趙旭輝,張付海,王含月,朱 余

安徽省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心,安徽 合肥 230071

大氣能見度一般指視力正常的人能從天空背景中看到目標物的最大水平距離,是表征大氣透明度和環(huán)境質量的重要指標之一,也是反映公眾對大氣環(huán)境質量感知情況的最直接指標[1]。大氣能見度不僅能反映環(huán)境空氣質量狀況,而且與人們的日常生活息息相關[2]。例如,在過去50年中,洛杉磯、倫敦、北京等城市都遭受了空氣污染事件的影響,導致能見度降低,影響交通運輸,甚至引發(fā)重大交通事故,造成一定的生命和財產(chǎn)損失[3-5]。因此,國內外研究學者相繼開展了一系列大氣能見度變化趨勢及其影響因素研究工作,希望能為提高城市大氣能見度、改善城市大氣環(huán)境質量提供科學依據(jù)。

眾多研究表明,氣象條件變化是引發(fā)能見度下降的外部原因,而大氣環(huán)境污染是造成城市大氣能見度下降的根本原因[4,6-7]。在氣象條件變化方面,CHEN等[8]研究發(fā)現(xiàn),當相對濕度大于90%時,能見度降低主要受相對濕度的影響,顆粒物可通過吸濕性增長來增加消光系數(shù),從而降低大氣折射率;毛卓成等[9]發(fā)現(xiàn),風速和溫度等氣象參數(shù)是通過稀釋大氣污染物或改變大氣穩(wěn)定度來間接影響大氣能見度的,影響程度相對較小。在大氣環(huán)境污染方面,環(huán)境空氣中的高濃度大氣顆粒物可以通過消光作用顯著降低大氣能見度[10];MOLNR等[11]的研究表明,粒徑小于1.0 μm的超細顆粒物對太陽輻射的散射貢獻率高達82%,吸收貢獻率占7%。此外,有研究發(fā)現(xiàn),顆粒物中的化學組分有機碳(OC)、元素碳(EC)等]是影響大氣顆粒物消光作用的主要因素,顆粒物的化學組分結構同樣會顯著影響能見度[12]。例如,洪盛茂等[13]通過對散射系數(shù)和黑碳(BC)濃度等進行研究,發(fā)現(xiàn)霾天和非霾天的消光特性(散射系數(shù)和吸收系數(shù))均呈早晚雙峰特征,能見度則呈雙谷特征。綜上,顆粒物的吸濕特征、化學組分、粒徑分布、BC濃度、散射系數(shù)等因素均會影響大氣能見度,因而亟需對此開展系統(tǒng)分析[14]。

近年來,我國大氣污染類型逐漸轉為以PM2.5和O3污染為主要特征的復合型污染,表征顆粒物污染的PM2.5和PM10等指標顯著降低[15],大氣環(huán)境質量持續(xù)改善,但低能見度事件仍然頻發(fā)、多發(fā)且時常發(fā)生在顆粒物指標相對較低的非污染時段,導致公眾對環(huán)境質量改善程度的感知偶爾與顆粒物濃度監(jiān)測結果存在一定的矛盾。以合肥市為例,合肥市地處江淮之間,是長三角城市群的副中心城市,近年來環(huán)境空氣質量改善顯著(2021年合肥市PM2.5濃度同比2015年下降49.2%),但低能見度污染事件仍偶有發(fā)生,能見度改善程度相比部分北方城市[16-17]和周邊城市[2]存在一定的差距。此外,目前仍缺乏針對江淮地區(qū)氣象因素、顆粒物組分及消光特性等因素對能見度影響的具體研究[18]。因此,本文選取2019—2021年合肥市氣象參數(shù)、顆粒物濃度、顆粒物化學組分、顆粒物散射系數(shù)、顆粒物粒徑譜等逐小時觀測數(shù)據(jù),系統(tǒng)分析造成合肥市能見度改善相對較慢的具體原因,以期為江淮地區(qū)實現(xiàn)大氣能見度改善和精準污染防治等提供科學依據(jù)。

1 研究方法

1.1 監(jiān)測方法

1.2 分析方法

運用SPSS軟件,通過Spearman相關性分析法對大氣能見度的影響因子進行分析,利用相關系數(shù)(r)衡量兩個變量之間的相關程度。相關研究顯示,環(huán)境氣象因子與大氣能見度呈良好的冪函數(shù)關系[14,19]。通過分別建立冪函數(shù)擬合方程,獲得影響大氣能見度的主要因子。R2是指擬合優(yōu)度,表示回歸方程對觀測值的擬合程度[19]。

消光系數(shù)是光波在大氣中傳輸?shù)倪^程中,由環(huán)境中的氣體、液滴和顆粒物對光輻射產(chǎn)生的吸收、散射等作用造成的能量衰減,包括分子吸收、分子散射、氣溶膠吸收和氣溶膠散射[20],計算方法如公式(1)所示[21]：

σext=σsp+σap+σsg+σag

(1)

式中：σext為大氣消光系數(shù),Mm-1;σsp為顆粒物散射系數(shù),Mm-1,由濁度儀直接測得;σsg為干潔大氣散射系數(shù),一般取值13 Mm-1[22];σag為氣態(tài)污染物吸收系數(shù),Mm-1,一般僅考慮NO2吸收;σap為顆粒物吸收系數(shù),Mm-1,一般通過經(jīng)驗公式計算得到[23],具體見公式(2)。

σap=a×C+2.23

(2)

式中：a為比吸收系數(shù),取8.28 m2/g;C為BC質量濃度,μg/m3。

(3)

式中：n代表粒徑級數(shù),本文共采用46個粒徑級數(shù),對應的粒徑范圍為0.523～12.846 μm;Di代表第i個粒級對應的粒徑值;Ni代表第i個粒級對應的顆粒物數(shù)濃度,個/cm3。

2 結果與討論

2.1 能見度總體概況

2019—2021年,合肥市年平均能見度分別為13.4、14.3、14.2 km,總體呈上升趨勢。從能見度的季節(jié)變化特征來看(本研究以3—5月為春季、6—8月為夏季、9—11月為秋季、12月—翌年2月為冬季),合肥市能見度在季節(jié)上的變化呈現(xiàn)夏高冬低的特征,其中夏季能見度比冬季高42.7%～121.1%(表1)。這與CHANG等[25]發(fā)現(xiàn)的在1973—2017年,冬季均是北京市能見度最低的季節(jié)的研究結論一致。其原因可能是合肥市冬季低溫、高濕、小風的氣象條件有利于顆粒物的累積,顆粒物消光作用顯著,從而導致能見度明顯低于其他季節(jié)。此外,相關性分析表明,合肥市各個季節(jié)的能見度均與相對濕度相關程度最高。從春季到夏季,能見度與顆粒物濃度的相關程度略有降低,但與平均溫度、風速的相關程度明顯增強(表2)。這可能是由于風速較小時,污染物容易累積且相對濕度較大,導致能見度降低;而天氣晴朗時,強對流天氣往往對應著風速較大且相對濕度較低,使得污染物快速擴散,能見度明顯提高[26]。進入秋冬季,PM2.5濃度以及相對濕度成為影響合肥市能見度的直接因素。從能見度的日變化特征來看,2019—2021年合肥市能見度日變化呈單峰形。其中：能見度最低值一般出現(xiàn)在06：00—07：00(低于10.0 km),對應的相對濕度高達90%,PM2.5濃度峰值達到了42 μg/m3;其后,隨著氣溫的升高,相對濕度逐漸減小,能見度逐漸提高,一般在15：00—17：00出現(xiàn)能見度高值(超過18.0 km);之后,隨著相對濕度和PM2.5濃度的升高,能見度逐漸降低(圖1)。

圖1 2019—2021年合肥市能見度、相對濕度、PM2.5濃度日變化

表1 2019—2021年合肥市不同季節(jié)能見度和顆粒物質量濃度統(tǒng)計

表2 2019—2021年合肥市能見度與影響參數(shù)的相關性

此外,與2019年相比,2020年和2021年合肥市平均能見度分別提高了6.7%和6.0%,低能見度(小于10 km)天氣的出現(xiàn)頻率分別降低了3.7、1.9個百分點。與此同時,相比2019年,2020年合肥市PM10、PM2.5、PM1.0濃度分別下降了17.6%、18.2%、19.0%,2021年分別下降了7.4%、27.3%、14.3%。能見度的改善速度顯著滯后于顆粒物濃度的降低速度,可能是因為造成低能見度事件的原因較為復雜。例如,研究表明,環(huán)境空氣中的水汽本身具有吸光作用,高濕條件會增強水汽的吸光性,從而直接影響能見度[27]。同時,大氣顆粒物吸收水汽后,粒徑會增大,導致顆粒物的消光特性增強,進而降低能見度[27]。PM2.5濃度下降幅度明顯高于能見度改善程度,表明能見度與顆粒物濃度之間不是線性相關。因此,合肥市能見度變化可能受氣象參數(shù)和顆粒物濃度等多種因素的共同影響。

2.2 能見度的影響因素

2.2.1 氣象因素對能見度的影響

通過對能見度與氣象因素進行相關性分析發(fā)現(xiàn),合肥市能見度與相對濕度呈顯著負相關(r=-0.699,P<0.01),且能見度與相對濕度的相關程度(絕對值)比與顆粒物濃度的相關程度高15.5%～219.2%,表明相對濕度是直接影響合肥市能見度的主要因素之一。相對溫度可能主要通過影響顆粒物的吸濕增長改變其消光特性,進而影響大氣能見度[16]。由冪函數(shù)擬合方程可知,相對濕度與能見度擬合方程的回歸參數(shù)大于其他參數(shù),表明能見度對相對濕度的敏感性相對較高(表3)。此外,合肥市能見度與平均溫度、風速呈現(xiàn)一定程度的正相關關系(0.283≤r≤0.496,P<0.01),且能見度與平均溫度的相關程度比與平均風速的相關程度高75.3%。對比各參數(shù)擬合方程可知：風速的R2值明顯低于溫度和相對濕度,表明能見度與溫度、相對濕度的方程擬合程度更好;相對濕度的回歸參數(shù)分別是平均溫度、風速的107倍、42倍,說明平均溫度、風速對能見度的影響程度較小,兩者可能通過改變大氣污染狀況間接影響大氣能見度(表3)。

表3 2019—2021年合肥市能見度與顆粒物濃度、氣象參數(shù)的擬合方程及相關性統(tǒng)計

2.2.2 顆粒物濃度對能見度的影響

為更好地反映PM2.5濃度與能見度的關系,按照不同的相對濕度范圍(≤40%、>40%～50%、>50%～60%、>60%～70%、>70%～80%、>80%～90%和>90%)對能見度和PM2.5濃度進行統(tǒng)計分析。

由圖2可以看出,相對濕度大于80%的點大多數(shù)分布在左下方(能見度小于15 km)。另外,隨著相對濕度的增加,擬合曲線向能見度低于10 km的方向移動,說明高相對濕度明顯降低了能見度。當相對濕度范圍在>60%～70%時,能見度與PM2.5濃度的相關性最好。此時,以10 km能見度來確定PM2.5濃度閾值,結果為66 μg/m3,即：當PM2.5濃度低于66 μg/m3時,降低PM2.5濃度能顯著提高大氣能見度;反之,對能見度的改善效果不明顯。王繼康等[14]研究發(fā)現(xiàn),相對濕度在40%～90%時,南京和武漢能見度與PM2.5濃度的相關性較大,相關系數(shù)在0.800左右,略低于北京,高于廣州。本研究所得PM2.5濃度閾值低于DENG等[28]關于廣州能見度的研究結果(120 μg/m3),可能是因為本研究中的能見度整體水平高于廣州(11.0 km),擬合曲線相比廣州呈現(xiàn)向上移動趨勢,導致能見度與PM2.5濃度擬合方程的斜率有所提高,從而降低了PM2.5濃度閾值。

圖2 2019—2021年合肥市不同相對濕度(RH)下的能見度與PM2.5濃度的關系

然而當相對濕度增加到一定范圍時,隨著相對濕度的增加,合肥市能見度依然在下降,但PM2.5濃度展現(xiàn)出的變化趨勢卻不是單調協(xié)同,即兩者之間的相關系數(shù)在下降,顆粒物在高濕度情況下對能見度的影響有所增強,尤其是在顆粒物低濃度范圍(表4)。出現(xiàn)該情況的主要原因可能是當空氣中的水分含量達到一定范圍時,大氣中的顆粒物的質量濃度、粒徑以及復折射指數(shù)等會因為顆粒物中的可溶性組分發(fā)生吸濕潮解而出現(xiàn)改變,進而使顆粒物的消光能力顯著增強,間接導致大氣能見度降低[2,17]。

表4 2019—2021年合肥市不同相對濕度下的能見度與PM2.5濃度的擬合關系方程及相關性統(tǒng)計結果

進一步研究顆粒物濃度對能見度的影響,結果表明,合肥市能見度與顆粒物濃度呈顯著負相關關系(-0.605≤r≤-0.219,P<0.01),且能見度與顆粒物濃度的相關程度低于與相對濕度的相關程度,說明顆粒物濃度對合肥市能見度有一定的影響。經(jīng)擬合,當顆粒物濃度處于較低范圍內時,合肥市能見度變化顯著。當PM2.5濃度范圍為5～15 μg/m3時,能見度的范圍為17～35 km(表3)。因此,顆粒物濃度在較低水平(<50 μg/m3)時,顆粒物濃度的變化會對能見度產(chǎn)生顯著影響。由能見度與顆粒物濃度的擬合方程可知,能見度與PM2.5濃度擬合方程的R2較高,且回歸參數(shù)比PM10、PM1.0分別高276.0%、129.6%,表明PM2.5對能見度的影響程度高于PM10和PM1.0。研究顯示：在大氣污染問題較為嚴重的地區(qū),如京津冀、長三角、汾渭平原等,能見度與PM2.5濃度的相關系數(shù)超過了0.750[14];珠三角地區(qū)的相關系數(shù)(0.700左右)略低于其他地區(qū)[14]。整體上看,我國大部分地區(qū)的能見度與PM2.5濃度的相關性較高。

綜合上述分析可知,當相對濕度的范圍為>60%～70%時,合肥市能見度與PM2.5濃度的相關性最好(r=-0.873,P<0.01),且當PM2.5濃度低于66 μg/m3時,降低PM2.5濃度能顯著提高大氣能見度。

2.3 能見度與顆粒物特性的關系

2.3.1 顆粒物組分對能見度的影響

顆粒物濃度對能見度的影響僅次于相對濕度。在不同相對濕度下,顆粒物的組成成分不同,導致影響顆粒物吸濕增長的因子也不同[29]。水平能見度低于10 km是氣象學上界定霧霾天氣的重要標準之一。一般將能見度劃分為3個等級,即：Ⅰ級為能見度不小于10 km,Ⅱ級為能見度介于5～10 km,Ⅲ級為能見度小于5 km[30]。

表5 2019—2021年合肥市不同能見度等級下的PM2.5主要組分濃度和相關系數(shù)

2.3.2 顆粒物濃度對消光特性的影響

大氣中的顆粒物對可見光產(chǎn)生散射和吸收所形成的消光效應是導致能見度降低的主要原因,而顆粒物的消光特性則表征了顆粒物對可見光的削弱作用[34]。上文研究結果表明,相對濕度在>60%～70%時,合肥市能見度與PM2.5濃度的相關性最好。因此,以相對濕度等于60%為界,分別分析不同PM2.5濃度下的顆粒物的散射、吸收系數(shù)的變化特征。總體上,在PM2.5濃度不斷吸濕增長的情況下,顆粒物散射、吸收系數(shù)顯著升高,促進了大氣能見度的降低(圖3)。當相對濕度不超過60%,且PM2.5濃度在150 μg/m3以下時,顆粒物散射系數(shù)的變化幅度和吸收系數(shù)基本持平;當PM2.5濃度超過150 μg/m3時,顆粒物散射系數(shù)的峰值和谷值分別為1 305 Mm-1和145 Mm-1,即顆粒物散射系數(shù)的波動范圍較大,而此時顆粒物吸收系數(shù)的變化范圍在31.1～55.5 Mm-1之間,表明PM2.5濃度較高時,顆粒物散射系數(shù)對PM2.5濃度變化相對敏感[圖3(a)]。當相對濕度超過60%時,不同PM2.5濃度下的顆粒物散射系數(shù)的漲幅始終高于吸收系數(shù),高出22.2～46.1個百分點。與相對濕度不超過60%相比,相對濕度大于60%時的顆粒物散射、吸收系數(shù)的變化幅度均較低,可能是因為低濕環(huán)境下的顆粒物的散射、吸收系數(shù)受PM2.5濃度變化影響顯著[圖3(b)]。綜上,在低濕、較高PM2.5濃度環(huán)境條件下,顆粒物濃度會對顆粒物散射系數(shù)產(chǎn)生顯著影響,可能是因為合肥市顆粒物濃度與散射系數(shù)、吸收系數(shù)呈非線性正相關,尤其是PM2.5濃度與顆粒物散射系數(shù)的相關系數(shù)超過了0.500;低PM2.5濃度環(huán)境條件下,顆粒物濃度對顆粒物散射、吸收系數(shù)的影響程度基本持平。

圖3 2019—2021年合肥市不同相對濕度下的PM2.5濃度和消光特性變化

2.3.3 顆粒物粒徑對能見度的影響

不同顆粒物粒徑分布對合肥市能見度影響程度的研究結果表明,各粒徑顆粒物數(shù)量的顯著增加會降低大氣能見度,這與MEJIA等[35]、YAN等[36]、GNAUK等[37]、LI等[38]發(fā)現(xiàn)大氣能見度與顆粒物數(shù)濃度存在明顯的負相關關系的研究結果一致。當顆粒物平均粒徑小于0.68 μm時,合肥市平均能見度大于10 km;當顆粒物平均粒徑范圍在0.68～1.25 μm時,大氣能見度在10 km上下波動,對應的能見度標準偏差為3.3 km;當顆粒物平均粒徑范圍為1.25～2.00 μm時,能見度峰值達12.6 km,谷值為3.4 km,波動范圍較大,表明此時其他影響因素對能見度的影響程度可能相對較大(圖4)。綜合上述分析可知,平均粒徑小于1.00 μm的顆粒物對合肥市大氣能見度的影響較大。

圖4 2019—2021年合肥市不同顆粒物平均粒徑下的能見度分布

張濤[39]研究發(fā)現(xiàn),0.50～1.00 μm粒徑的粒子對大氣消光系數(shù)的影響最大,貢獻率高達64.9%,而粒徑大于1.00 μm的粒子的貢獻率為35.1%。因此,本研究分析了不同PM1.0數(shù)濃度占比下的大氣能見度變化特征(圖5)。合肥市PM1.0數(shù)濃度占比主要分布在50%～100%,對應的平均能見度均大于10 km,但能見度的標準偏差范圍為6.1～9.0 km,表明其他影響因素可能也對大氣能見度存在影響。與PM1.0數(shù)濃度占比分布在50%～60%和80%～100%時的平均能見度相比,PM1.0數(shù)濃度占比分布在60%～80%時的平均能見度高14.4%～35.4%,標準偏差低5.5%～31.5%,能見度波動范圍較小。當PM1.0數(shù)濃度占比大于80%時,大氣散射作用增強,能見度下降;當PM1.0數(shù)濃度占比小于60%時,平均風速為2.5 m/s,不利于污染物的擴散,可能導致能見度降低。研究表明,當能見度較低時,杭州[40]、青島[41]、北京[42]的PM1.0數(shù)濃度占比范圍分別為48%～54%、30%～40%、60%～66%,說明北京大氣能見度受小粒徑顆粒物影響的程度高于杭州和青島。綜上所述,為有效提高合肥市大氣能見度,應優(yōu)先減少大氣環(huán)境中的小粒徑顆粒物,尤其是粒徑小于1.0 μm的顆粒物的濃度占比。

圖5 2019—2021年合肥市不同PM1.0數(shù)濃度占比下的大氣能見度分布

3 結論

1)2019—2021年,合肥市年平均能見度分別為13.4、14.3、14.2 km,總體上呈現(xiàn)逐年上升的變化特征,并且在季節(jié)變化上呈現(xiàn)為夏高冬低,在日變化上呈現(xiàn)為午后最高、夜間最低。能見度的改善速度顯著滯后于顆粒物濃度的降低速度,可能是因為造成低能見度事件的原因較為復雜,能見度與顆粒物濃度呈現(xiàn)顯著的非線性相關關系。

2)合肥市能見度與相對濕度呈顯著負相關(r=-0.699,P<0.01),且能見度與相對濕度的相關程度比與顆粒物濃度的相關程度高15.5%～219.2%,因此,相對濕度是直接影響合肥市能見度的主要因素之一,可能主要通過影響顆粒物的吸濕增長改變其消光特征。合肥市能見度與平均溫度、風速呈現(xiàn)一定程度的正相關關系(0.283≤r≤0.496,P<0.01),且能見度與平均溫度的相關程度比與平均風速的相關程度高75.3%。因此,溫度和風速對合肥市能見度的間接影響作用相對較小。

3)合肥市能見度與顆粒物濃度呈顯著負相關關系(-0.605≤r≤-0.219,P<0.01),尤其是顆粒物濃度在較低水平(<50 μg/m3)的變化會對能見度產(chǎn)生顯著影響。當相對濕度范圍在>60%～70%時,能見度與PM2.5濃度的相關性最好(r=-0.873),且PM2.5濃度的閾值達到了66 μg/m3;當相對濕度超過70%時,隨著相對濕度的增加,能見度與PM2.5濃度之間的相關系數(shù)逐漸下降(-0.854≤r≤-0.567)。

4)能見度與顆粒物特性的研究結果表明,能見度與水溶性離子的相關程度高于與碳質組分的相關程度;當能見度處于較低水平時,能見度與PM2.5主要組分的濃度的相關性明顯減弱,其他因素對能見度的作用逐漸凸顯。在較高PM2.5濃度環(huán)境條件下,顆粒物散射系數(shù)的顯著變化是導致能見度降低的主要原因。小粒徑顆粒物對合肥市大氣能見度的影響程度相對較高,應優(yōu)先大幅度降低PM1.0濃度。