郝思佳,丁錫嘉,胡 真,許 倩 ,韓智杰

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院 反應(yīng)堆工程技術(shù)研究所,北京 102413)

當(dāng)前,先進(jìn)燃料元件正向著“長(zhǎng)循環(huán)、低泄漏、高燃耗、零破損”的目標(biāo)發(fā)展,特別是“高燃耗”對(duì)燃料的安全性能提出了更大的挑戰(zhàn),對(duì)安全準(zhǔn)則提出了更高的要求。反應(yīng)性引入事故(RIA)作為安全準(zhǔn)則考慮的設(shè)計(jì)基準(zhǔn)事故,確保高燃耗燃料在RIA工況下的安全運(yùn)行是各國(guó)學(xué)者共同關(guān)注的核心問(wèn)題[1]。

美、法、日、俄等國(guó)利用脈沖研究堆開(kāi)展了大量堆內(nèi)RIA工況下的實(shí)驗(yàn)研究[2-3],得出了RIA下燃料棒行為及失效機(jī)制時(shí)序[4],獲取了RIA下隨燃耗變化的芯塊與包殼間機(jī)械相互作用(PCMI)失效焓增閾值[5],得到了堆內(nèi)雙軸應(yīng)力應(yīng)變比的范圍[6]。但由于堆內(nèi)實(shí)驗(yàn)需要耗費(fèi)大量時(shí)間與資金,部分國(guó)外學(xué)者開(kāi)展了堆外模擬RIA工況試驗(yàn)。堆外模擬RIA工況試驗(yàn)主要集中在模擬燃料的PCMI試驗(yàn)。Desquines等[7]討論了不同應(yīng)力狀態(tài)下堆外PCMI試驗(yàn)的優(yōu)點(diǎn)和缺點(diǎn)。Hiroaki等[8]將壓縮膨脹(EDC)方法引入到燃料包殼PCMI試驗(yàn)中,開(kāi)展了Zr-4合金包殼的EDC試驗(yàn)。Magnusson等[9]采用EDC方法研究了PCMI試驗(yàn)下Zr-2合金包殼的性能。Zouari等[10]采用不同的EDC試驗(yàn)裝置獲取了不同應(yīng)變比下包殼的性能。Bono等[11]開(kāi)展了不同升溫速率下燃料包殼的EDC試驗(yàn),獲取了包殼的力學(xué)特性。Grigoriev等[12]針對(duì)反應(yīng)堆高燃耗燃料棒進(jìn)行了堆外力學(xué)模擬及與脈沖堆試驗(yàn)的比較,發(fā)現(xiàn)二者具有較好的一致性。Saux等[13]對(duì)RIA工況下不同應(yīng)力狀態(tài)的Zr-4合金包殼破口狀態(tài)進(jìn)行了討論。這些堆內(nèi)外試驗(yàn)為這些國(guó)家在核燃料安全領(lǐng)域占據(jù)主導(dǎo)地位奠定了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。

為建立我國(guó)適用于自己的RIA工況下的安全準(zhǔn)則,急需開(kāi)展國(guó)內(nèi)自主RIA試驗(yàn)研究,旨為先進(jìn)燃料元件的商業(yè)化應(yīng)用提供數(shù)據(jù)支持。本文擬研究建立堆外模擬RIA的EDC試驗(yàn)裝置,以探索RIA工況下包殼PCMI失效的影響因素及作用機(jī)制。

1 試驗(yàn)裝置與材料

1.1 試驗(yàn)裝置

發(fā)生RIA后,芯塊瞬間熱膨脹擠壓包殼管,包殼管在堆內(nèi)受到輻照、腐蝕、吸氫等影響,材料性能下降,在芯塊的擠壓下有可能發(fā)生破損。模擬PCMI失效的EDC裝置(圖1)主要由伺服系統(tǒng)、拉伸加載單元、壓縮加載單元、高溫加熱系統(tǒng)、真空系統(tǒng)、固定支撐裝置等構(gòu)成。伺服系統(tǒng)提供載荷,包括伺服電機(jī)、減速機(jī)和滾珠絲杠。拉伸加載單元為包殼管提供軸向拉伸載荷,壓縮加載單元擠壓模擬芯塊從而產(chǎn)生環(huán)向應(yīng)力。包殼管的兩端由夾具固定,上端夾具通過(guò)立柱固定在拉伸機(jī)的底座,確保在進(jìn)行軸向拉伸時(shí)包殼管不打滑、不松動(dòng);下端通過(guò)下傳感器連接拉伸載荷。該試驗(yàn)裝置的特點(diǎn)是加熱的同時(shí)實(shí)現(xiàn)雙軸加載;搭載了真空系統(tǒng),以減弱氧化等化學(xué)反應(yīng)的影響;在線高速采集包殼軸向和環(huán)向變形。

EDC試驗(yàn)裝置的設(shè)計(jì)參數(shù)為:壓縮載荷50 kN、拉伸載荷20 kN、試驗(yàn)溫度0～360 ℃、位移速率0.1～100 mm/s。

本文采用全數(shù)字嵌入式EAU-i20測(cè)控系統(tǒng),雙32bit CPU高速運(yùn)行,可快速響應(yīng)計(jì)算機(jī)指令、高速傳輸測(cè)量數(shù)據(jù)、實(shí)時(shí)高頻閉環(huán)控制調(diào)節(jié)、及時(shí)狀態(tài)及故障信息檢測(cè)。

試驗(yàn)管的環(huán)向應(yīng)變測(cè)量選用雙軸激光外徑測(cè)量?jī)x,具有精度高(±2 μm)且耐候性強(qiáng)、壽命長(zhǎng)等優(yōu)點(diǎn)。使用時(shí),將傳感器布置在試驗(yàn)管試驗(yàn)段的軸向中間位置,當(dāng)試驗(yàn)管受模擬芯塊擠壓膨脹時(shí),傳感器通過(guò)16 000次/s采樣周期進(jìn)行測(cè)量,即可測(cè)得試樣的外徑。

1.2 試驗(yàn)材料

測(cè)試所用模擬燃料包殼材料分別采用200、400、600、800 wppm(百萬(wàn)分之一)的滲氫國(guó)產(chǎn)Zr-4合金。測(cè)試芯塊采用有機(jī)高分子材料加工制成。模擬材料實(shí)物圖示于圖2。

圖2 試驗(yàn)材料實(shí)物圖

2 試驗(yàn)結(jié)果

試驗(yàn)對(duì)比了不同溫度、不同滲氫量條件下模擬包殼管的力學(xué)性能,并采用高速攝像技術(shù)對(duì)包殼爆破過(guò)程進(jìn)行了實(shí)時(shí)拍攝。

2.1 溫度對(duì)包殼EDC性能的影響

對(duì)不同溫度下包殼管在EDC裝置雙軸加載破壞的過(guò)程進(jìn)行分析。不同溫度下包殼管內(nèi)模擬芯塊的最大壓縮載荷如圖3所示。同一溫度下的芯塊最大壓縮載荷存在差距是由于雙軸加載設(shè)置了不同包殼管拉伸載荷。由圖3可看出,隨著包殼管溫度的增加,最大壓縮載荷出現(xiàn)下降的趨勢(shì)。這表明在一定溫度范圍內(nèi),溫度升高導(dǎo)致包殼管延展性增強(qiáng),更小的壓縮載荷即可造成較大的環(huán)向應(yīng)變,常溫下可承載的最大壓縮載荷約為350 ℃下的3倍。

圖3 溫度對(duì)壓縮載荷的影響

圖4為20 ℃(常溫)與150 ℃(高溫)下EDC試驗(yàn)過(guò)程中的載荷-應(yīng)變曲線,試驗(yàn)于恒定溫度下進(jìn)行。試驗(yàn)過(guò)程中,環(huán)向應(yīng)變率不是恒定的,全壓縮過(guò)程平均環(huán)向應(yīng)變率約為100%/s,最大環(huán)向應(yīng)變率可達(dá)2 000%/s。壓縮載荷突降點(diǎn)即為包殼失效點(diǎn),由于包殼瞬間破裂導(dǎo)致壓縮載荷突降,隨后壓縮單元繼續(xù)運(yùn)動(dòng)至裝置下限位,因此壓縮載荷有所上升,達(dá)到下限位后載荷持續(xù)降低至平穩(wěn)。

圖4 溫度對(duì)包殼EDC的影響

利用高速攝像技術(shù)捕捉包殼管失效過(guò)程,如圖5所示,圖片以時(shí)間為順序從左到右排布。常溫(20 ℃)試驗(yàn)可清晰捕捉到包殼管破口生長(zhǎng)過(guò)程,高溫(150 ℃)試驗(yàn)由于溫控裝置阻擋了光路,無(wú)法捕捉破口生長(zhǎng)過(guò)程,但可實(shí)現(xiàn)失效瞬間包殼管邊緣的捕捉。當(dāng)載荷達(dá)到臨界值附近時(shí),包殼環(huán)向應(yīng)變速率快速增加,在ms級(jí)的時(shí)間間隔內(nèi)裂紋沿軸向擴(kuò)展。常溫下裂紋長(zhǎng)度可達(dá)包殼管管徑的6倍,高溫下包殼管環(huán)向變形明顯,裂紋長(zhǎng)度普遍低于常溫試驗(yàn)結(jié)果,約為包殼管管徑的1～4倍。

圖5 包殼破口過(guò)程

2.2 氫含量對(duì)包殼EDC性能的影響

不同氫含量下包殼管可承受的最大壓縮載荷如圖6所示。由圖6可看出,隨著包殼管氫含量的增加,最大壓縮載荷出現(xiàn)下降的趨勢(shì)。這表明,隨著氫含量的增加,包殼管延展性變差,可承受的最大壓縮載荷減小,200 wppm滲氫鋯管可承載的最大壓縮載荷約為800 wppm滲氫鋯管的2.7倍。

圖6 氫含量對(duì)壓縮載荷的影響

400 wppm和600 wppm氫含量下載荷與應(yīng)變的關(guān)系示于圖7?？煽闯?氫含量增加1.5倍,包殼管失效時(shí)對(duì)應(yīng)的最大壓縮載荷明顯減小25%,說(shuō)明氫含量與包殼管可承受的最大剪切應(yīng)力負(fù)相關(guān)。說(shuō)明高燃耗包殼管PCMI失效的可能性更大。

圖7 氫含量對(duì)包殼EDC的影響

圖8為150 ℃下不同氫含量包殼管PCMI失效外觀。隨著含氫量的增加,包殼破壞程度加劇。裂紋經(jīng)歷由軸向小裂紋、徑向大裂紋、大裂紋沿徑向發(fā)展3個(gè)階段,第3階段主要是由于EDC試驗(yàn)中芯塊受到壓縮單元擠壓易位所致。其中800 wppm樣品還出現(xiàn)了徑向斷裂裂紋,這是由雙軸加載引起的軸向和徑向同時(shí)斷裂造成的。

圖8 不同氫含量包殼的破口形態(tài)

2.3 殘余應(yīng)變比分析

針對(duì)包殼管在EDC裝置雙軸加載破壞的殘余應(yīng)變關(guān)系進(jìn)行分析,殘余應(yīng)變比λ定義[14]如下:

(1)

其中:εzz為軸向應(yīng)變;εθθ為環(huán)向應(yīng)變。

圖9為本文結(jié)果與法國(guó)CABRI脈沖堆和日本NSRR脈沖堆計(jì)算結(jié)果[15]的對(duì)比。堆內(nèi)RIA試驗(yàn)包殼管殘余應(yīng)變比大多位于0.1～0.7之間,本試驗(yàn)得出的包殼管殘余應(yīng)變比位于-0.1～0.5之間,基本符合堆內(nèi)殘余應(yīng)變比范圍。相比于堆內(nèi)結(jié)果,堆外試驗(yàn)中包殼管的失效環(huán)向應(yīng)變明顯較大,環(huán)向應(yīng)變的不同主要?dú)w因于雙軸應(yīng)變比和材料性能,雙軸應(yīng)變比越小,產(chǎn)生的環(huán)向應(yīng)變?cè)酱?。本試?yàn)的殘余應(yīng)變比小于堆內(nèi)結(jié)果,其原因如下:首先,本試驗(yàn)由于裝置能力受限,拉伸載荷難以達(dá)到堆內(nèi)條件,軸向應(yīng)變小于堆內(nèi)結(jié)果,殘余應(yīng)變比減小;其次,堆內(nèi)輻照材料還會(huì)受到腐蝕、吸氫、蠕變、輻照脆化、氧化等影響,由于吸氫對(duì)材料的力學(xué)性能影響最大,本實(shí)驗(yàn)采用國(guó)際通用的模擬高燃耗手段,對(duì)包殼材料只進(jìn)行了滲氫模擬,因此材料性能會(huì)優(yōu)于堆內(nèi)材料,環(huán)向應(yīng)變有所增加,殘余應(yīng)變比減小。

圖9 殘余應(yīng)變比結(jié)果對(duì)比

不同溫度下殘余應(yīng)變比的對(duì)比如圖10所示?？煽闯?隨著溫度的升高,包殼管殘余應(yīng)變比下限有增加的趨勢(shì)。這也印證了前文中CABRI堆包殼管殘余應(yīng)變比普遍較高的現(xiàn)象。

圖10 不同溫度下的殘余應(yīng)變比

試驗(yàn)獲取的樣品環(huán)向應(yīng)變分布示于圖11。由圖11可見(jiàn),隨著溫度的升高,環(huán)向應(yīng)變有普遍提高的現(xiàn)象,最高出現(xiàn)了42%的環(huán)向應(yīng)變。隨著氫含量的增加,破損時(shí)包殼的環(huán)向應(yīng)變有所降低。這些現(xiàn)象與金屬的力學(xué)性能相關(guān),包殼管的韌性隨溫度的升高而變好,包殼管的延展性隨滲氫量的增加而降低(即氫脆現(xiàn)象)。

圖11 EDC試驗(yàn)下環(huán)向應(yīng)變分布

3 結(jié)束語(yǔ)

本文通過(guò)堆外模擬RIA的EDC試驗(yàn)裝置,探索了RIA工況下包殼PCMI失效的規(guī)律,得到如下結(jié)論:

1) 堆外模擬EDC試驗(yàn)得出的包殼管殘余應(yīng)變比位于-0.1～0.5之間,符合堆內(nèi)殘余應(yīng)變比范圍;

2) 隨著氫含量的增加,失效時(shí)包殼管的環(huán)向應(yīng)變略有降低,同時(shí)包殼破壞程度加劇;

3) 隨著溫度的升高,失效時(shí)包殼管的環(huán)向應(yīng)變從平均8%提高到30%,殘余應(yīng)變比下限有增加的趨勢(shì)。