云 勝, 章 媛, 張 盛, 張志斌, 鄧巖巖, 田 亮, 劉照虹,劉 碩, 張 勇, 王雨雷, 呂志偉, 夏元欽, *

1. 河北工業(yè)大學(xué)先進(jìn)激光技術(shù)研究中心, 天津 300401

2. 河北省先進(jìn)激光與裝備重點實驗室, 天津 300401

3. 河北工業(yè)大學(xué)能源與環(huán)境工程學(xué)院, 天津 300401

4. 哈爾濱工業(yè)大學(xué)可調(diào)諧激光技術(shù)國家重點實驗室, 黑龍江 哈爾濱 150001

引 言

近些年, 隨著超短脈沖激光技術(shù)的不斷發(fā)展與成熟, 其在研究分子超快動力學(xué)[1], 生物顯微成像[2], 以及燃燒診斷等領(lǐng)域得到廣泛的應(yīng)用, 特別是在高溫湍流燃燒場的溫度測量中, 具有重要的應(yīng)用價值。 當(dāng)今世界大約90%的能量供應(yīng)都是由燃燒生成的。 目前, 對于高溫燃燒場常用的非接觸式測溫方法中主要為輻射法測溫和光譜法測溫。 輻射測溫法響應(yīng)速度快, 靈敏度高, 能夠較好地實現(xiàn)對高溫目標(biāo)、 較小目標(biāo)的溫度測量, 目前已經(jīng)應(yīng)用到城市生活垃圾和木材燃燒火焰以及火箭燃燒室的溫度測量[3-5]。 基于激光光譜的測溫方法中, 飛秒相干反斯托克斯拉曼散射(coherent Anti-Stokes Raman scattering, CARS)測溫技術(shù)以其準(zhǔn)確度高、 靈敏度好、 測量溫度范圍大、 時間分辨率高、 空間分辨率高等特點, 被應(yīng)用于湍流、 高溫、 超聲速變化等復(fù)雜惡劣的燃燒環(huán)境中。 本文對飛秒相干反斯托克斯拉曼散射測溫技術(shù)在各種燃燒場中的測溫應(yīng)用研究進(jìn)展進(jìn)行了綜述, 期望能夠為高溫湍流火焰溫度的測量方法提供參考。

1 飛秒CARS光譜測溫技術(shù)的基本原理

飛秒相干反斯托克斯拉曼散射測溫技術(shù)的主要步驟包括建立CARS光譜理論模型、 搭建CARS光譜測溫實驗系統(tǒng), 并獲得測量目標(biāo)的CARS光譜、 對理論光譜模型和實驗光譜進(jìn)行擬合得出溫度信息。 理論上通常建立N2、 H2、 CO2等燃燒過程中常見氣體的CARS光譜理論模型, 并使用遺傳算法與在實驗中以相應(yīng)氣體為探針獲得的CARS光譜進(jìn)行擬合。

實驗中, CARS信號的產(chǎn)生需要滿足兩個條件: 一是能量守恒條件, 即產(chǎn)生的CARS信號光和三束入射光之間的頻率要滿足ωCARS=ω1-ω2+ω3能量守恒條件; 二是動量守恒條件, 又稱為相位匹配條件, 相位匹配條件是否滿足是能否實現(xiàn)信號高效輸出的關(guān)鍵。 CARS的能級圖如圖1所示, 圖中ωpump為泵浦光頻率,ωstokes為斯托克斯光頻率,ωprobe為探測光頻率, 探測光頻率可以和泵浦光頻率相等, 即ωpump=ωprobe。

圖1 CARS過程的能級躍遷示意圖

產(chǎn)生CARS信號的過程如下: 泵浦光和斯托克斯光同時到達(dá)探測樣品, 泵浦光把粒子從基態(tài)1激發(fā)到虛能級1’, 在斯托克斯光的作用下, 產(chǎn)生受激拉曼散射, 粒子從虛能級1’躍遷到第一激發(fā)態(tài)2, 在探測光的作用下, 粒子從第一激發(fā)態(tài)躍遷到虛能級2’, 緊接著粒子從虛能級2’弛豫到基態(tài)1產(chǎn)生CARS信號。 在實驗中常用的相位匹配方式為圖2所示的折疊BOXCARS相位匹配方式。 這種空間相位匹配方式于1978年由Eckbreth等[6]完善, 該相位匹配方式進(jìn)一步實現(xiàn)了CARS信號出射方向與入射光在三維空間上的分離。

圖2 CARS相位匹配示意圖[7]

2 飛秒CARS光譜測溫技術(shù)應(yīng)用

2.1 飛秒時間分辨CARS光譜測溫技術(shù)應(yīng)用

飛秒時間分辨CARS典型實驗裝置如圖3所示, 泵浦光、 斯托克斯光和探測光經(jīng)過電動平移臺后到達(dá)透鏡, 經(jīng)過透鏡的聚焦作用, 三束光聚焦到樣品上, 泵浦光和斯托克斯光激發(fā)樣品的拉曼振動模, 探測光對拉曼振動進(jìn)行探測。 飛秒時間分辨CARS光譜就是通過調(diào)節(jié)探測光到探測樣品的延遲時間來實現(xiàn)的, 每改變一次探測光的延遲時間, 記錄一次CARS信號的強(qiáng)度, 記錄的CARS光譜強(qiáng)度隨探測光延遲時間的變化曲線即為飛秒時間分辨CARS光譜, 光譜的變化趨勢體現(xiàn)樣品的溫度信息。 2001年德國馬克普朗克研究所開始應(yīng)用飛秒時間分辨CARS光譜進(jìn)行火焰溫度測量[8]。 隨后, 該課題組在這一領(lǐng)域開展了較多的理論和實驗研究工作, 測量了一個大氣壓條件下, Hencken標(biāo)準(zhǔn)燃燒器氫氣/空氣絕熱火焰溫度。 此外還測量了CO氣體對N2分子時間分辨CARS信號的影響等。 2012年哈爾濱工業(yè)大學(xué)可調(diào)諧激光技術(shù)國家重點實驗室夏元欽課題組利用飛秒時間分辨CARS光譜測量了大氣條件下甲烷/氮氣/氧氣火焰溫度, 實驗結(jié)果擬合較好并體現(xiàn)出良好的重復(fù)性[9]。

圖3 飛秒時間分辨CARS實驗裝置示意圖[7]

由于飛秒時間分辨CARS技術(shù)在進(jìn)行溫度測量時需要多次延時, 多次取點, 需要一定的時間積累, 不能測量燃燒的瞬態(tài)過程, 因此, 利用飛秒時間分辨CARS對氣體燃燒測溫的研究較少, 這一技術(shù)主要應(yīng)用于研究超快動力學(xué)過程。 對于這一缺陷, 科研人員又提出了飛秒單脈沖CARS測溫技術(shù), 可以實現(xiàn)對瞬態(tài)燃燒場進(jìn)行溫度測量。

2.2 飛秒單脈沖CARS光譜測溫技術(shù)

2002年德國馬克普朗克研究所Lang等[10]開創(chuàng)性地提出了利用飛秒激光單脈沖CARS光譜測溫的可行性。 飛秒激光器產(chǎn)生的脈沖寬度一般在100 fs左右, 頻帶寬度約幾十納米(約200 cm-1), 將飛秒脈沖作為泵浦光和斯托克斯光同時使用時, 泵浦光不同頻率分量與斯托克斯光不同頻率分量間具有相同的頻率差, 可實現(xiàn)對同一躍遷的同步多重激發(fā)。 同時, 泵浦光某一單一頻率分量也可與斯托克斯光不同頻率分量間滿足寬帶CARS的激發(fā)條件, 這種無需通過掃描斯托克斯頻率就可以實現(xiàn)分子不同振轉(zhuǎn)拉曼躍遷的相干激發(fā)的方法稱為飛秒單脈沖CARS光譜測溫方法。 該方法使用單個激光脈沖來實現(xiàn)溫度測量, 而飛秒激光器的脈沖輸出頻率通常在千赫茲量級, 每秒可以獲取上千個數(shù)據(jù), 因此可以實現(xiàn)毫秒量級時間尺度內(nèi)燃燒場溫度的檢測。 飛秒單脈沖CARS光譜技術(shù)具體分為啁啾探測脈沖飛秒CARS光譜技術(shù)和混合飛秒/皮秒CARS光譜測溫技術(shù)。

2.2.1 啁啾探測脈沖飛秒CARS光譜(CPP fs CARS)技術(shù)研究進(jìn)展

基于啁啾探測脈沖的飛秒CARS(CPPfsCARS)光譜測溫技術(shù)是通過在探測光光路中插入色散玻璃棒, 對探測脈沖引入了啁啾, 使其在時間尺度進(jìn)行拉伸, 將脈沖寬度由飛秒量級拉伸到皮秒量級, 同時, 引入啁啾使得探測脈沖的不同頻率分量在時間上分離, 因此由飛秒脈沖泵浦產(chǎn)生的拉曼相干波包在消相過程的不同時刻與不同頻率分量的探測光作用, 這一過程中所產(chǎn)生的頻域光譜攜帶的拉曼相干波包的消相信息與溫度有關(guān), 基于此可以利用一個脈沖實現(xiàn)對溫度的測量。 表1展示了CPP fs CARS測溫技術(shù)近年的研究進(jìn)展。

表1 CPP fs CARS測溫技術(shù)研究進(jìn)展

美國普渡大學(xué)Lucht課題組開展了大量的CPP fs CARS測溫工作, Roy等[11]首先利用CPP fs CARS測溫技術(shù)分別在高溫加熱氣室和Hencken型燃燒器產(chǎn)生的穩(wěn)定火焰中進(jìn)行了測溫實驗, 實現(xiàn)了在300～2 400 K溫度范圍內(nèi)測溫實驗, 測量的誤差和重復(fù)精度分別約為1.5%～3%和約1%～6%。 隨后Richardson等對CPP fs CARS測溫的理論模型進(jìn)行了詳細(xì)報道, 并對提取溫度信息的過程進(jìn)行了詳細(xì)描述。 Richardson等[16]利用偏振控制的方法進(jìn)行了抑制CPP fs CARS中非共振背景信號的研究, 通過在泵浦光和斯托克斯光之間引入60°的偏振角, 實現(xiàn)了CARS信號與非共振背景的分離, 并進(jìn)行測溫實驗, 準(zhǔn)確度達(dá)到1.2%～3.5%。 Kulatilaka等[17]使用柱透鏡作為相位匹配聚焦透鏡實現(xiàn)了在一維空間上的單脈沖CASS測量。 Lucht等[18]在上述研究的基礎(chǔ)上通過對泵浦光和斯托克斯光引入小的啁啾, 觀察到CARS信號的干擾被最小化, 并且測溫的精度得到了明顯的改善。 Thomas和Lucht等[19]分別在甲烷-空氣預(yù)混火焰和乙醇稀釋噴霧火焰中進(jìn)行了CPP fs CARS測溫實驗, 使用重復(fù)頻率為5 kHz的飛秒激光, 滿足捕捉除最湍流火焰外的溫度分布。 測得兩種火焰在徑向位置相同高度的溫度出現(xiàn)不同波動, 分析原因為它們的燃燒動力學(xué)由不同的基本機(jī)制驅(qū)動, 該結(jié)果表明CPP fs CARS技術(shù)在噴霧和湍流火焰中的應(yīng)用潛力。

經(jīng)過上述研究人員的完善, CPP fs CARS的裝置如圖4所示, 使用800 nm的激光同時做斯托克斯光和探測光, 經(jīng)過OPA產(chǎn)生的675nm激光作為泵浦光。 這種波長分配方式優(yōu)點在于可以提供高能量的探測脈沖, 提高信噪比, 而缺點在于有背景光的干擾。 在探測光光路中插入高色散玻璃棒對探測光脈沖引入啁啾, 使其脈沖寬度拉伸到皮秒量級。 三束光經(jīng)過透鏡聚焦于待測樣品產(chǎn)生CARS信號, 三束光的偏振和能量通過半波片和薄膜偏振器控制。

圖4 CPP fs CARS典型實驗裝置示意圖[12]

Dennis等[20]使用CPP fs CARS技術(shù)在模擬燃?xì)廨啓C(jī)燃燒器的兩種運行情況下進(jìn)行了重復(fù)頻率為5 kHz的單脈沖溫度測量, 一種表現(xiàn)出低水平的熱聲不穩(wěn)定性, 另一種表現(xiàn)為高水平的不穩(wěn)定性。 火焰溫度測量的空間分辨率約為600 μm, 測溫的精度約為±2%, 估計精確度約為±3%。 在火焰中12個不同位置進(jìn)行溫度測量。 通過測量不同位置的溫度發(fā)現(xiàn), 在燃燒器出口附近的循環(huán)區(qū)中, 測量的溫度變化很大, 并且這種變化隨軸向距離減小。 隨著燃燒產(chǎn)物達(dá)到平衡, 溫度隨著離燃燒器出口的軸向距離而升高。 該報道結(jié)果表明CPP fs CARS可以在湍流燃燒和顯著渦流燃燒的燃燒裝置中進(jìn)行高效的測溫工作。

氮氣分子通常被用作富氮空氣燃燒中基于飛秒CARS燃燒診斷的探針分子, 然而, 隨著含碳燃料的引入, 二氧化碳成為燃燒過程中占主導(dǎo)地位的分子, 逐步被用作燃燒診斷中的探針分子[21]。 美國普渡大學(xué)Lucht課題組[15]報道了以CO2為探針的CPP fs CARS測溫工作, 建立了CO2/O2CPP fs CARS的唯象模型, 模型表明, 對啁啾探測脈沖使用長時間延遲, 可以在不受O2干擾的情況下進(jìn)行CO2探針的溫度測量, 并且不受非共振背景的影響。 他們將以CO2作為探針和以N2作為探針進(jìn)行的CPP fs CARS測溫結(jié)果進(jìn)行了比較。 圖5所示為在1274K溫度時的絕熱火焰獲得的CO2和N2的CPP fs CARS的實驗光譜和理論光譜的單次擬合之間的比較。 燃燒產(chǎn)物中的CO2和N2濃度分別為30%和53%, 使用的探測脈沖時間延遲分別為7.2和1.0 ps。 對比結(jié)果顯示對于約1 300 K的火焰溫度, N2CPP fs CARS譜具有更好的信噪比, 這是由于N2在燃燒產(chǎn)物中的濃度較高, 并且非共振背景有助于對N2CARS信號的增強(qiáng)。

由于具有長探測脈沖延遲的CO2CPP fs CARS光譜不受非共振背景的影響, 且CO2具有較低的振動躍遷頻率, 因此在1 000 K以下, CO2比N2表現(xiàn)出更好的測溫靈敏度, 該報道表明CO2也可以作為溫度測量探針。 雖然CPP fs CARS已有較好的應(yīng)用效果, 但其仍然具有局限性, 由于對探測脈沖只是在時間尺度上進(jìn)行展寬, 保留了其頻域?qū)挾? 因此CPP fs CARS的光譜數(shù)據(jù)是寬帶啁啾信號與拉曼相干波包作用的復(fù)雜結(jié)果, 光譜的形態(tài)無法與被測介質(zhì)的某組拉曼躍遷有直接的對應(yīng)關(guān)系, 并且CPP fs CARS的光譜形態(tài)對輸入激光的特性非常敏感, 在光譜信號中提取溫度信息需要進(jìn)行非常復(fù)雜的計算和數(shù)據(jù)擬合過程。 基于這些局限性, 研究人員進(jìn)一步發(fā)展了混合飛秒/皮秒CARS測溫技術(shù)。

2.2.2 混合飛秒/皮秒CARS光譜測溫技術(shù)研究進(jìn)展

混合飛秒/皮秒CARS使用具有窄線寬的皮秒探測脈沖, 該探測脈沖并不是通過拉伸飛秒脈沖獲得的, 而是通過脈沖整形獲得的, 其在頻域具有較窄的帶寬, 因此混合飛秒/皮秒CARS光譜通常具有較高的光譜分辨率, 可以進(jìn)行CPP fs CARS光譜技術(shù)難以開展的純轉(zhuǎn)動CARS測溫, 而且混合飛秒/皮秒CARS光譜中每個光譜峰值均對應(yīng)具體的拉曼躍遷, 因此可以更加直觀地實現(xiàn)溫度測量。 在進(jìn)行光譜擬合時, 需要擬合的參數(shù)相比于啁啾探測脈沖CARS要少很多, 因此其模型建立比CPP fs CARS要簡單, 并且所需的計算成本也較低。 表2總結(jié)了飛秒/皮秒混合CARS測溫技術(shù)近年的研究進(jìn)展。

表2 混合飛秒/皮秒CARS測溫技術(shù)研究進(jìn)展

根據(jù)CARS過程激發(fā)的能級為振動能級或轉(zhuǎn)動能級, 可以將CARS光譜分為振動CARS光譜和轉(zhuǎn)動CARS光譜。 振動CARS光譜技術(shù)激發(fā)探針分子的振動能級, 分子的振動躍遷主要發(fā)生在較高的溫度。 較高溫度情況下, 有較大百分比的基態(tài)粒子被激發(fā)到第一和第二振動能級, 因此振動CARS光譜測溫在1 000 K以上的溫度范圍內(nèi)體現(xiàn)出良好的測溫精確度。 純轉(zhuǎn)動CARS光譜技術(shù)激發(fā)分子的不同振動能級中的轉(zhuǎn)動能級, 并且一般是利用基態(tài)的純轉(zhuǎn)動躍遷進(jìn)行溫度測量, 其在較低的溫度下顯示出較高的測溫靈敏度[27]。 2017年Richardson等[28]對CPP fs CARS和混合飛秒/皮秒CARS技術(shù)進(jìn)行了比較分析, 當(dāng)被測目標(biāo)溫度低于1 200 K時, 純轉(zhuǎn)動混合飛秒/皮秒CARS具有較高的測溫精度; 當(dāng)被測目標(biāo)高于1 200 K時, 振動CARS和轉(zhuǎn)動CARS具有相似的測溫精度; 當(dāng)被測目標(biāo)具有較大的溫度跨度范圍時, 可同時進(jìn)行振動和轉(zhuǎn)動CARS測量的混合飛秒/皮秒CARS更適合這種測量場景。 在混合飛秒/皮秒CARS技術(shù)中, 較高能量的窄帶皮秒探測脈沖是保證獲得高信噪比和準(zhǔn)確測量結(jié)果的關(guān)鍵, 通過脈沖整形獲得高能量的窄帶皮秒探測脈沖是重要的研究內(nèi)容, 在此首先簡要介紹一下脈沖整形裝置的研究進(jìn)展。 表3列出了近年脈沖整形的研究進(jìn)展。

表3 脈沖整形方法

2010年美國愛荷華州立大學(xué)機(jī)械工程系的Miller等[29]報道了利用振動混合飛秒/皮秒CARS技術(shù)在非穩(wěn)態(tài)高溫火焰中的高速測溫工作。 具有Δω≈12 cm-1的窄帶探測脈沖ω3是使用基于光柵的折疊4f脈沖整形系統(tǒng)從高能790 nm激光脈沖的小光譜部分中選出的, 選擇適當(dāng)?shù)奶綔y脈沖延遲來最小化非共振背景。 通過調(diào)整探測光時間延遲, 將非共振背景抑制2個數(shù)量級, 測量了預(yù)混氫氣-空氣火焰的溫度, 最高溫度達(dá)2 400 K, 測量精度為2.2%, 準(zhǔn)確度為3.3%。

在以上的測溫基礎(chǔ)上, Miller等[22]又開展了基于振動混合飛秒/皮秒CARS的大范圍溫度測量, 在298～2 400 K溫度范圍進(jìn)行測量, 得到的測量結(jié)果與模擬光譜具有良好的一致性。 通過光譜解析初始激發(fā)后32 ps發(fā)生的依賴于轉(zhuǎn)動量子數(shù)J的無振動相干恢復(fù), 克服了振動混合飛秒/皮秒CARS在1 200 K以下測溫的有限靈敏度。 之前報道的使用N2進(jìn)行的混合飛秒/皮秒CARS在延遲時間小于8 ps的時間區(qū)域進(jìn)行測溫, 這個延遲時間范圍內(nèi)對振動能級分布的靈敏度較高, 但對轉(zhuǎn)動能級分布的靈敏度較低, 選擇32.5 ps的探針延遲來優(yōu)化在較大溫度范圍內(nèi)的測溫靈敏度, 并且可以通過改變探針延時來調(diào)整大范圍測溫的靈敏度。 通過減少探針延遲, 可以將靈敏度轉(zhuǎn)移到較高溫度; 而增加探針延遲可以將靈敏度轉(zhuǎn)移到較低溫度。

清華大學(xué)精儀系的李巖教授課題組[35]報道了優(yōu)化探針時間延遲對測溫靈敏度影響的研究。 研究了在利用振動飛秒/皮秒混合CARS技術(shù)進(jìn)行測溫時, 探測光的延遲時間對測溫靈敏度的影響。 通過使用10～35 ps的優(yōu)化探針時間延遲, 獲得了在300～2 500 K的最大測量溫度靈敏度, 測量溫度與最佳時間延遲之間的關(guān)系通過圖6(a)中的冪函數(shù)擬合出來。 其中箭頭所指為擬合曲線, 擬合結(jié)果與計算結(jié)果的最大偏差小于3%。 除此之外, 該課題組還研究了存在背景噪聲的情況下, 受到有限信噪比的影響時, 使用4f脈沖整形器得到的不同帶寬的探測脈沖分別對應(yīng)的最佳延時和測量目標(biāo)溫度之間的關(guān)系, 結(jié)果顯示出在某些溫度擬合結(jié)果出現(xiàn)跳躍, 但擬合和計算的結(jié)果一致性總體良好, 如圖6(b)所示。 最佳時間延時隨溫度的升高而減小, 并且在高溫下變化變慢, 這表明具有在一個溫度范圍內(nèi)使用公共時間延時并同時實現(xiàn)靈敏測量的可能性[35]。

圖6 (a)不同溫度下的最佳時間延遲擬合曲線;(b)考慮有限信噪比的影響后, 不同探測帶寬的最佳延時

李巖教授課題組還分別以N2/O2/CO2為溫度探針, 使用振動飛秒/皮秒混合CARS技術(shù)對貧油火焰進(jìn)行了測溫研究, 測量的穩(wěn)態(tài)火焰溫度在1 700～2 000 K, 準(zhǔn)確度在3%左右[36]。 2022年, 該課題組[37]又提出了一種在CARS測溫中有效的多參數(shù)優(yōu)化方法—改進(jìn)的自適應(yīng)差分(IOSaDE)算法, 用于振動混合飛秒/皮秒CARS測溫中的多參數(shù)優(yōu)化。 在不同的模擬光譜中使用該算法進(jìn)行20次連續(xù)試驗的擬合溫度與目標(biāo)溫度一致。 并且在不同探針延時的實驗光譜中的比較表明, IOSaDE方法可以將20次連續(xù)試驗的擬合溫度的標(biāo)準(zhǔn)偏差降低近4倍, 并將擬合溫度的誤差降低18%以上。

巴黎薩克雷大學(xué)Barros等[38]報道了使用振動混合飛秒/皮秒CARS技術(shù)在層流甲烷/空氣火焰和環(huán)境空氣中進(jìn)行溫度測量, 在典型火焰溫度下的測量精度低于0.5%, 相比之前精度提高了兩倍, 這歸因于所用的脈沖整形單元, 包括體布拉格光柵和法布里-珀羅標(biāo)準(zhǔn)具, 以及一個定制的晶體光纖線性放大器和一個二次諧波產(chǎn)生模塊。 通過此脈沖整形單元, 獲得脈沖持續(xù)時間為58 ps, 光譜寬度為0.4 cm-1, 單脈沖能量為100 μJ的探測脈沖。 圖7(a)為在甲烷/空氣火焰中, 使用重復(fù)頻率為5 kHz激光獲得的N2CARS光譜圖, 可以看到三個振動帶, 并且許多旋轉(zhuǎn)線也被清晰地分辨出來。 圖7(b)為在燃燒器上方5 mm處1 s內(nèi)采集的5 000個溫度數(shù)據(jù)(藍(lán)色原點)的分布, 黃色曲線為計算得到的溫度平均曲線, 可以看出溫度曲線存在一些波動變化, 這是火焰本身的不穩(wěn)定引起的, 這一結(jié)果體現(xiàn)了飛秒CARS測溫技術(shù)可以進(jìn)行瞬時溫度測量的能力。

圖7 在5 mm高度的甲烷/空氣火焰中進(jìn)行溫度測量

如上文所述, 轉(zhuǎn)動CARS的溫度靈敏度來自旋轉(zhuǎn)能量狀態(tài)的分布, 并且主要是在基態(tài)振動狀態(tài)下, 即使在較低的溫度下也是活躍的。 Miller等[39]最先報道了純轉(zhuǎn)動混合飛秒/皮秒CARS測溫工作, 所報道的純轉(zhuǎn)動混合飛秒/皮秒CARS測溫光路系統(tǒng)與振動飛秒/皮秒混合CARS實驗系統(tǒng)不同之處在于三束脈沖的中心波長均為800 nm。 他們在零時間延時和13.5 ps的探測脈沖延時條件下測量N2頻域CARS光譜信息。 通過使用13.5 ps的探測脈沖延遲, 確保由碰撞或非共振背景引起的溫度偏差可以忽略不計。 因此所得到的光譜具有足夠的信噪比, 單次激發(fā)純轉(zhuǎn)動CARS光譜在306 K時信噪比為3 900∶1, 在500 K時信噪比為425∶1, 700 K時為42∶1。 在保持所有激光參數(shù)恒定的情況下, 對溫度為800 K時的單次激發(fā)光譜進(jìn)行了測量, 顯示出的信噪比約為15∶1, 這一信噪比為當(dāng)前的激光參數(shù)配置的單次激發(fā)測量上限。 通過增加4f脈沖整形器的吞吐量或者使用更高能量的探測脈沖來提高測量的信噪比, 進(jìn)一步將這種測溫方法應(yīng)用于更高的溫度是未來研究的主要內(nèi)容。

美國桑迪亞國家實驗室的Kearney等[40]使用純轉(zhuǎn)動混合飛秒/皮秒CARS技術(shù)在290～800 K的爐加熱空氣中進(jìn)行了溫度和濃度測量。 他們在實驗中分別使用單個法里-珀羅標(biāo)準(zhǔn)具和雙法布里-珀羅標(biāo)準(zhǔn)具獲得了1.5和7.0 ps持續(xù)時間的探測脈沖。 當(dāng)使用兩個自由光譜范圍分別為455和13 cm-1的標(biāo)準(zhǔn)具時, 獲得的探測脈沖頻譜寬度為2.1 cm-1, 這時的探測脈沖能量也相對較低, 為4 μJ; 使用單標(biāo)準(zhǔn)具時獲得的是一個頻譜寬度為5.3 cm-1的探測脈沖, 單脈沖能量為12 μJ。 由于使用雙標(biāo)準(zhǔn)具獲得的探測脈沖的單脈沖能量較低, 導(dǎo)致單次激發(fā)的信噪比降低, 測溫的精度也有所下降。 而使用單標(biāo)準(zhǔn)具時, 信噪比較高, 在299～700 K溫度范圍單次測溫精度為1%, 接近800 K時測溫精度為1.9%; 該報道結(jié)果表明使用較大光譜分辨率的探測脈沖也可以獲得足夠的測溫精度, 但總體而言這種標(biāo)準(zhǔn)具濾波的方式獲得的探測脈沖能量較低, 限制了可測量的溫度范圍。 基于這一點不足, 該課題組又使用了前文所述的二次諧波線寬壓縮裝置獲得了轉(zhuǎn)換效率更高的皮秒探測脈沖, 基于二次諧波帶寬壓縮器的混合飛秒/皮秒CARS具有更大的溫度測量范圍[30], 利用這一特性該課題組還在高溫高壓、 富燃、 甚至固體顆粒燃燒等高消光比環(huán)境下進(jìn)行了溫度測量。 普渡大學(xué)的Athmanathan等[41]首次利用純轉(zhuǎn)動混合飛秒/皮秒CARS對旋轉(zhuǎn)轟爆燃燒室的尾焰溫度進(jìn)行了測量, 測量的準(zhǔn)確度小于2%。 圖8是用于測量旋轉(zhuǎn)轟爆燃燒排氣尾焰的雙光束CARS光路系統(tǒng)示意圖, 使用了一個窄帶脈沖放大器(NSA)對探測脈沖進(jìn)行放大, 放大后得到光譜帶寬為1.9 cm-1, 脈沖寬度為10 ps的激光脈沖, 經(jīng)過倍頻后獲得一個532.2 nm的探針光束, 單脈沖能量達(dá)到800 μJ, 高能的探測脈沖有利于提高溫度測量的信噪比, 進(jìn)一步表明了純轉(zhuǎn)動飛秒/皮秒混合CARS在高溫、 湍流、 非穩(wěn)態(tài)的復(fù)雜燃燒環(huán)境中具有十分重要的應(yīng)用價值。

圖8 純轉(zhuǎn)動CARS光學(xué)系統(tǒng)示意圖[41]

3 總結(jié)與展望

綜述了飛秒CARS光譜測溫技術(shù)的研究進(jìn)展, 分別介紹了飛秒時間分辨CARS光譜測溫技術(shù)、 啁啾飛秒探測脈沖CARS光譜測溫技術(shù)和混合飛秒/皮秒CARS 光譜測溫技術(shù)。 其中飛秒時間分辨CARS測溫技術(shù)需要對探測脈沖進(jìn)行多次時間延遲, 通常需要一定的時間積累才能記錄一次光譜數(shù)據(jù), 不能實現(xiàn)火焰的瞬時溫度信息測量; 而其他兩種測溫方法憑借飛秒激光千赫茲量級的重復(fù)頻率, 能夠?qū)崿F(xiàn)毫秒量級(每秒可獲得上千個測溫數(shù)據(jù))時間尺度內(nèi)燃燒場動態(tài)分析與監(jiān)測, 可以對瞬態(tài)燃燒場進(jìn)行測量。 目前, 測量的溫度范圍已經(jīng)在300～2 500 K, 并且測溫結(jié)果的準(zhǔn)確度小于3%。

目前, 國外多個課題組已經(jīng)開始了對飛秒CARS光譜測溫技術(shù)的研究, 應(yīng)用場景已經(jīng)從平面火焰爐產(chǎn)生的穩(wěn)態(tài)火焰拓展至非穩(wěn)態(tài)湍流燃燒場、 模擬大型燃?xì)廨啓C(jī)火焰和模擬航天發(fā)射臺等。 國內(nèi)很多課題組也已經(jīng)進(jìn)行了飛秒CARS測溫技術(shù)的研究, 并且取得了一定的成效。 飛秒CARS光譜測溫技術(shù)仍然面臨許多挑戰(zhàn), 包括研制更加穩(wěn)定、 集成化的光源系統(tǒng), 使用更加快速擬合出溫度信息的算法, 獲得更高的測量信噪比等。 加快開展和優(yōu)化飛秒CARS光譜測溫技術(shù)的研究將為我國大型燃?xì)廨啓C(jī)和航空航天發(fā)動機(jī)的研發(fā)過程提供有力的技術(shù)支撐, 同時在其他低溫低壓湍流燃燒研究中也具有重用的應(yīng)用前景。