趙 瑞 吳金杰 劉 博 湯顯強(qiáng),2 郭 彬 呂雅竹 韓 露

1（中國計量科學(xué)研究院 北京 100029）

2（成都理工大學(xué) 成都 610059）

X 射線在民用核技術(shù)領(lǐng)域的應(yīng)用已經(jīng)趨于成熟，尤其是醫(yī)學(xué)診斷、介入治療等，對X 射線的防護(hù)也逐漸加強(qiáng)。其中，個人防護(hù)產(chǎn)品用于保護(hù)操作者、受檢者免受X 射線傷害，如防護(hù)圍裙、防護(hù)眼鏡等。鉛作為傳統(tǒng)防護(hù)材料，因其材料沉重，柔性差，且在特定能量區(qū)域吸收較弱，并且有毒，對人體和環(huán)境有害等缺點逐漸被以無鉛柔性防護(hù)材料所取代［1］。無鉛柔性材料用作輻射防護(hù)服可以有效地在提供等效或更好的防護(hù)性能的前提下降低裝備總質(zhì)量，提高作戰(zhàn)效率［2-4］。目前，主流軍用防護(hù)服均參照美國RST Demron全密閉式核輻射防護(hù)服，其材質(zhì)采用金屬鉭纖維材料，是美國輻射屏蔽技術(shù)研究開發(fā)的一種改性聚乙烯（Polyethylene，PE）和聚氯乙烯（Polyvinyl chloride，PVC）的新技術(shù)，并且質(zhì)量為傳統(tǒng)鉛衣的20%～30%，單層厚度近似為0.38 mm。鉭對X 射線和γ 射線的衰減作用都與鉛相當(dāng)，可以有效地對輻射進(jìn)行吸收且不含毒性。采用該技術(shù)生產(chǎn)制造的聚乙烯和聚氯乙烯具有抗核輻射能力，可以用作核輻射屏蔽材料［5］。該防護(hù)服主要應(yīng)用于核及射線的緊急事件處理、核恐怖和核事故、核設(shè)備檢修、核事故救援小組、核環(huán)境作業(yè)及檢查人員、出入境及關(guān)口檢查、反恐特別小組、放射源處置人員等領(lǐng)域。根據(jù)軍用輻射防護(hù)服的要求，一般重點部位對電離輻射防護(hù)性能要求是在130 keV X 或者γ 射線條件下鉛當(dāng)量大于0.5 mm Pb，非重點部位的鉛當(dāng)量大于0.25 mm Pb。

對于防護(hù)服的屏蔽性能評價測試，目前國內(nèi)外均是以醫(yī)用診斷防護(hù)材料為主，國際上有IEC 61331《Protective devices against diagnostic medical Xradiation》，其中包括三部分內(nèi)容，分別是材料衰減性能的測定、防護(hù)玻璃板和防護(hù)服、護(hù)目鏡和防護(hù)器具［6-8］。另外還有德國標(biāo)準(zhǔn)DIN 6857-1［9］、美國標(biāo)準(zhǔn)F2547-06［10］。國內(nèi)有GBZ/T 147-2002《X 射線防護(hù)材料衰減性能的測定》［11］和YY-T 0292.1-2020《醫(yī)用診斷X 射線輻射防護(hù)器具第1 部分：材料衰減性能的測定》［12］。醫(yī)用防護(hù)服通常屏蔽X 射線管的次級輻射，包括泄漏輻射和被受照物體的散射輻射。對于軍用防護(hù)材料，通常是在核生化等緊急條件下的屏蔽和防護(hù)，可近似理解為主射束的屏蔽，其防護(hù)服的性能評價還未制定專門的標(biāo)準(zhǔn)規(guī)范，隨著科技強(qiáng)軍進(jìn)程的加快，軍方對于核輻射防護(hù)服等需求也越來越大，核輻射防護(hù)材料更多是朝著無鉛或者少鉛的方向發(fā)展，急需對其屏蔽效率和鉛當(dāng)量等性能進(jìn)行計量評價。本文主要針對這一需求，建立軍用核輻射防護(hù)服屏蔽性能測試裝置和方法，準(zhǔn)確評估防護(hù)服的屏蔽效率和鉛當(dāng)量，為軍隊人員的人身安全提供計量保障。

1 原理及方法

1.1 X射線屏蔽的基本原理

輻射防護(hù)材料能夠屏蔽X射線的主要原因就是X 射線穿過物質(zhì)時會與物質(zhì)中原子發(fā)生反應(yīng)，使得X射線強(qiáng)度降低。對于中、低能X射線，最主要的有光電效應(yīng)和康普頓散射效應(yīng)。對于低原子序數(shù)的物質(zhì)，在很寬的能量范圍內(nèi)，康普頓散射占優(yōu)勢；對于中、低原子序數(shù)的物質(zhì)，在低能段時光電效應(yīng)為主，高能段時康普頓散射占優(yōu)勢。窄束單能X或γ射線在物質(zhì)中的減弱是遵從指數(shù)規(guī)律，即：

式中：N0和N分別是穿過物質(zhì)前、后的光子數(shù)；d是物質(zhì)層的厚度，m；μ是X、γ 射線在該物質(zhì)中的線衰減系數(shù)，m-1。

圖1 不同屏蔽材料對電離輻射的屏蔽機(jī)理Fig.1 Shielding mechanism of different shielding materials for ionizing radiation

防護(hù)材料對X 射線的屏蔽效果主要由μ決定，不同材料在特定能量下具有不同的μ，當(dāng)輻射防護(hù)服為多種材料的混合組成時，總的線衰減系數(shù)為各種元素在化合物或混合物中的質(zhì)量百分比和相應(yīng)的線衰減系數(shù)乘積之和［13］。對于特定的材料，在不同能量下的質(zhì)量衰減系數(shù)是具有規(guī)律的，通過NIST XCOM 程序計算了不同單質(zhì)在不同能量條件下的質(zhì)量衰減系數(shù)，如圖2所示。

圖2 幾種單質(zhì)材料的質(zhì)量衰減系數(shù)（彩圖見網(wǎng)絡(luò)版）Fig.2 Mass attenuation coefficient of several simple substance materials (color online)

即可得到如下：

1.2 窄束X射線參考輻射的建立

為了盡可能滿足窄束、單能X射線條件，通?？刹捎面u合金或鉛光闌進(jìn)行多級限束，形成窄束條件，防止散射光子對測量結(jié)果的影響。對于單能或準(zhǔn)單能X 射線，可參照ISO 4037-1—2019 標(biāo)準(zhǔn)中窄譜系列特性［14］，通過添加不同厚度的附加過濾的方式建立過濾X 射線輻射質(zhì)。輻射質(zhì)可以用Qi進(jìn)行表征，Qi的定義為：

式中：Eeff為有效能量，keV；Etube為管電壓，kV。對于窄譜系列通常Qi大于0.8，越大表明能譜分辨率越小，單色性越好。本文結(jié)合實際需求，建立了80 kV、100 kV、120 kV、160 kV 4 個參考輻射，利用蒙特卡羅模擬參考輻射能譜，并測量了X 射線半值層及相關(guān)輻射特性參數(shù)。窄射線束測量方法如圖3所示，選用平板型電離室進(jìn)行實驗測量。

圖3 窄射線束鉛當(dāng)量測量方法示意圖Fig.3 Schematic of lead equivalent measurement method for narrow beam

對于測試條件，窄射線束測量方法要求從測試樣品到電離室中心的距離a應(yīng)大于等于電離室直徑d或從次級光闌出射的射線直徑t的10倍，其中d和t取二者最大值。在窄射線束條件下，電離室處于均勻輻射野中心，并且被X射線全部覆蓋，均勻照射。

1.3 衰減率和鉛當(dāng)量的測量

窄射線束測量方法被用來測量不考慮散射的輻射和熒光情況下的衰減特性，可用衰減率來表示［15-16］。窄射線束條件下測得的衰減率可用FN表示，計算公式如下：

鉛當(dāng)量指的是把某種厚度某種材料的屏蔽效果與達(dá)到同種屏蔽效果的鉛的厚度的表達(dá)，稱為該厚度防護(hù)材料的鉛當(dāng)量，通常用mm Pb 表示，鉛當(dāng)量的大小決定著核輻射防護(hù)服屏蔽X射線的能力。利用標(biāo)準(zhǔn)鉛片（純度大于99.99%），測量不同能量下的射線衰減率，得到鉛片厚度與衰減率的關(guān)系，擬合成曲線，作為該條件下標(biāo)準(zhǔn)衰減曲線，當(dāng)進(jìn)行其他材料測試時，只需要測量得到相應(yīng)的衰減率，即可通過內(nèi)插的方式得到相應(yīng)的鉛當(dāng)量數(shù)值。

2 測量結(jié)果與分析

2.1 X射線輻射質(zhì)測量結(jié)果

管電壓在80 kV、100 kV 和120 kV 的過濾X 射線是依據(jù)窄譜系列，對于160 kV的過濾X射線是通過蒙特卡羅模擬程序EGSnrc中BEAMnrc程序包結(jié)合窄譜系列特性計算得到相應(yīng)的附加過濾，使產(chǎn)生的X 射線有效能量為130 keV，同時利用SpekCalc程序產(chǎn)生不同管電壓下X 射線輻射能譜［17］，得到的注量譜如圖4所示，經(jīng)過計算得出相應(yīng)的半值層、有效能量。利用不同厚度的銅吸收片對4個輻射質(zhì)的半值層進(jìn)行測量，最后得出相應(yīng)的半值層。

圖4 X射線能譜模擬（彩圖見網(wǎng)絡(luò)版）Fig.4 Simulation of X-ray energy spectrum (color online)

可以看出，對于模擬和測量結(jié)果，半值層偏差在0.9%以內(nèi)，且4 個輻射質(zhì)的Qi在0.81～0.84，符合要求。半值層測量值比模擬計算得到的略大，主要原因是測量過程中由于散射輻射的影響，導(dǎo)致半值層偏大。該輻射質(zhì)的建立，為核輻射防護(hù)服材料鉛當(dāng)量的測量提供了標(biāo)準(zhǔn)條件。

2.2 標(biāo)準(zhǔn)電離室的能量響應(yīng)

選用TW 34069平板型電離室作為標(biāo)準(zhǔn)探測器，在60～200 kV窄譜過濾X射線參考輻射質(zhì)下電離室進(jìn)行校準(zhǔn)，將測量結(jié)果在60 kV進(jìn)行能量響應(yīng)歸一，得到電離室能量響應(yīng)曲線如圖5 所示?？梢钥闯觯琓W 34069 電離室在規(guī)定范圍內(nèi)的能量響應(yīng)最大偏差為1.9%，能量響應(yīng)曲線較為平坦?？梢灶A(yù)期，采用該電離室測量輻射束衰減前和衰減后的劑量率的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度小于2%，故可以在測量過程中不必考慮因為輻射材料的引入所導(dǎo)致的能譜的改變而造成電離室測量數(shù)值的變化，這與Büermann［18］和Eder［19］的測量結(jié)果是一致的。

圖5 TW 34069電離室能量響應(yīng)曲線Fig.5 Energy response curve of TW 34069 ionization chamber

2.3 鉛當(dāng)量測量

首先采用標(biāo)稱厚度分別為0.1 mm、0.2 mm、0.3 mm、0.4 mm、0.6 mm 和0.7 mm、尺寸為15 cm×15 cm 的標(biāo)準(zhǔn)鉛片在相應(yīng)的X 射線輻射束下進(jìn)行測量，計算得到衰減率。在所建立的160 kV條件下將鉛片厚度和衰減率進(jìn)行線性-對數(shù)擬合，得到對應(yīng)關(guān)系曲線，如圖6所示。可以看出，在接近準(zhǔn)單能和窄射線束條件下，對應(yīng)關(guān)系曲線線性度好于99%，表明雜散輻射引入的累計因子可以忽略不計，對于軍用核輻射防護(hù)服材料的鉛當(dāng)量測量，可根據(jù)測量得到的衰減率直接利用該對應(yīng)關(guān)系進(jìn)行插值計算。

圖6 160 kV下標(biāo)準(zhǔn)鉛片厚度與衰減率的關(guān)系Fig.6 Relationship between standard lead sheet thickness and attenuation rate at 160 kV

選用幾種不同型號的核輻射防護(hù)材料，尺寸均為15 cm×15 cm，分別對重點部位（型號6 和型號7）和非重點部位（型號1～型號5）在160 kV條件下進(jìn)行屏蔽效率和鉛當(dāng)量測量，其結(jié)果如表2 所示。結(jié)果表明，重點部位的鉛當(dāng)量基本上都能滿足鉛當(dāng)量大于0.5 mm Pb的要求，甚至更高，非重點部位鉛當(dāng)量結(jié)果存在一定差異，部分型號的產(chǎn)品不能滿足指標(biāo)。

表1 X射線參考輻射質(zhì)的建立Table 1 Establishment of X-ray reference radiation quality

表2 不同型號核輻射防護(hù)服材料鉛當(dāng)量測量結(jié)果Table 2 Measurement results of lead equivalent of different types of nuclear radiation protective clothing materials

2.4 不確定度的評定

為了評估被測材料的鉛當(dāng)量t的不確定度，對測量過程中的每一個步驟進(jìn)行分析。通常，被測材料的標(biāo)稱鉛當(dāng)量是已知的。對于標(biāo)準(zhǔn)鉛片，除了純度滿足要求外，其標(biāo)稱厚度的準(zhǔn)確與否以及不均勻程度直接決定測量結(jié)果，所以厚度的測量引入的不確定度可通過多次重復(fù)性測量得到。另外對于標(biāo)準(zhǔn)鉛片，根據(jù)鉛當(dāng)量與衰減率的關(guān)系的擬合會引入一個不確定度，根據(jù)擬合結(jié)果可以看出，其相關(guān)系數(shù)為0.996，按均勻分布計算不確定度。對于衰減率的測量，電離室的能量響應(yīng)也會引入不確定度，根據(jù)測量結(jié)果，在測量能量范圍內(nèi)能響不超過1.9%，按均勻分布計算不確定度。最后，對于核輻射防護(hù)材料衰減率的測量，通常會因為衰減材料的不均勻性以及重復(fù)測量所引入的不確定度。綜上分析，對于鉛當(dāng)量測量的不確定度評定如表3所示。

表3 鉛當(dāng)量測量結(jié)果不確定度分析Table 3 Uncertainty analysis of lead equivalent measurement results

3 結(jié)語

本文通過對常用的軍用核輻射防護(hù)服的調(diào)研，依托X 射線機(jī)，建立了窄射線束鉛當(dāng)量測量參考輻射質(zhì)，其中160 kV輻射質(zhì)規(guī)范是目前迫切需求的測量規(guī)范。利用蒙特卡羅和實驗測量得到了相應(yīng)的半值層結(jié)果，驗證了輻射質(zhì)的準(zhǔn)確性。為了滿足窄束測量條件，研究了小體積平板電離室的能量響應(yīng)，為鉛當(dāng)量的測量提供基礎(chǔ)。在窄束條件下完成了標(biāo)準(zhǔn)鉛片的屏蔽性能測量，得到相應(yīng)的關(guān)系式，并對部分核輻射防護(hù)服材料其屏蔽效率和鉛當(dāng)量進(jìn)行測量，鉛當(dāng)量測量結(jié)果的相對擴(kuò)展不確定度為4.2%（k=2），其中德國聯(lián)邦物理技術(shù)研究院（PTB）在窄束條件下的研究結(jié)果為3.4%（k=2）［18］，測量結(jié)果在不確定度范圍內(nèi)一致，滿足目前窄束條件X 射線鉛當(dāng)量測量需求。隨著高分子無鉛防護(hù)服的快速發(fā)展，鉛當(dāng)量測量尤其需要考慮散射和熒光等帶來的影響，后續(xù)繼續(xù)對逆向?qū)捠鴹l件下X 射線鉛當(dāng)量測量方法進(jìn)行研究，以滿足越來越多無鉛防護(hù)服的鉛當(dāng)量測量需求。本文的研究結(jié)果為軍用核輻射防護(hù)材料的鉛當(dāng)量測量提供依據(jù)，彌補(bǔ)了目前市場上針對軍用防護(hù)材料鉛當(dāng)量測量存在測量條件不具備、測量方法不統(tǒng)一、測量標(biāo)準(zhǔn)不完善的現(xiàn)狀，為更多的軍用核輻射防護(hù)材料提供測量支持。

作者貢獻(xiàn)聲明趙瑞負(fù)責(zé)文章實驗設(shè)計和撰寫；吳金杰負(fù)責(zé)整體把握文章思路，文章實驗方案提供，技術(shù)指導(dǎo)；劉博負(fù)責(zé)鉛當(dāng)量裝置的搭建和實驗測量；湯顯強(qiáng)負(fù)責(zé)屏蔽效率實驗測量和蒙特卡羅模擬；郭彬負(fù)責(zé)防護(hù)材料樣品的收集和測量；呂雅竹負(fù)責(zé)協(xié)助實驗和數(shù)據(jù)分析；韓露負(fù)責(zé)圖片處理和數(shù)據(jù)分析。