摘要 紅外光譜技術(shù)具有高效和無(wú)損等優(yōu)點(diǎn)，在石油類(lèi)污染物分類(lèi)檢測(cè)領(lǐng)域中具有重要的研究與應(yīng)用價(jià)值。本研究提出了一種結(jié)合離散小波變換（DWT）算法和基于Inception 卷積模塊的一維卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（Inception-1D-CNN）的石油類(lèi)污染物分類(lèi)方法，首先使用DWT算法對(duì)原始紅外光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行去噪處理，消除因?qū)嶒?yàn)環(huán)境、儀器誤差和人工操作等因素產(chǎn)生的干擾信息；再通過(guò)Inception-1D-CNN模型獲取多尺度的紅外光譜特征信息，并基于此模型對(duì)石油類(lèi)污染物進(jìn)行分類(lèi)預(yù)測(cè)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，與標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)變換（SNV）、迭代自適應(yīng)加權(quán)懲罰最小二乘法（AirPLS）和卷積平滑（S-G）預(yù)處理方法相比， DWT算法結(jié)合卷積核大小為3×1的1D-CNN模型的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率為86.6%，分別提高了6.6%、6.6%和3.3%；DWT算法結(jié)合卷積核大小為5×1的1D-CNN模型的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率為93.3%，分別提高了10.0%、7.0%和3.3%；DWT 算法結(jié)合卷積核大小為7×1的1D-CNN 模型的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率為90.0%，分別提高了6.7%、10.0%和3.4%；DWT 算法結(jié)合Inception-1D-CNN 模型的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率為100.0%，分別提高了10.0%、10.0%和3.4%。因此，結(jié)合DWT算法和Inception-1D-CNN模型能夠?qū)κ皖?lèi)污染物準(zhǔn)確分類(lèi)預(yù)測(cè)，為后續(xù)海面溢油污染治理提供了一定的基礎(chǔ)。

關(guān)鍵詞 紅外光譜；石油類(lèi)污染物；Inception 模塊；卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)；離散小波變換

石油是世界三大能源之一，在現(xiàn)代社會(huì)的發(fā)展過(guò)程中發(fā)揮著極其重要的作用，是人類(lèi)生產(chǎn)生活中不可缺少的一部分[1]。然而，在石油的開(kāi)采、運(yùn)輸和使用過(guò)程中，不可避免地會(huì)發(fā)生泄漏。含油污水排放、海上船舶故障或意外碰撞、海上石油開(kāi)采和運(yùn)輸[2]等都可能導(dǎo)致大量石油進(jìn)入海洋環(huán)境，形成海面溢油污染。這不僅造成資源浪費(fèi)和環(huán)境污染，還對(duì)人類(lèi)健康構(gòu)成威脅[3-4]。快速準(zhǔn)確地鑒別石油類(lèi)污染物種類(lèi)是治理海面溢油污染的基礎(chǔ)與前提[5]。因此，實(shí)現(xiàn)石油類(lèi)污染物種類(lèi)的精準(zhǔn)快速鑒別對(duì)海面溢油污染的治理具有重要意義。

紅外光譜（Infrared spectrum， IR）具有簡(jiǎn)單、快速、無(wú)損和分辨率高等優(yōu)點(diǎn)[6]，廣泛應(yīng)用于石油[7]、醫(yī)藥[8]、煙草[9]、化工[10]和環(huán)境監(jiān)測(cè)[11]等領(lǐng)域。紅外光譜技術(shù)在光譜分析過(guò)程中主要包括數(shù)據(jù)預(yù)處理與建立模型兩個(gè)步驟。傳統(tǒng)模型的預(yù)測(cè)效果通常依賴(lài)于數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性，然而，隨著紅外光譜數(shù)據(jù)量激增，數(shù)據(jù)之間存在信息冗余和共線(xiàn)性問(wèn)題。此外，影響紅外光譜數(shù)據(jù)采集的因素較多，當(dāng)實(shí)驗(yàn)環(huán)境和儀器設(shè)備等因素發(fā)生變化時(shí)，紅外光譜信號(hào)也會(huì)發(fā)生改變，這使得傳統(tǒng)模型無(wú)法有效地提取紅外光譜數(shù)據(jù)的特征。

近年來(lái)，隨著人工智能理論的發(fā)展，卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（Convolutional neural network， CNN）通過(guò)卷積層和池化層的交替學(xué)習(xí)，可以有效提取紅外光譜數(shù)據(jù)的特征，在紅外光譜分析研究中取得了顯著成果[12]。郝惠敏等[13]利用VGG 深度卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)合紅外光譜實(shí)現(xiàn)了7 種單組分氣體的分類(lèi)識(shí)別。Hu 等[14]利用1D-CNN 結(jié)合拉曼光譜實(shí)現(xiàn)了對(duì)農(nóng)藥的分類(lèi)。王磊等[15]提出了一種基于1D-CNN 的超參數(shù)自動(dòng)搜索全流程近紅外光譜分析模型，實(shí)現(xiàn)了對(duì)玉米、柴油、牛奶和啤酒濃度的定量分析。然而，使用單一尺度的一維常規(guī)卷積所能提取的特征信息有限。Szegedy 等[16]提出的Inception 模型通過(guò)并聯(lián)不同尺寸的卷積層，實(shí)現(xiàn)了多尺度的特征融合，適合進(jìn)行多尺度的特征學(xué)習(xí)。本研究采用該結(jié)構(gòu)構(gòu)建了基于紅外光譜技術(shù)的石油類(lèi)污染物分類(lèi)模型，提出了一種結(jié)合離散小波變換（DWT）算法和基于Inception 卷積模塊的一維卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（Inception-1D-CNN）模型的石油類(lèi)污染物分類(lèi)方法。采用DWT 算法對(duì)原始紅外光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)處理，去除原始紅外光譜數(shù)據(jù)中的噪聲。引入Inception 模塊代替單一尺度的一維常規(guī)卷積，建立Inception-1D-CNN 模型對(duì)紅外光譜特征進(jìn)行多尺度學(xué)習(xí)。從采集的4 種石油類(lèi)污染物紅外光譜數(shù)據(jù)集中，結(jié)合DWT 算法和Inception-1D-CNN 模型能夠準(zhǔn)確分類(lèi)預(yù)測(cè)石油類(lèi)污染物。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 儀器與試劑

VERTEX 70 系列紅外光譜儀（德國(guó)Bruker 公司）；79-1 磁力加熱攪拌器（上海江星儀器有限公司）；HF-8 固定液體池和溴化鉀窗片（天津恒創(chuàng)立達(dá)科技發(fā)展有限公司）。

0#柴油（中國(guó)石化集團(tuán)公司，純度gt;99%）；生物柴油（濟(jì)南科瑞達(dá)化工有限公司，純度gt;99%）；95#汽油（中化石油有限公司，純度gt;99%）；航空煤油（山東桐鑫化工有限公司，純度gt;99.9%）；Span-80 乳化劑和Tween-80 乳化劑（國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司，純度≤100%）；實(shí)驗(yàn)用水為純凈水（杭州娃哈哈集團(tuán)有限公司）。

采用OPUS 傅里葉紅外光譜采集軟件和Origin、MATLAB 和PyCharm 等數(shù)據(jù)處理軟件對(duì)紅外光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行采集和分析。

1.2 紅外光譜數(shù)據(jù)集

1.2.1 樣品制備

將定量的石油類(lèi)污染物樣本與Span-80 乳化劑混合并攪拌均勻；將定量的純凈水與Tweeen-80 乳化劑混合并攪拌均勻。將上述兩種樣本溶液混合，倒入容量瓶中，定容至100 mL。將定容后的樣本溶液轉(zhuǎn)移至燒杯中，利用磁力攪拌器攪拌20 min，以確保溶液達(dá)到乳化狀態(tài)。攪拌完成后，將乳化后的樣本溶液密封，保存?zhèn)溆谩?/p>

在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，為確保數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性，采用精度為0.01 g 的電子天平進(jìn)行稱(chēng)量，并定期對(duì)天平進(jìn)行校準(zhǔn)。此外，所有操作均在穩(wěn)定的環(huán)境中進(jìn)行，以避免環(huán)境因素對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的影響。

按照一定濃度梯度分別配制4 種石油類(lèi)污染物各25 個(gè)樣本，共計(jì)100 個(gè)樣本。樣本濃度的配制信息見(jiàn)表1， 4 種石油類(lèi)污染物樣本信息見(jiàn)表2。

1.2.2 紅外光譜采集

采用德國(guó)布魯克VERTEX 70 系列紅外光譜儀采集紅外光譜，掃描范圍為4000～500 cm–1，分辨率為4 cm–1，樣本掃描時(shí)間為16 s。每個(gè)樣本采集6 次，取6 次數(shù)據(jù)的平均值作為該樣本的紅外光譜數(shù)據(jù)，共得到4 種石油類(lèi)污染物的100 個(gè)樣本。4 種石油類(lèi)污染物的高含油率紅外光譜數(shù)據(jù)如圖1 所示，高含水率紅外光譜數(shù)據(jù)如圖2 所示。

1.2.3 樣本集劃分

將4 種石油類(lèi)污染物樣本數(shù)據(jù)集隨機(jī)劃分為訓(xùn)練集和測(cè)試集。其中，訓(xùn)練集樣本用于訓(xùn)練模型，通過(guò)迭代對(duì)模型參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化，得到預(yù)測(cè)準(zhǔn)確度最優(yōu)的模型；測(cè)試集樣本用于評(píng)估模型。按訓(xùn)練集∶測(cè)試集=7∶3 的比例設(shè)置樣本，得到訓(xùn)練集樣本70 個(gè)，測(cè)試集樣本30 個(gè)。

1.3 光譜預(yù)處理

在采集紅外光譜數(shù)據(jù)過(guò)程中，由于實(shí)驗(yàn)環(huán)境、儀器誤差和人工操作等因素的影響，所獲取的紅外光譜數(shù)據(jù)不僅包含有效信息，還夾雜了大量干擾信息。本研究采用DWT 算法對(duì)原始紅外光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行去噪處理[17]。具體步驟包括：（1）信號(hào)分解 使用小波變換將原始紅外光譜數(shù)據(jù)分解為近似系數(shù)和細(xì)節(jié)系數(shù)，其中，近似系數(shù)包含低頻信息，細(xì)節(jié)系數(shù)包含高頻信息，設(shè)置小波基函數(shù)為bior 3.3，分解層數(shù)為5；（2）閾值去噪 使用Brige-Massart 策略確定閾值，對(duì)細(xì)節(jié)系數(shù)進(jìn)行軟閾值處理，去除噪聲信號(hào)；（3）信號(hào)重構(gòu) 對(duì)經(jīng)過(guò)閾值處理的小波系數(shù)進(jìn)行逆小波變換，得到重構(gòu)信號(hào)。

1.4 模型結(jié)構(gòu)

1.4.1 1D-CNN模型

本研究搭建了3 種不同卷積核大小的單尺度1D-CNN 模型，包括2 個(gè)卷積層、2 個(gè)歸一化層、2 個(gè)最大池化層和2 個(gè)全連接層，分別標(biāo)記為Conv1、Conv2、BatchNorm1、BatchNorm2、Maxpool1、Maxpool2、FC1 和FC2。其中，卷積核大小為3×1 的1D-CNN 模型結(jié)構(gòu)，如圖3 所示， Conv1 和Conv2 的卷積核大小均為3×1，步長(zhǎng)為1，卷積核數(shù)量依次為32 和64；BatchNorm1 和BatchNorm2 設(shè)置特征維數(shù)依次為32 和64；激活函數(shù)選擇ReLu 非線(xiàn)性激活函數(shù)；Maxpool1 和Maxpool2 的池化核大小均為3×1，步長(zhǎng)為3；FC1 和FC2 的神經(jīng)元個(gè)數(shù)依次為12800 和256；Dropout 函數(shù)設(shè)置概率參數(shù)p 為0.5。

1.4.2 Inception模塊

Inception 模塊通過(guò)在同一層上使用不同尺寸的卷積核，可以同時(shí)進(jìn)行小尺度和大尺度特征提取。本研究搭建的Inception 卷積模塊包含4 個(gè)并行的分支，分別為Branch1、Branch2、Branch3 和Branch4。其中， Branch1 使用一個(gè)大小為1×1 的卷積核；Branch2 使用兩個(gè)級(jí)聯(lián)的卷積核，卷積核大小分別為1×1 和3×1；Branch3 使用兩個(gè)級(jí)聯(lián)的卷積核，卷積核大小分別為1×1 和5×1；Branch4 使用一個(gè)最大池化核后級(jí)聯(lián)一個(gè)卷積核，其中池化核和卷積核大小分別為3×1 和1×1。具體Inception 卷積模塊結(jié)構(gòu)如圖4 所示。

1.4.3 Inception-1D-CNN模型

使用Inception 卷積模塊代替1D-CNN 中單一尺度的一維常規(guī)卷積層，得到Inception-1D-CNN 模型，其網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)如圖5 所示。其中Inception 卷積模塊設(shè)置Branch1 中1×1 卷積核數(shù)量為8， Branch2 中1×1卷積核數(shù)量為8， 3×1 卷積核數(shù)量為16；Branch3 中1×1 卷積核數(shù)量為8， 5×1 卷積核數(shù)量為16， Branch4中1×1 卷積核數(shù)量為8。

Inception-1D-CNN 模型采用Adam 優(yōu)化器，學(xué)習(xí)率初始化為0.001，迭代次數(shù)為40，批處理大小為2，采用交叉熵?fù)p失（Cross entropy loss）函數(shù)對(duì)模型進(jìn)行訓(xùn)練。

2 結(jié)果與討論

2.1 紅外光譜分析

石油是由多種物質(zhì)組成的有機(jī)混合物，包含多環(huán)芳烴、苯類(lèi)和酚類(lèi)等物質(zhì)，其主要元素組成為C 和H，還有少量的O、N 和S[18-19]。本研究在0#柴油、生物柴油、95#汽油和航空煤油紅外光譜數(shù)據(jù)集基礎(chǔ)上進(jìn)行， 4 種石油類(lèi)污染物樣本在95%含油率下的原始紅外光譜數(shù)據(jù)如圖6 所示。

柴油主要由烷烴、芳香烴和硫化合物組成。結(jié)合圖6A 中0#柴油的紅外光譜特征峰分析可知，2950～2850 cm–1 處的吸收峰為烷烴的C–H 伸縮振動(dòng)吸收峰， 1600～1585 cm–1 處的吸收峰為芳香烴的C=C 伸縮振動(dòng)吸收峰， 1300～1000 cm–1 范圍內(nèi)的吸收峰可能是硫化合物的特征吸收帶。生物柴油主要由甲酯類(lèi)化合物和雜質(zhì)組成。結(jié)合圖6B 中生物柴油的紅外光譜特征峰分析可知， 1750～1735 cm–1 處的吸收峰為甲酯類(lèi)的C=O 伸縮振動(dòng)吸收峰， 1300～1000 cm–1 范圍內(nèi)的吸收峰為C–O 伸縮振動(dòng)吸收峰。汽油主要由烷烴、芳香烴、烯烴和環(huán)烷烴類(lèi)化合物組成。結(jié)合圖6C 中95#汽油的紅外光譜特征峰分析可知， 3000～2800 cm–1 處的吸收峰為烷烴的C–H 伸縮振動(dòng)吸收峰， 1600～1585 cm–1 處的吸收峰為芳香烴的C=C 伸縮振動(dòng)吸收峰。航空煤油主要由烷烴、環(huán)烷烴和芳香烴類(lèi)化合物組成，結(jié)合圖6D 中航空煤油的紅外光譜特征峰分析可知， 2950～2850 cm– 1 處的吸收峰為烷烴的C–H 伸縮振動(dòng)吸收峰，1500～1470 cm–1 處的吸收峰為環(huán)烷烴的C–H 彎曲振動(dòng)吸收峰[20]。

2.2 不同建模方法的結(jié)果分析

采用標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)變換（SNV）、卷積平滑（S-G）、迭代自適應(yīng)加權(quán)懲罰最小二乘法（AirPLS）和DWT 預(yù)處理方法，分別結(jié)合3 種不同卷積核大小的單尺度1D-CNN 模型和Inception-1D-CNN 模型對(duì)4 種石油類(lèi)污染物樣本進(jìn)行分類(lèi)預(yù)測(cè)，預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率結(jié)果如表3 所示。模型1、2、3 和4 分別代表卷積核大小為3×1的1D-CNN 模型、卷積核大小為5×1 的1D-CNN 模型、卷積核大小為7×1 的1D-CNN 模型和Inception-1D-CNN 模型。

預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率結(jié)果表明，原始光譜數(shù)據(jù)結(jié)合模型1、模型2、模型3 和模型4 對(duì)4 種石油類(lèi)污染物的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率較差，這是由于原始光譜數(shù)據(jù)中包含噪聲等干擾信息。與SNV、S-G 和AirPLS 這3 種預(yù)處理方法相比， DWT算法結(jié)合模型1、模型2、模型3 和模型4 的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率最優(yōu)。其中， DWT算法結(jié)合模型1的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率為86.6%，與其它3 種預(yù)處理方法相比分別提高了6.6%、6.6%和3.3%；DWT 算法結(jié)合模型2 的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率為93.3%，與其它3 種預(yù)處理方法相比分別提高了10.0%、7.0%和3.3%；DWT 算法結(jié)合模型3 的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率為90.0%，與其它3 種預(yù)處理方法相比分別提高了6.7%、10.0%和3.4%；DWT 算法結(jié)合模型4 的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率為100.0%，與其它3 種預(yù)處理方法相比分別提高了10.0%、10.0%和3.4%。

采用DWT 算法對(duì)含油率為95%的4 種石油類(lèi)污染物樣本的原始紅外光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行去噪處理，結(jié)果如圖7 所示，其中，黑色曲線(xiàn)a 為4 種石油類(lèi)污染物的原始紅外光譜數(shù)據(jù)，紅色曲線(xiàn)b 為使用DWT 算法對(duì)原始紅外光譜數(shù)據(jù)去噪后的結(jié)果。

由表3 可知，在4 種石油類(lèi)污染物紅外光譜數(shù)據(jù)集中， DWT 算法結(jié)合Inception-1D-CNN 模型的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率最高，為100%。其中， DWT 算法結(jié)合Inception-1D-CNN 模型預(yù)測(cè)結(jié)果的混淆矩陣如圖8 所示，其中，橫坐標(biāo)代表真實(shí)值標(biāo)簽，縱坐標(biāo)代表預(yù)測(cè)值標(biāo)簽。由圖8 可知，測(cè)試集包含4 個(gè)柴油樣本、10 個(gè)生物柴油樣本、10 個(gè)95#汽油樣本和6 個(gè)航空煤油樣本，使用DWT 算法結(jié)合Inception-1D-CNN 模型對(duì)4 種石油類(lèi)污染物樣本的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率均為100%。

綜上，結(jié)合DWT 算法和Inception-1D-CNN 模型能夠準(zhǔn)確分類(lèi)預(yù)測(cè)4 種石油類(lèi)污染物。DWT 算法通過(guò)將原始紅外光譜信號(hào)分解成不同的分量，能夠有效分離出噪聲信號(hào)。Inception 卷積模塊使用不同大小的卷積核進(jìn)行特征提取，然后在深度維度上聚合不同大小卷積核提取的特征，使得Inception-1D-CNN 模型具有良好的預(yù)測(cè)精度。

3 結(jié)論

DWT 算法是一種時(shí)頻分析方法，通過(guò)DWT 分離紅外光譜數(shù)據(jù)中的噪聲和信號(hào)。Inception-1D-CNN模型是一種基于CNN 的紅外光譜分類(lèi)預(yù)測(cè)模型，使用Inception 卷積模塊代替一維常規(guī)卷積，可在不同的卷積尺寸上對(duì)紅外光譜信息進(jìn)行特征提取。此外， Inception 卷積模塊中使用1×1 卷積實(shí)現(xiàn)跨通道的信息交互，彌補(bǔ)了基于單尺度卷積的1D-CNN 模型提取特征有限的不足，提高了模型的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，結(jié)合DWT 算法和Inception-1D-CNN 模型可以實(shí)現(xiàn)對(duì)石油類(lèi)污染物的精準(zhǔn)鑒別，為石油類(lèi)污染物的快速準(zhǔn)確檢測(cè)提供了參考。

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國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（No. 62173289）資助。