梁汝婷,薄 濤,聶長明,張 蕾,柴之芳,石偉群

(1.南華大學(xué) 化學(xué)化工學(xué)院,湖南 衡陽 421001;2.中國科學(xué)院 寧波材料技術(shù)與工程研究所 先進(jìn)能源材料實(shí)驗(yàn)室,浙江 寧波 315201;3.中國科學(xué)院 高能物理研究所 核能放射化學(xué)實(shí)驗(yàn)室,北京 100049)

當(dāng)今核能領(lǐng)域正在大力探索第四代核電系統(tǒng)[1],其中鉛冷快堆[2-3]是有望第一個實(shí)現(xiàn)商業(yè)化的堆型。液態(tài)鉛鉍共晶(LBE,44.5%Pb-55.5%Bi)由于其良好的中子特性、熱物理性質(zhì)和化學(xué)惰性[4],可用作鉛冷快堆的冷卻劑和散裂靶。LBE與傳統(tǒng)結(jié)構(gòu)材料(如奧氏體、鐵素體和馬氏體鋼)的相容性是其在先進(jìn)反應(yīng)堆應(yīng)用中面臨的關(guān)鍵問題之一[5-7]。LBE對鋼的腐蝕是由多種機(jī)制引起的,如金屬元素在LBE中的溶解和擴(kuò)散、在界面處形成金屬間化合物以及液態(tài)金屬沿晶界滲透。在高溫和低氧濃度下,鋼的主要金屬成分Fe、Ni和Cr溶解在鋼表面,并運(yùn)輸?shù)絃BE液體中,當(dāng)金屬雜質(zhì)濃度在LBE中達(dá)到飽和時,溶解過程停止,否則會持續(xù)腐蝕[8-10]。金屬雜質(zhì)的主要運(yùn)輸機(jī)制為原子向鋼表面靜止的流體層和相鄰的流動層擴(kuò)散,金屬雜質(zhì)的擴(kuò)散速率取決于其在LBE中的濃度梯度和擴(kuò)散系數(shù)。然而,目前對液態(tài)LBE中雜質(zhì)原子擴(kuò)散現(xiàn)象的認(rèn)識仍然有限,在高溫下測量液態(tài)LBE中金屬雜質(zhì)的擴(kuò)散系數(shù)尤其困難,目前這方面的研究還很少。因此,本文擬采用理論模擬的方法研究LBE中金屬雜質(zhì)擴(kuò)散性質(zhì)。

凝聚態(tài)系統(tǒng)的分子動力學(xué)(MD)模擬越來越多地應(yīng)用于工程領(lǐng)域,它可以提供難以獲得的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和對相關(guān)物理化學(xué)性質(zhì)機(jī)理的基本見解[11]。模擬方法的選擇取決于系統(tǒng)的特性和期望的效果。從頭算分子動力學(xué)(AIMD)[12]用于模擬液態(tài)金屬是完全可行的,該方法結(jié)合密度泛函理論(DFT)[13-14]和Car-Parrinello(CP)方法[15],從量子力學(xué)電子密度出發(fā),對原子核上的力進(jìn)行“動態(tài)”計(jì)算,可準(zhǔn)確地描述電子與分子之間的結(jié)構(gòu)、性質(zhì)和相互作用。AIMD能提供重要的結(jié)構(gòu)和電子信息[16](如對分布函數(shù)、態(tài)的電子密度、成鍵和電荷轉(zhuǎn)移),Gil等[17]研究了元素周期表第二排雜質(zhì)原子在LBE中的微觀結(jié)構(gòu)和電荷轉(zhuǎn)移;Ding等[18]研究了雜質(zhì)原子在LBE中的能量關(guān)系和鍵合強(qiáng)度。然而,隨著原子數(shù)、模型尺寸和模擬時間的增加,計(jì)算成本呈指數(shù)增長,而擴(kuò)散是一種相對緩慢的過程,需要1 ns或更長時間才能清楚地分辨出來,這限制了AIMD的應(yīng)用。此外,由于系統(tǒng)尺寸的限制,在100個Pb和Bi原子中只允許引入1個雜質(zhì)原子,在這種情況下,原子的均方根位移(決定其擴(kuò)散系數(shù))的統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)將太過嘈雜而無法使用。使用傳統(tǒng)經(jīng)驗(yàn)勢的經(jīng)典MD,在模擬體系和效率上都更具有優(yōu)勢,它可以進(jìn)行上萬個原子空間尺度以及ns級時間尺度的模擬,但傳統(tǒng)經(jīng)驗(yàn)勢需要獲得大量的原子間參數(shù),耗時費(fèi)力,且傳統(tǒng)經(jīng)驗(yàn)勢的適用體系范圍小,在原始參數(shù)范圍之外應(yīng)用時需進(jìn)行仔細(xì)測試,準(zhǔn)確性難以保證。Zhou等[19]使用嵌入原子勢(EAM)力場研究了Pb和Bi在鋼表面的滲透深度;Gao等[20]計(jì)算了LBE的熱物理學(xué)性質(zhì),但其結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值有一定差距,得到的徑向分布函數(shù)(RDF)也達(dá)不到AIMD的精度。近年來,基于機(jī)器學(xué)習(xí)(ML)的原子間勢能得到廣泛應(yīng)用,Zhang等[11-21]提出的深度勢能(DP)方法被證明是一種精確、高效的大規(guī)模長時間MD模擬方法,可以成功地解決上述精度與效率的難題。該方法從AIMD計(jì)算中選擇數(shù)據(jù)集進(jìn)行訓(xùn)練,通過構(gòu)建深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(DNN)[22],將原子的局部環(huán)境自動編碼為對稱保持描述符,再將描述符映射到原子勢能。經(jīng)過充分訓(xùn)練的DP可以達(dá)到DFT的精度。同時,DP具有傳統(tǒng)經(jīng)驗(yàn)勢的計(jì)算效率,可以計(jì)算上萬原子體系和數(shù)百納秒的時間尺度。目前深度勢能分子動力學(xué)(DPMD)已應(yīng)用于眾多領(lǐng)域,并取得了優(yōu)異的成果[23-27]。

本文擬基于DPMD方法,使用深度勢能生成軟件DP-GEN和DeePMD-Kit對液態(tài)LBE、Ni和Fe分別溶解于LBE中(LBE-Ni和LBE-Fe)的3個體系的DP模型進(jìn)行訓(xùn)練,并與DFT結(jié)果進(jìn)行對比,以驗(yàn)證DP模型的精度,最后用MD軟件LAMMPS計(jì)算3個體系的密度、熱容、黏度和雜質(zhì)原子Ni、Fe在LBE中的RDF、配位數(shù)和擴(kuò)散系數(shù)。

1 計(jì)算方法

1.1 深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)勢能訓(xùn)練

使用DeePMD-kit軟件[28]進(jìn)行DP訓(xùn)練,從訓(xùn)練集中的原子坐標(biāo)信息(包括原子間相對徑向坐標(biāo)和角坐標(biāo))出發(fā),通過DNN構(gòu)建復(fù)雜材料體系的勢能面。某一體系的勢能E由i類原子中每類原子的能量Ei的加和組成,即:

(1)

(2)

其中:Δε、ΔFi分別為DP模型預(yù)測結(jié)果與訓(xùn)練數(shù)據(jù)集(DFT計(jì)算得到)之間的能量和力的差值;pε、pf和pξ分別為能量、力和維里張量的權(quán)重系數(shù)。本文在訓(xùn)練過程中并未考慮維里張量,p從0.02增加到1.00,pf從1 000減少到1。LBE、LBE-Ni、LBE-Fe的DP模型分別用2 000 000、1 000 000、3 000 000步進(jìn)行訓(xùn)練。

1.2 主動學(xué)習(xí)生成訓(xùn)練集

(3)

其中,〈·〉 表示模型預(yù)測的平均值。

其次，空空如也的木桶是多么沉重！因?yàn)樗b載的不只是煤炭，更是鮮活的肉身，這活著的該死的肉身實(shí)在太沉重，他既有尊嚴(yán)感卻又偏偏需要物資的侍候，想象一下騎桶者每次提著空桶前去借煤時的惶恐不安且借而不得的絕望與屈辱，他該有多么痛恨這肉身的沉重！為什么肉身就不能輕盈起來呢？——必須騎著木桶前去，如此就好像把沉重的生活騎在了胯下；必須騎著木桶前去，如此肉身就輕盈起來；輕盈的肉身，把沉重的生活騎在胯下的肉身，是活著的根本目的?！就氨仨氾w起來。顯然，這是木桶飛起來的生存論依據(jù)，他超越于地球引力之上，是合乎情理的心理現(xiàn)實(shí)。

圖1 DP模型的最大力偏差Fig.1 Maximum deviation of DP model prediction of force

由圖1可見,在探索數(shù)據(jù)集的最后一步,LBE、LBE-Ni和LBE-Fe三個體系的原子最大力偏差集中在小于0.1 eV/?的范圍內(nèi),說明收集到的數(shù)據(jù)集足夠豐富,LBE、LBE-Ni和LBE-Fe體系分別包含2 000、2 900、1 500個訓(xùn)練數(shù)據(jù)集。最終,使用DPGEN探索到的訓(xùn)練數(shù)據(jù)集對3個體系分別進(jìn)行長步數(shù)訓(xùn)練。

1.3 DFT計(jì)算

DP-GEN訓(xùn)練的初始訓(xùn)練數(shù)據(jù)集通過AIMD模擬獲取,標(biāo)記步驟中得到的候選結(jié)構(gòu)需要進(jìn)行DFT自洽計(jì)算。本文使用第一性原理軟件包VASP[33-34]進(jìn)行所有DFT計(jì)算,用投影綴加平面波(PAW)[35-36]方法描述電子與離子的相互作用,用Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE)[37]泛函描述電子間交換關(guān)聯(lián)作用,平面波截?cái)嗄転?00 eV,K點(diǎn)設(shè)置為1×1×1。對于所有AIMD計(jì)算,采用NVT系綜和Nosé-Hoover恒溫器,時間步長設(shè)置為1 fs。初始結(jié)構(gòu)使用Packmol程序[38]生成,對于LBE體系,初始結(jié)構(gòu)由3種原子比例(Pb∶Bi=30∶70、45∶55、70∶30)和3個原子間距(2.0、2.1、2.2 ?)的9個結(jié)構(gòu)通過DFT結(jié)構(gòu)優(yōu)化后得到,9個初始結(jié)構(gòu)在700 K下模擬0.1 ps得到900個初始數(shù)據(jù)集;同時,訓(xùn)練了加入范德華校正后的LBE(DFT-D3)體系和LBE(optB86b-vdW)體系的兩種DP力場,LBE(DFT-D3)體系的初始結(jié)構(gòu)由3種原子比例(Pb∶Bi=30∶70、45∶55、70∶30)和3個原子間距(2.0、2.1、2.2 ?)的9個結(jié)構(gòu)加入DFT-D3校正進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化后得到,9個初始結(jié)構(gòu)在600、800、1 000、1 200、1 400 K下模擬0.005 ps得到225個初始數(shù)據(jù)集;LBE(optB86b-vdW)體系的初始結(jié)構(gòu)由3種原子比例(Pb∶Bi=30∶70、45∶55、70∶30),3個原子間距(2.0、2.1、2.2 ?)的9個結(jié)構(gòu)加入optB86b-vdW校正進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化后得到,初始數(shù)據(jù)集由LBE(DFT-D3)體系的驗(yàn)證集加入optB86b-vdW校正后得到。對于LBE-Ni體系,初始結(jié)構(gòu)由3種原子比例(Pb∶Bi∶Ni=45∶55∶1、45∶55∶3、45∶55∶5),4個原子間距(1.9、2.0、2.1、2.2 ?)的12個結(jié)構(gòu)進(jìn)行DFT結(jié)構(gòu)優(yōu)化后得到,12個初始結(jié)構(gòu)分別在600、700、800、900 K下模擬0.01 ps,得到480個初始訓(xùn)練數(shù)據(jù)集;對于LBE-Fe體系,初始結(jié)構(gòu)由3種原子比例(Pb∶Bi∶Fe=30∶70∶5、50∶50∶5、70∶30∶5),原子間距為2.0 ?的3個結(jié)構(gòu)進(jìn)行DFT結(jié)構(gòu)優(yōu)化后得到,3個初始結(jié)構(gòu)在700 K下,模擬0.1 ps,共300個初始訓(xùn)練數(shù)據(jù)集。

1.4 MD模擬設(shè)置

使用MD軟件LAMMPS[39]進(jìn)行DPMD模擬,所有模擬都采用周期性邊界條件來消除邊界效應(yīng)。用Verlet算法求解牛頓運(yùn)動方程的時間步長為1 fs。在使用DPGEN探索數(shù)據(jù)集步驟中,先在NPT系綜下迭代幾次后再用NVT系綜,可以豐富數(shù)據(jù)集,溫度范圍設(shè)為400～1 200 K,壓力范圍設(shè)為-105～2×108Pa。訓(xùn)練結(jié)束后用DP模型進(jìn)行DPMD模擬,模擬方法如下:各體系首先在NPT系綜下平衡60 ps,得到平衡后的結(jié)構(gòu);然后采用NPT系綜模擬0.3 ns計(jì)算熱容和密度;采用NVT系綜模擬2 ns,計(jì)算RDF、CN、擴(kuò)散系數(shù)和黏度。用于DPMD模擬的初始體系由packmol建模,其中,LBE體系包含3 584個Pb原子和4 416個Bi原子;LBE-Ni體系包含2 880個Pb原子、3 520個Bi原子和64個Ni原子;LBE-Fe體系包含3 584個Pb原子、4 416個Bi原子和20個Fe原子。

2 結(jié)果討論

2.1 DP訓(xùn)練和驗(yàn)證

對DPGEN探索到的訓(xùn)練數(shù)據(jù)集進(jìn)行長步數(shù)訓(xùn)練后的均方根誤差(RMSE)結(jié)果如圖2所示,可見在經(jīng)過所設(shè)定步數(shù)的訓(xùn)練后,RMSE均趨向于收斂,DP模型得到了充分訓(xùn)練。訓(xùn)練結(jié)束后,通過對驗(yàn)證數(shù)據(jù)集進(jìn)行測試來檢驗(yàn)DP模型的準(zhǔn)確性,驗(yàn)證數(shù)據(jù)集是在DPGEN探索收斂后,由新的初始結(jié)構(gòu)進(jìn)行下一次DPGEN迭代生成,LBE體系的驗(yàn)證數(shù)據(jù)集由若干Pb45Bi55、Pb30Bi70和Pb70Bi30組成,共300個;LBE-Ni體系的驗(yàn)證集由Pb45Bi55Ni1、Pb45Bi55Ni3和Pb45Bi55Ni5組成,共241個;LBE-Fe體系的驗(yàn)證集由300個Pb30Bi70Fe5、Pb45Bi55Fe5和Pb70Bi30Fe5數(shù)據(jù)組成。驗(yàn)證數(shù)據(jù)集的DP與DFT計(jì)算的能量和受力的對比如圖3所示,可見3個體系的DP與DFT能量差的絕對值都小于0.01 eV/atom,力的差值在0.3 eV/?以下,說明訓(xùn)練的DP力場可以準(zhǔn)確預(yù)測體系在較寬溫度和壓強(qiáng)范圍的能量和原子受力。

a,d——LBE體系;b,e——LBE-Ni體系;c,f——LBE-Fe體系圖2 DP模型訓(xùn)練過程中訓(xùn)練數(shù)據(jù)集、驗(yàn)證數(shù)據(jù)集、能量和受力的均方根誤差Fig.2 Training errors in training processes of DP model

a～c——LBE體系;d～h——LBE-Ni體系圖4 773 K下DPMD與AIMD計(jì)算RDF的結(jié)果對比Fig.4 RDF results from AIMD and DPMD simulations at 773 K

為進(jìn)一步驗(yàn)證DP的準(zhǔn)確性,對比了DPMD和AIMD計(jì)算3個體系RDF的結(jié)果,如圖4所示?？梢钥闯?雖然由于AIMD模擬時LBE-Ni體系中Ni原子數(shù)量的限制,Bi-Ni和Pb-Ni的RDF較粗糙,整體上DPMD與AIMD預(yù)測的3個體系的RDF的結(jié)果吻合良好。

2.2 微觀結(jié)構(gòu)

圖5 不同溫度下的RDF和773 K下Ni、Fe原子的CNFig.5 RDF results from DPMD simulations at different temperatures and coordination numbers of Ni and Fe and at 773 K

2.3 熱物理性質(zhì)

1) 熱容和密度

LBE熱容的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)很少[40],且差異大,在液態(tài)金屬手冊(Liquid-Metals Handbook)[41]中Lyon推薦LBE在417～673 K溫度范圍內(nèi)為定值146.5 J/(kg·K),在后續(xù)的出版物[42]中Kutateladze將溫度范圍擴(kuò)大至403～973 K。Hultgren等[43]則認(rèn)為LBE的熱容隨溫度的升高而下降,這也與二元金屬的柯普定律相符,LBE手冊[10]根據(jù)這些數(shù)據(jù)給出了400～1 100 K內(nèi)LBE比定壓熱容(cp,LBE,J/(kg·K))的擬合曲線:

cp(LBE)=164.8-3.94×10-2T+1.25×

10-5T2+1.25×10-5-4.65×10-5T-2

(4)

目前關(guān)于LBE熱容的計(jì)算數(shù)據(jù)有限,本文的DPMD結(jié)果可以提供參考值,采用DPMD計(jì)算熱容的公式如下:

(5)

其中,H、T、ρ、V分別為焓、溫度、密度、體積,密度和焓取NPT系綜模擬的0.3 ns內(nèi)的平均值進(jìn)行計(jì)算。

比定壓熱容的DPMD計(jì)算值與文獻(xiàn)結(jié)果的對比如圖6a所示。由圖6a可見,本文采用DPMD計(jì)算得到的LBE比定壓熱容在673～973 K溫度內(nèi),從140.19 J/(kg·K)下降到133.66 J/(kg·K),與LBE手冊推薦值的相對誤差為2.61%～3.35%,可見DPMD計(jì)算的結(jié)果非常準(zhǔn)確。

圖6 LBE熱物理性質(zhì)DPMD計(jì)算值與文獻(xiàn)值的對比以及LBE體系應(yīng)力張量自相關(guān)函數(shù)隨時間的變化Fig.6 Comparison between values of LBE thermophysical properties by DPMD and in literature and normalized stress tensor ACF at 773 K

LBE手冊對400～1 273 K內(nèi)的密度推薦值為ρLBE(kg/m3)=11 065-1.293T。

本文分別用未加vdW校正(圖6b中DPMD)、加入optB86b-vdW和DFT-D3校正的3個DP力場計(jì)算了LBE的密度,并與文獻(xiàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行對比,結(jié)果示于圖6b。由圖6b可見,DPMD的計(jì)算結(jié)果較LBE手冊推薦值[10]略小,相對誤差在5.09%～5.18%內(nèi);而optB86b-vdW校正的計(jì)算結(jié)果與LBE手冊推薦值非常接近,相對誤差在1.18%～2.36%內(nèi);DFT-D3校正的計(jì)算結(jié)果較LBE手冊推薦值大,相對誤差在8.42%～8.90%內(nèi)?？梢钥闯?加入optB86b-vdW校正后能得到更準(zhǔn)確的密度值,這是由于PBE泛函未考慮弱相互作用,原子間距離不夠緊密,體積偏大,導(dǎo)致密度偏低,引入合適的vdW校正可以解決這一問題。optB86b-vdW校正后計(jì)算得到的密度在673～973 K內(nèi)從10.31 g/cm3下降到10.04 g/cm3,與實(shí)驗(yàn)值[44]及Gao等[20]使用EAM力場的計(jì)算值符合較好。

2) 黏度

黏度是影響LBE流動和雜質(zhì)原子擴(kuò)散的重要因素,其計(jì)算公式為:

(6)

其中:kB為玻爾茲曼常數(shù);Sxy為應(yīng)力張量的分量。

本文使用Green-Kubo方法,通過應(yīng)力張量自相關(guān)函數(shù)(ACF)與時間的積分計(jì)算LBE的黏度。在Green-Kubo方法中,計(jì)算ACF的時間應(yīng)該足夠長,以確保歸一化的應(yīng)力張量ACF可以衰減為0,由圖6c可看出,2 ps已經(jīng)適用?；诖擞?jì)算了723～973 K溫度下LBE的黏度,結(jié)果如圖6 d所示。由圖6d可見,LBE黏度隨溫度的升高而下降,與實(shí)驗(yàn)值[40,45-46]趨勢一致,DPMD結(jié)果與LBE手冊擬合值的相對誤差為7.22%～14.3%,Gao等[47]用EAM力場的計(jì)算值與手冊推薦值的相對誤差為16.03%～20.41%,相比之下,DPMD的結(jié)果更貼近實(shí)驗(yàn)值,這也驗(yàn)證了DP模型的準(zhǔn)確性。

3) 擴(kuò)散系數(shù)

擴(kuò)散系數(shù)(D)由均方根位移(MSD)隨時間的變化關(guān)系推導(dǎo)得出:

MSD=〈|δri(t)|2〉=

(7)

(8)

其中,δri為i類原子在時間t內(nèi)的位移。

Ni、Fe原子不同溫度下的MSD曲線如圖7a、b所示,可見其MSD曲線并不平滑,這是由于雜質(zhì)原子數(shù)量較少,其中Ni原子在LBE中的擴(kuò)散速度較Fe原子更快。根據(jù)式(9)計(jì)算了Ni、Fe原子的擴(kuò)散系數(shù),結(jié)果如圖7c、d所示。實(shí)驗(yàn)上關(guān)于雜質(zhì)原子的擴(kuò)散系數(shù)數(shù)據(jù)有限,Gao等[48]采用毛細(xì)管法測定了Ni原子在823、873、923 K LBE中擴(kuò)散3.5 h和7 h的擴(kuò)散系數(shù),但由于溶解過程中Ni粉末與液態(tài)LBE邊界層Ni、Pb和Bi固體的影響,其結(jié)果與Stoke-Einstein方程所得結(jié)果有所偏離,而本文的DPMD結(jié)果(圖7c)則與Stoke-Einstein方程吻合較好,且與EAM結(jié)果[47]相比,DPMD預(yù)測的準(zhǔn)確性更好。圖7d為Fe原子的擴(kuò)散系數(shù),與EAM的預(yù)測結(jié)果相比,本文的DPMD結(jié)果更貼近手冊值。根據(jù)DPMD計(jì)算結(jié)果擬合出Ni和Fe在673～973 K下的擴(kuò)散系數(shù)(D,cm2/s)公式如下:

圖7 不同溫度下Ni、Fe原子在LBE中的圴方根位移與擴(kuò)散系數(shù)Fig.7 MSDs and diffusion coefficient versus time for Fe atoms and Ni atoms diffusing in LBE at different temperatures

DNi=3.58×10-4exp(-1.85×104/RT)

(9)

DFe=4.65×10-4exp(-2.35×104/RT)

(10)

3 結(jié)論

本文首先訓(xùn)練了LEB、LBE-Ni和LBE-Fe的DP模型,然后用它們預(yù)測了微觀結(jié)構(gòu)和熱物理性質(zhì)。結(jié)果表明,本文訓(xùn)練的3個DP模型能準(zhǔn)確描述LEB、LBE-Ni和LBE-Fe體系的能量和受力。3個DP模型計(jì)算得到的LEB、LBE-Ni和LBE-Fe體系的能量和受力與DFT計(jì)算結(jié)果對比,誤差分別在0.01 eV/atom和0.3 eV/?以下。3個DP模型用于計(jì)算RDF能重復(fù)AIMD的結(jié)果。不同溫度下RDF的計(jì)算結(jié)果顯示,溫度升高,原子間的作用力減小,雜質(zhì)原子與Bi原子均有更強(qiáng)的結(jié)合能力。根據(jù)RDF峰位置得到了各原子間的距離,計(jì)算了第一配位層的CN,兩種雜質(zhì)原子的配位情況相同,Pb-Ni、Pb-Fe的CN都是2和3,Bi-Ni、Bi-Fe的CN都是4。DPMD計(jì)算得到的LBE熱容隨溫度升高而減小,計(jì)算值與手冊值最大相對誤差為3.35%。計(jì)算LBE密度時,加入optB86b-vdW校正后能得到更準(zhǔn)確的結(jié)果,計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值的相對誤差在1.18%～2.36%內(nèi)。723～973 K下,黏度在1.95～1.22 Pa·s范圍內(nèi),且隨溫度的升高而減小,略高于實(shí)驗(yàn)值。由MSD結(jié)果計(jì)算得到了雜質(zhì)原子的擴(kuò)散系數(shù),Ni、Fe原子的擴(kuò)散系數(shù)隨溫度的升高而增大,Ni原子在LBE中的擴(kuò)散速度大于Fe原子。以上結(jié)果顯示,DP模型無論預(yù)測黏度還是擴(kuò)散系數(shù)都較EAM有更好的準(zhǔn)確性。

基于上述模擬結(jié)果,采用訓(xùn)練后的DP模型可以深入了解雜質(zhì)原子在LBE中的微觀結(jié)構(gòu),豐富LBE的熱物理性質(zhì)數(shù)據(jù),有利于LBE在核能系統(tǒng)的應(yīng)用。