2 可飽和吸收體的制備

可飽和吸收體的調(diào)制能力與二維材料的性能和材料沉積方法相關(guān)．二維材料的層間為微弱的范德華力，為制備成少層或單層材料提供了可能，且少層或單層結(jié)構(gòu)的材料更容易產(chǎn)生脈沖激光．二維材料性能很大程度上取決于其制備工藝^［41］，從制備邏輯上可分為自上而下的剝離工藝和自下而上的生長工藝．

自上而下法是對塊體材料進行剝離，包括機械剝離（ME）和液相剝離（LPE）等，通過物理或化學(xué)反應(yīng)打破層間微弱的范德華力來制備少層或單層材料．單層石墨烯的首次制備是通過機械剝離法實現(xiàn)的^［42］，之后用類似的方法還實現(xiàn)了對TMDs和BP等二維材料的剝離，并于2015年首次將通過機械剝離法制備的BP成功應(yīng)用于鎖模激光器中^［43］．LPE也是一種物理剝離過程，非常適用于制備少層MoS納米片^［44］，通過加入不同的分散劑或表面活性劑，利用高功率的超聲產(chǎn)生氣泡來打破塊體二維材料層與層間的范德華力，之后通過高速離心去除未剝離的部分，在離心液上層中收集少層或單層材料，但需要注意過長時間的超聲會使材料表面形成各種缺陷，會對其最終性能有所影響．

自下而上法利用物理或化學(xué)反應(yīng)在分子水平上生長納米材料，如化學(xué)氣相沉積（CVD）^［45］中的等離子增強化學(xué)氣相淀積（PECVD）、物理氣相沉積（PVD）中的脈沖激光沉積法（PLD）^［46］以及分子束外延（MBE）^［47］等．目前，CVD工藝可以制備高質(zhì)量的石墨烯薄膜，如圖2a所示：前驅(qū)體類型、氣體流速、生長溫度和體系壓力等因素都對生長材料的質(zhì)量有直接影響．一般來說，石墨烯的生長過程可簡要分為4個步驟，如圖2b中的路線1所示：前驅(qū)體氣體吸附于金屬催化劑表面后被催化分解，分解后的碳原子在金屬表面進行擴散且部分溶解于金屬內(nèi)部，溶解的碳原子會在金屬表面析出，析出的碳原子在金屬表面成核并繼續(xù)生長．還需要注意的是，基底類型的選擇對材料的生長過程尤其重要，如圖2b中的路線2所示：當(dāng)選擇碳溶量極低的Cu作為石墨烯生長的基底時，在前驅(qū)體氣體被催化分解后，碳原子會直接在金屬表面擴散而形成石墨烯，不存在碳原子的溶解和析出過程．與石墨烯薄膜的生長過程類似，MXene也能夠通過CVD工藝進行制備^［48］．與LPE相比，CVD制備二維材料的缺陷和層數(shù)更可控．在不同的制備方法中，都需要注意保護具有易氧化特性的材料，如BP和MXene等^［49］，需要相應(yīng)的保護措施．

二維材料與激光器件的有效結(jié)合是實現(xiàn)脈沖激光的必備條件，其中材料的濃度和沉積厚度是影響脈沖特性的重要因素^［51］．在全固態(tài)激光器中，一般為透射式結(jié)構(gòu)，通常采用旋涂的方式，將一定濃度的材料均勻沉積在石英或其他類型基底上，通過合適的溫度進行干燥后制備為可飽和吸收器件，后續(xù)直接插入諧振腔中實現(xiàn)調(diào)制功能．在光纖激光器中常用的手段有光沉積^［52］、薄膜轉(zhuǎn)移^［53］、側(cè)拋光纖^［54］等．光沉積法將光纖跳線接頭放入材料的分散液中，通過改變光源功率和沉積時間來調(diào)控光纖跳線接頭上附著材料的厚度．薄膜轉(zhuǎn)移通過將二維材料混合聚乙烯醇（PVA）制備為均勻薄膜后，將薄膜裁剪為合適的大小轉(zhuǎn)移在光纖跳線頭之間，構(gòu)成“三明治”結(jié)構(gòu)實現(xiàn)可飽和吸收效果．側(cè)拋光纖主要利用倏逝波原理，即光纖中的傳輸光通過拋磨區(qū)與二維材料進行相互作用后再次返回光纖中繼續(xù)傳輸，通過將二維材料沉積在側(cè)面拋磨的光纖上并熔接在激光諧振腔中即可實現(xiàn)被動調(diào)Q以及鎖模操作．Jiang等^［55］通過噴墨印刷手段將MXene沉積在側(cè)拋光纖上制備為可飽和吸收體，成功產(chǎn)生了從近紅外到中紅外波段的寬頻超快激光脈沖．側(cè)拋光纖可以通過改變側(cè)拋深度和長度等來控制倏逝波和沉積材料間的相互作用，從而調(diào)節(jié)材料對光的調(diào)制效果，并且采用側(cè)拋光纖能夠很好地降低熱效應(yīng)帶來的負面影響，從而一定程度提高二維材料的損傷閾值，增加可飽和吸收體的工作壽命，更適合產(chǎn)生高能量的脈沖．

對于提升二維材料在固態(tài)激光器中的應(yīng)用效果而言，一方面，需要如等離子增強化學(xué)氣相淀積（PECVD）、脈沖激光沉積法（PLD）等薄膜材料制備工藝的支持，另一方面還要實現(xiàn)材料與激光器件的有效耦合，需要探究制備透射式可飽和吸收體的最佳材料濃度和沉積厚度，以及如何減少激光腔內(nèi)的損耗等問題．通過上述兩方面的優(yōu)化后，即可制備出性能優(yōu)良的可飽和吸收體，更適用于固態(tài)脈沖激光器產(chǎn)生被動鎖模/調(diào)Q脈沖．

2 二維可飽和吸收體的非線性光學(xué)特性

2.1 非線性吸收機理

非線性吸收主要有可飽和吸收和反飽和吸收．可飽和吸收表現(xiàn)出材料的透過率隨光強增強而逐級增大直至穩(wěn)定的特性，反飽和吸收則表現(xiàn)出透射率隨光強增大而減小的特性．如圖3a所示：當(dāng)以較弱的光對材料表面進行照射時，會對光的吸收呈線性，大部分光子被吸收，透射率很低;當(dāng)以較強光進行照射時，對于光的吸收呈非線性，材料中基態(tài)電子吸收光子能量躍遷至激發(fā)態(tài)，激發(fā)后能量降低的熱電子會根據(jù)費米分布占據(jù)從低到高的能級，同時會有部分電子弛豫到基態(tài)，但由于基態(tài)電子躍遷速率要遠高于激發(fā)態(tài)電子弛豫速率，因此總體來看，基態(tài)電子逐漸減少而激發(fā)態(tài)電子增多．根據(jù)泡利不相容原理，當(dāng)基態(tài)電子被抽空而激發(fā)態(tài)的子帶被占滿時，無法再吸收入射光子，此時達到吸收飽和狀態(tài)，如圖3b所示，光子可以直接通過材料，透射率很高．

一般來說，可飽和吸收由單光子吸收過程主導(dǎo)，故在分析可飽和吸收過程時，可忽略多光子吸收和自由載流子吸收這兩個過程，根據(jù)文獻［56］推導(dǎo)，總吸收系數(shù)α可以表示為

α=α1+I/I.（1）

式中：α線性吸收系數(shù);I為入射光強;I為飽和光強．飽和光強的值與可飽和吸收體的類型相關(guān)．可飽和吸收體插入諧振腔后，隨著入射光強大于飽和光強時，總吸收系數(shù)α將趨近于零，可飽和吸收體相對于諧振腔內(nèi)的光變?yōu)椤巴该鳌保兄诿}沖激光的產(chǎn)生．

2.2 非線性吸收特性測量

高強度光照射具有非線性光學(xué)特性的材料表面時，會產(chǎn)生振幅和空間相位上的調(diào)制．故通過測量透過介質(zhì)后光束的振幅和空間相位的變化情況即可確定其非線性吸收率和非線性折射率，這可以通過Z掃描（Z-scan）進行實現(xiàn)^［57］．Z掃描有開孔和閉孔兩種方式：開孔Z掃描可用來測量材料的非線性吸收特性，包含可飽和吸收和反飽和吸收特性;閉孔Z掃描反映樣品的非線性折射特性．Z掃描裝置如圖4a所示．開孔Z掃描測試時保持入射光功率不變，將樣品放置在Z軸上進行移動，當(dāng)離Z軸原點較遠時，樣品受光面積較大，入射光功率密度低，樣品表現(xiàn)出線性吸收特性，透過率基本不變化;當(dāng)樣品離Z軸原點越來越近時，其受光面積越來越小，入射光功率密度變大，導(dǎo)致樣品表現(xiàn)非線性吸收特性．隨著樣品在Z軸上位置發(fā)生移動，樣品表面入射光功率密度持續(xù)變化，導(dǎo)致透射率的發(fā)生改變．根據(jù)位置以及透射率的變化，通過公式進行擬合^［58］后，可以得到材料的非線性吸收系數(shù)和調(diào)制深度等參數(shù)．

對于不適合頻繁進行移動的較薄或小尺寸樣品，利用雙臂測量裝置^［59］來測量非線性吸收特性更為合適．如圖4b所示，不同于Z掃描中移動樣品來改變?nèi)肷涔夤β拭芏?，雙臂測量不需要移動樣品，其通過連續(xù)可調(diào)衰減器實現(xiàn)對入射光功率的控制，避免了Z掃描中多次移動樣品所產(chǎn)生的誤差，更適合對較薄的二維可飽和吸收體進行測量．

3 二維可飽和吸收體在固態(tài)激光器中的應(yīng)用

3.1 調(diào)Q技術(shù)

調(diào)Q技術(shù)通過對脈沖序列的調(diào)制，使得脈寬和幅度大小不同的短脈沖在很短的時間范圍內(nèi)集中釋放出去，能夠產(chǎn)生脈寬在微秒或納秒量級的高峰值功率脈沖．近年來，基于二維材料的被動調(diào)Q固態(tài)激光器的研究越來豐富，除了具有代表性的石墨烯以外，Chang等^［60］在2018年采用改進的Hummers法成功制備了一種新型氧化石墨烯（GO）材料，并以多層氧化石墨烯作為SA，應(yīng)用于基于Nd：YVO/PPLN的激光器中，成功在532.1 nm處產(chǎn)生被動調(diào)Q綠色脈沖光，圖5a顯示了無SA時的連續(xù)波（CW）和有SA時的調(diào)Q脈沖輸出功率隨泵浦功率的變化曲線，當(dāng)泵浦功率為5.16 W時，最大平均輸出功率為536 mW，光轉(zhuǎn)換效率為10.30%，圖5b顯示了調(diào)Q脈沖的脈寬和重復(fù)頻率隨泵浦功率的變化特性，隨著泵浦功率的增加，重復(fù)頻率最高可達71.4 kHz，最短脈沖激光寬度為98 ns，證明了GO應(yīng)用于光子器件、光開關(guān)等領(lǐng)域的潛力．

材料的尺寸是影響脈沖特性的因素之一，具有更小尺寸的石墨烯也被證明具有產(chǎn)生脈沖的潛力．2020年，丁蓉等^［61］采用水熱法制備了石墨烯量子點（GQDs），并作為SA應(yīng)用于Nd：YVO激光器，成功實現(xiàn)了1 063.5 nm處的被動調(diào)Q激光輸出，其脈沖特性如圖6所示：在吸收泵浦功率達到9.12 W時，得到重復(fù)頻率為1.64 MHz、脈寬為200 ns的脈沖，對應(yīng)的脈沖能量可以達到0.51 μJ，峰值功率達到2.5 W，經(jīng)過計算，光轉(zhuǎn)換效率為11.3%．

隨著對非線性光學(xué)的更深一步的研究，發(fā)現(xiàn)由于費米能級能量和載流子密度的改變，石墨烯的非線性吸收特性可以通過改變柵極電壓來控制^［62］．2019年，Dai等^［63］研究了一種基于鍍銀石墨烯作為SA的被動調(diào)Q固態(tài)脈沖激光器，他們將鍍銀電極置于單層石墨烯上，利用電流來增強石墨烯的載流子遷移率，從而改善石墨烯的飽和吸收特性，并成功在1 064.1 nm波長處實現(xiàn)出光，當(dāng)泵浦功率從2.2～13.2 W之間變化時，脈沖重復(fù)頻率處于102～1 290 kHz之間，脈沖持續(xù)時間從900 ns壓縮到280 ns，最大輸出功率為509.2 mW，證明了鍍銀石墨烯在脈寬更窄的被動調(diào)Q Nd：YVO激光器中的性能優(yōu)于未通電石墨烯．2021年，Dai等^［64］為了進一步實現(xiàn)脈沖激光器的可控性，研究了一種基于噴墨印刷的石墨烯-絕緣體-半導(dǎo)體（GIS）異質(zhì)結(jié)構(gòu)，具有優(yōu)良的飽和吸收性質(zhì)，并成功應(yīng)用于紅外調(diào)Q激光器．在極低的電流（≈10 pA）和功率（<0.5 nW）條件下，該異質(zhì)結(jié)構(gòu)具有高度可控的脈沖寬度（1 000～360 ns）和重復(fù)頻率，此工作有望進一步促進高輸出功率（120～530 mW）可控激光器的發(fā)展．

二維材料的層狀結(jié)構(gòu)為其制備異質(zhì)結(jié)提供了可能性，異質(zhì)結(jié)構(gòu)能夠?qū)崿F(xiàn)不同材料間的優(yōu)勢互補，進一步提高材料性能．2019年，Dai等^［65］研究并制備了石墨烯/MoS異質(zhì)結(jié)材料，其透射光譜如圖7a所示：相比于石墨烯和MoS材料，異質(zhì)結(jié)材料的透射率較低，這可能是由于異質(zhì)結(jié)構(gòu)增加了材料厚度，從而降低了材料的透射率.后續(xù)還分別對3種材料進行了Z掃描測試，異質(zhì)結(jié)材料的非線性吸收特性如圖7d所示：異質(zhì)結(jié)材料的飽和光強為11.1 MW/cm²，且高達15.01%的調(diào)制深度遠大于石墨烯和MoS的調(diào)制深度，并利用該異質(zhì)結(jié)材料成功在基于Nd：YVO的被動調(diào)Q激光器產(chǎn)生了脈沖寬度為180 ns，重復(fù)頻率為640 kHz的穩(wěn)定脈沖，該類異質(zhì)結(jié)與單獨石墨烯和MoS相比表現(xiàn)出了更適合產(chǎn)生超短脈沖的潛力．

相較于單可飽和吸收體調(diào)Q激光器，雙可飽和吸收體調(diào)Q激光器的輸出脈沖的脈寬、脈沖形狀以及其他輸出性能方面能夠進一步得到調(diào)控．2020年，劉海洋等^［66］設(shè)計了一種基于石墨烯量子點與二硫化鉬的1 064 nm雙被動調(diào)Q激光器.激光器系統(tǒng)如圖8所示：泵浦功率達到12.9 W時，實驗測到的調(diào)Q激光脈沖寬度為180 ns，重復(fù)頻率為1 085 kHz，信噪比為44 dB，平均輸出功率為595 mW．

一些新興材料也表現(xiàn)出了的產(chǎn)生脈沖潛力，如：2021年，Huang等^［67］首次將TiCT MXene用于被動調(diào)Q固態(tài)激光器，在1.06 μm附近獲得穩(wěn)定的被動Q開關(guān)操作，在4.5 W的泵浦功率下，產(chǎn)生了脈沖持續(xù)時間為163 ns和260 kHz的重復(fù)頻率，其對應(yīng)的單脈沖能量和峰值脈沖功率分別為3.638 μJ和22.3 W，激光器的光轉(zhuǎn)換效率達到了25.5%;2022年，Ma等^［68］將TiCT MXene可飽和吸收體應(yīng)用在Yb：LuAG單晶光纖脈沖激光器中，在1 050 nm處實現(xiàn)了被動調(diào)Q輸出，平均功率、脈沖寬度和重復(fù)頻率分別為1.989 W、149.6 ns和365.44 kHz，其平均功率是目前此類被動鎖模激光器中最高的．相比于TiCT MXene易氧化特性，ZrC在空氣中更穩(wěn)定，不易氧化.Wang等^［69］通過磁控濺射沉積技術(shù)（MSD）在石英基底上制備了ZrC薄膜，并將其用于被動調(diào)Q Nd：YAG 激光器中，成功產(chǎn)生了最短脈沖寬度為78 ns的脈沖．表1總結(jié)了近年來不同類型二維材料的被動調(diào)Q固態(tài)激光器的性能．

3.2 鎖模技術(shù)

鎖模技術(shù)通過對激光諧振腔內(nèi)各縱模的相位進行鎖定，從而相干疊加形成超短脈沖激光，相比于調(diào)Q技術(shù)，能夠產(chǎn)生脈寬在皮秒以及飛秒量級的超短脈沖．2018年，楊閔皓等^［70］采用鋰離子-插層法制備MoS納米片溶液，將其置于優(yōu)化過的W型全固態(tài)激光器系統(tǒng)中，實現(xiàn)了基于MoS SA的1 063.9 nm皮秒鎖模激光穩(wěn)定輸出，獲得了重復(fù)頻率為87 MHz且最短脈寬為5 ps的脈沖激光，泵浦功率達到6.86 W時，脈沖平均輸出功率為894 mW，單脈沖能量及峰值功率分別為10.28 nJ和2.056 kW，光轉(zhuǎn)換效率為13.03%．在可見光波段，Shi等^［71］于2018年成功研制了一種基于MoS的被動鎖模Nd：YVO/PPLN綠色激光器，可在532.1 nm處實現(xiàn)穩(wěn)定出光，在泵浦功率為6.67 W時，脈寬為3.5 ps，脈沖重復(fù)頻率為87.2 MHz，泵浦功率增加至8.62 W時，能夠得到最大平均輸出功率為757 mW，光轉(zhuǎn)換效率為8.8%，證明了MoS在超快固態(tài)激光器中應(yīng)用潛力．2022年，Yang等^［72］首次報道了一種基于PdSe可飽和吸收體的被動鎖模 Pr：LiYF紅光激光器，成功在639.5 nm處獲得了短至35 ps的超短脈沖激光．

相比于二維二元硫化物，二維三元硫化物由于第三元素的協(xié)同作用和化學(xué)計量變化而具有新穎的化學(xué)和物理性質(zhì).Yan等^［73］通過LPE方法成功地制備了高質(zhì)量的二維TaNiSe納米片，如圖9a—c所示，他們利用開孔Z掃描方法分別研究了其在1.0、2.0和2.8 μm處的非線性光學(xué)吸收特性，在圖9d—f所示的非線性透過率曲線中，觀察到在1.0 μm處具有最低16.24 MW/cm²的飽和光強和最大調(diào)制深度，并成功在此波段處實現(xiàn)脈沖寬度短至356 fs的連續(xù)波鎖模激光操作．此外，他們還通過LPE方法成功制備了二維碲烯/BP異質(zhì)結(jié)^［74］，并將其用于被動調(diào)Q全固態(tài)激光器中，實現(xiàn)了脈寬短至404 fs、最大輸出功率為292 mW的連續(xù)波鎖模激光，同時表明了二維異質(zhì)結(jié)納米片在超快光子學(xué)應(yīng)用中的潛力．

除了二維硫化物外，其他類型的二維材料也相繼在被動鎖模激光器領(lǐng)域有所應(yīng)用．Cai等^［75］利用TIs不同尋常的霍爾效應(yīng)和熱電效應(yīng)等多種特殊性質(zhì)，系統(tǒng)研究了ZrTe的非線性吸收特性，并首次將ZrTe作為可飽和吸收體在1.06 μm和1.34 μm處展示了其作為脈沖光調(diào)制器的應(yīng)用潛力．圖10a顯示了連續(xù)波（CW）和插入可飽和吸收體后的鎖模（ML）脈沖輸出功率隨泵浦功率的變化曲線，圖10d展示了具有鎖模特征的脈沖序列，圖10f的光

譜顯示的半峰全寬（FWHM）為0.38 nm，證明了激光器出光頻率的穩(wěn)定性，結(jié)合圖10e的自相關(guān)軌跡證明了ZrTe可飽和吸

收體成功在1 065.63 nm處產(chǎn)生了脈寬為18.4 ps的脈沖輸出．2023年，Hu等^［76］研究了MAX相的脈沖調(diào)制潛力，采用超聲熱溶法和旋涂工藝制備了基于NbAlC飽和吸收體并應(yīng)用于Tm：YLF激光器，在1 872.1 nm處成功實現(xiàn)了平均輸出功率為0.379 W、脈沖寬度為200 ps的被動鎖模操作．

近些年來研究發(fā)現(xiàn)，分子尺度的修飾能夠提高激光性能，在有機材料方面，具備可調(diào)有序網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)和分子尺度結(jié)構(gòu)的金屬有機框架（Metal-Organic Framework，MOF）在非線性光學(xué)領(lǐng)域得到了廣泛關(guān)注^［77］.Gao等^［78］利用沸石咪唑骨架-8（ZIF-8）作為可飽和吸收體，并在固態(tài)激光器中成功實現(xiàn)了被動鎖模操作．表2總結(jié)了近年來不同類型二維材料的被動鎖模固態(tài)激光器的性能．

4 結(jié)論與展望

綜上所述，可飽和吸收體是被動調(diào)節(jié)諧振腔的品質(zhì)因數(shù)和引入固定的相位關(guān)系來產(chǎn)生短脈沖激光的關(guān)鍵．本文綜述了近年來二維材料可飽和吸收體在固態(tài)激光器領(lǐng)域取得的一系列重要成果，包括石墨烯在內(nèi)的許多新興二維材料，如TIs、TMDs、BP、MXene以及MOF等．然而，脈沖激光的性能不僅與激光器系統(tǒng)相關(guān)，材料的特性和可飽和吸收體的制備方式都是影響超短脈沖性能的重要因素，所以未來仍需要在以下方面深入探討：1）光與材料間的作用機理;2）高質(zhì)量材料的制備工藝;3）材料非線性吸收特性的調(diào)控;4）材料與激光器的耦合方式．在被動調(diào)Q/鎖模固態(tài)激光器領(lǐng)域，制備具有高質(zhì)量、高熱損傷閾值、超快寬頻光學(xué)響應(yīng)、大調(diào)制深度的二維可飽和吸收體是一直以來的目標(biāo)，隨著本領(lǐng)域研究的深入，未來有望能進一步明確光與物質(zhì)的作用原理和改進材料的制備工藝，通過摻雜或加電等手段改變材料的帶隙結(jié)構(gòu)從而實現(xiàn)對二維材料的非線性吸收特性的調(diào)控，優(yōu)化材料與激光器的結(jié)合方式，實現(xiàn)工業(yè)化應(yīng)用．

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Recent research progress of two-dimensional saturable absorbers in solid-state lasers

CUI Zhiyuan^1，2 CHANG Jianhua² TAO Tao¹

1 School of Chemistry and Materials Science，Nanjing University of Information Science ＆ Technology，Nanjing 210044，China

2 School of Electronics ＆ Information Engineering，Nanjing University of Information Science ＆ Technology，Nanjing 210044，China

Abstract Two-dimensional （2D） materials have the characteristics of low loss，ultrafast carrier response，and wideband nonlinear saturable absorption，which have originated a range of innovative applications in photonics and photoelectric device owing to their advantages of layered structures.Graphene-like materials have recently been utilized for short and ultrashort pulsed laser generation in visible，near-infrared，and mid-infrared wavelength ranges.This article reviews the recent progress of 2D materials as saturable absorbers for Q-switched and mode-locked solid-state lasers.First，the preparation methods of 2D materials as saturable absorbers，the saturable absorption principle，and methods for measuring nonlinear absorption properties are introduced and explained theoretically.Second，the solid-state pulsed laser is summarized based on performance of 2D saturable absorbers in operating wavelength，output power，and pulse width.Finally，the development trends of two-dimensional saturable absorbers in solid-state lasers are prospected.

Key words two-dimensional materials;saturable absorbers;solid-state laser;Q-switching;mode-locking