關(guān)鍵詞：云滴數(shù)濃度；氣象污染；顆粒污染物；高斯擴(kuò)散；石英濾膜

中圖分類號(hào)：X513 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

前言

污染物在大氣中的擴(kuò)散、遷移、轉(zhuǎn)化與風(fēng)向風(fēng)速和氣溫的空間分布、大氣湍流運(yùn)動(dòng)、太陽輻射、濕度、云、降水等氣象條件直接相關(guān)。了解顆粒污染物的濃度值有助于深入分析顆粒物對(duì)大氣化學(xué)變化、區(qū)域空氣質(zhì)量以及氣象環(huán)境的影響，并有助于污染物質(zhì)控制對(duì)策的制定。

徐小琪等人通過數(shù)學(xué)建模分析的方式，研究云滴數(shù)濃度對(duì)大氣顆粒污染物濃度的影響，在獲取云滴數(shù)濃度半徑后，分析巨鹽核與準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)質(zhì)量、熱量的擴(kuò)散傳輸過程對(duì)云滴數(shù)濃度與質(zhì)量產(chǎn)生的影響。李麗光等人利用三個(gè)高度大氣顆粒物濃度和氣象要素逐時(shí)觀測(cè)資料，分析了不同高度顆粒物濃度時(shí)間變化特征及其與氣象要素的關(guān)系。魏雯等人NCEP/NCAR逐日風(fēng)場(chǎng)、垂直速度資料以及Sci-ence Data Bank的地面污染物和氣象要素?cái)?shù)據(jù)，運(yùn)用統(tǒng)計(jì)分析法研究了冬季東亞高空急流與近地面空氣污染物高濃度區(qū)的關(guān)系。王思潼等人利用權(quán)威統(tǒng)計(jì)的主要污染物排放量，分析了污染源排放的空間分布特征，利用WRF-Chem模式模擬PM₁₀和PM_2.5濃度，并分析了顆粒物濃度的空間分布特征。

在分析現(xiàn)有研究成果的基礎(chǔ)上，為進(jìn)一步分析大氣顆粒污染物濃度的變化，研究針對(duì)云滴數(shù)濃度對(duì)大氣顆粒污染物濃度的影響展開數(shù)值模擬，從而為氣象分析提高數(shù)據(jù)支持。

1氣象數(shù)值模擬分析

云滴數(shù)濃度影響大氣污染物的擴(kuò)散和沉降。如果是晴朗有風(fēng)的天氣，則污染物濃度擴(kuò)散速度快，晴朗無風(fēng)相對(duì)較快；陰云有風(fēng)較快，陰云無風(fēng)較慢。

污染指數(shù)表明，各氣候條件的變化對(duì)大氣顆粒污染物濃度消散均是不利的，但目前得到的結(jié)果都是定性的，獲取定量評(píng)價(jià)指標(biāo)非常重要。據(jù)此，將云滴數(shù)作為氣候要素的代表參數(shù)、評(píng)價(jià)污染濃度值的向量。文章以高斯擴(kuò)散模型為數(shù)值測(cè)量基礎(chǔ)，如式（1）所示：

由式（1）可知，顆粒污染物濃度計(jì)算的是顆粒污染物在云滴濃度不同情況下任意污染數(shù)值，其結(jié)果受污染程度、任意云滴濃度下的顆粒物位置及大氣風(fēng)向三方面因素影響，重點(diǎn)在于不同云滴濃度下的大氣風(fēng)向，因此，在計(jì)算過程中可以將源顆粒污染數(shù)值采取歸一化處理，或直接設(shè)為1。文章研究中，將源污染濃度設(shè)為1，采用固定任意顆粒污染參考點(diǎn)方式，式（1）計(jì)算結(jié)果受云滴數(shù)濃度和大氣風(fēng)向擴(kuò)散能力影響，用于評(píng)估大氣顆粒污染數(shù)值，數(shù)值越大，表明大氣污染越高。

將顆粒污染物粒徑引用到文章污染數(shù)值研究中，該物理向量主要表達(dá)云滴濃度對(duì)不同粒徑范圍下的顆粒物個(gè)數(shù)濃度值的加權(quán)平均，如式（2）：

2模擬研究準(zhǔn)備材料

2.1采集云滴數(shù)濃度與顆粒污染物

在模擬研究中將云滴濃度分為四檔：約為20%、40%、60、80%。使用LTDHV2000型號(hào)顆粒物采樣器，持續(xù)采集城市的工業(yè)區(qū)、居民區(qū)、郊區(qū)距地面20m處的大氣樣本。樣本采集時(shí)間為2個(gè)月共計(jì)20次。使用石英濾膜收集大氣中顆粒污染物質(zhì)，石英濾膜的更換周期為24 h，采樣泵流量為1.0L/min。將收集到的顆粒物質(zhì)用錫紙包好后放在零下200C的冰箱中儲(chǔ)存。

2.2采集樣本處理

首先對(duì)濾膜進(jìn)行秤重，使用HNO₃、H₂O₂和HF分解顆粒污染物，其次利用國(guó)外制造的ICP-MS500儀器測(cè)量鎘、錳、鉛、鎳、鉻和砷6種污染物質(zhì)濃度。依次測(cè)定采集的20次樣品，測(cè)量過程中每個(gè)樣品都伴隨2個(gè)平行樣本。

3模擬研究結(jié)果分析

3.1隨時(shí)間變化云滴濃度對(duì)污染物濃度值

將大氣中顆粒污染物粒徑范圍設(shè)為0.2μm～0.5μm、0.5μm～1.0μm、1.0μm～2.0μm，隨著時(shí)間變化，不同粒徑范圍下的顆粒污染物濃度隨云滴數(shù)濃度衰減情況見圖1。

如圖1（a）所示，伴隨時(shí)間變化0.2～0.5μm和0.5～1.0μm粒徑范圍內(nèi)的顆粒物密度值隨云滴數(shù)濃度呈衰減趨勢(shì)。由于大氣停止釋放污染物質(zhì)后，云滴通過風(fēng)向?qū)︻w粒物過濾與污染物質(zhì)沉降的共同結(jié)果。但在圖1（a）和b）中，隨時(shí)間增加，不同云滴數(shù)濃度下的顆粒物濃度值接近重合，而圖1（b）衰減情況比圖1（a）略微緩慢；圖1（c）尤為特殊，結(jié)果表明，顆粒數(shù)密度的衰減不僅緩慢，而且具有周期性跳變0.2～0.5μm顆粒濃度值出現(xiàn)周期性“谷底”情況，而0.5～1.0μm顆粒濃度值出現(xiàn)周期性“山峰”情況。

產(chǎn)生上述結(jié)果的原因在于實(shí)驗(yàn)中選用了恒濕裝置，通過水蒸氣蒸發(fā)來維持環(huán)境濕度的穩(wěn)定性。但這一過程中易產(chǎn)生過冷現(xiàn)象，導(dǎo)致小液滴的凝成，也會(huì)使部分顆粒物產(chǎn)生核凝結(jié)。小液滴的散射效應(yīng)會(huì)對(duì)光學(xué)粒度儀產(chǎn)生干擾，設(shè)備會(huì)超讀顆粒大小和密度。但由于大部分的小液滴能夠在短時(shí)間內(nèi)二次蒸發(fā)，因此，設(shè)備超度現(xiàn)象不會(huì)持續(xù)很長(zhǎng)時(shí)間，因此，0.5μm以上顆粒物在衰減過程中形成周期性峰值，且與恒濕裝置工作周期接近。在0.2～0.5μm的模擬實(shí)驗(yàn)中，由于水凝結(jié)，顆粒的散射效應(yīng)增強(qiáng)，導(dǎo)致讀數(shù)周期性的“波谷”。以細(xì)顆粒為核心的冷凝是為了使原來的顆粒尺寸變大或?qū)讉€(gè)小顆粒凝聚成更大的顆粒。這是云滴濃度約為60%和80%情況下0.2～0.5μm顆粒污染物物濃度值衰減明顯變緩的主要原因。

因此，不考慮圖中忽上忽下的跳躍數(shù)據(jù)，可看作大氣中的顆粒物吸收云滴水分后引起的增長(zhǎng)或凝并現(xiàn)象，云滴濃度接近80%時(shí)，顆粒污染物的粒徑變化尤為明顯。通過圖1可知，當(dāng)云滴濃度接近80%時(shí)，小于1m³的顆粒污染物密度值百分率下降明顯，而大于1m³的顆粒污染物百分率有明顯提升。

3.2云滴濃度對(duì)顆粒污染物個(gè)數(shù)濃度值的研究結(jié)果

結(jié)合一周內(nèi)觀測(cè)點(diǎn)的云滴濃度統(tǒng)計(jì)結(jié)果，使用式（2）獲取到的結(jié)果見表1。

粒徑分布下粒子數(shù)集中的關(guān)鍵是云滴數(shù)是否穩(wěn)定。這是因?yàn)槲廴疚餄舛戎滴挥谶吔鐚禹敽妥杂蓪?duì)流層之間，不易直接從邊界層排出，還與觀測(cè)風(fēng)向有關(guān)。需要重視的是，與時(shí)間為參數(shù)的顆粒污染物濃度值相比，不同粒徑范圍下的顆粒物個(gè)數(shù)濃度遠(yuǎn)高于云滴凝結(jié)狀態(tài)下的顆粒物個(gè)數(shù)濃度，表1中顆粒污染物個(gè)數(shù)濃度值在一定周期呈峰值，粒徑越大濃度值越大。

3.3不同顆粒污染物濃度值隨云滴濃度變化

大氣顆粒污染物濃度隨云滴數(shù)濃度變化如圖2所示。大氣中顆粒污染物濃度的變化規(guī)律是云滴數(shù)濃度越高，數(shù)值越小，反之云滴數(shù)濃度越低數(shù)值越大。20%～40%相比60%～80%云滴數(shù)濃度下顆粒物質(zhì)濃度有衰減趨勢(shì)。

4個(gè)區(qū)域重金屬顆粒濃度與云滴濃度之間的關(guān)聯(lián)性如表2所示。區(qū)域1和區(qū)域4大氣顆粒物中的錳和鉛的濃度值與云滴數(shù)濃度呈正相關(guān)。區(qū)域2大氣顆粒濃度值中的鎘、鎳和鉻的濃度與云滴數(shù)濃度呈正相關(guān)。區(qū)域3大氣顆粒濃度值中的鎘、鎳和鉻濃度也與云滴數(shù)濃度呈正相關(guān)。

文章從大氣顆粒污染物質(zhì)中檢測(cè)出鎘、錳、鉛、鎳、鉻和砷六種重金屬污染。分析結(jié)果表明：區(qū)域4這些重金屬濃度明顯地高于區(qū)域1。而且，這四個(gè)區(qū)域的重金屬污染平均濃度是國(guó)外同類型城市污染濃度的3～15倍。區(qū)域4大氣中具有較強(qiáng)毒性的鎘、錳和鉛等重金屬污染物，其濃度都超過了世衛(wèi)組織關(guān)于大氣質(zhì)量指標(biāo)，（5ng/m³、500ng/m³和150ng/m³）規(guī)定的濃度值。這些重金屬具有較強(qiáng)的致畸、致癌、致突變等毒性。結(jié)果還表明，大氣顆粒物中這些重金屬，特別是鎳、鉻、砷的濃度隨著時(shí)間的推移而顯著降低，這表明相關(guān)部門采取了一些行政干預(yù)措施，如污染工廠的搬遷，加強(qiáng)環(huán)境監(jiān)測(cè)，加大處罰力度，對(duì)降低大氣顆粒物中重金屬濃度起到了積極作用，效果明顯。但大氣顆粒物質(zhì)中鎘、鉛和錳等重金屬污染濃度值仍然居高不下。因此，為了保護(hù)人們的身體健康，當(dāng)務(wù)之急需進(jìn)一步降低大氣中的顆粒污染物質(zhì)濃度尤其是重金屬污染濃度。

4結(jié)束語

文章研究通過關(guān)聯(lián)氣象數(shù)值模擬的方式，分析了云滴數(shù)濃度與大氣顆粒污染物濃度的影響，揭示了它們之間的相互影響機(jī)制，即云滴數(shù)濃度與顆粒污染物隨時(shí)間變化的濃度值、重金屬濃度值的影響。通過分析污染物濃度可知：云滴數(shù)濃度的變化對(duì)大氣擴(kuò)散能力產(chǎn)生了顯著影響，這是改變大氣污染濃度的重要原因。云滴數(shù)濃度越高，大氣中的顆粒污染物濃度值越低。這一現(xiàn)象主要?dú)w因于水體蒸發(fā)、降雨等環(huán)境因素。在這些環(huán)境條件下，污染物會(huì)在很大程度上蒸發(fā)甚至擴(kuò)散分解，從而降低大氣中的污染物濃度。在研究的最后，使用CALPUFF模式模擬觀測(cè)實(shí)際污染濃度值，驗(yàn)證了文章方法具有較好的一致性，文章方法可以為進(jìn)一步的污染來源分析及污染治理提供了良好的基礎(chǔ)。