劉艷婷， 黃飛飛， 沈丹陽， 華有杰， 張軍杰， 徐時清

（中國計量大學 光電材料與器件研究院， 浙江 杭州 310018）

1 引 言

激光因其相干性強、單色性好、方向性強和亮度高等特點，在基礎物理、化學分析和生物醫(yī)學等基礎研究領域得到了廣泛應用。同時眾多工業(yè)企業(yè)也開始尋求利用激光來解決所面臨的痛點難題，而不同的產業(yè)應用需要激光參數(shù)各異的激光器，這對新型激光光源的開發(fā)提出了迫切需求。超連續(xù)激光光源相比普通激光來說，具有空間相干性好、光譜范圍寬、高亮度等特點，其中2～5 μm波段在光譜學中涵蓋了大多數(shù)分子指紋圖譜，因此中紅外超連續(xù)譜光源在紅外對抗、醫(yī)學影像、氣體監(jiān)測等領域具有非常廣泛的應用前景。自1970年美國Alfano 等利用皮秒激光器泵浦非線性玻璃產生了光譜覆蓋范圍在400～700 nm 的超連續(xù)譜光源之后[1-2]，越來越多的科研人員開始把注意力轉移到超連續(xù)譜光源的研究中。但是利用非線性玻璃介質產生超連續(xù)譜光源往往需要激光器擁有極高的峰值功率，同時產生的超連續(xù)光譜質量不高，使得其應用相當有限。而光纖由于全反射原理可以將激光約束在光纖纖芯內，增加激光與物質之間的非線性作用，從而降低對激光器的功率要求[3]，最終能夠得到較高的超連續(xù)光譜質量，因此成為產生超連續(xù)譜的理想介質。1976 年，光纖首次作為非線性介質產生了超連續(xù)譜[4]，但是由于當時光纖制備工藝和激光技術都有待提高，導致超連續(xù)譜的研究進展一直較為緩慢。1996 年，英國Russel 成功制備出第一根光子晶體光纖（Photonic crystal fiber, PCF）[5]，PCF 較高的非線性系數(shù)和色散可調性質使得其非常適合作為產生超連續(xù)譜的介質。2000 年，美國貝爾實驗室利用PCF 首次獲得了光譜覆蓋范圍在400～1 500 nm 的超連續(xù)譜[6]，由此開啟了超連續(xù)譜產生的研究熱潮。

早期用于產生超連續(xù)譜的石英光纖和PCF，由于多聲子吸收，超連續(xù)譜長波邊往往被限制在2.5 μm 以下，因此研究者們將產生超連續(xù)譜的材料替換成低聲子吸收的軟玻璃光纖。并且由于軟玻璃光纖自身的自相位調制和交叉相位調制等非線性效應，使得種子脈沖在光纖中傳輸時，光譜得到展寬，利用脈沖持續(xù)時間和非線性特性的差異，能夠獲得不同的超連續(xù)譜輸出特性。在之后的二十年時間里，光纖制備工藝和激光技術都取得了極大的研究進展，目前用于產生中紅外超連續(xù)譜的非線性介質除了PCF，還有石英光纖、增益光纖（摻雜稀土離子的特種玻璃光纖）、軟玻璃光纖等。同時，根據(jù)不同的光纖規(guī)格，可以選擇適合波段的激光器作為泵浦源，產生超連續(xù)譜[3]的光譜覆蓋范圍也從開始的可見光波段到后來的近紅外，再到紫外、中紅外甚至可覆蓋到遠紅外波段。其中，中紅外波段涵蓋了許多重要分子的特性吸收譜線，使得中紅外超連續(xù)譜光源在國防軍事、環(huán)境監(jiān)測、醫(yī)學影像等領域應用廣泛。石英光纖由于紅外透過窗口較窄，所以不適合用于產生中紅外超連續(xù)譜；而軟玻璃光纖紅外透過窗口較寬，是產生中紅外超連續(xù)譜的理想光纖，常見的有氟化物光纖、硫系光纖和碲酸鹽光纖，如氟化鋯（ZBLAN，ZrF4-BaF2-LaF3-AlF3-NaF）、氟化銦（InF3）、硫化砷（As2S3）、硒化砷（As2Se3）、碲酸鹽光纖等[7]。其中氟化物光纖的研究和制備最為成熟且已商用，也是目前軟玻璃光纖中可以獲得最大輸出功率的一類光纖；硫系光纖可獲得超寬帶高相干超連續(xù)譜光源；碲酸鹽光纖由于羥基含量較高且難以去除，研究進展相對較為緩慢；而新型氟碲酸鹽光纖在近幾年發(fā)展速度較快，可能成為未來中紅外超連續(xù)譜研究的理想介質。

2 氟化物光纖在中紅外超連續(xù)譜中的研究進展

常用于產生中紅外超連續(xù)譜的氟化物光纖主要為ZBLAN 和InF3光纖，其零色散波長（Zero dispersion wavelength, ZDW）一般在1.6～1.8 μm，因此常采用1.5 μm 或者2 μm 波長的光纖激光器作為泵浦源。其中ZBLAN 光纖的傳播損耗低于石英光纖，發(fā)展最快最成熟，是產生中紅外超連續(xù)譜的主流軟玻璃光纖；InF3光纖聲子能量更低，損耗更小，但仍處在研究初期。不過氟化物光纖的缺陷也很明顯，存在光纖脆弱易斷、容易潮解、化學穩(wěn)定性差、端面易損傷等問題，需要在實驗中采取端面防護和水浴散熱等措施保護光纖，因此對實驗操作和環(huán)境的要求較高。且氟化物光纖的非線性系數(shù)相比于硫系光纖和碲酸鹽光纖而言較低，一般需要較長的光纖長度積累非線性效應，以此獲得大帶寬的中紅外超連續(xù)譜。

2.1 使用ZBLAN 光纖產生中紅外超連續(xù)譜

2006 年，Bartula 等利用1.55 μm 的飛秒脈沖泵浦長度為90 cm、芯徑為8.5 μm 的ZBLAN 光纖，獲得了光譜覆蓋范圍在1.8～3.4 μm、平均功率為5 mW 的中紅外超連續(xù)譜光源[8]。同年，Xia等將納秒激光二極管放大后的輸出脈沖作為泵浦源，泵浦1 m 長的單模石英光纖，石英光纖的輸出尾端以機械連接的方式連接ZBLAN 光纖輸入端，最終在ZBLAN 光纖的輸出端獲得了光譜長波邊為4.5 μm、平均輸出功率為23 mW 的中紅外超連續(xù)譜光源[9]。2007 年，Chen 等通過改變脈沖占空比，泵浦13 m 長的ZBLAN 光纖獲得了平均功率為1.3 W、光譜覆蓋范圍在0.8～4 μm、帶寬超過3μm 的中紅外超連續(xù)譜光源[10]。2009 年，Xia 等以1 550 nm 的光纖激光器為泵浦源，利用端面對接的方式將ZBLAN 與石英光纖耦合，在長7 m、芯徑為8.9 μm 的ZBLAN 光纖中得到的光譜覆蓋范圍與上文中Chen 的光譜展寬結果相同，但將平均功率提高到10.5 W[10-11]。同年，Qin 等用1.45 μm 的飛秒激光器泵浦2 cm 長的ZBLAN 光纖獲得了從紫外到中紅外的超寬帶超連續(xù)譜，光譜范圍在0.35～6.28 μm[12]，也是迄今為止在氟化物光纖中得到的最大帶寬的超連續(xù)譜。2011 年，法國Duhant 等采用2 μm 的脈沖激光器直接泵浦長5.3 m、芯徑為10.6 μm 的ZBLAN 光纖，當泵浦光峰值功率為5.5 kW 時，超連續(xù)譜的長波長達到3.8μm，此時平均功率為490 mW[13]。2012 年，Eckerle等采用2 μm 的調Q鎖模激光器泵浦長15 m、芯徑為8 μm 的ZBLAN 光纖，產生了平均功率為1.08 W、光譜覆蓋范圍在1.9～3.6 μm 的中紅外超連續(xù)譜光源[14]。同年，丹麥Moselund 等基于可見光超連續(xù)譜光源實驗的經驗，構建了第一個基于2 μm鎖模光纖激光器的中紅外超連續(xù)譜光源系統(tǒng)，通過泵浦6 m 長的ZBLAN 光纖，獲得了當時最寬的超連續(xù)譜，光譜覆蓋范圍在1.75～4.4 μm，輸出平均功率為550 mW[15]。在此之前，國內尚未有達到瓦級的中紅外超連續(xù)譜光源的相關報道。直到2012 年12 月，國 防 科 技 大 學Yang 等 以2 μm 的 脈沖激光器為泵浦源，泵浦ZBLAN 光纖，獲得了輸出平均功率為1.2 W、光譜范圍在1.8～4.3 μm 的中紅外超連續(xù)譜，也是國內首次實現(xiàn)瓦級全光纖中紅外超連續(xù)譜光源[16]。

2013 年，Yang 等 以2 μm 鎖 模 脈 沖 激 光 器 為種子源，采用主振蕩功率放大器（Main oscillating power amplifier, MOPA）系統(tǒng)，泵浦長6.8 m、芯徑為8 μm 的ZBLAN 光纖，獲得了光譜覆蓋范圍在1.9～3.9 μm、平均功率為7.11 W 的中紅外超連續(xù)譜光源；采用相同的實驗裝置，泵浦長8.4 m、芯徑為9 μm 的ZBLAN 光纖，通過選擇模場更匹配的光纖和高質量的端面處理技術，減小ZBLAN光纖與普通光纖之間的連接損耗，最終獲得了平均功率為13 W、光譜覆蓋范圍在1.9～4.3 μm 的中紅外超連續(xù)譜激光[17]，平均功率超過2009 年Xia 等在超連續(xù)譜實驗中獲得的10.5 W 的輸出功率，成為當時以軟玻璃光纖為非線性介質產生中紅外超連續(xù)譜光源的最大輸出功率。2014 年，Liu等利用Yang 的實驗裝置，使用脈沖重復頻率（Pulse repetition rate, PRR）為93.6 MHz、脈沖寬度為24 ps 的摻銩鎖模脈沖激光器，泵浦長10 m、芯徑為9 μm 的ZBLAN 光纖，將平均功率提高到21.8 W，一度成為基于ZBLAN 光纖產生中紅外超連續(xù)譜光源的最大輸出功率，對應的光譜覆蓋范圍在1.9～3.8 μm[17-18]；之后，Liu 等減小激光器腔長，將PRR 提高到250 MHz，再次將平均功率提高到24.3 W，對應的光譜覆蓋范圍在1.9～3.3μm[19]。2016 年，Zheng 等設計了一種集成的高功率全光纖中紅外超連續(xù)譜實驗裝置，以中心波長為1 950 nm 的鎖模脈沖激光器為種子源，經過兩級放大后，以熱拼接技術熔接石英光纖和ZBLAN光纖，ZBLAN 光纖長8 m、芯徑為9 μm，最終實現(xiàn)了最大輸出平均功率為10.67 W、光譜覆蓋范圍在1.9～4.1 μm 的中紅外超連續(xù)譜光源，首次實現(xiàn)大功率全光纖超連續(xù)譜系統(tǒng)[20]。2017 年，Yin 等以1 550 nm 的脈沖激光器作為種子源，經過一個摻鉺光纖放大器和兩個鉺/鐿共摻光纖放大器放大激光脈沖，再經由一段15 m 長的單模光纖進行頻移，將產生的2 μm 的孤子脈沖注入摻銩光纖放大器（Thulium-doped fiber amplifier, TDFA）中，脈沖紅移至2.6 μm；以該系統(tǒng)為泵浦源，泵浦長12 m的單模ZBLAN 光纖，當泵浦功率為30.1 W 時，獲得了平均功率為15.2 W、光譜覆蓋范圍在1.9～4.2 μm 的中紅外超連續(xù)譜光源。這種高功率泵浦系統(tǒng)為級聯(lián)硫系光纖產生超連續(xù)譜光源提供了一種實驗方案[21]。

2019 年，Yang 等以1 550 nm 的納秒脈沖激光器為種子源，經過兩級放大器，泵浦ZBLAN 光纖，實驗裝置如圖1 所示。實驗中所使用的ZBLAN光纖在2 μm 波段的基模面積與TDFA 尾纖的基模面積匹配良好，將ZBLAN 光纖輸入端直接熔接至TDFA 的尾纖，并在輸出端熔接氟化鋁光纖端帽，保護ZBLAN 端面免受熱損傷或潮解，成功地將超連續(xù)譜的輸出功率提升至30 W，對應的光譜范圍在1.9～3.36 μm，是目前國際上報道過的基于軟玻璃光纖產生中紅外超連續(xù)譜激光器的最高輸出功率。圖2 顯示了在不同PRR 和脈沖持續(xù)時間下的超連續(xù)譜輸出功率隨TDFA 輸出功率的函數(shù)關系，可以觀察到超連續(xù)譜功率隨著TDFA 輸出功率的增加而呈線性增長，這意味著生成的超連續(xù)譜沒有擴展到ZBLAN 光纖的高衰減區(qū)。從圖2 中可以看出，在3 MHz 3 ns 的情況下，41 W 的TDFA 輸出功率能夠獲得30.0 W 的超連續(xù)譜功率。TDFA 的最大輸出功率限制了超連續(xù)譜激光器功率的進一步提升，若能提高TDFA 的輸出功率，超連續(xù)譜激光器的輸出功率還會有持續(xù)增長的可能性。

圖1 30 W 超連續(xù)譜光源的實驗裝置。EYDFA：鉺鐿共摻光纖放大器；SMF：單模光纖；SM-TDFA：單模摻銩光纖放大器；FS：融合拼接［22］Fig.1 Experimental setup of the 30 W supercontinuum laser source.EYDFA: erbium-ytterbium-codoped fiber amplifier; SMF:single-mode fiber; SM-TDFA: single-mode thulium-doped fiber amplifier; FS: fusion splice[22]

圖2 PRR 和脈沖持續(xù)時間為3 MHz 3 ns、3 MHz 1 ns 和2 MHz 1 ns 時，超連續(xù)譜功率與TDFA 輸出功率的函數(shù)關系［22］Fig.2 Supercontinuum power as a function of the TDFA output power under PRR and pulse duration of 3 MHz 3 ns， 3 MHz 1 ns and 2 MHz 1 ns［22］

當PRR 為3 MHz、脈沖持續(xù)時間為1 ns 時，不同TDFA 輸出功率下產生的超連續(xù)譜頻譜演變如圖3（a）所示，可以看到，隨著TDFA 輸出功率的增加，超連續(xù)光譜主要不對稱地向長波長區(qū)域延伸。圖3（b）描述了當PRR 和脈沖持續(xù)時間分別為3 MHz 3 ns、3 MHz 1 ns 和2 MHz 1 ns 時，在最大泵浦功率下的超連續(xù)譜頻譜比較。當PRR 為3 MHz、脈沖持續(xù)時間為3 ns 時，檢測到超連續(xù)譜有30.0 W 的輸出功率，對應的超連續(xù)譜長波邊限制在3.36 μm[22]。

圖3 （a）PRR 和脈沖持續(xù)時間為3 MHz、1 ns 時，不同TDFA 輸出功率下的超連續(xù)譜頻譜演變；（b）PRR 和脈沖持續(xù)時間分別為3 MHz 3 ns、3 MHz 1 ns 和2 MHz 1 ns 時，在最大泵浦功率下的超連續(xù)譜頻譜比較［22］Fig.3 （a）Supercontinuum spectrum evolution under different TDFA output power for PRR of 3 MHz and pulse duration of 1 ns.（b）Supercontinuum spectrum comparison with maximal pump power under PRR and pulse duration of 3 MHz 3 ns， 3 MHz 1 ns and 2 MHz 1 ns［22］

次年，該課題組基于上述實驗裝置，通過重新設計與泵浦源尾纖的模場直徑完美匹配的ZBLAN 光纖，將ZBLAN 光纖芯徑設定為13.5μm，實現(xiàn)了ZBLAN 光纖與石英光纖的低損耗耦合，得到最大輸出功率為20.6 W、光譜范圍在1.92～4.29 μm 的中紅外超連續(xù)譜光源，也是第一臺長波長突破4 μm、功率超過20 W 的中紅外超連續(xù)譜激光器[23]。

使用ZBLAN 光纖產生中紅外超連續(xù)譜的研究中，通常選擇1.5 μm 或者2 μm 波段的激光器作為泵浦源，芯徑在9 μm 左右、光纖長度在10 m左右的ZBLAN 光纖作為非線性光纖。目前，在ZBLAN 光纖中可實現(xiàn)的超連續(xù)譜最大輸出功率可達到30 W，也是迄今為止在軟玻璃光纖產生中紅外超連續(xù)譜的研究中可得到的最高輸出功率。隨著光纖耦合技術的改進，全光纖結構的ZBLAN光纖超連續(xù)譜產生裝置將進一步提高超連續(xù)譜輸出功率。表1 直觀展示了基于ZBLAN 光纖的中紅外超連續(xù)譜光源的研究進展。

表1 基于ZBLAN 光纖的中紅外超連續(xù)譜光源研究進展Tab.1 Research progress of mid-infrared supercontinuum spectrum light source based on ZBLAN optical fiber

2.2 使用InF3光纖產生中紅外超連續(xù)譜

2013 年，Theberge 等以光學參量放大器（Optical parametric amplifier, OPA）為泵浦源，泵浦長9.5 m、芯徑為16 μm 的InF3光纖，獲得了超連續(xù)譜在20 dB 光譜平坦度的光譜范圍在2.7～4.7μm，比同等實驗條件下ZBLAN 光纖產生的光譜增寬兩倍，平均輸出功率為0.1 mW[24]。InF3光纖由于在2～5 μm 的超低損耗，成為了在寬光譜范圍產生多瓦級超連續(xù)最有潛力的光纖；但在之后的兩年里，利用InF3光纖產生的中紅外超連續(xù)譜長波邊都沒有達到5 μm。直到2016 年，Gauthier 等將2.75 μm 的OPA 作為種子源，以泵浦ZBLAN 光纖產生的超連續(xù)譜輸出功率為泵浦信號，泵浦長15 m、芯徑為13.5 μm 的InF3光纖，實驗裝置如圖4 所示。當ZBLAN 光纖產生的超連續(xù)光譜范圍在2.6～3.1 μm 時，在InF3光纖中獲得了平均功率為8 mW、光譜覆蓋范圍在2.4～5.4 μm 的中紅外超連續(xù)譜激光[25]，這也是基于InF3光纖產生的超連續(xù)光譜首次突破5 μm 以上。

圖4 （a）Er3+∶ZrF4 光纖放大器泵浦InF3 光纖產生超連續(xù)譜源實驗裝置；（b）Er3+∶ZrF4光纖和InF3光纖之間熔接接頭圖像。OPG：光學參量產生器；L1，L2：耦合透鏡；DM：二向色鏡［25］Fig.4 （a）Experimental setup of the InF3-based supercontinuum source pumped by an Er3+∶ZrF4 fiber amplifier.（b）Image of the fusion splice between the Er3+-doped ZrF4 fiber and the InF3 fiber.OPG： optical parametric generation； L1， L2： coupling lenses； DM： dichroic mirror［25］

同年，Michalska 等以皮秒脈沖激光器泵浦長9 m、芯徑為13.5 μm 的InF3光纖，得到了平均功率為7.8 mW、光譜覆蓋范圍在1.9～5.25 μm 的中紅外超連續(xù)譜激光[26]，這是使用InF3光纖產生超連續(xù)譜首次覆蓋2～5 μm 波段、同時光譜平坦度保持在5 dB 的中紅外超連續(xù)譜激光器。2018 年，Gauthier 等改進了實驗裝置，通過泵浦長14 m、芯徑為11 μm 的InF3光纖，產生了平均功率為145 mW、光譜覆蓋范圍在2.6～5.4 μm 的中紅外超連續(xù)譜激光[27]。2018 年，Liang 等以摻銩光纖激光器為泵浦源，在泵浦InF3光纖產生中紅外超連續(xù)譜激光的實驗中，取得了較大的研究進展。他們采用如圖5 所示的MOPA 系統(tǒng)構成的2 μm 皮秒脈沖激光器為泵浦源，泵浦InF3光纖，獲得了平均功率為1.76 W、光譜覆蓋范圍在0.75～5.1 μm 的超連續(xù)譜激光[28]。這是在基于InF3光纖產生中紅外超連續(xù)譜光源的實驗中，輸出功率首次突破1 W。

圖5 MOPA 系統(tǒng)原理圖。1953 LD：1 953 nm 激光二極管；ISO：隔離器；EYDFL：鉺鐿共摻光纖激光器；PC：極化控制器；PM ISO：偏振保持隔離器；DC：直流電；EOM：電光調制器；FBG：光纖布拉格光柵；790 LD：790 nm 激光二極管；MA：模式適配器；LMA-TDF：大模場摻銩光纖；DM：二向色鏡［28］Fig.5 Schematic of the MOPA system.1 953 LD： laser diode at 1 953 nm； ISO： isolator； EYDFL： erbium/ytterbium co-doped fiber laser； PC： polarization controller； PM ISO： polarization maintaining isolator； DC： direct current； EOM： electrooptic modulator； FBG： fiber Bragg grating； 790 LD： Laser diode at 790 nm； MA： mode adaptor； LMA-TDF： largemode-area thulium doped fiber； DM： dichroic mirror［28］

2019 年，Yehouessi 等以中心波長為2 μm、脈沖寬度為400 ps、PRR 為200 kHz 的脈沖激光器泵浦60 m 長的InF3光纖，得到平均功率為3 W、20 dB 光譜范圍在1.9～4.65 μm 的中紅外超連續(xù)譜激光[29]。之后，為了提升InF3光纖產生的超連續(xù)譜輸出功率，Yang 等結合Yehouessi 的實驗裝置、光纖熔接技術和端帽技術，將InF3光纖的輸出功率提升至11.3 W，對應的光譜范圍在0.8～4.7μm[29-30]。這是在InF3光纖產生中紅外超連續(xù)譜光源的研究中輸出功率首次突破10 W，且功率轉化效率高達66.5%。2020 年，Scurria 等使用調Q摻銩光纖振蕩器為泵浦源，泵浦芯徑為7.5 μm 的InF3光纖，當泵浦功率為10 W 時，獲得了輸出功率為7 W、光譜長波邊可展寬至4.7 μm、20 dB 光譜范圍在2.0～3.9 μm 的中紅外超連續(xù)譜光源，不同泵浦功率下測得的輸出光譜如圖6 所示[31]。這是利用振蕩器激光系統(tǒng)泵浦InF3光纖首次產生瓦級的中紅外超連續(xù)譜激光。

圖6 三種不同泵浦功率下的輸出光譜［31］Fig.6 Output spectra for three different launched pump power levels［31］

隨后，Yang 等為提高長波邊的輸出功率，在仔細研究了PRR 對超連續(xù)譜特性的影響后，發(fā)現(xiàn)隨著PRR 的降低，波長超過3 μm 的部分光譜強度增強，當PRR 降低到1.5 MHz 時，實驗中最大泵浦功率為18.3 W，獲得中紅外超連續(xù)譜的輸出功率為11.8 W。這也是目前在InF3光纖中產生中紅外超連續(xù)譜光源的最大平均功率，其光譜覆蓋范圍在1.9～4.9 μm，輸出光譜如圖7 所示[32]。

圖7 信號PRR 為1.5 MH、超連續(xù)譜功率為11.8 W 時產生的頻譜詳情［32］Fig.7 Spectral details of the generated supercontinuum with signal PRR of 1.5 MHz and supercontinuum power of 11.8 W［32］

2021年，Swiderski等利用1 550 nm 的光纖激光器為種子源，經過兩級摻鉺光纖放大器和一級鉺鐿共摻光纖放大器，在一段單模石英光纖中將脈沖長波邊紅移至2.4 μm，石英光纖的輸出脈沖經過TDFA，將輸出光譜的長波邊擴展至2.7 μm，組成一個全光纖激光器系統(tǒng)。激光器的輸出脈沖經過兩塊防反射透鏡，耦合進入InF3光纖，獲得了輸出功率為2.95 W、光譜覆蓋范圍在1.9～5.13 μm 的中紅外超連續(xù)譜光源，這是目前基于InF3光纖產生中紅外超連續(xù)譜長波邊超過5.1 μm的最高輸出功率[33]。

雖然InF3光纖在中紅外超連續(xù)譜中的研究起步較晚，但隨著光纖制備工藝的精進，目前在InF3光纖中產生中紅外超連續(xù)譜的最大輸出功率也達到了11.8 W，光譜長波邊展寬至5.4 μm，在中紅外超連續(xù)譜研究中的發(fā)展?jié)摿Σ蝗菪∮U。表2 直觀展示了基于InF3光纖的中紅外超連續(xù)譜光源的研究進展。

表2 基于InF3光纖的中紅外超連續(xù)譜光源研究進展Tab.2 Research progress of mid-infrared supercontinuum spectrum light source based on InF3 optical fiber

3 其他軟玻璃光纖在中紅外超連續(xù)譜中的研究進展

3.1 使用硫系光纖產生中紅外超連續(xù)譜

相比于氟化物光纖和碲酸鹽光纖，硫系光纖擁有更寬的紅外透過窗口，同時其非線性折射率更是比石英光纖、其他軟玻璃光纖高一個甚至幾個數(shù)量級。目前,在基于As2Se3或As2S3光纖獲得超連續(xù)譜的研究方案中，泵浦級聯(lián)光纖的實驗方案成為一大主流方向。2012 年，Gattass 等通過泵浦石英光纖和As2S3光纖的級聯(lián)光纖，獲得了輸出功率為565 mW、20 dB 光譜范圍在1.9～4.8 μm 的中紅外超連續(xù)譜激光[34]。2016 年，Yin 等采用TDFA 作為泵浦源，級聯(lián)氟化物光纖和硫系光纖產生超連續(xù)譜激光，其中硫系光纖為長2.5 m 的As2S3光纖，TDFA 的輸出尾纖與氟化物光纖輸入端直接熔接，氟化物光纖的輸出光通過兩個透鏡耦合進硫系光纖，獲得了10 dB 的光譜帶寬為3 050 nm、對應波長范圍在2.09～5.14 μm、平均輸出功率為62.8 mW 的光譜平坦型中紅外超連續(xù)譜光源[35]。2017 年，Yin 等首先利用長11 m、芯徑為9μm、纖芯數(shù)值孔徑（Numerical aperture, NA）為0.27 的ZBLAN 光纖，將超連續(xù)譜激光從2～2.5μm 展寬到2～4.2 μm。再將ZBLAN 光纖輸出的激光通過空間耦合的方式耦合進長0.25 m、芯徑為7 μm、NA 為0.3 的As2S3光纖，獲得了最高輸出功率為146 mW、光譜覆蓋范圍在2～5 μm 的中紅外超連續(xù)譜激光。隨后改變實驗方案，將ZBLAN光纖的輸出尾纖與As2S3光纖采用端面耦合的方式對接，并用玻璃套管法將其封裝成全光纖結構，最終得到了最高輸出功率為97.1 mW 的中紅外超連續(xù)譜光源，這也是國際上在全光纖結構中首次獲得百毫瓦級的2～5 μm 中紅外超連續(xù)譜激光。之后，Yin 等用上述全光纖級聯(lián)方案泵浦長波損耗更低，長5 m、芯徑為12 μm、NA 為0.3 的As2Se3光纖，當種子激光的PRR 為10 kHz 時，獲得了平均功率為9.28 mW 的2～5 μm 的中紅外超連續(xù)譜輸 出 激 光[36]。2020 年，Yao 等 采 用2～2.5 μm 的TDFA 作為泵浦源，通過泵浦InF3和As2Se3的級聯(lián)光纖，獲得了平均功率大于6 mW、光譜覆蓋范圍在2.3～9.5 μm 的中紅外超連續(xù)譜激光，其中20 dB 光譜范圍在2 330～9 280 nm，帶寬達到6 950 nm[37]。2021 年，Yan 等采用2～2.5 μm 波段的光纖激光器為泵浦源，通過ZBLAN 光纖級聯(lián)As2S3光纖，產生了平均功率為1.13 W、光譜范圍在2～6.5 μm 的中紅外超連續(xù)譜激光[38]。

同年，Swiderski 等利用如圖8 所示的光纖激光系統(tǒng)，泵浦InF3光纖，獲得了超連續(xù)譜輸出功率為2.95 W，光譜覆蓋范圍在1.9～5.13 μm，通過空間耦合方式將As2S3光纖級聯(lián)InF3光纖，最終超連續(xù)光譜長波邊擴展至5.58 μm[33]。這是目前為止首次利用InF3光纖級聯(lián)泵浦As2S3光纖產生超連續(xù)譜的報道。

圖8 級聯(lián)InF3 和As2S3 光纖產生超連續(xù)的實驗裝置。EDFA：摻鉺光纖放大器；EYDFA：鉺鐿共摻光纖放大器；LD：激光二極管；TDF：摻銩光纖；L1～L5：透鏡；ISO：隔離器［33］Fig.8 Experimental setup for supercontinuum generation in cascaded InF3 and As2S3 fibers.EDFA： Er3+-doped fiber amplifier； EYDFA： Er3+∶Yb3+-doped fiber amplifier； LD： laser diode； TDF： Tm3+-doped fiber； L1-L5： lenses； ISO： optical isolator［33］

2020 年，Zhong 等采用雙重剝離擠壓法制備高光學質量的預制棒及其硫系光纖（Ge-As-Se），ZDW 為6.3 μm，在6 μm 處泵浦18 cm 長的該光纖，產生了光譜覆蓋在3.3～12.2 μm 的中紅外超連續(xù)譜；光譜平坦度為40 dB 時，對應的光譜范圍在1.4～13.7 μm，具有目前基于硫系光纖產生超連續(xù)譜的最高光譜平坦率，為72.4%[39]。2021 年，F(xiàn)eng 等制備了一種低損耗、無砷的硫系光纖（Ge-Sb-S），用飛秒激光器在4 μm 處泵浦22 cm 長的該光纖，產生了光譜范圍在1.56～7.59 μm 的中紅外超連續(xù)譜，光譜平坦度為30 dB。這一結果遠遠優(yōu)于以往報道的任何As2S3光纖，而且隨著硫系玻璃制造工藝的進一步改進，預計未來光纖的傳輸損耗將繼續(xù)降低。無砷Ge-Sb-S 光纖也為國防安全、生物光子學甚至環(huán)保工業(yè)的發(fā)展進步提供了可 能[40]。2022 年，Gao 等 基 于 芯 徑 為8 μm 的 硫 系PCF 進行產生超連續(xù)譜的數(shù)值仿真，模擬得到了光譜范圍在3～25 μm 的超寬帶超連續(xù)譜，這說明硫系光纖在超連續(xù)譜光源產生的研究中有著巨大的發(fā)展?jié)摿41]。

與S 基或Se 基玻璃光纖相比，Te 基硫系玻璃光纖由于Te 的高原子量，因而具有較高的非線性和超寬的透過窗口，因此成為產生中紅外超連續(xù)譜的理想候選者[42]。2014 年，Petersen 等利用自制的ZDW 為5.83 μm、芯徑為16 μm 的As2Se3光纖，在6.3 μm 處泵浦該光纖，產生了光譜范圍在1.4～13.3 μm 的 中 紅 外 超 連 續(xù) 譜 激 光[43]。2016年，Wang 等 制 備 了 芯 徑 為70 μm、ZDW 為10.5μm 的低損耗階躍型碲基硫系光纖，實驗中泵浦23 cm 的該光纖，產生了光譜范圍在1.5～14 μm 的超連續(xù)譜[44]。次年，Zhao 等制備了芯徑為7 μm、ZDW 仍為10.5 μm 的低損耗階躍型碲基硫系光纖，當種子泵浦波長為7 μm 時，在正常色散區(qū)泵浦長度為14 cm 的該光纖，圖9 給出了7 μm 種子源的輸出光譜和三種不同泵浦功率下測得的超連續(xù)光譜。可以看到，當泵浦功率為11.5 mW 時，產生了光譜范圍在2～16 μm 的超連續(xù)譜[45]。這是迄今為止在硫系光纖中產生的最寬超連續(xù)光譜。

圖9 泵浦波長為7 μm 時實驗的超連續(xù)光譜［45］Fig.9 Experimental supercontinuum spectra pumped at 7μm［45］

2019 年，Wang 等 利 用OPA 系 統(tǒng)，在8 μm 處泵浦17 cm 長的單模階躍折射率碲基硫系光纖，獲得了光譜范圍在2.3～14.5 μm 的中紅外超連續(xù)譜。然而，Te 基玻璃的材料色散通常超過10.5μm，因此實驗中需要將ZDW 轉換為更短的波長，從而能夠使用在ZDW 附近的商用光纖激光器作為泵浦源，用于超連續(xù)光譜產生的研究中[42]。2018 年，Wu 等首次采用復合擠壓法制備了四孔結構的碲基懸浮芯光纖，其芯徑為5 μm，ZDW 為4.9 μm，將OPA 作為泵浦源，以25 mW 的泵浦功率，在5 μm 處泵浦長20 cm 的該光纖，最終獲得了光譜覆蓋范圍在1.7～11.3 μm 的超連續(xù)譜[46]。與Shi 產生超連續(xù)譜的結果對比[47]，可以發(fā)現(xiàn)階躍折射率光纖和懸浮芯光纖產生的超連續(xù)譜差異是由截止波長決定的，而截止波長又受到光纖結構的影響，該結果為后續(xù)的研究發(fā)展方向提供了一個新思路。

硫系光纖具有軟玻璃光纖中最寬的紅外透過窗口和最高的非線性系數(shù)，低泵浦功率下也能在較短的光纖中產生較寬的超連續(xù)譜，目前在硫系光纖中獲得的最大帶寬的超連續(xù)光譜范圍在2～16 μm；不過，由于硫系光纖的損傷閾值較低，超連續(xù)譜最大輸出功率僅為1.13 W。未來的研究方向可以考慮硫系微結構光纖的設計與制備。

3.2 使用碲酸鹽光纖產生中紅外超連續(xù)譜

相比氟化物光纖，碲酸鹽光纖具有化學穩(wěn)定性好、非線性折射率高的優(yōu)勢。但在產生超連續(xù)譜的研究中，材料中的—OH 使碲酸鹽光纖在3.3μm 處損耗增大，需要通過除羥基工藝降低損耗。2013 年，Thapa 等 以 脈 沖 寬 度 為1 ps、PRR 為32 MHz、中心波長為1 922 nm 的皮秒脈沖激光器為種子源，種子輸出脈沖經過兩級放大后，進入經除水措施后的1 m 長W 型碲酸鹽光纖，其ZDW 為1.9 μm，最后得到了1～5 μm 的超連續(xù)譜[48]。2016年，Kedenburg 等采用反饋式光學參量振蕩器為泵浦源，泵浦長15 cm、芯徑為5 μm、ZDW 為1.9 μm的W 型碲酸鹽光纖，獲得了光譜覆蓋范圍在1.7～4.3 μm 的中紅外超連續(xù)譜激光[49]。同年，Shi 等采用圖10 所示的實驗裝置，以波長為1 550 nm、PRR為150 kHz、脈沖寬度為6 ns 的光纖激光器為種子源，種子輸出脈沖經過25 m 長的單模光纖展寬后，進入TDFA 中，由一段石英光纖耦合進長0.8 m、芯徑為11 μm、ZDW 為2.2 μm 的低損耗碲酸鹽光纖，獲得了平均功率為2.1 W、光譜覆蓋范圍在1.97～3 μm 的中紅外超連續(xù)譜激光[47]，超連續(xù)譜的功率轉換高達87%，也是目前在碲酸鹽光纖中獲得的最高輸出功率的超連續(xù)譜激光。

圖10 由脫水碲酸鹽光纖產生超連續(xù)譜實驗裝置［47］Fig.10 Experimental setup for generating mid-IR supercontinuum from dehydrated tellurite fiber［47］

2017 年，Kedenburg 等基于階躍折射率碲酸鹽光纖產生中紅外超連續(xù)譜光源的研究中，以光學參量振蕩器為泵浦源，泵浦波長為2 400 nm，泵浦長9 cm、芯徑為3.5 μm 的階躍折射率碲酸鹽光纖，當最大泵浦功率為400 mW 時，獲得了輸出功率為150 mW、光譜覆蓋范圍在1.3～5.3 μm 的超連續(xù)譜光源，首次將光譜長波邊突破至5 μm以上[50]。

盡管在這一領域取得了很大的進展，但為了獲得性能更高的超連續(xù)譜光源，仍需要探索具有較寬的透射窗口、良好的化學穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性的新型玻璃光纖。硫系光纖紅外透過窗口較大，非線性折射率也較高，但是其ZDW 較大，而泵浦源波長應接近光纖材料的反常近零色散區(qū)，以實現(xiàn)光譜的最大展寬，因此需要長波長的激光器泵浦。然而，長波長的激光泵浦源又是目前中紅外研究中面臨的挑戰(zhàn)之一，兩者互為需求的根本矛盾，極大地影響了研究進展。碲酸鹽玻璃光纖有著較高的非線性折射率、良好的化學穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性，但是碲酸鹽玻璃中的羥基（—OH）含量較高，其易與材料中的陽離子反應并參與玻璃組成，而以目前工藝水平很難完全去除羥基。氟化物玻璃光纖損耗低，聲子能量低，色散小，但是易潮解，光纖端面易損傷?？紤]到上述軟玻璃光纖存在的這些問題，研究人員們提出并開始探索一種新型玻璃光纖，即將氟化物組分、氧化物組分和碲酸鹽玻璃經過組分設計和調控制備的氟碲酸鹽玻璃。其在保證氟化物玻璃優(yōu)異的發(fā)光帶寬及低損耗的同時，通過引入碲酸鹽玻璃來提高其化學穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性，其中的氧化物組分可以明顯提高玻璃轉變溫度，因此逐漸成為研究者產生中紅外超連續(xù)譜的研究對象。

2016 年，Wang 等首次使用錐形氟碲酸鹽微結構光纖，產生了光譜范圍在470～2 770 nm 的寬帶超連續(xù)譜[51]，之后該團隊首次制備出最小芯徑為0.65 μm 的錐形氟碲酸鹽微結構光纖。以錐形氟碲酸鹽微結構光纖為非線性介質，在1 560 nm的飛秒光纖激光器的泵浦下，獲得了光譜范圍在437～2 850 nm 的寬帶超連續(xù)譜[52]。實驗結果表明，短長度（幾厘米）的錐形氟碲酸鹽微結構光纖是產生覆蓋可見光到中紅外光譜區(qū)域的寬帶超連續(xù)譜的有希望的候選者，適合產生高相干超連續(xù)譜。2017 年，Li 等用1 980 nm 的飛秒光纖激光器泵浦4 cm 長的錐形氟碲酸鹽微結構光纖，產生了1.4～4 μm 的相干超連續(xù)譜[53]。實驗結果再次驗證，錐形氟碲酸鹽微結構光纖是產生高相干中紅外超連續(xù)譜的理想非線性介質。雖然微結構光纖在調控色散、減小損耗、增大非線性方面優(yōu)勢明顯，但光纖端面與空氣接觸，纖芯材料與空氣之間的導熱率相差較大，在高功率泵浦條件下，不利于光纖散熱，光纖結構容易損傷。因此在高功率超連續(xù)譜的研究中，常采用全固態(tài)光纖作為非線性介質。2017 年，Jia 等采用棒管法制備了全固態(tài)氟碲酸鹽光纖，以長0.6 m、芯徑為7 μm 的全固態(tài)氟碲酸鹽光纖為非線性介質，2 μm 的飛秒光纖激光器為泵浦源，在泵浦功率為10.48 W 時，獲得了輸出功率為4.5 W、光譜范圍在1 017～3 438 nm 的超連續(xù)譜[54]，是當時報道的基于碲酸鹽光纖或氟碲酸鹽光纖產生中紅外超連續(xù)譜光源的最高輸出功率。結果表明，全固態(tài)氟碲酸鹽光纖是一種發(fā)展?jié)摿薮蟮姆蔷€性介質，可用于構建高功率中紅外超連續(xù)譜光源。

2018 年，Yao 等 采 用2 μm 的 啁 啾 脈 沖 放 大器，泵浦一段纖芯NA 為0.45 的氟碲酸鹽光纖，產生了平均功率為10.4 W、20 dB 光譜范圍在1.8～3.3 μm 的中紅外超連續(xù)譜激光[55]；次年，該課題組對實驗裝置優(yōu)化后，通過泵浦芯徑更大的氟碲酸鹽光纖，實現(xiàn)了平均功率為19.6 W、光譜覆蓋范圍在1～3.8 μm 的超連續(xù)譜激光[56]。2020 年，Li等利用1.9～2.5 μm 的超連續(xù)譜激光泵浦氟碲酸鹽光纖，獲得了輸出功率為22.7 W、光譜覆蓋范圍在0.93～3.95 μm 的超連續(xù)譜光源[57]。2022 年，Guo 等以2 μm 的拉曼孤子光纖激光器為種子源，泵浦長0.56 m 的氟碲酸鹽光纖，最終實現(xiàn)了輸出功率為25.8 W、光譜范圍在0.93～3.99 μm 的超連續(xù)譜光源，這也是目前基于氟碲酸鹽光纖產生全光纖中紅外超連續(xù)譜光源的研究中首次突破25 W[58]。這些研究結果證實氟碲酸鹽光纖在超連續(xù)譜產生中有著極好的光譜展寬效果和耦合效率，有望用于研制更寬光譜和更高功率的中紅外超連續(xù)譜光源。

碲酸鹽光纖的ZDW 在2 μm 左右，不過其具有良好的化學穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性，更容易制備微結構光纖，碲酸鹽微結構光纖的ZDW 可以調整至1 μm 左右，使得泵浦源的選擇更多。而且碲酸鹽光纖的非線性折射率介于氟化物光纖和硫系光纖之間，在較短的光纖中就能得到寬帶超連續(xù)譜，目前產生的超連續(xù)譜長波邊可達5.3 μm。但是，因其材料中的羥基難以去除，限制了其在中紅外超連續(xù)譜中的研究進展。綜合上述氟化物光纖和碲酸鹽光纖在產生中紅外超連續(xù)譜研究中的優(yōu)缺點，經過組分設計和調控，在碲酸鹽玻璃中混合氟化物組分和氧化物組分，制備出氟碲酸鹽玻璃，在保證氟化物玻璃優(yōu)異的發(fā)光帶寬及低損耗的同時，通過引入碲酸鹽玻璃來提高其化學穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性。其中的氧化物組分可以明顯提高玻璃轉變溫度，因此氟碲酸鹽光纖成為產生高功率寬帶寬中紅外超連續(xù)譜光源的理想介質。表3 直觀展示了除氟化物光纖外，其他軟玻璃光纖關于產生中紅外超連續(xù)譜光源的研究進展。

表3 基于其他軟玻璃光纖的中紅外超連續(xù)譜光源研究進展Tab.3 Research progress of mid-infrared supercontinuum spectrum light source based on other soft glass optical fibers

4 結 論

本文簡要介紹了近年來在軟玻璃光纖中產生中紅外超連續(xù)譜光源的研究進展。目前，常用于產生中紅外超連續(xù)譜的軟玻璃光纖主要有氟化物玻璃光纖、硫系玻璃光纖和碲酸鹽玻璃光纖等。其中，氟化物光纖在高功率中紅外超連續(xù)譜光源的研究中占據(jù)主流位置，但由于光纖材料的多聲子吸收，其超連續(xù)光譜被限制在5 μm 以下。因此，在高相干寬帶寬中紅外超連續(xù)譜光源研究中常用硫系光纖，而硫系光纖的ZDW 通常在10.5 μm 左右，通過創(chuàng)新工藝改變光纖結構，可以使得ZDW 有下移的可能；否則就需要長波長的激光器泵浦，而長波長的商業(yè)泵浦源也是如今市面上所欠缺的，因此其發(fā)展受到限制。碲酸鹽光纖因為材料純度不足，導致?lián)p耗較大，在研究中進展稍顯緩慢。但融合了氟化物光纖和碲酸鹽光纖優(yōu)點的氟碲酸鹽光纖有著較高的非線性系數(shù)、熱穩(wěn)定性和化學穩(wěn)定性，因此可以在較短的光纖中實現(xiàn)光譜的快速展寬，具有極大的發(fā)展?jié)摿Γ瑸榻窈蟮难芯抗ぷ魈峁┝诵滤悸贰?/p>

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