劉洪武 葛良全 吳霽桐 楊小峰 鄧志鵬 唐傳豐 熊茂淋

（地學核技術四川省重點實驗室（成都理工大學） 成都 610059）

在現(xiàn)場快速獲取放射性待測體中放射性元素含量或放射性活度是地質(zhì)勘查和放射性污染調(diào)查的一項重要工作［1-2］。從取樣的手段與方式角度，可分為野外取樣-室內(nèi)分析方法和現(xiàn)場輻射取樣方法［3］。野外取樣-室內(nèi)分析方法是在野外對放射性待測體取樣，樣品經(jīng)加工與處理，在室內(nèi)采用物理儀器或化學分析方法獲取樣品中放射性元素含量或放射性核素的放射性活度濃度。現(xiàn)場輻射取樣方法是利用核輻射測量儀器在野外現(xiàn)場對待測體進行原位測量，實時獲取放射性元素含量或放射性核素活度濃度。由于α射線和β射線在介質(zhì)中穿透深度小，基于α射線或β射線的現(xiàn)場輻射取樣方法主要用于表面放射性污染物的測定［4］。γ射線具有較強的穿透深度，基于γ射線的輻射取樣方法被廣泛用于鈾礦勘探和放射性污染調(diào)查中鈾含量或放射性核素比活度測定［5-10］。在γ 輻射取樣中，由于γ 射線探測器接收到待測體放射性核素放出的特征γ 射線外，還受到周圍介質(zhì)放出的γ射線的干擾，這是γ輻射取樣方法必須解決的技術難題。傳統(tǒng)的γ 輻射取樣方法采用無、有鉛屏蔽層條件下的兩次γ測量的差值法，實現(xiàn)對周圍γ射線背景干擾的測量［11-12］。FD-42定向γ輻射儀采用碘化鈉閃爍探測器和塑料閃爍探測器（包裹在碘化鈉晶體周圍）相符合的方法，實現(xiàn)γ輻射取樣的定向測量［3］。吳德憲分析了γ 能譜雙重定向輻射取樣的工作原理，提出U-Th混合礦床的輻射取樣方法［13］。楊京科等報道了基于NaI（Tl）閃爍探測器的雙能定向γ 射線測量方法，通過測定兩種不同能量γ射線的強度，實現(xiàn)γ射線的定向測量［14］。本文以具有較高能量分辨率的溴化鈰閃爍計數(shù)器為γ射線探測器（能量分辨率為4.5%左右@0.662 MeV 射線），采用蒙特卡羅數(shù)值模擬和兩個鐳源物理實驗，確定雙能溴化鈰閃爍定向探頭的最佳屏蔽層厚度和定向比例系數(shù)，在放射性標準模型上開展基于溴化鈰閃爍探測器的雙能定向γ輻射取樣儀的鈾含量標定，并進行實驗驗證。

1 雙能定向γ輻射取樣探頭結(jié)構(gòu)與γ輻射取樣數(shù)理模型

1.1 雙能定向γ輻射取樣探頭結(jié)構(gòu)

雙能定向γ輻射取樣是通過測定鈾系列或釷系列放射性核素放出的兩種不同能量γ 射線的強度，來實現(xiàn)對待測體中鈾含量或釷含量定量分析的物理方法。基于溴化鈰閃爍探測器雙能γ能譜探頭結(jié)構(gòu)如圖1 所示，其中晶體部分為圓柱形溴化鈰晶體（?45 mm×50 mm），外部和頂部包裹一定厚度的鉛屏蔽層，且屏蔽層相對于溴化鈰晶體下表面延長5 cm，形成一定的定向探測立體角。通過設置不同的探頭與待測體表面的距離，可確定待測體的探測范圍。

1.2 雙能定向γ輻射取樣數(shù)理模型

以鈾系列中214Bi 產(chǎn)生的0.609 MeV、1.764 MeV γ射線為例，溴化鈰閃爍探測器接收的1.764 MeV和0.609 MeV γ 射線的總強度可分解為鉛屏蔽角內(nèi)側(cè)和鉛屏蔽角外側(cè)兩個部分。于是，在溴化鈰閃爍γ能譜儀的儀器譜上，1.764 MeV 和0.609 MeV 的γ 射線全能峰凈峰面積計數(shù)N1,Sum和N2,Sum可表示為：

式中：N1,In和N2,In分別為溴化鈰閃爍探頭鉛屏蔽張角以內(nèi)的1.764 MeV 和0.609 MeV γ 射線對N1,Sum和N2,Sum的貢獻；N1,Out和N2,Out分別為溴化鈰閃爍探頭鉛屏蔽張角以外的1.764 MeV 和0.609 MeV γ 射線對N1,Sum和N2,Sum的貢獻。

假設：

式中：a和A稱為定向比例系數(shù)。其中，a為儀器譜上來自于溴化鈰閃爍探頭鉛屏蔽張角以內(nèi)的1.764 MeV 和0.609 MeV γ 射線凈峰面積計數(shù)的比值，該比值取決于待測體中214Bi 放出的1.764 MeV和0.609 MeV γ射線的分支比，且與溴化鈰閃爍雙能定向γ輻射取樣儀對1.764 MeV和0.609 MeV的γ射線的源-峰探測效率有關；A為儀器譜上來自于溴化鈰閃爍探頭鉛屏蔽張角以外的1.764 MeV 和0.609 MeV γ射線凈峰面積計數(shù)的比值，顯然該比值不僅與源-峰探測效率有關，而且還與包裹探測器的鉛屏蔽層厚度有關。

將式（3）和式（4）代入式（1）和式（2），并經(jīng)整理可得：

式（5）和式（6）表明，在雙能定向γ 輻射取樣儀的儀器譜上通過1.764 MeV 和0.609 MeV 的γ 射線全能峰凈峰面積計數(shù)（N1,Sum和N2,Sum）可以獲得探頭鉛屏蔽張角以內(nèi)1.764 MeV 或0.609 MeV 的γ 射線的貢獻份額（N1,In或N2,In），從而實現(xiàn)定向γ輻射取樣。

對無限厚、無限大均勻含鈾層且鈾系列處于放射性平衡狀態(tài)的待測體，其鈾含量與214Bi 放出的0.609 MeV、1.764 MeV γ 射線強度呈正比例關系［3，15］，于是有：

式中：CU為待測體中鈾含量；k1、b1、k2和b2為雙能定向γ 輻射取樣儀的鈾含量標定系數(shù)。因此，探頭鉛屏蔽張角以內(nèi)待測體鈾含量可通過雙能定向γ輻射取樣儀器譜上的1.764 MeV 和0.609 MeV γ 射線全能峰凈峰面積（N1,Sum和N2,Sum）計算得到。

2 定向比例系數(shù)

2.1 蒙特卡羅幾何模型構(gòu)建

雙能定向γ 輻射取樣儀探頭的鉛屏蔽層厚度、定向比例系數(shù)和1.764 MeV 與0.609 MeV 的γ 射線的源-峰探測效率均可采用蒙特卡羅數(shù)值模擬得到。根據(jù)圖1雙能定向γ輻射取樣儀探頭的設計，蒙特卡羅數(shù)值模擬的幾何模型如圖2 所示。圖2 中圓柱形溴化鈰晶體大小為?45 mm×50 mm，晶體外殼包裹3 mm厚Al，Al殼外再包裹鉛屏蔽層，鉛屏蔽層相對于探測器底面延長5 cm。探測器放置在待測體模型上，探測器中軸線與待測體中軸線重合，探測器底面與待測體上表面距離為50 cm。目標為圓臺形狀土壤介質(zhì)，粒子數(shù)為3.621 52×109，上底面半徑（R1）46.25 cm、高（H）30.6 cm、下底面半徑（R2）75.35 cm。

圖2 雙能γ輻射取樣儀探頭蒙特卡羅數(shù)值模擬幾何模型示意圖Fig.2 Diagram of Monte Carlo numerical simulation geometric model for dual energy γ radiation sampling probe

2.2 定向比例系數(shù)確定

采用MCNP 蒙特卡羅軟件，使用F8 卡得出計數(shù)，模擬鉛屏蔽層厚度為3 mm、4 mm、5 mm、6 mm和7 mm條件下雙能定向γ輻射取樣儀探頭的γ射線沉積能譜。圖3 為鉛屏蔽層為3 mm 溴化鈰閃爍雙能定向γ輻射取樣儀蒙特卡羅模擬沉積能譜圖。從圖3 可看出1.764 MeV 和0.609 MeV 的γ 射線全能峰，且后者的計數(shù)N2,Sum顯著高于前者N1,Sum，故選定式（6）和式（8）進行演算。表1是不同厚度鉛屏蔽層定向比例系數(shù)的蒙特卡羅數(shù)值模擬結(jié)果。表1中定向比例系數(shù)a和A是根據(jù)蒙特卡羅數(shù)值模擬獲得的N1,In、N2,In、N1,Out、N2,Out由式（3）和式（4）計算得到。

表1 不同厚度鉛屏蔽層定向比例系數(shù)蒙特卡羅數(shù)值模擬結(jié)果Table 1 Monte Carlo numerical simulation results for directional scale coefficients of lead shielding layers with different thicknesses

圖3 鉛屏蔽層為6 mm溴化鈰閃爍雙能定向γ輻射取樣儀MC模擬沉積能譜圖Fig.3 MC simulated deposition energy spectra for 6 mm lead shield of dual-energy targeted γ radiation sampler with cerium bromide scintillation detector

2.3 定向比例系數(shù)MC模擬驗證

為了驗證表1 中定向比例系數(shù)的準確性，設置了4個帶干擾輻射源的待測體，如圖4所示。圖4（a）是在待測體外圍包裹了10 cm厚的同體積下發(fā)射粒子數(shù)為待測體兩倍的干擾輻射源；圖4（b）是在圖4（a）的外圍又包裹了10 cm 厚的同體積下發(fā)射粒子數(shù)為待測體兩倍的干擾輻射源；圖4（c）和（d）是在待測體外半圓周分別包裹了一層和二層的10 cm厚的同體積下發(fā)射粒子數(shù)為待測體兩倍的干擾輻射源。表2 是對4 種干擾輻射源待測體條件下溴化鈰閃爍探測器雙能γ 輻射探頭鉛屏蔽張角以內(nèi)的0.609 MeV γ射線計數(shù)N2,InMC模擬值與計算值的比較。表2 中N1,Sum和N2,Sum是溴化鈰閃爍探測器包裹3 mm、4 mm、5 mm、6 mm 和7 mm 鉛屏蔽層厚度條件下，蒙特卡羅數(shù)值模擬獲得溴化鈰閃爍探測器上1.764 MeV 和0.609 MeV 的γ 射線能量沉積的光子計數(shù)；表2中第5列N2,In模擬值是將包裹探測器的鉛屏蔽層設置為50 mm，則探頭鉛屏蔽張角以外的0.609 MeV γ 射線進入溴化鈰探測器的份額僅為0.03%，在此條件下獲得的溴化鈰閃爍探測器上的0.609 MeV γ 射線能量沉積的光子計數(shù)，顯然，該計數(shù)僅為探頭鉛屏蔽張角以內(nèi)的0.609 MeV γ 射線貢獻；表2中第6列N2,In計算值是根據(jù)表2中N1,Sum、N2,Sum值和表1中定向比例系數(shù)值由式（6）計算得到的；表2 中第7 列是N2,In計算值與N2,In模擬值的相對誤差。從表2可看出，N2,In計算值與模擬值的相對誤差最大值僅為-5.59%，表明表1 的定向比例系數(shù)值具有較高的準確性。根據(jù)4個帶干擾輻射源待測體的蒙特卡羅數(shù)值模擬結(jié)果，當以0.609 MeV的γ射線為測量對象時，雙能定向γ 輻射取樣儀探頭的鉛屏蔽層厚度為6 mm時，N2,In計算值與模擬值的相對誤差最小，其平均值為0.63%。

表2 不同干擾輻射源待測體N2,In MC模擬值與計算值比較Table 2 Comparison of N2,In MC analog values and calculated values for different interference radiation source targets

圖4 帶干擾輻射源待測體的MC模擬幾何模型(a) 待測體外圍包裹了10 cm厚的鈾含量為待測體兩倍干擾輻射源；(b) 待測體外圍包裹了二層10 cm厚的鈾含量為待測體兩倍干擾輻射源；(c) 待測體外圍包裹了半圓周10 cm厚的鈾含量為待測體兩倍干擾輻射源；(d) 待測體外圍包裹了二層半圓周10 cm厚的鈾含量為待測體兩倍干擾輻射源Fig.4 MC simulation geometry model with interfering radiation source target(a) The outer perimeter of the target is wrapped with a 10 cm thick uranium layer, which is an interference source with twice the radiation of the target body; (b) The outer perimeter of the target is wrapped with two 10 cm thick uranium layers, which is an interference source with twice the radiation of the target body; (c) The outer circumference of the target is partially wrapped, and the uranium content is twice that of the target body, which is an interference source with twice the radiation of the target body; (d) The outer perimeter of the target is wrapped with two partial layers, and the 10 cm thick uranium layer is an interference source with twice the radiation of the target body

2.4 定向比例系數(shù)物理實驗驗證

為了進一步驗證表1 中定向比例系數(shù)的準確性，采用兩個標準鐳源用雙能定向γ 輻射取樣儀進行測量。鐳源為直徑1.5 cm 的柱狀密封源，出廠日期為1958年，出廠活度為1.88×107Bq。進行兩個鐳源實驗時，雙能定向γ 輻射取樣儀探頭鉛屏蔽層為6 mm，其中一個鐳源放置在溴化鈰探測器正前方0.6 m、0.9 m、1.2 m 位置處，另一個鐳源放置在側(cè)右方（與內(nèi)前方成90°夾角）0.6 m、0.9 m、1.2 m位置處，如圖5所示。測量時間為600 s，逐次改變鐳源位置，測量不同測量點1.764 MeV 和0.609 MeV 的γ 射線全能峰凈峰面積計數(shù)N1,Sum和N2,Sum，結(jié)果如表3所示。圖6 為溴化鈰閃爍探測器雙能定向γ 輻射取樣儀的實測γ儀器譜圖。

表3 鉛屏蔽層為6 mm時兩個鐳源雙能定向γ輻射取樣儀測量結(jié)果Table 3 Measurement results for dual-energy targeted gamma radiation sampling instrument with a 6 mm lead shielding layer and two radium sources

圖5 兩個鐳源雙能定向γ輻射取樣儀測量布置圖Fig.5 Arrangement of dual-energy targeted gamma radiation sampling probe and two radium sources

圖6 屏蔽層為6 mm時溴化鈰閃爍探測器雙能γ輻射取樣儀的儀器譜圖Fig.6 Measured gamma spectrum of dual-energy targeted gamma radiation sampling instrument with cerium bromide scintillation detector and a 6 mm lead shielding layer

根據(jù)表3的數(shù)據(jù)和式（6），可計算出溴化鈰閃爍探頭鉛屏蔽張角以內(nèi)的0.609 MeV γ 射線全能峰凈峰面積計數(shù)N2,In，如表4 所示（標記為N2,In計算值）。表4 中N2,In實測值為溴化鈰閃爍探測器外層包裹50 mm 厚的鉛屏蔽層時（可認為完全屏蔽來自探測器外的0.609 MeV γ 射線），在雙能定向γ 輻射取樣儀的實測γ 儀器譜上求解的0.609 MeV γ 射線全能峰凈峰面積計數(shù)N2,Sum。

表4 兩個鐳源正、側(cè)向布置下鉛屏蔽張角內(nèi)實測0.609 MeV γ射線全能峰凈峰面積計數(shù)與計算值對比Table 4 Comparison of the total net peak area of 0.609 MeV gamma rays measured in the lead shield angle under a positive and lateral arrangement of two radium sources and the calculated value

該兩個鐳源實驗結(jié)果表明，鉛屏蔽層厚度為6 mm 時，N2,In實測值與N2,In計算值相對誤差在±2.52%以內(nèi)。

3 雙能定向γ輻射取樣實驗與結(jié)果分析

3.1 雙能定向γ輻射取樣儀標定系數(shù)

式（8）中雙能定向γ 輻射取樣儀標定系數(shù)的確定是在放射性標準模型上實現(xiàn)的，雙能定向γ 輻射取樣探頭與模型相對位置如圖7所示。分別測量了鉀標準模型（編號KY-6-Ⅱ，推薦鈾含量4.54 g·t-1）、釷標準模型（編號ThY-0.04-Ⅱ，推薦鈾含量9.23 g·t-1）和鈾標準模型（編號UY-0.02-Ⅱ、推薦鈾含量195.32 g·t-1），測量時間為200 s，每個標準模型上測量三次取平均值。測量1.764 MeV 和0.609 MeV的γ 射線全能峰凈峰面積計數(shù)N1,Sum和N2,Sum，結(jié)果如

圖7 雙能定向γ輻射取樣探頭與模型相對位置圖Fig.7 Arrangement of dual-energy targeted gamma radiation sampling probe and uranium standard model

利用表5 中N2,In和CU數(shù)據(jù)，依據(jù)式（8）進行擬合得到：

表5 測量結(jié)果Table 5 Measurement results

此時R2=0.99，由此可知，式（8）中k2=0.223，b2=-1.138。

3.2 標定系數(shù)實驗驗證

標定系數(shù)的驗證實驗是在一個放射性混合標準模型和三個放射性模型上進行的。放射性混合標準模型編號UThKY-0.007-0.021-3-Ⅱ，鈾含量推薦值為63.9 g·t-1；三個放射性模型分別為鈾模型、釷模型和鉀模型，其鈾含量推薦值分別為140.31 g·t-1、8.55 g·t-1、3.01 g·t-1。測量時間為200 s，每個模型上測量三次取平均值，測量結(jié)果如表6 所示。表6 中N2,In是根據(jù)該表中N1,Sum和N2,Sum的數(shù)據(jù)和式（6）計算得到；CU計算值是根據(jù)表6中N2,In和式（8）計算得到；相對誤差是表中CU計算值與推薦值之間的相對誤差。放射性混合標準模型和放射性模型的實測結(jié)果表明，雙能定向γ 輻射取樣儀具有定向輻射取樣功能，對模型中實測鈾含量與推薦值的相對誤差均小于5%。

表6 實驗模型測量結(jié)果Table 6 Experimental model measurement results

4 結(jié)語

1）本文設計了新型雙能γ 輻射取樣探頭，該探頭采用高能量分辨率的溴化鈰閃爍計數(shù)器為γ射線探測器，采用鉛屏蔽層屏蔽周圍γ 射線對定向輻射取樣的干擾。 當以214Bi 放出的0.609 MeV、1.764 MeV γ射線為探測對象時，采用蒙特卡羅數(shù)值模擬得出雙能γ輻射取樣探頭的最佳鉛屏蔽層厚度為6 mm，定向比例系數(shù)為a=0.268、A=0.451。經(jīng)4種干擾輻射體蒙特卡羅數(shù)值模擬和兩個鐳源物理實驗驗證表明，根據(jù)該定向比例系數(shù)計算的雙能γ 輻射探頭鉛屏蔽張角以內(nèi)的0.609 MeV γ 射線計數(shù)值與MC模擬值的平均相對誤差為0.63%；經(jīng)兩個鐳源物理實驗驗證表明，張角以內(nèi)的0.609 MeV γ射線計數(shù)值與實測值的相對誤差為±2.52%以內(nèi)。

2）在放射性混合標準模型和三個放射性模型上進行雙能γ輻射取樣結(jié)果表明，設計的新型雙能γ輻射取樣探頭具有定向γ 輻射取樣功能，實測模型中鈾含量與模型推薦值的相對誤差均小于5%。

1葛良全, 熊盛青, 曾國強. 航空伽馬能譜探測技術與應用[M]. 北京: 科學出版社, 2016.GE Liangquan, XIONG Shengqing, ZENG Guoqiang.Airborne gamma ray spectrum detection and application[M]. Beijing: Science Press, 2016.