陳炫任,單馨雨,楊 紅

(吉首大學(xué)物理與機(jī)電工程學(xué)院,湖南 吉首 416000)

表面等離激元是一種由入射電磁波與金屬表面的自由電子相互作用而產(chǎn)生的集體振蕩現(xiàn)象,能夠?qū)⒐鈭?chǎng)壓縮至突破傳統(tǒng)光學(xué)衍射極限的納米尺度[1-3],因而在量子光學(xué)[4-5]、量子計(jì)算[6-7]等領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用價(jià)值.隨著納米科技的持續(xù)發(fā)展,各種形狀、尺寸和材料的金屬納米結(jié)構(gòu)能夠被可控地制備出來(lái)[8-10].相比于其他形貌的金屬結(jié)構(gòu),納米柱具有優(yōu)異的光學(xué)性能,其共振特性可通過(guò)縱橫比進(jìn)行調(diào)節(jié),因此具有廣泛的應(yīng)用前景[11-15].另外,二聚體結(jié)構(gòu)具有光學(xué)天線的特性,能將自由空間傳播的電磁波聚集到二聚體的間隙中,同時(shí)也能將間隙中局域能量輻射到遠(yuǎn)場(chǎng).目前二聚體結(jié)構(gòu)已被廣泛應(yīng)用于光與物質(zhì)相互作用領(lǐng)域[16-17].表面等離激元納米結(jié)構(gòu)通常被視為開(kāi)放腔,能對(duì)附近二能級(jí)原子的自發(fā)輻射特性產(chǎn)生重要的調(diào)控作用.開(kāi)放腔系統(tǒng)具有明顯的非厄米特性,因此需采用準(zhǔn)正則模(Quasi-Normal Mode,QNM)方法來(lái)描述表面等離激元共振模式[18].類似于量子光學(xué)中經(jīng)典的Jaynes-Cumming模型,QNM方法為研究表面等離激元納米結(jié)構(gòu)與二能級(jí)原子相互作用提供了簡(jiǎn)單清晰的物理圖像.對(duì)于雙柱結(jié)構(gòu),其QNM可看作單柱QNM相互耦合形成,借助耦合模理論理解其模場(chǎng)特性[19].

理論上,金屬對(duì)電磁場(chǎng)的響應(yīng)通常采用局域光響應(yīng)(Local Response Approximation,LRA)模型來(lái)描述,如Drude模型.然而,對(duì)于納米尺度的金屬結(jié)構(gòu),其自由電子對(duì)電磁場(chǎng)的響應(yīng)呈現(xiàn)出明顯的量子力學(xué)效應(yīng),因此需要采用非局域流體動(dòng)力學(xué)(Hydrodynamic,HDM)模型來(lái)描述.若進(jìn)一步考慮電子的擴(kuò)散效應(yīng),則需要采用仿真貴金屬光響應(yīng)的廣義非局域(Generalized Nonlocal Optical Response,GNOR)模型來(lái)描述,該模型可解釋貴金屬表面等離激元共振寬度隨尺寸減小而增大的現(xiàn)象.

本研究中,筆者首先基于LRA模型、HDM模型和GNOR模型,研究了不同尺寸的表面等離激元納米柱附近原子的自發(fā)輻射增強(qiáng)特性;其次,筆者采用準(zhǔn)正則模方法,結(jié)合耦合模理論,研究了納米雙柱結(jié)構(gòu)中原子的自發(fā)輻射增強(qiáng)特性,并在此基礎(chǔ)上,探究了二能級(jí)原子位置及雙柱之間的空隙對(duì)自發(fā)輻射增強(qiáng)特性的影響.

1 理論與計(jì)算方法

根據(jù)量子電動(dòng)力學(xué),r處躍遷偶極矩為P的二能級(jí)原子的自發(fā)輻射率γ可用費(fèi)米黃金法則[20-21]計(jì)算,即

(1)

其中ω為原子躍遷頻率,ρ(r,ω)為電磁局域態(tài)密度.ρ(r,ω)可由光子并矢格林函數(shù)G(r,r)表達(dá),即

由(1)式可知,自發(fā)輻射增強(qiáng)譜可表達(dá)為有金屬納米結(jié)構(gòu)時(shí)的電磁局域態(tài)密度與自由空間的電磁局域態(tài)密度的比值,即ρ/ρ0,其中ρ0=ω2/(π2c3).任意微納結(jié)構(gòu)中的G(r,r)可由經(jīng)典點(diǎn)電偶極子的輻射場(chǎng)E(r,ω)[22-24]表示,即

且E(r,ω)滿足麥克斯韋波方程

其中:εcore為金屬中離子實(shí)的相對(duì)介電函數(shù);Js(r,ω)為點(diǎn)電偶極子源的電流密度;J(r,ω)為金屬中自由電荷運(yùn)動(dòng)形成的電流密度.

LRA下,J(r,ω)滿足歐姆定律,即

J(r,ω)=σ(ω)E(r,ω),

(2)

利用COMSOL Multiphysics軟件,可準(zhǔn)確求解(2)式和麥克斯韋波方程[24,26-28],此方法稱為全波仿真方法.本研究采用的納米柱材料為金,相關(guān)參數(shù)εcore=1,ωp=8.29 eV,γ1=0.09 eV.

圖1 單個(gè)納米柱系統(tǒng)示意Fig. 1 Schematic Diagram of the Single Nanometer Column System

單個(gè)納米柱系統(tǒng)如圖1所示.二能級(jí)原子位于納米柱旋轉(zhuǎn)對(duì)稱軸上,原子到金屬表面的距離(h)為5 nm,其躍遷偶極矩也沿著該對(duì)稱軸.圖2展示了不同尺寸納米柱在LRA模型、HDM模型和GNOR模型下的自發(fā)輻射增強(qiáng)譜,圖中實(shí)線和虛線分別代表小納米柱SMALL(R=2.29 nm,L=10 nm)和大納米柱LARGE(R=8 nm,L=32 nm)的計(jì)算結(jié)果.由圖2可知,3種模型的自發(fā)輻射增強(qiáng)譜均呈現(xiàn)出單峰結(jié)構(gòu).

由圖2(a)可知,LRA模型下,小納米柱與大納米柱的表面等離激元共振頻率相同,但小納米柱結(jié)構(gòu)中有更大的自發(fā)輻射增強(qiáng)率.由圖2(b),(c)可知,非局域HDM模型和GNOR模型下,不同尺寸納米柱中自發(fā)輻射增強(qiáng)譜的峰位不同.此外,相比于LRA模型,非局域HDM模型和GNOR模型下的峰值頻率均發(fā)生藍(lán)移.對(duì)于小納米柱,峰值處共振頻率由2.889 eV(LRA模型)增大至2.975 eV(HDM模型和GNOR模型);對(duì)于大納米柱,峰值處共振頻率由2.889 eV(LRA模型)增大至2.919 eV(HDM模型和GNOR模型).3種模型中,GNOR模型具有最小的自發(fā)輻射增強(qiáng)譜峰值.在大納米柱系統(tǒng)中,LRA模型、HDM模型的峰值分別是2 399.14,2 414.14,而GNOR模型的峰值減小至2 069.69;在小納米柱系統(tǒng)中,LRA模型、HDM模型的峰值分別是8 761.92,7 849.30,而GNOR模型的峰值急劇減小至4 663.5.

圖2 不同尺寸納米柱在LRA模型、HDM模型和GNOR模型下的自發(fā)輻射增強(qiáng)譜Fig. 2 Spontaneous Radiation Enhancement Spectra of Different Sizes of Nanocolumns in LRA Model,HDM Model and GNOR Model

盡管全波仿真結(jié)果可準(zhǔn)確呈現(xiàn)金屬納米結(jié)構(gòu)中二能級(jí)原子的自發(fā)輻射增強(qiáng)特性,但是采用全波仿真方法計(jì)算時(shí)需考量不同頻率點(diǎn)電偶極子的輻射場(chǎng),計(jì)算量較大.因此筆者采用另一種求解表面等離激元納米結(jié)構(gòu)中自發(fā)輻射增強(qiáng)的方法——準(zhǔn)正則模方法,其增強(qiáng)譜[29-30]

(3)

局域情況下,有[29]

非局域情況下,有[29]

2 模型和結(jié)果

2.1 二聚體模型

圖3 二聚體模型示意Fig. 3 Schematic Diagram of the Dimer Model

圖4 全波仿真方法和準(zhǔn)正則模方法計(jì)算的自發(fā)輻射增強(qiáng)譜Fig. 4 Spontaneous Radiation Enhancement Spectra Calculated by the Full-Wave and Quasi-Normal Mode Methods

2.2 原子所處位置對(duì)自發(fā)輻射增強(qiáng)特性的影響

圖5 原子所處位置對(duì)自發(fā)輻射增強(qiáng)特性的影響Fig. 5 Effect of Atomic Position on Enhancement Properties of Spontaneous Radiation

2.3 雙柱間隙對(duì)自發(fā)輻射增強(qiáng)譜峰位的影響

圖6展示了LRA模型、HDM模型和GNOR模型下,雙柱間隙(S)對(duì)自發(fā)輻射增強(qiáng)譜峰位(ω-和ω+)的影響.

由圖6可知,隨著S逐漸增大,ω+先逐漸減小后保持不變,ω-先逐漸增大后保持不變.這主要是因?yàn)?隨著S逐漸增大,納米柱間的耦合強(qiáng)度逐漸減小.基于耦合模理論[19],二聚體中特征頻率滿足

(4)

圖6 雙柱間隙對(duì)自發(fā)輻射增強(qiáng)譜峰位的影響Fig. 6 Effect of Double-Column Gap on the Peak Position of Spontaneous Emission Enhancement Spectrum

2.4 雙柱間隙對(duì)自發(fā)輻射增強(qiáng)譜的影響

不同雙柱間隙(S)下的自發(fā)輻射增強(qiáng)譜如圖7所示.此時(shí),原子位于大納米柱一側(cè),原子到金屬表面的距離為5 nm.分別選擇ω-和ω+差值較大和較小的情況進(jìn)行研究,即取S=10 nm和S=70 nm .當(dāng)間隙較小時(shí)(S=10 nm),局域與非局域方法所獲得的自發(fā)輻射增強(qiáng)譜均呈現(xiàn)出明顯的劈裂現(xiàn)象(圖7(a),(c),(e)).當(dāng)間隙較大時(shí)(S=70 nm),3種模型的自發(fā)輻射增強(qiáng)譜均呈現(xiàn)出單峰結(jié)構(gòu),劈裂現(xiàn)象均消失(圖7(b),(d),(f)),且結(jié)果與原子位于單個(gè)大納米柱上方時(shí)的結(jié)果幾乎一致.

從圖7(b),(d),(f)可以看出,間隙為70 nm時(shí),在LRA模型結(jié)果中,ω-處的準(zhǔn)正則模式的自發(fā)輻射增強(qiáng)譜在頻率為ω+左右時(shí)結(jié)果為負(fù),且ω-處的準(zhǔn)正則模式的自發(fā)輻射增強(qiáng)譜顯著抑制了ω+處的準(zhǔn)正則模式的自發(fā)輻射增強(qiáng)譜,導(dǎo)致總的自發(fā)輻射增強(qiáng)譜趨向于單個(gè)大納米柱結(jié)構(gòu)存在時(shí)的結(jié)果.與LRA模型不同,HDM模型和GNOR模型結(jié)果中,ω-處的準(zhǔn)正則模式的貢獻(xiàn)完全主導(dǎo)了整個(gè)自發(fā)輻射增強(qiáng)譜,ω+處的準(zhǔn)正則模式的貢獻(xiàn)可以忽略不計(jì),但整個(gè)自發(fā)輻射增強(qiáng)譜仍趨向于單個(gè)大納米柱結(jié)構(gòu)存在時(shí)的結(jié)果.

圖7 不同雙柱間隙下的自發(fā)輻射增強(qiáng)譜Fig. 7 Spontaneous Sadiation Enhancement Spectra at Different Double-Column Gaps

3 結(jié)論

筆者基于準(zhǔn)正則模方法,分析了表面等離激元納米雙柱結(jié)構(gòu)中原子的自發(fā)輻射增強(qiáng)特性.本研究中,當(dāng)原子位于二聚體一側(cè)時(shí),原子的自發(fā)輻射增強(qiáng)與雙柱間隙、原子到金屬表面距離、原子所處位置有關(guān).當(dāng)原子位于小納米柱一側(cè)時(shí),隨著原子到金屬表面距離逐漸減小,原子與金屬的相互作用逐漸增強(qiáng),自發(fā)輻射增強(qiáng)效應(yīng)逐漸增大;當(dāng)原子位于大納米柱一側(cè)時(shí),自發(fā)輻射增強(qiáng)結(jié)果并未隨著原子到金屬距離的逐漸減小而單調(diào)增加.研究結(jié)果顯示,雙柱結(jié)構(gòu)中,雙柱間隙較小(S=10 nm)時(shí),自發(fā)輻射增強(qiáng)譜會(huì)產(chǎn)生劈裂的現(xiàn)象.結(jié)合高效耦合模理論對(duì)二聚體結(jié)構(gòu)的耦合作用進(jìn)行分析,結(jié)果表明,二聚體中,劈裂現(xiàn)象的產(chǎn)生不僅是由于2個(gè)不同尺寸納米柱的表面等離激元共振頻率不同,更關(guān)鍵的是金屬間耦合作用所導(dǎo)致的特征頻率分離.本研究對(duì)于深入探討納米柱二聚體結(jié)構(gòu)中二能級(jí)原子的自發(fā)輻射現(xiàn)象具有重大意義,同時(shí)也進(jìn)一步推動(dòng)了準(zhǔn)正則模理論和耦合模理論在光場(chǎng)局域化研究中的廣泛應(yīng)用.