劉佳奇 盧熾華 劉志恩 周輝
收稿日期:2022-01-10
網(wǎng)絡(luò)出版日期:2022-04-07
基金項目:國家留學(xué)基金資助項目(CSC201606955054);新能源汽車科學(xué)與關(guān)鍵技術(shù)學(xué)科創(chuàng)新引智基地資助項目(B17034);先進能源科學(xué)與技術(shù)廣東省實驗室佛山分中心(佛山仙湖實驗室)開放基金資助項目(XHD2020-003)。
作者簡介:劉佳奇(1996—),男,碩士研究生,主要從事燃料電池性能仿真與控制,(E-mail)18633426979@163.com。
通信作者:劉志恩,男,副教授,博導(dǎo),(E-mail)Lzen@whut.edu.cn。
摘要:經(jīng)驗?zāi)P筒荒芊从畴姵貎?nèi)部復(fù)雜的物理化學(xué)耦合過程及其導(dǎo)致的響應(yīng)遲滯,這給燃料電池系統(tǒng)精確控制策略的開發(fā)帶來了一定困難。針對此問題,建立了面向控制的一維非等溫兩相流模型,考慮了流道內(nèi)氣體瞬態(tài)效應(yīng)、電池內(nèi)部水相變,研究了電流密度對氣體濃度以及水熱分布特性的影響,分析了運行條件和模型參數(shù)對電池輸出電壓的影響,探究了電流階躍下該模型相比于集總參數(shù)模型在輸出性能方面的優(yōu)勢。結(jié)果表明,該模型具有更好的適用性,可為燃料電池系統(tǒng)層面的模型優(yōu)化及控制策略設(shè)計提供可靠依據(jù)。
關(guān)鍵詞:質(zhì)子交換膜燃料電池;非等溫;兩相流;一維模型;Simulink
中圖分類號:TK91 ?????????文獻標(biāo)志碼:A ???????????文章編號:1000-582X(2024)03-107-13
質(zhì)子交換膜燃料電池(proton exchange membrane fuel cell,PEMFC)內(nèi)部存在復(fù)雜多尺度、多相流、多組分傳質(zhì)傳熱過程,需要建立全面且充分驗證的數(shù)學(xué)模型來提升系統(tǒng)性能與壽命[1]。為進行燃料電池與輔助系統(tǒng)的匹配設(shè)計及控制策略研究,同時反映其瞬態(tài)響應(yīng)特性,需要建立面向控制的燃料電池模型,該模型分為經(jīng)驗?zāi)P秃蜋C理模型?;陔娀瘜W(xué)方程建立的經(jīng)驗?zāi)P?,不能反映電池?nèi)部“氣-水-熱-電”耦合過程,模型通用性較差[2-4]。機理模型能夠反映物理機理導(dǎo)致的響應(yīng)遲滯現(xiàn)象,同時減少對試驗數(shù)據(jù)的依賴。
國內(nèi)外學(xué)者在面向控制的燃料電池機理模型方面開展了一系列研究。根據(jù)特征尺度,機理模型主要包括集總參數(shù)模型和低維模型。胡鵬等[5]建立了集總參數(shù)模型,由陰極動態(tài)模型、陽極動態(tài)模型、電壓模型和溫度動態(tài)模型4個子模型組成。胡佳麗等[6]在空氣供給系統(tǒng)控制策略研究中基于集總參數(shù)模型預(yù)測燃料電池輸出電壓。集總參數(shù)模型不考慮電池內(nèi)部詳細機制,忽略了空間上的變化,對水熱傳輸特征的預(yù)測能力不足[1]。一維模型因其較高的計算效率和更為真實的熱質(zhì)傳輸特性,被越來越多地應(yīng)用于燃料電池系統(tǒng)建模及控制研究中。Loo等[7]建立了一維兩相流等溫模型,分析了濕度對電池輸出特性、液態(tài)水飽和度、氧氣濃度的影響。Abdin等[8]建立了一維穩(wěn)態(tài)等溫模型,分析了不同操作條件下的電池輸出性能。Lazar等[9]建立了一維瞬態(tài)實時模型,分析了壓力、濕度對輸出特性的影響。杜新等[10]建立了一維穩(wěn)態(tài)單相流模型,對比了其輸出性能與集總參數(shù)模型的區(qū)別。Hu等[11]考慮了催化層內(nèi)膜態(tài)水的相變過程,建立了一維兩相流模型。然而,這些一維模型通常對傳熱傳質(zhì)過程進行了不同程度的簡化,大多忽略水淹對性能的影響,同時缺乏對燃料電池內(nèi)部狀態(tài)量的分析,因此,模型存在一定的應(yīng)用局限性。
本研究中建立了面向控制的一維非等溫兩相流模型,研究了電流密度對電池內(nèi)部氣體濃度以及水熱分布特性的影響,討論了模型參數(shù)、操作條件對輸出性能的影響,分析了電流階躍下的系統(tǒng)瞬態(tài)響應(yīng)特性,證明了該模型的有效性。
1一維非等溫兩相流PEMFC模型
圖1為一維模型的原理圖,電池內(nèi)部物理量垂直于極板方向進行傳輸。該模型的計算域包括陰極與陽極側(cè)的流道(CH)、氣體擴散層(GDL)、微孔層(MPL)、催化層(CL)和質(zhì)子交換膜(PEM)。作為面向控制的模型,該模型需要在完整體現(xiàn)物質(zhì)傳輸過程的前提下,具有較低的計算復(fù)雜性。因此,基于平均值模型構(gòu)建流道動態(tài)模型,反映氣路瞬態(tài)效應(yīng);考慮到電子與離子傳輸、氣體擴散等動力學(xué)過程時間常數(shù)較小,采用了一維穩(wěn)態(tài)模型建立GDL、MPL、CL等多孔層;為更準(zhǔn)確地預(yù)測運行溫度對瞬態(tài)輸出性能的影響,建立了溫度動態(tài)模型。
一維模型的假設(shè)如下:
1)膜具有不透氣性,忽略反應(yīng)物“串氣”引起的“寄生電流”現(xiàn)象;
2)電池內(nèi)部氣體傳輸忽略對流效應(yīng);
3)液態(tài)水和水蒸氣間的相變速率視為無窮大,包括冷凝率和蒸發(fā)率[12];
4)忽略催化層內(nèi)電解質(zhì)的吸放水過程,假設(shè)水含量等于平衡態(tài)水含量[13];
5)忽略內(nèi)部氣壓壓差,假設(shè)多孔介質(zhì)內(nèi)氣體壓力等于進氣壓力[14]。
圖1中AGDL為陽極氣體擴散層,AMPL為陽極微孔層,ACL為陽極催化層,CGDL為陰極氣體擴散層,CMPL為陰極微孔層,CCL為陰極催化層,Φe為電勢,Vout為輸出電壓,I表示電流密度,F為法拉第常數(shù);Je、Jp、Jlq分別表示氫氣、氧氣、電子、質(zhì)子和液態(tài)水的傳輸通量,Jλ為膜態(tài)水通量Jvap,a、Jvap,c分別表示陽極和陰極水蒸氣的傳輸通量,Jevap,a、Jevap,c分別表示從流道到陽極和陰極表面的水蒸氣對流傳質(zhì)通量,Jnet,a、Jnet,c分別為陽極和陰極催化層中水生成量,Jmw,back、Jmw,hyd、Jmw,EOD分別表示濃差擴散、電滲拖拽、液壓滲透效應(yīng)導(dǎo)致的水傳輸通量,分別表示質(zhì)子在電解質(zhì)內(nèi)傳導(dǎo)、電化學(xué)反應(yīng)、電子在多孔介質(zhì)內(nèi)傳導(dǎo)等因素的對應(yīng)熱源項[16]。
1.1模型介紹
1.1.1 流道動態(tài)模型
氣體壓力根據(jù)質(zhì)量連續(xù)性方程和理想氣體定律計算得出[15]:
1.1.2 氣體質(zhì)量傳輸
基于菲克擴散定律計算得到氣體擴散通量[12]:
1.1.3 液態(tài)水質(zhì)量傳輸
合理的生成水狀態(tài)假設(shè)對于燃料電池水熱管理研究十分重要,對瞬態(tài)過程有較大的影響?;诩僭O(shè)3),多孔電極內(nèi)部能夠瞬間實現(xiàn)液態(tài)水與水蒸氣通量求解平衡?;诜€(wěn)態(tài)假設(shè),多孔電極內(nèi)氣液擴散通量將保持一致。氣液態(tài)水相變的狀態(tài)分析及求解方法詳見文獻[12],該方法基于耦合因子q將氣液態(tài)水傳輸過程進行了解耦。
1.1.4 熱量傳輸
溫度根據(jù)能量守恒方程計算得出[17]
1.1.5 電化學(xué)
燃料電池的輸出電壓Vout為[12]
活化損失是為了產(chǎn)生正向凈反應(yīng)速率由反應(yīng)動力學(xué)造成的電壓損失,其等于催化層電子電勢與離子電勢之差。陰極與陽極的活化損失公式推導(dǎo)過程與解析解參見文獻[18]。
1.2邊界條件
流道模型以溫度、壓力、相對濕度、氣體組分和質(zhì)量流量等參數(shù)為輸入,采用第一類邊界條件根據(jù)熱力學(xué)特性進行計算[15]。各物理量在交界面的傳輸通量采用第二類邊界條件,如圖1所示。為方便模型對比,極板邊界的溫度為恒定值T0。假定陽極GDL層與流道界面處的液態(tài)水飽和度為0,根據(jù)Young-Laplace方程計算得到陰極界面處的毛細壓力[16]
1.3模型結(jié)構(gòu)框架及求解方法
一維PEMFC模型的結(jié)構(gòu)框架,如圖2所示。為將控制方程中的導(dǎo)數(shù)換成離散數(shù)值,在計算域上對控制方程進行離散化。以時間t為自變量的常微分方程由偏微分方程轉(zhuǎn)換形成,如式(15)。以x為自變量的常微分方程采用有限差分方法進行求解[7],如式(3)。
1.4模型驗證
電池輸出電壓特性,如圖3所示。在相同工況與參數(shù)條件下,本文所建立的燃料電池模型的仿真結(jié)果與文獻[12]中實驗結(jié)果的確定性系數(shù)R2為0.996 4,證明了燃料電池模型的可行性和準(zhǔn)確性。
燃料電池的結(jié)構(gòu)參數(shù)與操作條件如表1所示。根據(jù)試驗數(shù)據(jù),首先基于元效應(yīng)法得出不確定參數(shù)的顯著性排序,然后根據(jù)圖解法確定參數(shù)辨識的輸入?yún)?shù),最終基于(adaptive genetic algorithm,?AGA)進行模型參數(shù)辨識。燃料電池的物性與電化學(xué)參數(shù)如表2所示。圖4為極化曲線試驗結(jié)果和仿真結(jié)果。結(jié)果表明,一維模型具有良好的預(yù)測精度,確定性系數(shù)R2為0.996 1。
為更好地實現(xiàn)在動態(tài)工況下的燃料電池高精度控制,對比某非標(biāo)定工況下的拉載試驗數(shù)據(jù),分析了模型輸出電壓的瞬態(tài)響應(yīng)特性。負載電流與輸出電壓的變化情況如圖5所示。溫度和壓力等燃料電池運行條件隨工況的變化如圖6所示。結(jié)果表明,輸出電壓的平均相對誤差(mean relative error, MAE)[3]和最大相對誤差分別為1.61%和4.50%,表明一維模型具有較好的瞬態(tài)準(zhǔn)確性。隨著工況運行條件的變化,該模型輸出電壓表現(xiàn)出了相似的過沖現(xiàn)象,但過沖程度偏小,其原因是:針對非標(biāo)定工況,模型存在穩(wěn)態(tài)預(yù)測誤差;由于流量傳感器布置在空壓機的進口處,電堆進口流量的動態(tài)響應(yīng)特性不可避免地受到輔助部件的影響;陰極水淹是引起過沖現(xiàn)象的重要因素[7],然而模型忽略了電解質(zhì)吸放水等動態(tài)過程,無法準(zhǔn)確預(yù)測瞬態(tài)工況下的陰極水淹現(xiàn)象。
2仿真分析
2.1電流密度對性能的影響
不同電流密度下電池內(nèi)部物理量的分布特性如圖7所示。在相同工況與參數(shù)條件下,該模型的水熱分布趨勢與文獻[12]基本一致,證明了該模型具備反映內(nèi)部物理量分布特性的能力。
由圖7(a)可知,電流密度越大,電池內(nèi)部溫度越高;在相同電流密度下,電池不同區(qū)域的溫度不同;由于歐姆損失較大且主要發(fā)生在質(zhì)子交換膜中,PEM層溫度普遍最高。由圖7(b)可知,由于電池各層間物性參數(shù)存在差異,液態(tài)水飽和度的變化趨勢并不是單調(diào)的;隨著電流密度的增大,電滲拖拽效應(yīng)增強,更多的液態(tài)水傳輸?shù)疥帢O,陰極液態(tài)水飽和度增大。由圖7(c)(d)可知,隨著電流密度的增大,電池內(nèi)部氣體濃度減??;由于氣體擴散通量增加,流道與催化層氣體濃度之間的差值增大,傳質(zhì)損失更顯著。
2.2模型參數(shù)對性能的影響
結(jié)構(gòu)和電化學(xué)參數(shù)對極化曲線的影響如圖8所示。在相同工況與參數(shù)條件下,電解質(zhì)體積分?jǐn)?shù)、陰極參考反應(yīng)速率、膜厚度對極化曲線的影響規(guī)律與文獻[12]基本相同,說明該模型能夠反映模型參數(shù)對電堆性能的影響。
由圖8(a)可知,與中低電流密度相比,高電流密度下電解質(zhì)體積分?jǐn)?shù)對性能的影響更大;電解質(zhì)體積分?jǐn)?shù)增大到一定程度后,該參數(shù)對極化曲線的影響變得越來越?。辉龃箅娊赓|(zhì)體積分?jǐn)?shù),質(zhì)子電導(dǎo)率提高,輸出性能提升。由圖8(b)可知,增大參考反應(yīng)速率,輸出電壓增大,且不同電流密度下輸出電壓的變化量基本一致,說明該參數(shù)對性能的影響不隨電流密度的增大而增大。圖8(c)表明,隨著膜厚的增大,輸出電壓迅速下降。圖8(d)顯示,只有在高電流密度下,GDL孔隙率對性能的影響才明顯,其原因是:當(dāng)電流密度較大時,催化層水淹現(xiàn)象明顯,增大孔隙率有利于液態(tài)水排出。
2.3操作條件對性能的影響
操作條件對極化曲線的影響如圖9所示。在相同工況與參數(shù)條件下,進氣壓力和濕度對極化曲線的影響規(guī)律與文獻[19]近似,說明該模型能夠預(yù)測更復(fù)雜環(huán)境條件下的電池性能。
由圖9(a)可知,隨著進氣壓力增大,輸出電壓增大,其原因是:增大進氣壓力,反應(yīng)氣體濃度升高。由圖9(b)可知,與方案4相比,方案1在高電流密度下輸出性能有所提升,其原因是:當(dāng)電流密度較高時,液態(tài)水生成量較多,進氣充分加濕不利于液態(tài)水的排出,同時增大傳質(zhì)損失。對比方案3和方案4,當(dāng)陰極充分加濕時,提高陽極進氣濕度,輸出電壓增大;隨著電流密度增大,濃差擴散效應(yīng)增強,濕度對性能的改善程度降低。
3模型對比分析
具有分布式特性的集總參數(shù)模型是以后控制導(dǎo)向模型的發(fā)展趨勢[1],然而很多文獻只針對模型的極化曲線進行驗證[8?10],無法充分體現(xiàn)電池內(nèi)部參數(shù)的分布特性及模型瞬態(tài)性能。為證明一維模型的性能優(yōu)勢,分析了電流階躍輸入下集總參數(shù)模型和一維模型的瞬態(tài)響應(yīng)性能。模型輸入條件與表1相同。
集總參數(shù)模型大多以Pukrushpan等[15]提出的等溫模型為基礎(chǔ),將動態(tài)流道模型與穩(wěn)態(tài)電壓模型相結(jié)合。為確保模型對比分析的可信度,集總參數(shù)模型與一維模型采用相同的物理參數(shù)進行仿真,主要包括流道體積、膜厚度、膜當(dāng)量質(zhì)量等參數(shù)。除物理參數(shù)外,集總參數(shù)模型的電滲拖拽系數(shù)、膜內(nèi)水?dāng)U散系數(shù)、質(zhì)子電導(dǎo)率、水活度、能斯特電壓等計算公式均與一維模型保持一致。由于集總參數(shù)模型不具有多孔電極結(jié)構(gòu),所以標(biāo)定參數(shù)只涉及電化學(xué)參數(shù),其標(biāo)定流程如下:通過穩(wěn)態(tài)仿真試驗,獲取集總參數(shù)模型中電化學(xué)模塊的輸入?yún)?shù)。根據(jù)目標(biāo)輸出電壓,基于擬合工具箱回歸電化學(xué)參數(shù)。
負載電流、輸出電壓和目標(biāo)電壓的響應(yīng)曲線如圖10所示。由圖10可知,對比集總參數(shù)模型,一維模型的確定性系數(shù)R2提高了0.15,具有更好的電壓預(yù)測精度;一維模型考慮了氣體擴散和相變過程,在瞬態(tài)響應(yīng)中表現(xiàn)出了更長時間的響應(yīng)遲滯。當(dāng)步長為1 ms時,采用Matlab ODE4算法對該工況下的集總參數(shù)模型與一維模型進行求解,對應(yīng)的CPU執(zhí)行時間分別為2.576 s與9.592 s。仿真主要硬件配置如下:Core i7-9750H CPU,2.59 GHz,16G RAM。
流道相對濕度的響應(yīng)曲線如圖11所示。結(jié)果表明,在相同進氣條件下,相比集總參數(shù)模型,一維模型陰極相對濕度偏小,其原因是:由圖2可知,在求解水蒸氣擴散通量時陰極的氣液兩相流狀態(tài)存在代數(shù)環(huán)問題,限制了流道相對濕度趨近于1。
一維模型催化層相對濕度的響應(yīng)曲線如圖12所示。結(jié)果表明,相比于流道,催化層的相對濕度更大,接近于集總參數(shù)模型流道濕度。膜水含量的響應(yīng)曲線如圖13所示。相比于一維模型,集總參數(shù)模型忽略液態(tài)水飽和度對水活度的影響,膜水含量較低。較低的膜含水量會導(dǎo)致質(zhì)子電導(dǎo)率較低,歐姆損失增大,產(chǎn)熱量增大。
電滲拖拽傳輸通量的響應(yīng)曲線如圖14所示。濃差擴散和液壓滲透傳輸通量的響應(yīng)曲線如圖15所示。結(jié)果表明,由于膜內(nèi)水?dāng)U散系數(shù)及電滲拖拽系數(shù)與水含量密切相關(guān),一維模型對應(yīng)的水傳輸通量更大。與集總參數(shù)模型相比,一維模型的電滲拖拽效應(yīng)更顯著,導(dǎo)致更多的水從陽極遷移到陰極,陽極相對濕度較低。
綜上所述,集總參數(shù)模型存在高估陽極流道濕度、低估膜水含量的局限性,且未考慮兩相流問題,忽略了液態(tài)水對催化層氣體濃度的影響。與集總參數(shù)模型相比,一維模型考慮了更全面的系統(tǒng)變量耦合關(guān)系,有利于實現(xiàn)更完善的系統(tǒng)瞬態(tài)仿真模擬,具有更強的工程實用性。
4結(jié)??論
1)本研究中建立了面向控制的一維非等溫兩相流燃料電池模型,考慮了流道內(nèi)氣體瞬態(tài)效應(yīng)、電池內(nèi)部水相變,分析了不同電流密度對內(nèi)部水熱分布的影響,討論了模型參數(shù)、操作條件對電池輸出電壓的影響。該模型能夠反映燃料電池內(nèi)部氣體濃度、水熱分布特性,體現(xiàn)電解質(zhì)體積分?jǐn)?shù)、參考反應(yīng)速率、膜厚度、GDL層孔隙率等結(jié)構(gòu)和電化學(xué)參數(shù)對系統(tǒng)性能的影響,預(yù)測不同壓力和進氣濕度下的電池性能,可為燃料電池系統(tǒng)層面的模型優(yōu)化及控制策略設(shè)計提供可靠依據(jù)。
2)對比非標(biāo)定工況下的燃料電池拉載試驗數(shù)據(jù),該模型具有較高的瞬態(tài)預(yù)測精度,而且輸出電壓可以表現(xiàn)出相似的過沖現(xiàn)象。
3)與集總參數(shù)模型相比,所建立的燃料電池模型具有更高的電壓預(yù)測精度,在瞬態(tài)響應(yīng)中表現(xiàn)出更長時間的響應(yīng)遲滯,能夠考慮液態(tài)水對水活度的影響,改善集總參數(shù)模型存在低估膜水含量的局限性。
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(編輯??呂建斌)