摘要：電解水對(duì)制備可持續(xù)和清潔的氫氣能源至關(guān)重要。電解水的陽(yáng)極析氧反應(yīng)設(shè)計(jì)復(fù)雜的4-電子轉(zhuǎn)移過(guò)程，所需能耗較高，是電解水的速控步驟。催化劑對(duì)于析氧反應(yīng)的進(jìn)行具有重要作用。鎳鐵水滑石是最具潛力的堿性非貴金屬析氧反應(yīng)（OER）催化劑，但是由于水滑石導(dǎo)電性差、活性位點(diǎn)暴露不充分、對(duì)反應(yīng)中間體吸附較弱等問(wèn)題，催化活性還需要進(jìn)一步提高。如何提升催化活性已經(jīng)被科學(xué)家們廣泛關(guān)注，比如：制造缺陷、摻雜、將水滑石剝離為單層結(jié)構(gòu)和組裝為陣列結(jié)構(gòu)等。在本論文中，通過(guò)簡(jiǎn)單的“一鍋法”醇解合成了一系列不同量W摻雜NiFe-LDH的樣品。XRD結(jié)果表明合成的NiFeW-LDH的衍射峰與完美NiFe-LDH標(biāo)準(zhǔn)卡片相同，沒(méi)有其他的衍射峰，表明W沒(méi)有單獨(dú)成相，被成功摻雜進(jìn)入NiFe-LDH。掃描電鏡表明NiFeW-LDH為納米片（尺寸約為～500 nm）組成的3d立體花狀結(jié)構(gòu)，且材料中Ni、Fe和W均勻分布。XPS表明材料中W的價(jià)態(tài)為6+，與未摻雜的NiFe-LDH相比，F(xiàn)e向高價(jià)態(tài)移動(dòng)，表面吸附的OH增多。在密度泛函理論（DFT）計(jì)算中，結(jié)果同樣表明W6+摻雜有利于H2O和O*中間體的吸附，提高了Fe位點(diǎn)的活性。在1 mol?L?1 KOH中，NiFeW-LDH達(dá)到10 mA·cm?2所需過(guò)電位是199和237 mV，這比大多數(shù)的NiFe基粉末催化劑的性能好。綜上，實(shí)驗(yàn)和計(jì)算表明W摻雜調(diào)控催化劑中Fe位點(diǎn)電子結(jié)構(gòu)，優(yōu)化對(duì)反應(yīng)中間體的吸附，使催化劑具有更高活性。

關(guān)鍵詞：析氧反應(yīng)；水滑石；鎢摻雜；電子相互作用；電催化

中圖分類號(hào)：O646