石 斌,張書峰,陳 軍,劉顯科,肖鴻飛,張紫竹,屈渤添,王 倩,曹 平,張慶賢,宋明哲,劉蘊韜

(1.中國原子能科學研究院 計量與校準技術(shù)國防科技重點實驗室,北京 102413;2.中國科學技術(shù)大學 近代物理系,安徽 合肥 230026;3.成都理工大學 核技術(shù)與自動化工程學院,四川 成都 610059;4.北京凱佰特科技股份有限公司,北京 102413)

醫(yī)院中子照射器是世界首臺硼中子俘獲治療(boron neutron capture therapy, BNCT)專用的反應堆照射裝置,額定功率30 kW,對稱方向設置了熱中子和超熱中子兩條照射孔道用于對患者進行照射,孔道直徑均為12 cm[1]。在開展BNCT研究及臨床應用前,需要對兩條照射束的中子參數(shù)進行精確測量。本研究采用金箔活化的方法,分別測量兩條束流出口處的熱中子及超熱中子注量率,并利用二維小車和金剛石探測單元組合成的掃描裝置測量了中子和γ射線注量率的徑向分布,為實現(xiàn)治療束的品質(zhì)表征和臨床治療計劃的制定提供必要的數(shù)據(jù)基礎,也為BNCT束流的質(zhì)量控制提供參考方法。

1 測量原理

1.1 中子注量率

將裸金箔和覆鎘金箔分別置于治療束出口處照射,發(fā)生中子俘獲反應產(chǎn)生具有放射性的核素198Au,由于鎘對能量為0.5 eV以下的中子反應截面非常大,可認為覆鎘金箔只與超熱中子發(fā)生反應[2-3]。通過測量兩個金箔的活度就可分別確定熱中子和超熱中子注量率。計算公式如式(1)和式(2)[4]。

(1)

(2)

其中,中子注量率波動修正因子kφ通過多次記錄中子注量率監(jiān)視系統(tǒng)計數(shù)來計算,計算公式如式(3)。

(3)

式中,n為照射期間記錄的中子注量率監(jiān)視系統(tǒng)測量的次數(shù);λ為198Au的衰變常數(shù),s-1;tr為中子照射時間,s;Ci為監(jiān)視系統(tǒng)在第i個時間間隔的計數(shù)。

金箔自屏蔽修正因子ks通過式(4)計算。

(4)

式中,nAu為單位體積內(nèi)197Au原子核核的數(shù)目,cm-3;σa為中子對197Au的吸收截面,cm2;DAu為金箔的厚度,cm。

鎘對金箔活度影響的修正因子kCd通過式(5)計算。

(5)

式中,A′th為透過鎘盒的熱中子引起的金箔活度,Bq;ACd為超熱中子引起的金箔活度,Bq;φ′th為透過鎘盒的熱中子注量率,cm-2·s-1;φepi為超熱中子注量率,cm-2·s-1;σth為197Au(n,γ)反應在熱能區(qū)的譜平均截面,cm2;σepi為197Au(n,γ)反應在超熱能區(qū)的譜平均截面,cm2;NAu為金箔內(nèi)197Au原子核的數(shù)目。

1.2 中子和γ射線注量率徑向分布

金剛石探測器擁有高熱導率、寬禁帶、高載流子遷移率的特性,與其他半導體探測器相比,更能適應高溫、強輻射場,同時擁有更低的暗電流和更好的信噪比,已被應用于α粒子、β粒子、γ射線和電子等的探測[5]。在金剛石探測器前增加轉(zhuǎn)換體,可將中子轉(zhuǎn)換成帶電粒子[6-7],通過選擇適當?shù)霓D(zhuǎn)換體厚度及光闌大小(確定帶電粒子探測立體角),將金剛石探測器計數(shù)率控制在可接受的程度,避免因死時間過大發(fā)生漏計數(shù),從而導致結(jié)果產(chǎn)生較大誤差。

對于熱中子和超熱中子,增加對低能中子靈敏的6LiF轉(zhuǎn)換體將中子轉(zhuǎn)換成α和3H進行探測,再通過有無鎘屏蔽甄別出熱中子和超熱中子;對于快中子探測,轉(zhuǎn)換體選擇聚乙烯薄膜,通過測量反沖質(zhì)子得到快中子的注量率徑向分布[8-9]。

2 實驗測量

2.1 治療束出口處中子注量率

由蒙特卡羅方法模擬得到的兩條束線束流出口處中子能譜,計算了197Au(n, γ)反應在不同中子能區(qū)的譜平均截面[4],見表1。可用于上述公式中相關(guān)參數(shù)的計算。

表1 197Au(n,γ)反應在不同中子能區(qū)的譜平均截面Table 1 Spectrum-averaged cross-section of 197Au(n, γ) reaction in different energy range

將裸金箔(直徑3.5 mm,厚5 μm)和覆鎘(壁厚1 mm的鎘盒)金箔先后置于治療束出口中心處,保持與束流方向垂直,照射一段時間后取下,利用4πβ-γ符合裝置測量其活度A、ACd,代入公式(1)和(2)得到熱中子和超熱中子注量率。

2.2 中子和γ射線注量率徑向分布

實驗采用的探測器示于圖1,金剛石晶體靈敏區(qū)體積為3.6 mm×3.6 mm×0.1 mm,陶瓷底襯直徑10 mm,厚1.6 mm。最終選用的轉(zhuǎn)換體厚度為1 μm,真空蒸鍍在10 μm的鋁底襯上,光闌設置為直徑4 mm。在轉(zhuǎn)換體和金剛石晶體之間設置了4 mm的空氣層,可以使6Li(n,α)3H反應產(chǎn)生的α沉積大部分能量,同時不影響3H被金剛石晶體探測。利用Geant4模擬了熱中子入射上述探測器結(jié)構(gòu),在金剛石晶體上的能量沉積譜示于圖2,低能部分和高能部分分別為反應產(chǎn)生的α和3H經(jīng)過空氣層衰減后的能量沉積譜,中間“空谷”部分是由于空氣對α和3H阻止本領(lǐng)不同所導致,據(jù)此可以更好地統(tǒng)計3H計數(shù),避免α影響。

圖1 裸金剛石及安裝好外殼和轉(zhuǎn)換體的探測器Fig.1 Bare and assembled diamond detector

圖2 模擬得到的能量沉積譜Fig.2 Simulated energy deposition spectrum

圖3 徑向分布測量裝置Fig.3 Radial distribution measuring device

采用二維移動平臺作為探測器支撐以及移動載體。將探測器固定在自動控制移動的平臺上,使探測器前表面位于治療束出口平面上。掃描步長為4 mm,每個位置點測量時間為60 s?？鄢镜缀驮肼曋蟮挠嫈?shù)即為探測器的有效計數(shù),對于單次測量來說,探測器有效計數(shù)的分布即可直接反映注量率的分布。

3 結(jié)果與討論

3.1 治療束出口處中子注量率

治療束出口處裸金箔和覆鎘金箔的測量數(shù)據(jù)列于表2。

表2 金箔測量數(shù)據(jù)Table 1 Data of measured gold foil

利用式(1)和式(2)計算兩條治療束的熱中子和超熱中子注量率,修正因子取值列于表3,測量結(jié)果列于表4,其中不確定度主要由金箔活度不確定度、197Au(n,γ)反應譜平均截面的不確定度[10]和修正因子的不確定度組成[4],三者相互獨立最后合成標準不確定度列于表5。

表3 修正因子計算結(jié)果Table 3 Results of correction factor

表4 中子注量率測量結(jié)果Table 4 Results of neutron fluence rate measurement

表5 中子注量率測量結(jié)果不確定度Table 5 Uncertainty of neutron fluence rate measurement results

由表5數(shù)據(jù)可以看出,與超熱中子束相比,熱中子束上的鎘對于金箔活度的影響更大,這是由于熱中子束中,能量低于0.5 eV的中子所占比例遠大于能量在0.5 eV以上的中子,鎘對低能中子的透過率不能忽略,需要根據(jù)能譜和截面進行計算修正;同時,與熱中子能區(qū)相比,超熱中子能區(qū)197Au(n,γ)反應截面不確定度較大,是導致超熱中子注量率不確定度較大的主要原因。

在額定功率運行時,醫(yī)院中子照射器熱中子束出口處熱中子注量率為1.75×109cm-2·s-1,超熱中子束出口處超熱中子注量率為3.14×108cm-2·s-1,與采用同樣測量方法的文獻[4]相比均有下降,分析原因為反應堆經(jīng)過十余年的運行后,反應性下降,造成堆芯中子注量率降低,從而影響束流出口處的熱中子注量率。

3.2 中子和γ射線注量率徑向分布

熱中子束和超熱中子束出口處中子和γ射線注量率的徑向分布測量結(jié)果示于圖4。可以看出:1) 測量的熱中子束和超熱中子束出口處中子注量率徑向分布基本符合預期,孔道準直器孔徑邊緣處和孔徑外的差異來源于探測器位置靈敏度(靈敏區(qū)尺寸)和室散射中子的影響。

a——熱束熱中子;b——熱束超熱中子;c——熱束快中子;d——熱束γ射線;e——超熱束熱中子;f——超熱束超熱中子;g——超熱束快中子;h——超熱束γ射線圖4 注量率徑向分布測量結(jié)果Fig.4 Radial distribution measurement results

在準直器孔徑內(nèi)的中子注量率分布相對較為均勻,而在孔徑外,中子注量率迅速下降,說明準直器對中子起到很好的準直作用;2) 測量的熱中子束和超熱中子束出口處γ射線注量率徑向分布基本符合預期,在準直器孔徑內(nèi)的γ射線注量率分布相對較為均勻,而在孔徑外,γ射線注量率先上升后下降,是由于準直器材料為含硼聚乙烯,中子與其反應后產(chǎn)生次級γ射線,造成此處γ射線注量率上升。

本研究利用同一探測器外加不同轉(zhuǎn)換體的方式對照射束不同參數(shù)進行了測量,與文獻[4]相比,更為簡單便捷,同時測量結(jié)果符合較好。

4 小結(jié)

針對BNCT醫(yī)院中子照射器開展了照射束物理參數(shù)測量實驗。利用金箔活化片測量了束流出口處的熱中子和超熱中子注量率,利用金剛石探測器外加轉(zhuǎn)換體的方式進行了熱中子、超熱中子、快中子和γ射線注量率徑向分布的實驗測量,結(jié)果顯示,熱中子束的熱中子注量率為1.75×109cm-2·s-1,超熱中子束的超熱中子注量率為3.14×108cm-2·s-1;治療束絕大部分成分分布在束流孔徑內(nèi),靠近束流邊緣會出現(xiàn)指數(shù)級下降現(xiàn)象,表明準直器的準直屏蔽效果較好?？蔀楹罄m(xù)開展相關(guān)實驗和測試提供必要的參數(shù)支持,為BNCT質(zhì)量控制提供參考方法。