楊 歌，徐月玲，徐瑞霜，田亮亮，陳 松，徐興華，唐 偉，謝一飛，朱鮮艷

南通煙濾嘴有限責(zé)任公司，江蘇省南通市崇川區(qū)勝利路6號 226014

煙用濾棒作為卷煙的重要組成部分，可有效過濾、截留煙氣中的有害成分，隨著先進(jìn)制造技術(shù)不斷應(yīng)用在濾棒生產(chǎn)中，多種形式的濾棒被開發(fā)出來，如新型異形空腔濾棒、溝槽濾棒和添加活性炭濾棒等［1-3］。異形空腔濾棒是經(jīng)過蒸汽加熱固化［4-5］制成端部可見圖案的新型濾棒，其圖案形狀可以設(shè)計(jì)成圓形、三角形和五角星形等，常與普通醋纖濾棒復(fù)合成空腔復(fù)合濾棒，具有防偽和調(diào)節(jié)煙氣的雙重作用。

空腔濾棒作為一種新型的濾棒形式，目前的研究主要集中在濾棒結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)［6］、生產(chǎn)工藝［7-9］以及對卷煙主要理化指標(biāo)和感官品質(zhì)的影響［10-11］方面。李艷平等［12］考察了空腔濾嘴的煙堿過濾效率及截留煙堿在濾嘴中的空間分布模式，發(fā)現(xiàn)空腔濾嘴對煙堿的截留效率為31.75%，并獲得了不同結(jié)構(gòu)濾嘴截留煙堿的軸向截面空間分布模式。文建輝等［13］考察了空腔濾棒結(jié)構(gòu)對卷煙主流煙氣中酚類化合物的截留影響，發(fā)現(xiàn)空腔醋纖濾棒對酚類化合物的過濾效率低于普通醋纖濾棒、外置溝槽濾棒和紙-醋纖復(fù)合濾棒。但關(guān)于空腔復(fù)合濾棒在空腔深度及空腔截面面積方面對卷煙主流煙氣常規(guī)化學(xué)成分釋放量的影響卻鮮有報(bào)道，此外，已有研究表明異形空芯濾棒結(jié)構(gòu)會對空芯復(fù)合濾棒的壓降產(chǎn)生影響［14］。因此，系統(tǒng)研究了空腔深度、煙支吸阻和空腔濾棒截面面積對卷煙主流煙氣化學(xué)成分釋放量的影響，并建立了復(fù)合濾嘴結(jié)構(gòu)參數(shù)對卷煙主流煙氣常規(guī)化學(xué)成分釋放量的回歸模型，旨在為卷煙產(chǎn)品設(shè)計(jì)開發(fā)中的濾棒選型提供參考。

1 材料與方法

1.1 材料、試劑和儀器

空腔濾棒和普通醋纖濾棒由南通煙濾嘴有限責(zé)任公司生產(chǎn)。制備了不同圓周、空腔濾棒截面面積（下文簡稱為截面面積）的圓形空腔濾棒，改變空腔濾棒段和普通濾棒段的長度，將兩者組合成空腔復(fù)合濾棒，與同一配方煙絲接裝成卷煙樣品，其結(jié)構(gòu)如圖1所示。其中，建模樣品和外部驗(yàn)證樣品接裝方案及煙支吸阻見表1和表2。所有卷煙樣品均不打孔。

表1 建模卷煙樣品接裝方案①Tab.1 Assembling schemes of cigarette samples for modeling

圖1 卷煙樣品結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Schematic diagram for structure of cigarette samples

煙堿（9.6 mg/mL，天津阿爾塔科技有限公司）；乙醇（AR，國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司）；十七烷（內(nèi)標(biāo)，≥98.5%）、異丙醇（色譜純）（上海安譜科學(xué)儀器有限公司）。

MS204S 電子天平［感量0.000 1 g，賽多利斯科學(xué)儀器（北京）有限公司］；RM20H轉(zhuǎn)盤型吸煙機(jī)、劍橋?yàn)V片（直徑92 mm）（德國Borgwaldt K C 公司）；7890B 氣相色譜儀（美國Agilent 公司）；HY-8 調(diào)速振蕩器（常州萬豐儀器制造有限公司）。

1.2 方法

將卷煙樣品按照GB/T 16447—2004［15］中的方法置于溫度（22±1）℃和相對濕度60%±2%的環(huán)境中平衡48 h，將平衡好的卷煙樣品根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)方法測定吸阻［16］。ISO 模式下，按照GB/T 19609—2004［17］中的方法對61 種卷煙樣品進(jìn)行抽吸，分析主流煙氣中總粒相物、焦油、煙堿及CO的釋放量。

1.3 數(shù)據(jù)處理與分析

使用SPSS 29.0軟件對主流煙氣中總粒相物、焦油、煙堿及CO的釋放量進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。

2 結(jié)果與討論

2.1 空腔深度、煙支吸阻和截面面積與煙氣常規(guī)化學(xué)成分釋放量的簡單相關(guān)分析

將各因素兩兩組合后通過簡單相關(guān)分析得出的相關(guān)系數(shù)如表3～5所示。粗支卷煙的空腔深度、煙支吸阻與煙氣總粒相物、焦油和煙堿的釋放量均極顯著相關(guān)。中支卷煙的空腔深度與煙氣總粒相物、焦油和煙堿的釋放量極顯著相關(guān)；煙支吸阻與煙氣總粒相物的釋放量極顯著相關(guān)，與煙氣焦油和煙堿的釋放量顯著相關(guān)。細(xì)支卷煙的空腔深度、煙支吸阻與煙氣總粒相物和焦油的釋放量極顯著相關(guān)，與煙氣煙堿釋放量顯著相關(guān)。3種規(guī)格卷煙煙氣CO釋放量均與空腔深度、截面面積和煙支吸阻不顯著相關(guān)。

表3 粗支卷煙樣品主流煙氣常規(guī)化學(xué)成分釋放量與結(jié)構(gòu)參數(shù)的簡單相關(guān)系數(shù)①Tab.3 Simple correlation coefficients between routine chemical component releases in mainstream smoke and structural parameters of conventional cigarette samples

表4 中支卷煙樣品主流煙氣常規(guī)化學(xué)成分釋放量與結(jié)構(gòu)參數(shù)的簡單相關(guān)系數(shù)Tab.4 Simple correlation coefficients between routine chemical component releases in mainstream smoke and structural parameters of demi-slim cigarette samples

表5 細(xì)支卷煙樣品主流煙氣常規(guī)化學(xué)成分釋放量與結(jié)構(gòu)參數(shù)的簡單相關(guān)系數(shù)Tab.5 Simple correlation coefficients between routine chemical component releases in mainstream smoke and structural parameters of slim cigarette samples

通過相關(guān)系數(shù)還可以看出，除自變量與因變量之間，自變量、因變量本身之間同樣具有相關(guān)關(guān)系，甚至部分自變量之間的相關(guān)性超過了自變量與因變量之間的相關(guān)性，這就對評價(jià)煙氣常規(guī)成分釋放量的影響因素造成困擾。例如，粗支卷煙空腔深度與煙支吸阻的相關(guān)系數(shù)為-0.961，煙支吸阻與總粒相物釋放量的相關(guān)系數(shù)為-0.959，但是空腔深度與總粒相物釋放量的相關(guān)系數(shù)為0.895，無法判定煙支吸阻對空腔深度與總粒相物釋放量的相關(guān)關(guān)系是否帶來影響。由此可見，在多元統(tǒng)計(jì)分析中，由于變量間存在錯(cuò)綜復(fù)雜的關(guān)系，兩因素具有相關(guān)性很有可能是由某個(gè)或者多個(gè)因素共同的影響而引起的，因此，還需在扣除這些影響后，計(jì)算“純”的相關(guān)系數(shù)。

2.2 空腔深度、煙支吸阻和截面面積與煙氣常規(guī)化學(xué)成分釋放量的偏相關(guān)分析

簡單相關(guān)分析是分析兩個(gè)變量間的簡單關(guān)系，而忽略其他變量的影響，當(dāng)研究的變量為兩個(gè)以上時(shí)，使用簡單相關(guān)分析是不夠準(zhǔn)確的，為了能更好地反映出各變量間的相互關(guān)系，需進(jìn)一步進(jìn)行偏相關(guān)分析［18］。3 種規(guī)格卷煙濾嘴空腔深度、截面面積、煙支吸阻與主流煙氣常規(guī)成分釋放量的偏相關(guān)分析結(jié)果如表6所示。對比表6中的數(shù)據(jù)，可以得到一些與表3～5不同的結(jié)論，例如，粗支卷煙樣品的空腔深度與主流煙氣常規(guī)化學(xué)成分釋放量的偏相關(guān)系數(shù)與簡單相關(guān)系數(shù)有較大差異，由原來的極顯著相關(guān)變成了不顯著相關(guān)。且已有研究表明，偏相關(guān)系數(shù)與簡單相關(guān)系數(shù)在數(shù)值上可能會存在很大差異，甚至?xí)霈F(xiàn)相關(guān)性相反的情況［19-22］。

表6 3種規(guī)格卷煙樣品主流煙氣常規(guī)化學(xué)成分釋放量與結(jié)構(gòu)參數(shù)的偏相關(guān)系數(shù)Tab.6 Partial correlation coefficients of routine chemical component releases in mainstream smoke and structural parameters of three types of cigarettes

具體來看，3 種規(guī)格卷煙樣品煙氣CO 的釋放量在控制變量下仍與卷煙濾嘴空腔深度、截面面積和煙支吸阻不顯著相關(guān)。在控制變量下，粗支卷煙樣品煙支吸阻與煙氣總粒相物和焦油的釋放量仍存在極顯著相關(guān)關(guān)系，與煙氣煙堿的釋放量變?yōu)轱@著相關(guān)；空腔深度與煙氣常規(guī)化學(xué)成分釋放量的凈相關(guān)關(guān)系均變得不顯著。在控制變量下，中支卷煙樣品空腔深度與煙氣總粒相物、焦油和煙堿的釋放量仍存在極顯著相關(guān)關(guān)系；截面面積與煙氣煙堿的釋放量變?yōu)闃O顯著相關(guān)，與煙氣總粒相物和焦油的釋放量變?yōu)轱@著相關(guān)；煙支吸阻與煙氣中常規(guī)化學(xué)成分的釋放量均變?yōu)椴伙@著相關(guān)。在控制變量下，細(xì)支卷煙樣品卷煙濾嘴空腔深度、截面面積和煙支吸阻與主流煙氣常規(guī)化學(xué)成分釋放量的凈相關(guān)關(guān)系均變?yōu)椴伙@著。

2.3 空腔深度、煙支吸阻和截面面積與煙氣常規(guī)化學(xué)成分釋放量的回歸分析

應(yīng)用SPSS軟件進(jìn)行普通最小二乘法回歸分析，共線性診斷得出自變量系數(shù)的方差膨脹因子（VIF）大于10，說明此回歸方程的自變量之間存在多重共線性，為了得到可靠的擬合結(jié)果，必須消除自變量間多重共線性的影響。在不剔除解釋變量的前提下，嶺回歸估計(jì)法是一種專門用于共線性數(shù)據(jù)分析的有偏估計(jì)方法［23］，這是一種改良的最小二乘法，接近真實(shí)值的可能性較大。

設(shè)嶺回歸系數(shù)（k）在（0，1）之間，步長為0.01，分別對3種規(guī)格卷煙樣品作嶺回歸分析，得到各變量的回歸系數(shù)嶺跡圖，嶺跡圖不僅能夠直觀地表現(xiàn)出各變量的嶺跡是否趨于穩(wěn)定，而且可以用于確定合適的k值。對于粗支及細(xì)支卷煙，在k≥0.2時(shí)嶺跡圖變化逐漸平穩(wěn)，因此，選擇k值為0.2 進(jìn)行嶺回歸分析；對于中支卷煙，在k≥0.4時(shí)嶺跡圖變化逐漸平穩(wěn)，因此，選擇k值為0.4進(jìn)行嶺回歸分析。分析結(jié)果見表7。

表7 卷煙樣品主流煙氣常規(guī)化學(xué)成分釋放量的嶺回歸模型分析結(jié)果Tab.7 Results of ridge regression model analysis of routine chemical component releases in mainstream cigarette smoke

嶺回歸模型的R2值以及方差分析結(jié)果見表8，R2值越大，表明在回歸方程中自變量對因變量的解釋程度越強(qiáng)。由表8 可知，粗支卷煙樣品主流煙氣常規(guī)成分釋放量回歸模型的R2和調(diào)整R2均大于0.82，說明模型的擬合效果良好，自變量對因變量的解釋程度達(dá)到了82%以上，同時(shí)對嶺回歸方程進(jìn)行F檢驗(yàn)發(fā)現(xiàn)P值小于0.01，說明回歸方程在1%顯著性水平下通過了檢驗(yàn)；中支卷煙樣品主流煙氣常規(guī)化學(xué)成分回歸模型的R2和調(diào)整R2均大于0.56，回歸方程均在1%顯著性水平下通過了檢驗(yàn)；細(xì)支卷煙樣品主流煙氣總粒相物和焦油釋放量的回歸模型的R2和調(diào)整R2也大于0.56，回歸方程均在1%顯著性水平下通過了檢驗(yàn)，但煙氣煙堿釋放量的回歸方程未通過檢驗(yàn)。綜上，自變量對3 種規(guī)格卷煙樣品主流煙氣常規(guī)化學(xué)成分釋放量的影響程度存在一定差異。

表8 嶺回歸模型及方差分析結(jié)果Tab.8 Results of ridge regression models and variance analysis

為進(jìn)一步了解通過顯著性檢驗(yàn)的回歸模型的預(yù)測效果，將進(jìn)入模型的內(nèi)部樣本數(shù)據(jù)以及未進(jìn)入模型的外部樣本數(shù)據(jù)分別代入模型，比較預(yù)測值與實(shí)測值的誤差，結(jié)果如圖2～4所示。可知，3 種規(guī)格卷煙樣品煙氣常規(guī)化學(xué)成分釋放量回歸模型的內(nèi)部樣本數(shù)據(jù)的預(yù)測值大多數(shù)均落于±5%誤差線內(nèi)，外部樣本數(shù)據(jù)中除中支卷煙樣品主流煙氣總粒相物和焦油的釋放量少量落在-6%誤差線內(nèi)以外，其余均落于±5%誤差線內(nèi)，說明模型對卷煙樣品煙氣常規(guī)成分釋放量的預(yù)測能力較好。

圖2 粗支卷煙樣品主流煙氣常規(guī)化學(xué)成分釋放量預(yù)測模型的檢驗(yàn)Fig.2 Test of prediction models for routine chemical component releases in mainstream smoke of conventional cigarette samples

圖3 中支卷煙樣品主流煙氣常規(guī)化學(xué)成分釋放量預(yù)測模型的檢驗(yàn)Fig.3 Test of prediction models for routine chemical component releases in mainstream smoke of demi-slim cigarette samples

圖4 細(xì)支卷煙樣品主流煙氣常規(guī)化學(xué)成分釋放量預(yù)測模型的檢驗(yàn)Fig.4 Test of prediction models for routine chemical component releases in mainstream smoke of slim cigarette samples

3 結(jié)論

①由簡單相關(guān)分析結(jié)果可知，3種規(guī)格卷煙樣品主流煙氣總粒相物、焦油和煙堿的釋放量均受空腔深度和煙支吸阻的顯著影響。②由偏相關(guān)分析結(jié)果可知，粗支卷煙主流煙氣總粒相物、焦油和煙堿的釋放量受煙支吸阻的顯著影響；中支卷煙主流煙氣總粒相物、焦油和煙堿的釋放量受空腔深度和截面面積的顯著影響；細(xì)支卷煙主流煙氣常規(guī)化學(xué)成分釋放量受濾嘴空腔深度、截面面積和煙支吸阻的影響不顯著。③嶺回歸分析模型的預(yù)測值與實(shí)測值的相對誤差大部分位于±5%誤差線內(nèi)，可用于預(yù)測復(fù)合濾嘴結(jié)構(gòu)改變對卷煙主流煙氣常規(guī)化學(xué)成分釋放量的影響，可為卷煙煙支設(shè)計(jì)提供新思路。