肖發(fā)俊,張慧婷,李晨陽(yáng),刁 航,楊浩冬,魏澤浩,趙建林

(西北工業(yè)大學(xué) 物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,陜西 西安 710129)

法布里-珀羅(F-P)效應(yīng)是一種典型的多光束干涉現(xiàn)象。在大學(xué)物理教學(xué)中,常用兩平行的介質(zhì)平板,即F-P標(biāo)準(zhǔn)具,來(lái)觀察該干涉現(xiàn)象。F-P標(biāo)準(zhǔn)具有較高的光譜分辨率等優(yōu)點(diǎn),成為眾多光譜測(cè)量教學(xué)實(shí)驗(yàn)的必備元件[1-3]。例如,利用F-P標(biāo)準(zhǔn)具可測(cè)量在磁場(chǎng)作用下汞原子因塞曼效應(yīng)所導(dǎo)致的譜線分裂[4]。另外,F-P標(biāo)準(zhǔn)具也可以用作眾多光纖傳感器的探頭,測(cè)量溫度、應(yīng)變、壓力和振動(dòng)等物理量[5]。隨著微納加工技術(shù)的進(jìn)步,F-P標(biāo)準(zhǔn)具逐漸向小型化發(fā)展,且展現(xiàn)出結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、靈敏度高等優(yōu)點(diǎn),因而廣泛用于構(gòu)建微納激光器、傳感器等新型光學(xué)器件[6]。為順應(yīng)這一發(fā)展趨勢(shì),提升學(xué)生的前沿認(rèn)知和創(chuàng)新能力,急需在實(shí)驗(yàn)教學(xué)和科研訓(xùn)練中開(kāi)發(fā)微納尺度的F-P標(biāo)準(zhǔn)具的實(shí)驗(yàn)內(nèi)容。

表面等離激元是金屬表面自由電子的集體振蕩,可以將光場(chǎng)束縛在亞波長(zhǎng)尺度內(nèi),為光子元件小型化提供了理想平臺(tái)[7]。目前,利用電子束刻蝕技術(shù),人們制備了凹槽形等金屬結(jié)構(gòu)來(lái)觀測(cè)等離激元F-P效應(yīng)[8],并成功應(yīng)用于生物化學(xué)傳感中[9]。受限于加工工藝的高成本和復(fù)雜性,上述等離激元F-P標(biāo)準(zhǔn)具目前尚未在教學(xué)實(shí)驗(yàn)中普及。為此,本文設(shè)計(jì)了一種由銀納米線對(duì)和金膜組成的等離激元F-P腔(標(biāo)準(zhǔn)具),并將其用于折射率測(cè)量實(shí)驗(yàn)。由于采用自下而上的制備工藝,該設(shè)計(jì)具有易于制備、便于集成、高度調(diào)諧等優(yōu)點(diǎn)。利用所構(gòu)建的等離激元F-P腔,實(shí)驗(yàn)測(cè)量了不同濃度甘油溶液的折射率,并實(shí)現(xiàn)了高達(dá)555 nm/RIU的探測(cè)靈敏度。

1 研究方法

1.1 樣品制備

我們?cè)O(shè)計(jì)的等離激元F-P腔如圖1(a)所示。該結(jié)構(gòu)自下而上分別為金膜、Al2O3間隙層和一組平行的銀納米線。兩根銀納米線可起到F-P標(biāo)準(zhǔn)具的作用,金膜與介質(zhì)界面的SPP會(huì)在納米線間多次反射產(chǎn)生F-P效應(yīng)。為提高F-P效應(yīng)的干涉調(diào)制度,需降低金膜的表面粗糙度,以減小表面等離極化激元(SPP)的傳輸損耗。為此,我們首先采用Butt等[10]提出的模板剝離法來(lái)制備超平滑金膜。隨后,通過(guò)原子層沉積法(ALD)在金膜表面沉積2 nm厚的Al2O3間隙層。繼而,利用勻膠機(jī)將直徑為200 nm的銀納米線(江蘇先豐納米材料科技有限公司)分散于Al2O3/金膜襯底表面。進(jìn)一步,通過(guò)顯微操作手臂移動(dòng)一對(duì)銀納米線,并使其平行以構(gòu)成等離激元F-P腔結(jié)構(gòu)。最后,為防止銀納米線的氧化,利用ALD在等離激元F-P腔沉積2 nm厚的Al2O3保護(hù)層,以保證該結(jié)構(gòu)在后續(xù)測(cè)量中的穩(wěn)定性。圖1(b)給出了所制備等離激元F-P腔的掃描電鏡(SEM)像?？梢钥闯?銀納米線對(duì)具有較高的平行度。

(a) 三維結(jié)構(gòu)示意圖

1.2 數(shù)值模擬

為證實(shí)等離激元腔的F-P干涉特性,采用COMSOL Multiphysics仿真軟件分析了該結(jié)構(gòu)的光學(xué)響應(yīng)。仿真中所選等離激元F-P腔的結(jié)構(gòu)參數(shù)與實(shí)驗(yàn)情況相同。金、銀的折射率采用Johnson和Christy的測(cè)量結(jié)果[11],Al2O3的折射率設(shè)置為1.5。首先,以p偏振的平面波為激勵(lì)源,令其以70°斜入射到樣品面,并獲得無(wú)限大的Al2O3/金膜襯底上方的光場(chǎng)分布。隨后,以該光場(chǎng)分布為二次激勵(lì)源,誘導(dǎo)等離激元F-P腔的光響應(yīng)。圖2給出了波長(zhǎng)850 nm處等離激元F-P腔的橫磁場(chǎng)(Hy)的模擬結(jié)果?？梢钥闯?銀納米線之間存在波節(jié)與波腹的交替分布,證實(shí)了等離激元F-P效應(yīng)的存在。該效應(yīng)的形成機(jī)制可理解為:當(dāng)斜入射的p偏振光照射在銀納米線上,會(huì)通過(guò)納米線的散射將光波耦合成沿金膜-介質(zhì)表面?zhèn)鞑サ腟PP;所產(chǎn)生的SPP在F-P腔內(nèi)傳播時(shí),會(huì)被銀納米線多次反射,并相干疊加產(chǎn)生了F-P效應(yīng)。

x/μm

1.3 光譜表征

搭建如圖3所示顯微光譜光路,并實(shí)驗(yàn)表征了等離激元F-P腔的光學(xué)響應(yīng)[12]。這里,鹵素?zé)舭l(fā)出的白光經(jīng)由光纖耦合至籠式結(jié)構(gòu)中,并通過(guò)格蘭泰勒棱鏡調(diào)整為p偏振激發(fā)光。激發(fā)光經(jīng)長(zhǎng)工作距離物鏡Obj1(NA=0.55,放大倍率50倍)以70°斜入射聚焦在樣品表面。樣品的散射光被垂直放置的物鏡Obj2(NA=0.4,放大倍數(shù)50倍)收集。收集信號(hào)中的雜散光被空間濾波器PH(直徑為300 mm)濾除。通過(guò)控制翻折反射鏡,所得的信號(hào)光可被CCD采集用于樣品暗場(chǎng)成像,或由光柵光譜儀(SR303i,Andor)采集以分析樣品的散射光譜。

圖3 顯微暗場(chǎng)散射光譜表征系統(tǒng)

為獲得等離激元F-P腔的本征散射光譜,采用如下公式對(duì)所采集的散射信號(hào)修正,以消除激發(fā)光光譜線型、背景信號(hào)的影響[13]:

(1)

式中,Is、Ir、Ii和Ib分別為樣品散射光譜、樣品附近的背景散射光譜、入射光的光譜和暗環(huán)境光譜。

圖4所示為測(cè)得的l=4 mm腔長(zhǎng)等離激元F-P腔的散射光譜?？梢钥闯?在波長(zhǎng)700～900 nm內(nèi),兩根銀納米線因F-P效應(yīng),其散射光譜展現(xiàn)出多個(gè)調(diào)制峰。并且,等效于F-P標(biāo)準(zhǔn)具的反射鏡,兩根銀納米線處的干涉條件互補(bǔ),相應(yīng)地導(dǎo)致兩者的調(diào)制峰出現(xiàn)“峰”、“谷”互補(bǔ)的現(xiàn)象。

Wavelength/nm

2 等離激元F-P腔對(duì)甘油溶液的折射率測(cè)量研究

進(jìn)一步,研究了等離激元F-P腔對(duì)甘油溶液折射率的測(cè)量。這里,選取離子水(DI water)以及質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為20%、40%、60%和80%的甘油溶液作為待測(cè)溶液。由文獻(xiàn)可知[14],這些待測(cè)溶液的折射率分別為1.33、1.357、1.384、1.413和1.443。實(shí)驗(yàn)中,利用移液管將待測(cè)溶液滴在腔長(zhǎng)l=4 mm的等離激元F-P腔表面,并采集其暗場(chǎng)散射光譜,借助散射光譜的頻移來(lái)表征待測(cè)溶液的折射率。為保證實(shí)驗(yàn)結(jié)果的可靠性,這里選取同一F-P腔作測(cè)試,并在每次測(cè)試后用去離子水沖去待測(cè)物,直至其共振峰位恢復(fù)至測(cè)試前的波長(zhǎng)位置[14]。

圖5(a)給出了等離激元F-P腔共振峰隨待測(cè)溶液濃度的變化。由圖可知,隨著甘油溶液質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增大,即折射率的增大,F-P腔的光譜線型出現(xiàn)了顯著的紅移。隨后,我們選取駐波階數(shù)m=15的駐波峰作為探測(cè)標(biāo)記峰[圖5(a)中三角標(biāo)記所示],得到共振峰隨折射率的變化關(guān)系,如圖5(b)的圓點(diǎn)所示。

(a) 不同甘油溶液濃度下等離激元F-P腔的散射光譜

為解釋該光譜頻移規(guī)律,引入等離激元F-P腔理論。由此,等離激元F-P腔的諧振條件為

(2)

式中,m為駐波階數(shù),λspp為等離激元波長(zhǎng),其與真空中波長(zhǎng)λ0的關(guān)系為

(3)

式中,eAu為金的介電常數(shù),ns為溶液折射率。由式(2)和(3)可得,F-P腔共振波長(zhǎng)與溶液折射率的關(guān)系式為

(4)

當(dāng)環(huán)境折射率變化為小量時(shí),對(duì)式(4)作泰勒展開(kāi)后可得,F-P腔共振波長(zhǎng)與環(huán)境折射率成正比關(guān)系,即λ0∝ns。隨后,將m=15代入式(4),得到與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相符的光譜頻移規(guī)律,如圖5(b)中空心方點(diǎn)所示。進(jìn)一步,通過(guò)線性擬合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),可得該F-P腔的折射率探測(cè)靈敏度為460 nm/RIU.

隨后,分析了腔長(zhǎng)對(duì)該等離激元F-P腔的折射率測(cè)量的影響。實(shí)驗(yàn)中,通過(guò)微操控平臺(tái)的鎢絲探針,移動(dòng)銀納米線來(lái)調(diào)控F-P腔長(zhǎng)度。圖6(a)-(d)分別給出了腔長(zhǎng)分別為l=4.1、4.2、4.3和4.4 μm時(shí),F-P腔散射光譜隨甘油溶液濃度的變化?？梢钥闯?甘油溶液濃度的增大均導(dǎo)致散射光譜線型的整體紅移。同樣地,選取駐波階數(shù)m=15的共振峰作為測(cè)量標(biāo)記峰,得到了不同腔長(zhǎng)下F-P腔折射率探測(cè)的靈敏度,如圖6(e)所示。由圖可知,隨著腔長(zhǎng)的增大,探測(cè)靈敏度出現(xiàn)先增大后減小的現(xiàn)象,并在腔長(zhǎng)l=4.1 μm時(shí)達(dá)到最大值555 nm/RIU。該靈敏度的變化規(guī)律可以定性地理解為:等離激元F-P的折射率探測(cè)靈敏度取決于腔內(nèi)局域場(chǎng)與環(huán)境溶液的相互作用程度[15];一方面,當(dāng)腔長(zhǎng)增大時(shí),局域場(chǎng)與環(huán)境溶液的交疊面積會(huì)增大,導(dǎo)致相互作用的增強(qiáng);與此同時(shí),由于金屬的歐姆損耗,腔長(zhǎng)的增大導(dǎo)致腔內(nèi)SPP的衰減,使得腔內(nèi)局域場(chǎng)強(qiáng)度降低[圖6(f)所示],減弱了其與環(huán)境溶液的作用;在兩方因素的作用下,形成探測(cè)靈敏度隨腔長(zhǎng)先增大后減小的變化規(guī)律。

圖6 等離激元F-P腔的探測(cè)靈敏度隨腔長(zhǎng)的變化

3 結(jié) 論

本文設(shè)計(jì)了一種基于銀納米線對(duì)和金膜組成的亞波長(zhǎng)F-P腔的折射率測(cè)量實(shí)驗(yàn)。所用F-P腔具有易于制備、便于調(diào)諧等優(yōu)點(diǎn)。數(shù)值模擬結(jié)果表明,金膜表面的表面等離激元(SPP)會(huì)在銀納米線間多次反射,呈現(xiàn)出駐波現(xiàn)象。利用暗場(chǎng)散射光譜裝置得到了F-P效應(yīng)調(diào)制的光譜線型,并借助該F-P腔測(cè)量了不同濃度甘油溶液的折射率。實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn),F-P腔的共振波長(zhǎng)會(huì)隨溶液折射率增大出現(xiàn)線性紅移,與SPP駐波理論相符。