任晶晶 付興濤

摘 要：為了解汾河中游底泥重金屬污染分布現(xiàn)狀、揭示其污染物來源，選擇中游磁窯河入汾口至文峪河入汾口以下２ ｋｍ 河段為研究對象，采集５ 個斷面上共３５ 個底泥柱狀樣（ 底泥深度０～ ７０ ｃｍ），分析重金屬垂向及沿河道分布特征，并采用主成分分析法（ＰＣＡ）和正定矩陣因子分析法（ＰＭＦ） 揭示其污染物來源。結(jié)果表明：Ｈｇ、Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ、Ｎｉ 整體表現(xiàn)為在４０～ ７０ ｃｍ 深處底泥富集，４０～７０ ｃｍ 深處含量為０～４０ ｃｍ 深處的１．０２～２．８２ 倍，其垂向分布規(guī)律可能與當?shù)貧v史工業(yè)污染有關(guān)；分析０～４０ ｃｍ 深處底泥沿河道分布特征及來源發(fā)現(xiàn)，５ 種重金屬沿河道分布趨勢相似，其含量均在磁窯河入汾口、文峪河入汾口出現(xiàn)較大值，Ｐｂ、Ｈｇ 含量嚴重超標，分別為當?shù)赝寥辣尘爸档模保梗?、３．９?倍，在文峪河入汾口出現(xiàn)最大值；重金屬Ｐｂ、Ｃｒ 及Ｎｉ 主要來源于工業(yè)生產(chǎn)，Ｃｕ 主要來源于工業(yè)生產(chǎn)、部分來源于藻類堆積，Ｈｇ 主要來源于藻類堆積、部分來源于工業(yè)生產(chǎn)。

：底泥；重金屬；垂向分布；沿河道分布；來源；汾河中游

中圖分類號：Ｘ８２４ 文獻標志碼：Ａ ｄｏｉ：１０．３９６９／ ｊ．ｉｓｓｎ．１０００－１３７９．２０２４．０３．０１５

引用格式：任晶晶，付興濤．汾河中游底泥重金屬分布特征與來源解析［Ｊ］．人民黃河，２０２４，４６（３）：８０－８４．

底泥是河流生態(tài)系統(tǒng)中重金屬等污染物的重要蓄積庫［１］ ，可間接反映水體污染情況［２］ 。當外源污染物負荷超過河道自凈能力時［３］ ，將對河道底泥產(chǎn)生嚴重污染［４］ 。近些年，國內(nèi)外學者對河流湖泊底泥重金屬的研究頗多，如：李志清等［５］ 對長蕩湖表層沉積物重金屬分布特征及來源進行了分析，李梁等［６］ 對滇池外海底泥重金屬污染生態(tài)風險進行了評價，韓金龍等［７］對北京通惠河底泥重金屬進行了風險評價與溯源分析，夏建東等［８］ 使用ＰＣＡ 和ＰＭＦ 模型對星云湖底泥重金屬進行了溯源分析與風險評價。

汾河是黃河第二大支流，汾河流域是山西省工農(nóng)業(yè)發(fā)達地區(qū)和人口集中分布地區(qū)，水資源開發(fā)利用率高達８０％，上游水質(zhì)良好，中下游分布眾多工礦企業(yè)和灌區(qū)，降水少而集中，進入水體的污染物沉積在底泥，河流污染問題嚴重。目前針對汾河底泥污染的研究主要集中于重金屬污染形態(tài)［９］ 、化學特征［１０］ 及底泥好氧速率［１１－１３］ 等方面，關(guān)于重金屬污染物分布特征與來源的研究較少。因此，本文結(jié)合實地調(diào)研結(jié)果，選擇汾河中游磁窯河入汾口至文峪河入汾口以下２ ｋｍ河段為研究對象，分析底泥重金屬垂向與沿河道分布特征，揭示底泥重金屬污染物來源，以期為河流底泥污染防治及生態(tài)風險評價提供科學依據(jù)。

１ 材料與方法

１．１ 樣品采集

２０２１ 年７ 月，根據(jù)河流水質(zhì)、水動力及潛在污染源地理位置特征［１４］ ，在研究河段設(shè)置Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ、Ｅ 采樣斷面，Ａ 斷面位于磁窯河入汾口，Ｅ 斷面位于文峪河入汾口以下２ ｋｍ 處，研究河段集水區(qū)有農(nóng)田分布。磁窯河為汾河一級支流，是山西省河流污染重點治理對象；Ｂ、Ｃ 斷面河道較窄，流速較快，無排污口等直接污染源；Ｄ 斷面位于文嶼河入汾口，文峪河為汾河最大一級支流，入汾口附近分布眾多工礦企業(yè)、畜禽養(yǎng)殖業(yè)等，面源污染嚴重，污染物主要通過地表徑流、排水和地下滲流等方式進入水體；支流匯入使Ａ、Ｄ 斷面河道變寬、流速變緩；Ｅ 斷面周圍草類植物豐富，常有居民放牧。在每個采樣斷面橫向間隔２～３ ｍ 設(shè)置３ 個采樣點取樣，作為該斷面的平行樣。用ＧＰＳ 定位并記錄周圍環(huán)境情況，利用柱狀采泥器在河道中央及靠近河岸河床出露部位采集底泥柱狀樣（靠近河岸的采樣點應距河岸２～３ ｍ，以確保底泥具有代表性），采樣時盡量避開河道中央水流湍急的地方，并且保證采樣點未被疏浚過，控制采泥器下沉與提起的速度，以確保采集底泥成型。受試驗條件限制，采樣深度為７０ ｃｍ，每１０ ｃｍ深采樣一次，將樣品依次裝進聚乙烯自封袋，每層樣品質(zhì)量大于５００ ｇ，帶回實驗室后立即放入冷藏箱４ ℃保存，再經(jīng)冷凍干燥后取出，除去樣品中的沙石和動植物殘體，用瑪瑙研缽充分研磨后過１００ 目篩，用四分法分取其中一份放入自封袋，置于干燥陰冷處備用。

１．２ 重金屬檢測方法

底泥重金屬分析指標有汞（Ｈｇ）、銅（Ｃｕ）、鉛（Ｐｂ）、鉻（Ｃｒ）、鎳（Ｎｉ）。采用《土壤和沉積物銅、鋅、鉛、鎳、鉻的測定火焰原子吸收分光光度法》（ＨＪ４９１—２０１９）測定重金屬Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ、Ｎｉ 含量，采用《土壤和沉積物汞、砷、硒、鉍、銻的測定微波消解／ 原子熒光法》（ＨＪ ６８０—２０１３）測定重金屬Ｈｇ 含量。為確保檢測質(zhì)量合格，抽?。保埃サ臉悠愤M行平行雙樣檢測，結(jié)果顯示，所有樣品檢測結(jié)果相對偏差均在允許偏差±２５％內(nèi)，符合檢測方法規(guī)定質(zhì)量要求。

１．３ 重金屬來源分析方法

采用ＰＣＡ 和ＰＭＦ 兩種受體模型探究底泥重金屬污染物來源。ＰＣＡ 是采用數(shù)學降維或特征提取方法，對具有一定相關(guān)性的原始變量進行線性變換［１５］ ，提取有代表性的因子。ＰＭＦ 是Ｐａａｔｅｒｏ 等［１６］ 提出的用于源解析的改進受體模型，其基于加權(quán)最小二乘法進行限定和迭代計算，不斷分解原始變量矩陣得到最優(yōu)解，計算公式如下：

式中：Ｘｉｊ為第ｉ 個樣本中第ｊ 種重金屬的含量，ｇｉｋ為第ｉ個樣本的第ｋ 個源因子的貢獻，ｆｋｊ 為第ｋ 個源因子的第ｊ 種重金屬含量的特征值源，ｅｉｊ 為第ｉ 個樣本中第ｊ種重金屬的殘值。

使用ＰＭＦ 模型之前須進行各重金屬含量不確定度的計算，如果重金屬含量不超過重金屬檢測方法規(guī)定限值（ＳＭＤＬ），則不確定度ｕｉｊ為５ＳＭＤＬ ／６；相反，不確定度表達式如下：

式中：ＥＲＳＤ為誤差分數(shù)，ｃ 為重金屬含量。ＰＣＡ 法無法避免出現(xiàn)負值結(jié)果，但能識別不同成分的主次順序，而ＰＭＦ 法可較好處理確定及不確定的數(shù)據(jù)，結(jié)果不會出現(xiàn)負值。因此，結(jié)合兩種模型探究底泥重金屬污染來源，使底泥污染源分析結(jié)果更加精確。

２ 結(jié)果與討論

２．１ 底泥重金屬垂向分布特征

分析底泥柱狀樣的物理特性發(fā)現(xiàn)，０～４０ ｃｍ 深處與４０～７０ ｃｍ 深處底泥顏色、氣味及形態(tài)有較大區(qū)別。０～４０ ｃｍ 深處底泥多為淺黃色，無明顯惡臭氣味，呈液態(tài)流塑狀；４０～７０ ｃｍ 深處底泥顏色較深，多為黑色，有惡臭氣味，呈流塑狀。底泥重金屬垂向分布特征見圖１。Ｈｇ 和Ｃｕ 在Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｅ 斷面４０～７０ ｃｍ 深處底泥富集，其含量分別是０ ～ ４０ ｃｍ 深處的１． １２ ～ ２． ８２、１．０２～１．１５倍；Ｈｇ 和Ｃｕ 在Ｄ 斷面０～４０ ｃｍ 深處底泥富集，含量分別是４０～７０ ｃｍ 深處的１．１２、１．０８ 倍；Ｐｂ、Ｃｒ 和Ｎｉ 在Ａ～Ｅ 斷面４０～７０ ｃｍ深處底泥富集，含量分別是０～４０ ｃｍ 深處的１．０７ ～ １．２２、１．０３ ～ １．２９、１．０３ ～１．０９倍。

Ｄ 斷面位于文峪河入汾口，已有研究顯示，夏季溫度升高使文峪河水庫藻類密度增大［１７］ ，同時文峪河中Ｈｇ、Ｃｕ 含量超標［９］ ，文峪河匯入汾河后流速變緩，使得大量藻類堆積在Ｄ 斷面，而藻類富集多種重金屬［１８］ ，流入汾河的藻類會攜帶大量Ｈｇ 和Ｃｕ，若不及時對河流藻類進行清理，大量老化死亡藻類將沉積在底泥，因此Ｈｇ 和Ｃｕ 在０～４０ ｃｍ 深處底泥富集可能與藻類富集有關(guān)［１９］ 。另外，柱狀底泥樣品不僅能夠反映不同深度底泥重金屬污染程度，而且可提供重金屬歷史污染信息［２０］ 。研究區(qū)位于太原盆地下游，根據(jù)研究河段實測數(shù)據(jù)，計算得到研究區(qū)底泥沉積速率為２．６４ ｃｍ／ ａ［９］ ，１５ ａ 內(nèi)底泥沉積約４０ ｃｍ，因此依據(jù)０～４０ ｃｍ 底泥重金屬含量可估算近１５ ａ 河道底泥重金屬污染狀況，依據(jù)４０～７０ ｃｍ 深處底泥重金屬含量可估算２０ 世紀９０ 年代至２１ 世紀初的河道污染狀況，而２０世紀８０ 年代初至２１ 世紀初期是汾河流域大型煤礦以及太原鋼鐵業(yè)的迅速發(fā)展期［２１］ ，當時污水處理廠的處理能力較低，大部分污水排入汾河，Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ 及Ｎｉ 是鋼鐵廢水中的污染物［１５］ ，Ｐｂ 和Ｈｇ 是煤炭燃燒的產(chǎn)物［２２］ ，最終通過吸附沉積使污染物累積在河流底泥，４０～７０ ｃｍ 深處底泥多呈黑色，加之周圍存在較多工礦企業(yè)，結(jié)合由底泥沉積速率計算的底泥沉積結(jié)果，推測４０～７０ ｃｍ 深處底泥重金屬污染可能與底泥重金屬歷史污染有關(guān)［２３］ 。

２．２ 底泥重金屬沿河道分布特征

分析圖１ 可知，汾河中游底泥重金屬含量變化多在４０ ｃｍ 深處發(fā)生轉(zhuǎn)折，根據(jù)采樣區(qū)底泥沉積速率２．６４ ｃｍ／ ａ，推算０～４０ ｃｍ 深處底泥污染情況可代表近１５ ａ 在汾河實行相關(guān)治理措施及周圍小型工礦企業(yè)相繼關(guān)閉背景下的河道污染情況，因此選?。啊矗?ｃｍ 深處底泥分析重金屬沿河道分布特征，進而探討近年來汾河底泥重金屬污染來源，結(jié)果見表１。０～４０ ｃｍ 深處底泥中Ｈｇ、Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ、Ｎｉ 含量的變異系數(shù)分別是３３％、１４％、９％、７％、５％，說明Ｈｇ 含量沿河道變幅最大，Ｎｉ 含量沿河道變幅最小。

將５ 種重金屬含量平均值與當?shù)赝寥辣尘爸当容^（土壤背景值取山西省土壤重金屬環(huán)境背景值，Ｈｇ 為０．０２３ ｍｇ／ ｋｇ、Ｃｕ 為２２．９ ｍｇ／ ｋｇ、Ｐｂ 為１４．７ ｍｇ／ ｋｇ、Ｃｒ為５５．３ ｍｇ／ ｋｇ、Ｎｉ 為２９．９ ｍｇ／ ｋｇ），Ｈｇ、Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ、Ｎｉ含量平均值分別為當?shù)赝寥辣尘爸档模常梗?、０．７１、１．９４、０．９４、０．９?倍，表明該區(qū)域底泥已經(jīng)受到Ｐｂ 和Ｈｇ污染。

重金屬含量沿河道變化情況見圖２。５ 種重金屬含量沿河道變化特征總體相似，從Ａ 斷面至Ｅ 斷面呈先降低后升高的趨勢，均在Ｂ 斷面出現(xiàn)極小值；Ｈｇ、Ｃｕ及Ｐｂ 含量均在Ｄ 斷面出現(xiàn)極大值，分別為其他各斷面含量平均值的２．００、１．３４、１．１７ 倍；Ｃｒ 含量在Ｅ 斷面出現(xiàn)極大值，為其他各斷面含量平均值的１．１０ 倍；Ｎｉ含量在Ａ 斷面出現(xiàn)極大值，為其他各斷面含量平均值的１．１０倍?？傮w上斷面Ａ、Ｄ 的重金屬含量較斷面Ｂ、Ｃ、Ｅ 的偏高，原因可能是磁窯河與文峪河匯入汾河后，河道變寬、流速變緩，最終使大部分懸移質(zhì)沉積在河床，主要污染物Ｐｂ 和Ｈｇ 在Ｄ 斷面的含量為Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｅ 斷面的１．０３～１．８４ 倍。除與支流匯入有關(guān)外，還與上覆水污染以及藻類污染有關(guān)，Ｄ 斷面水樣分析結(jié)果顯示Ｐｂ 含量嚴重超標，在河道底泥大量沉積［３］ ，而文峪河入汾帶來的藻類污染進一步加速了底泥中Ｈｇ的累積［１８］ 。

２．３ 底泥重金屬來源解析

底泥重金屬Ｈｇ、Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ 和Ｎｉ 含量受礦物等沉積母質(zhì)的影響以及人為因素的干擾［２４］ 。重金屬間的相關(guān)性可一定程度上反映其來源［２４］ ，重金屬間相關(guān)關(guān)系越顯著，同源性越好［１４］ 。重金屬含量間的相關(guān)系數(shù)見表２，除Ｈｇ 外，Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ 及Ｎｉ 兩兩之間均存在顯著相關(guān)性（ｐ ＜０．０１），相關(guān)系數(shù)為０．５６７ ～ ０．７０６，表明Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ 及Ｎｉ 可能具有相似的來源；Ｈｇ 與Ｃｕ 之間具有較顯著相關(guān)關(guān)系，相關(guān)系數(shù)為０．４８６（ｐ＜０．０１），說明Ｈｇ 與Ｃｕ 之間可能具有相似的來源。

為探究Ｈｇ、Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ、Ｎｉ 重金屬的污染來源，采用ＰＣＡ 法和ＰＭＦ 法進行污染源解析。在進行ＰＣＡ 分析之前，應用ＫＭＯ 和Ｂａｒｔｌｅｔｔ 球形度檢驗對實測數(shù)據(jù)進行適用性分析，一般地，ＫＭＯ（檢驗統(tǒng)計量）＞０．７ 且ｐ＜０．０５ 時數(shù)據(jù)適合因子分析［１５］ 。本研究ＫＭＯ 值為０．７７１且顯著性水平為０．００，表明研究區(qū)重金屬元素之間相關(guān)性顯著且適合進行因子分析。根據(jù)主成分分析中旋轉(zhuǎn)值大于１ 的原則，篩選出１ 個主成分因子即重金屬的主要污染來源。計算可得，Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ 及Ｎｉ 均與篩選出的主成分因子有顯著相關(guān)性（相關(guān)系數(shù)均在０．８００以上），Ｈｇ 的相關(guān)系數(shù)較低（為０．５７３）。調(diào)研發(fā)現(xiàn)采樣區(qū)周圍存在較多工礦企業(yè)，如洗煤廠、鋼鐵冶煉廠等，煤炭燃燒與鋼鐵冶煉產(chǎn)生的廢氣、廢水、廢物中含大量重金屬Ｈｇ、Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ 及Ｎｉ［２５］ ，降雨徑流會挾帶地表土壤、大氣中的污染物一同進入水體，造成水體污染，污染物最終聚集在底泥。由ＰＣＡ 法分析可知，采樣區(qū)重金屬主要來源于工業(yè)生產(chǎn)，工業(yè)生產(chǎn)貢獻率為６２．７１％，其是Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ 及Ｎｉ 的主要來源，Ｈｇ 的部分來源。

將５ 個采樣斷面的２０ 個表層底泥樣品中的污染物含量與不確定度輸入ＥＰＡ ＰＭＦ５．０ 軟件，進行正定因子矩陣分析，５ 種重金屬均被歸類為“Ｓｔｒｏｎｇ”，軟件采用Ｒｏｂｕｓｔ 模式，在因子個數(shù)為２、迭代次數(shù)為２０ 次時，模擬效果最佳，此時樣本殘差為－３～３，實測值與預測值相關(guān)性良好，Ｃｒ 擬合曲線相關(guān)系數(shù)Ｒ 最大，為０．９２，Ｃｕ 和Ｐｂ 的Ｒ 較小（分別為０．７２ 和０．５２），Ｈｇ 和Ｃｕ 的Ｒ 值均超過０．８０。

采用ＰＭＦ 法共解析出２ 個因子即２ 個污染物來源，２ 個因子的相對貢獻率分別為４１％和５９％。底泥重金屬源成分譜圖見圖３。因子１ 對Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ 和Ｎｉ的貢獻率較高，對Ｈｇ 的貢獻率較低，與主成分分析結(jié)果相似，根據(jù)推測因子１ 為工業(yè)生產(chǎn)源，貢獻率為４１％；因子２ 對Ｈｇ 和Ｃｕ 的貢獻率較高，由相關(guān)性分析可知Ｈｇ 和Ｃｕ 具有相似來源，結(jié)合Ｈｇ 和Ｃｕ 分布特征可知，２ 種重金屬受藻類堆積影響較大，因此推測因子２ 為藻類堆積，貢獻率為５９％。工業(yè)生產(chǎn)源在ＰＣＡ、ＰＭＦ 兩種受體模型中的貢獻率存在差距，原因可能是不同方法在應用過程中所選的不確定度和污染物之間存在差異［２６］ ，但兩種模型結(jié)果均顯示工業(yè)生產(chǎn)為重金屬主要來源。

３ 結(jié)論

１）汾河中游底泥重金屬垂直分布特征為：Ｈｇ 和Ｃｕ 在Ｄ 斷面０～４０ ｃｍ 深處底泥富集，在Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｅ 斷面４０～７０ ｃｍ 深處底泥富集；Ｐｂ、Ｃｒ 和Ｎｉ 在Ａ～Ｅ 斷面４０～７０ ｃｍ 深處底泥富集，其垂直分布規(guī)律可能與當?shù)貧v史工業(yè)污染有關(guān)。

２）分析汾河中游０～４０ ｃｍ 深處底泥重金屬沿河道分布特征發(fā)現(xiàn)，底泥中Ｐｂ 和Ｈｇ 含量均超過當?shù)赝寥辣尘爸?，為主要重金屬污染物。?種重金屬含量沿河道變化情況相似，受支流匯入、上覆水污染及藻類污染影響，磁窯河入汾口和文峪河入汾口底泥重金屬含量較其他非支流匯入斷面的高。

３）解析０～４０ ｃｍ 深處底泥重金屬來源可知，Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ 和Ｎｉ 具有相似來源。由ＰＣＡ 法可知采樣區(qū)底泥重金屬主要來源于工業(yè)生產(chǎn)，其是Ｃｕ、Ｐｂ、Ｃｒ 及Ｎｉ的主要來源，是Ｈｇ 的部分來源；采用ＰＭＦ 法分析可知重金屬主要來源除工業(yè)生產(chǎn)外，還有藻類堆積，藻類堆積對Ｈｇ 和Ｃｕ 的貢獻率較高。

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【責任編輯 栗 銘】