摘 要：儲熱技術作為一種常見且高效的能量儲存方式，可有效解決熱能供需雙方時間、強度、地點不一致的問題，將熱能的利用更加合理化。儲熱技術種類繁多，其中相變儲熱技術因其簡單、安全、高效的特點逐漸成為研究的熱點，其技術原理是利用儲熱材料的相變化進行熱量的吸收與釋放，且在此過程中系統(tǒng)的溫度基本不變。該文介紹不同種類的儲熱方式及其優(yōu)缺點，同時綜述石蠟基相變材料的分類及其在各自儲熱領域的應用現(xiàn)狀，對存在的問題進行總結(jié)，最后對石蠟基相變材料的發(fā)展方向進行展望。

關鍵詞：儲熱技術；相變儲熱；石蠟基；相變材料；研究現(xiàn)狀

中圖分類號：TQ050.4 文獻標志碼：A 文章編號：2095-2945（2024）24-0079-06

Abstract： As a common and efficient way of energy storage， heat storage technology can effectively solve the problem of inconsistency between supply and demand of thermal energy in time， intensity and place， and make the utilization of thermal energy more rational. Among them， phase change heat storage technology has gradually become a research hotspot because of its simplicity， safety and high efficiency. Its technical principle is to use the phase change of heat storage materials to absorb and release heat， and the temperature of the system is basically unchanged in this process. This paper introduces different kinds of heat storage methods and their advantages and disadvantages. At the same time， the classification and application status of paraffin-based phase change materials in their respective heat storage fields are summarized， and their existing problems are summarized. Finally， the development direction of paraffin-based phase change materials is prospected.

Keywords： heat storage technology; phase change heat storage; paraffin-based; phase change materials; research status

化石能源在世界能源體系中占據(jù)主導地位，但是人口的增加，導致了化石能源的過度消耗，這也帶來了諸多問題，例如化石能源逐漸枯竭、巨大的環(huán)境污染、能源使用成本的增加，這些問題制約著社會和工業(yè)的發(fā)展，環(huán)境問題更是關乎所有人的生命健康。為了解決這些問題，人們一方面積極尋找綠色的可再生能源，如風能、太陽能等，這些能源數(shù)量豐富但是具有間歇性，導致了應用范圍受限；另一方面人們也在尋求提高能源利用效率的辦法，如電力系統(tǒng)的削峰填谷、廢熱的回收再利用等，希望借此將能源的使用合理化。

熱能是化石燃料轉(zhuǎn)化后最為重要的存在形式，同時也是人們生產(chǎn)生活中最為常見的能量之一，但是熱能的使用強調(diào)時效性，這也就導致了大量的熱能無法得到有效利用而被直接排放，從而導致了熱能和化石燃料的大量浪費。熱能供應具有時間和空間上存在差異的問題，熱能儲存技術不僅解決了熱能間歇性供應的問題，而且可以降低能源系統(tǒng)的使用成本。例如將鋼廠排出的廢熱輸入進居民區(qū)用于取暖，將其所產(chǎn)生的大量冷卻水輸送給商業(yè)洗浴場所用于人們洗浴等。除此之外，儲熱技術在太陽能與熱能轉(zhuǎn)化領域、建筑材料保溫和冷鏈保溫運輸領域都得到了極大發(fā)展。

1 儲熱技術概述

儲熱技術是利用不同形式將所需的熱量儲存在相應的物質(zhì)中，當需要這些熱量時，可以隨時將這些熱量釋放加以利用。儲熱技術可以分為3類，即顯熱儲熱技術、相變儲熱技術及化學儲熱技術[1]。3種儲熱方式各有特點。

1.1 化學儲熱技術

化學儲熱的原理是儲熱材料中的介質(zhì)通過化學反應將熱能轉(zhuǎn)化為化學能儲存起來，當需要這些能量時，再通過可逆反應將這些化學能轉(zhuǎn)化為熱能?；瘜W儲熱技術通常具有優(yōu)越的理論能量密度和無限期儲存熱量的能力，其在儲熱過程中能量損耗較少，儲存溫度范圍較大?；瘜W儲熱技術可分為2種，一種是以可逆化學反應為基礎的儲熱方式，另一種是基于吸附的熱化學反應儲熱方式[2]。熱化學反應儲熱方式通過化學鍵的生成和斷裂來實現(xiàn)熱量的吸收和釋放，例如Ca（OH）2/CaO、Sr（OH）2/SrO的氫氧化物循環(huán)反應；CaCO3/CaO和SrCO3/SrO的碳酸鹽循環(huán)反應；BaO2/BaO金屬的氧化還原反應等[3]。其溫度使用范圍上限可達上千攝氏度，適用性很高。吸附型化學儲熱方式通過固體、液體或者氣體吸附和脫附某種介質(zhì)來實現(xiàn)熱量的吸收與釋放。這些介質(zhì)大多為熔融鹽和水合鹽[4]，如MgSO4·7H2O，MgCl2·6H2O，CaCl2·2H2O等。Huo等[5]通過采用固-氣化學吸熱方式，以13X沸石為基體，制備了13X沸石/MgSO4復合吸附劑，其可以與水蒸氣發(fā)生水合反應，從而達到蓄熱的作用。通過實驗發(fā)現(xiàn)，MgSO4質(zhì)量分數(shù)為20%的復合材料在25±1 ℃下，其蓄熱密度可以達到438.4 kJ/kg。隨后通過添加適量的LiCl不僅改善了吸附反應動力學和吸附容量，而且降低了解吸溫度，從而提高了整體儲熱性能。Reynolds等[6]研究制備了一種新型的膨脹石墨/藻酸鹽聚合物基體，并以CaCl2作為儲熱物質(zhì)，將二者在溶液中進行交聯(lián)和浸漬，最終制備成了一種新型的復合化學儲熱材料，通過測試發(fā)現(xiàn)，這種材料的尺寸和形狀可以隨意調(diào)整，這有利于適用多種應用場景，同時該種材料較傳統(tǒng)的蛭石/CaCl2復合材料擁有更高的堆積密度、儲熱密度及熱導率，由于此材料的成本較低，無毒，且合成路線簡單易擴展，所以可以輕松擴大規(guī)模用于商業(yè)化生產(chǎn)。雖然該種技術的優(yōu)點明顯，但是也存在一些問題，例如儲能材料的腐蝕性，其內(nèi)部反映的不穩(wěn)定性及循環(huán)穩(wěn)定差等，這些都制約著該項技術的發(fā)展。

1.2 顯熱儲熱技術

顯熱儲熱技術的基礎是通過提高儲存介質(zhì)的溫度來儲存熱量，并在材料冷卻時重新獲得儲存的熱量，該技術性能主要取決于儲熱材料的熱行為。液體介質(zhì)和固體介質(zhì)都可以當作儲熱材料使用，常見的包括水、油、巖石等[7]。顯熱儲熱是成本最便宜的儲熱技術，也是生產(chǎn)生活中最常用的技術，目前主要用于住宅熱水箱、空間采暖、工業(yè)冷卻塔中。但是由于該種技術的儲熱材料的蓄熱密度較低，這就意味著整個蓄熱系統(tǒng)體積龐大，整體造價偏高。

Diago等[8]研究了利用沙漠中沙子作為一種合理的蓄熱材料的潛力。將不同沙漠地區(qū)的樣品進行熱物理和機械性能檢測發(fā)現(xiàn)，所有樣品在650～1 000 ℃的溫度范圍內(nèi)熱穩(wěn)定性良好。樣品的比熱容隨溫度升高而增加，在200～1 000 ℃的溫度范圍內(nèi)平均值為790～1 000 J/（kg·℃）。

Zang等[9]通過將鋼渣進行預處理 ，并將其與氧化鎂和耐火黏土充分混合制備了一種新型的顯熱儲熱材料，通過實驗表明，該種材料其抗壓強度穩(wěn)定在80 MPa左右，導熱系數(shù)為1.13 W/（m·K），蓄熱密度為1 222.168 J/g。同時其經(jīng)過300次熱循環(huán)后，試樣的形狀保持不變。

與固態(tài)儲能材料相比，液態(tài)儲能材料具有更好的導熱性和儲能能力，由于水在達到沸點后變成水蒸氣，其本身具有腐蝕性，而油類儲熱材料具有無腐蝕性的優(yōu)點，但是其成本會有所提高，針對這一點，Ganapathivaman等[10]采用廢機油作為儲熱材料并將其應用在真空管集熱器系統(tǒng)中，實驗發(fā)現(xiàn)其具有良好的儲熱性能及經(jīng)濟性。

1.3 相變儲熱技術

相變儲熱技術的原理是利用相變材料在發(fā)生相轉(zhuǎn)變時吸收或者放出熱量且溫度保持不變這一特性進行熱量的儲存及釋放。在熱力學中，相變是物質(zhì)從一種狀態(tài)（固體、液體、氣體和等離子體）到另一種狀態(tài)的轉(zhuǎn)變。當系統(tǒng)提供或損失足夠的能量時，就會發(fā)生相變，然而由于固-氣及氣-液相變過程體積變換率太大，所以該方面的研究相對較少。目前研究者的研究方向主要集中在固-固相變及固-液相變上，這2類相變的特點是相平衡特性好、體積變化小、工作溫度下蒸氣壓較低[11]。相變儲熱技術的核心是相變材料（PCM）的選用，相變材料按其工作溫度大致分為3類，其一為低溫相變材料，應用領域主要為冷鏈運輸、服裝、微電子和建筑溫度調(diào)節(jié)等；其二是中溫相變材料，主要應用在太陽能光熱儲存、工業(yè)裝置冷卻等；其三為高溫相變材料，主要用于航空航天儀器的保護。按照成分組成也可以分為3類，其一為無機相變材料，這類材料包括鹽類物質(zhì)、鹽類水合物、金屬和合金等，這些物質(zhì)大多具有較高的熱導率但同時也會對金屬具有強烈的腐蝕性，有的材料還會發(fā)生相偏析和過冷現(xiàn)象；其二為有機相變材料，包括石蠟、烷烴、脂肪酸等，這類物質(zhì)過冷現(xiàn)象不明顯，儲熱量大，但是熱量儲存速度一般較慢；其三為共晶相變材料，該材料是由幾種不同的相變材料均勻混合而成，它們可以是無機-無機、無機-有機，也可以是有機-無機的形式[12]，這種材料的優(yōu)點是其工作溫度可以隨意調(diào)節(jié)，這降低了該材料對于應用環(huán)境的匹配難度。

2 石蠟基相變材料

相變材料的選取原則是材料本身具有較高的潛熱值，無過冷或過冷現(xiàn)象不明顯，無毒，成本低廉，來源豐富[13]，性質(zhì)穩(wěn)定。石蠟基相變材料具有以上性質(zhì)，其潛熱值在150～230 J/g，本身是多種烷烴的混合物，相變溫度和潛熱大小與碳鏈長度及結(jié)構(gòu)有關，所以可通過常規(guī)的切割方式得到符合需要的相變溫度的石蠟，這極大地增加了該類材料的適用范圍。近些年，對于石蠟相變儲熱技術的研究和應用越來越多，在新能源電池控溫、服飾保溫、太陽能儲熱等領域都可以看見該技術的身影。盡管石蠟擁有以上優(yōu)點，但是石蠟的熱導率很低，可能是由于非晶態(tài)性質(zhì)和缺乏有效傳熱的互連路徑，導致了儲熱材料的高熱阻，因此熱量儲存和回收的時間相當長。除此之外，由于石蠟屬于固-液相變材料，在發(fā)生相變時熔化成液體，會導致儲熱系統(tǒng)的安全性受到威脅，同時也會降低其循環(huán)使用的效率。研究者正在尋求在保留石蠟原有優(yōu)點的前提下解決以上缺陷的方法，例如加入高導熱性物質(zhì)（納米金屬顆粒、石墨等），同時采用各種方法來限制熔化后液體的流動，常見的方式有微膠囊化、利用多孔材料封裝等。

石蠟基相變材料包括單一的石蠟相變材料，也有與其他物質(zhì)混合而成的復合相變材料，由于制備方式和組成成分不同，所應用的領域也不盡相同。

2.1 多孔復合相變材料

多孔復合相變材料是由石蠟為相變材料，利用多孔材料疏松多孔的結(jié)構(gòu)及其超大的比表面積，在吸附力和毛細作用的影響下將石蠟液體吸附在其內(nèi)部，達到形狀穩(wěn)定的目的，常見的多孔材料有石墨、蛭石等。

Yang等[14]以石墨粉和碳酸氫銨（NH4HCO3）的固體混合物為原料，采用壓制干燥法制備了三維多孔石墨（PG）泡沫，這種材料既可以吸附住石蠟又可以構(gòu)成導熱網(wǎng)絡，提高了復合材料的熱導率。本文將這種材料與液體石蠟進行真空浸漬后制備的復合相變材料進行表征后發(fā)現(xiàn)，當石墨體積分數(shù)為35.55%時復合材料可達到19.27 W/m·K的超高導熱系數(shù)，是石蠟的76.08倍，并且該材料也具備良好的熱循環(huán)穩(wěn)定性，說明其在儲熱領域具有較好的應用前景

Wu等[15]以工業(yè)廢鐵尾礦的顆粒和石墨粉為原料，采用泡沫凝膠法和碳熱還原反應制備了一種孔隙率為79.9%～90.7%可調(diào)的SiC多孔陶瓷載體。然后以石蠟為相變材料，采用共混法制備了石蠟/SiC形狀穩(wěn)定的相變材料。對復合相變材料力學性能和熱性能進行表征發(fā)現(xiàn)，其潛熱為138.5 J/g，抗壓強度可達到2.0～2.3 MPa，導熱系數(shù)在0.7～0.73 W/m·K，較石蠟顯著提高，儲放熱效率是石蠟的2.3～3.3倍，可以滿足功能材料的應用要求。

Zhao等[16]利用一種簡易的方法成功制備了一種多孔材料AlN/C。以多孔的AlN/C為支撐材料，合成了石蠟/AlN/C復合相變材料，在最優(yōu)工藝條件下，其潛熱值達到了139.7±0.4 J/g，導熱系數(shù)為0.506±0.002 W/m·K，比純石蠟提高了145%±3%，經(jīng)過100次熱循環(huán)實驗后其形狀穩(wěn)定性高且無熱焓值降低。

Chang等[17]在多孔銅-石墨烯（G-Cu）異質(zhì)結(jié)構(gòu)中浸漬了石蠟，設計了一種新型形狀穩(wěn)定的太陽能儲熱材料，該材料具有高導熱性、高太陽能吸收率、防泄漏性能。復合材料的導熱系數(shù)高達2.99 W/（m·K）。此外經(jīng)過表面修飾的石墨烯納米顆粒能夠直接吸收和儲存太陽能，與純石蠟相比，該材料具有更高的光電轉(zhuǎn)換效率和更長的供電時間，適用于太陽能電系統(tǒng)。

2.2 高分子石蠟復合相變材料

利用高分子聚合物對石蠟相變材料晶型封裝和改性也是較為常用的手段，該種方法可以利用聚合物本身的特性，使得制備后的復合相變材料也具有某種特性，例如較高的剛度、柔性、形狀記憶性等，常見的材料有低密度聚乙烯、聚氨酯、烯烴嵌段共聚物（OBC）等。

Jiang等[18]采用熔融共混法，將石蠟、烯烴嵌段共聚物（OBC）和碳纖維共混制備了一種新的復合相變材料，經(jīng)測試后該種材料的潛熱值為191.8 J/g，導熱系數(shù)為0.542 W/（m·K），是純石蠟的1.3倍，該材料利用OBC具有獨特的軟鏈段和硬鏈段雙重結(jié)構(gòu)的特點，使得材料具有良好的防泄漏性能的同時還具有了良好的柔韌性及形狀記憶性。

Sun等[19]以石蠟（PA）為相變材料，苯乙烯乙烯丁烯苯乙烯（SEBS）和OBC為支撐，碳納米管（CNT）作為高效光吸收材料，制備了一種具有光熱轉(zhuǎn)換功能的太陽能熱儲能復合形態(tài)穩(wěn)定相變材料（FSPCM）。該種材料具有良好的柔韌性、熱可靠性、熱穩(wěn)定性。當CNT含量為8%時，PA/SEBS/OBC/CNT復合材料的潛熱為136.2 J/g，光熱轉(zhuǎn)換效率達到了83.2％。

石蠟相變材料可以用于電池的熱管理系統(tǒng)，但是其抗穿刺能力較差，Zhang等[20]利用石蠟/氮化硼與螺旋編織的聚乙烯纖維織物相結(jié)合制備了一種具有高抗穿刺強度且高熱導率的復合材料。聚乙烯纖維的螺旋結(jié)構(gòu)與氮化硼網(wǎng)絡協(xié)同作用，使得材料整體的導熱系數(shù)達到10.05 W/（m·K），該材料還具有47.13 N的高穿刺強度和18.45 MPa的拉伸強度，可以用于三元鋰電的熱管理系統(tǒng)。

2.3 納米相變材料

由于納米材料具有超高的比表面積及界面相互作用力，將其加入到石蠟中可以大幅改變石蠟的熱學和力學性能。納米材料可以替代傳統(tǒng)的大顆粒添加劑，賦予石蠟相變材料更為優(yōu)秀的性能。

Farbod等[21]用硫酸和硝酸處理碳納米管，使碳納米管具有不同的長度，隨后利用十二胺對其進行二次官能化，之后將不同濃度和長度的碳納米管均勻地分散在石蠟中，最后用真空浸漬的方法將復合材料插入到石墨烯氣凝膠中，從而制備了一種新型復合相變材料。該材料相較于純石蠟，熔點降低，凝固點升高，熱導率有了較大的提升，同時具有非常好的形狀穩(wěn)定性。

Paul等[22]將合成的雜化石墨烯-銀納米填料分散在石蠟中制備了雜化納米復合相變材料。這一做法的主要目標是提高材料的光學和熱物理特性，與純石蠟相比，雜化納米復合相變材料熱焓值增加了6.7%，熱導率提高了90%，對太陽光的透射率為 0.01%表明，雜化納米復合材料可用于屏蔽紫外線，特別適用于建筑的熱管理系統(tǒng)。

Islam等[23]將納米銀顆粒摻入石蠟中用以提高材料熱導率，另外利用紫外光譜儀測試后發(fā)現(xiàn)，該復合材料的透光率較石蠟下降了77%，表明復合材料在太陽能管理中有潛在的應用價值，利用此復合材料可以幫助減少建筑物吸收的太陽輻射量，從而有助于減少冷卻負荷。此外，透光率的降低使復合材料在窗戶涂層等應用中也很有前景，光透射的減少可以幫助減少眩光并改善視覺舒適度。

2.4 微膠囊石蠟基相變材料

微膠囊化的相變材料（MEPCMs）具有較高的比表面積，其內(nèi)部芯材借助外殼材料實現(xiàn)了與周圍環(huán)境的隔離，通過這種方式可以解決諸如石蠟泄漏、熱導率低、體積變化等問題，此種材料還可以通過摻雜高導熱粒子提高熱響應速度和換熱效率，從而實現(xiàn)更高效的熱能儲存和溫度控制。微膠囊殼層原材料的選擇是基于所需的性能和應用，有機和無機材料都可以被用來制作外殼，常用的殼層材料有脲醛（UF）[24]、碳酸鈣（CaCO3）、聚氨酯和二氧化硅等。

Yamada等[25]利用正二十烷作為相變芯材，碳酸鈣作為殼層材料利用自組裝法制備了一種相變微膠囊，在pH=1的條件下，微膠囊的包覆率達到了69.2%，相變焓超過170 J/g，并且熱循環(huán)分析表現(xiàn)出良好的可靠性和相變能力的耐久性。

為了提高相變材料的光熱轉(zhuǎn)換能力，Zhang等[26]通過溶膠凝膠法將石蠟牢固地包裹在SiO2殼中，然后將聚多巴胺（PDA）沉積在二氧化硅殼上，利用PDA的還原性將還原后的Ag納米粒子均勻地固定在微膠囊表面。通過在微膠囊表面涂覆PDA，微膠囊的防滲漏性能顯著提高，另外Ag納米粒子的加入使得導熱性能和光熱轉(zhuǎn)換性能得到大幅提高。研究結(jié)果表明，微膠囊的相變焓超過130 J/g，其不僅具有優(yōu)異的抗菌性能，而且具有高達88.7%的光熱轉(zhuǎn)換效率。在太陽能產(chǎn)品、智能織物、生物醫(yī)學治療方面具有潛在的應用價值。

為了保持電池表面的最佳工作溫度并滿足儲熱技術的需求，基于相變材料的電池熱管理系統(tǒng)引起了越來越多研究者的興趣。Huang等[27]通過原位聚合法合成了一種以石蠟為核、三聚氰胺甲醛為殼的微膠囊，并利用甲醇對殼層材料進行改性以降低毒性并提高熱穩(wěn)定性。此外，通過添加含量10 wt.%碳納米管使微導熱系數(shù)提高至0.50 W/（m·K），潛熱達到了139.64 J/g，將膠囊應用在鋰離子電池上實驗后發(fā)現(xiàn)，其可以起到很好的降溫作用。

盡管微膠囊材料具有諸多優(yōu)點，但是由于其制備方式相對復雜，包覆率相對較低，使得大量制備的成本提高，限制了其商業(yè)應用的范圍，未來還需進一步探索更加簡易、高效的制備方式。

3 結(jié)論與展望

相變材料在儲熱領域的研究越來越多，其中石蠟基相變材料因其自身穩(wěn)定的化學性質(zhì)及高潛熱值受到了諸多關注，其所應用的領域也越來越廣泛，但是該種材料還存在一些問題，未來研究方向應集中在以下幾方面：

1）對石蠟基相變材料的熱導率、防泄漏性能、潛熱值及其過冷度等改性研究無法做到面面俱到，現(xiàn)有研究只能改善其中一種或幾種性能，未來需要開發(fā)新的技術用以同時改善石蠟的所有缺陷，將石蠟基相變材料應用領域進一步擴大。

2）現(xiàn)有的部分石蠟基相變材料，例如石蠟微膠囊及納米類相變材料存在制備方式復雜、所用原料成本較高的問題，未來研究應尋求新的制備方式及材料來降低制備的成本并提高制備效率。

3）石蠟基相變材料的應用現(xiàn)如今大多停留在實驗室及小范圍試用階段，未來應該加強其在大規(guī)模實際應用中的研究。

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