田富超, 陳 雷, 裴 歡, 白潔琪, 曾 文

1. 中煤科工集團(tuán)沈陽研究院有限公司煤礦安全技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 沈撫示范區(qū), 遼寧 沈陽 113122 2. 沈陽航空航天大學(xué)航空發(fā)動(dòng)機(jī)學(xué)院, 遼寧 沈陽 110136

引 言

在低氣壓下進(jìn)行等離子體放電時(shí), 容易給電子賦予較高的能量, 使得工作氣體比較容易電離, 從而得到密度較高的等離子體。 同時(shí), 等離子體中有能量較高的活性粒子, 這使得低氣壓低溫等離子體被廣泛的應(yīng)用于生產(chǎn)生活中的各個(gè)行業(yè), 如材料表面改性與清洗、 等離子體刻蝕[1]、 半導(dǎo)體材料表面鈍化、 薄膜材料生長等。 此外, 低氣壓等離子體具有分布均勻的特點(diǎn), 這對(duì)材料表面處理等方面的應(yīng)用是非常重要的。 但是, 低氣壓等離子體放電因受到真空系統(tǒng)的限制, 使其只能用于真空條件。

2005年, Teschke等[2]及Kedzierski等[3]發(fā)表了兩篇論文, 報(bào)道了用ICCD拍攝了氦大氣壓等離子體射流的照片, 發(fā)現(xiàn)等離子體射流是以“等離子體子彈(plasma bullets)”的等離子體微粒小球運(yùn)動(dòng)的, 并對(duì)其產(chǎn)生機(jī)理及傳輸特性進(jìn)行了相應(yīng)的研究。 Lu和Laroussi[4]采用帶中心孔的平板DBD結(jié)構(gòu), Park[5]等采用同軸DBD結(jié)構(gòu), 都觀察到了類似的等離子體子彈現(xiàn)象。 Yong等[6]利用同軸介質(zhì)阻擋放電噴槍在10.2 kHz驅(qū)動(dòng)頻率下分別在氮?dú)狻?氦氣、 氬氣中產(chǎn)生了大氣壓等離子體射流, 并且對(duì)等離子體射流的長度隨氣體流速、 輸入功率等的變化關(guān)系進(jìn)行了研究。 李雪辰等[7]利用改變外加電壓參數(shù)的方法對(duì)氬氣等離子體射流的形貌進(jìn)行了分析和擴(kuò)展, 同時(shí)也對(duì)不同形貌等離子體羽的時(shí)空演化進(jìn)行了研究。 2014年, Farshad和Azadeh等通過單電極裝置產(chǎn)生了可彎曲介質(zhì)管輸送的等離子體, 研究了不同電壓波形激勵(lì)對(duì)于放電的影響[8], 得出鋸齒波比正弦波能在更低的電壓下維持放電的結(jié)論。 空軍工程大學(xué)的宋飛龍[9]等通過在真空倉中開展體積介質(zhì)阻擋放電的絲狀放電光譜測(cè)試, 分析了大氣壓氬氣環(huán)境下體積介質(zhì)阻擋放電的電子激發(fā)溫度和電子密度隨加載電壓的變化規(guī)律。 侯世英[10]等設(shè)計(jì)并制作了外表面雙環(huán)電極氦氣等離子體射流裝置, 實(shí)驗(yàn)研究了電極寬度、 電極與噴口距離對(duì)射流功率及射流長度的影響, 并分析了放電的發(fā)展過程以及各現(xiàn)象的機(jī)理。

大氣壓非平衡等離子體射流(nonequilibrium atmospheric pressure plasma jet, N-APPJ)因突破了對(duì)真空腔的限制, 具有更加廣闊的應(yīng)用前景。 特別是大氣壓非平衡等離子射流可直接作用于生命體的這一突出優(yōu)點(diǎn), 由此產(chǎn)生了一個(gè)新興的交叉學(xué)科領(lǐng)域-等離子體醫(yī)學(xué)。 N-APPJ是將等離子體通過氣流和電場(chǎng)的作用, 將其從等離子體反應(yīng)器內(nèi)噴到外界環(huán)境中。 在保證較低氣體溫度的同時(shí)還能脫離真空系統(tǒng), 既能保證等離子體中粒子的活性, 又能使等離子體的分布比較均勻。 因而對(duì)N-APPJ的研究一直是低溫等離子體領(lǐng)域的熱點(diǎn), 目前對(duì)N-APPJ的研究主要針對(duì)放電特性較多, 其反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)、 電極的結(jié)構(gòu)和電極布置對(duì)N-APPJ的影響尚不明確。 在表面處理和醫(yī)療衛(wèi)生等方面, 等離子體射流長度的增加可以擺脫放電空間對(duì)被作用對(duì)象的限制, 實(shí)現(xiàn)對(duì)孔洞、 凹槽等復(fù)雜不規(guī)則形狀物體的處理, 將大大增強(qiáng)等離子體射流的實(shí)用性。

為此, 針對(duì)針-環(huán)式電極結(jié)構(gòu)的等離子體放電裝置, 采用10.5 kHz交流正弦波電壓源, 研究了電極結(jié)構(gòu)、 氣體流量、 電極位置及反應(yīng)器尺寸等參數(shù)對(duì)N-APPJ射流長度的影響, 闡釋了各種情況下的等離子體射流長度的變化。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 試驗(yàn)設(shè)備及參數(shù)

以純氬氣(體積分?jǐn)?shù)為99.99%的氬氣)作為工作氣體。 圖1給出了等離子體射流高壓電極的示意圖, 高壓電極的材料為銅(Cu), 電極直徑為6 mm。 接地電極為寬1.5 mm、 厚1 mm的銅制環(huán)狀金屬圈。

圖1 高壓電極示意圖Fig.1 Schematic diagram of high voltage electrode

圖2給出了兩種不同結(jié)構(gòu)石英管的示意圖。 由于目前有關(guān)射流反應(yīng)器結(jié)構(gòu)的研究只針對(duì)縮口管和直通管這兩種, 故按照石英管是否縮口將所用石英管分為縮口管和直通管兩大類。 其中, 每一類石英管又按照其內(nèi)徑分為D=10、 15、 20、 25和30 mm的不同型號(hào)。 在內(nèi)徑D發(fā)生變化時(shí), 兩類管所對(duì)應(yīng)的外徑D2也發(fā)生相應(yīng)的變化, 以保證管壁不變, 但縮口管的縮口端直徑D1則始終保持不變。

圖2 不同結(jié)構(gòu)石英管的示意圖(a): 直通管; (b): 縮口管Fig.2 Schematic diagram of quartz tubes with different structures(a): Straight tube; (b): Necking tube

圖3所示為高壓電極與石英管的配合關(guān)系圖, 其中高壓電極與石英管為同軸配合且兩者之間用聚四氟乙烯絕緣層隔開。 在本試驗(yàn)中, 認(rèn)為等離子體射流是指存在于接地電極以外空間內(nèi)的等離子體, 射流長度L指的是: 等離子體射流的頂端與石英管軸向出口處的距離。 其中,L>0表示射流已進(jìn)入外界環(huán)境,L<0表示射流只存在于石英管內(nèi), 高壓電極與接地電極間的軸向距離和法向距離分別為H、S。

圖3 高壓電極與石英管的配合關(guān)系圖Fig.3 The relationship between high voltage electrode and quartz tube

1.2 試驗(yàn)系統(tǒng)

圖4所示為試驗(yàn)系統(tǒng)簡圖, 主要由等離子體電源、 單反相機(jī)、 示波器、 光譜儀及氬氣輸送裝置所組成。 其中, 試驗(yàn)選用南京蘇曼電子有限公司的CTP-2000K低溫等離子體電源, 電源的中心頻率為10 kHz, 輸出頻率的范圍為0～30 kHz, 輸出電壓有效值范圍為0～50 kV。

圖4 試驗(yàn)系統(tǒng)簡圖Fig.4 Schematic of the test system

在進(jìn)行光譜測(cè)量時(shí), 光譜儀的探頭沿徑向方向距離石英管外壁5 cm且垂直于石英管的中心軸。 整個(gè)測(cè)量過程中, 光譜探頭與石英管外壁的徑向距離始終保持在該距離。 使用Canon DS126201單反相機(jī)捕捉射流形態(tài), 且其曝光時(shí)間為1/25 s。

1.3 試驗(yàn)方法

1.3.1 等離子體射流長度L的測(cè)量

等離子體射流長度L通過對(duì)試驗(yàn)所產(chǎn)生的等離子體進(jìn)行拍照且對(duì)相應(yīng)圖片進(jìn)行后處理的方式來測(cè)定。 圖5所示為圖片處理示意圖。 選擇石英管氣體軸向出口處末端的下邊緣點(diǎn)為坐標(biāo)軸的原點(diǎn), 沿石英管軸向出口方向?yàn)閄軸。 為了方便后續(xù)表述, 將整個(gè)等離子體區(qū)域劃分為三部分。 其中區(qū)域1為高壓電極至接地電極之間的部分, 表示等離子體產(chǎn)生區(qū)域; 區(qū)域2為接地電極至石英管軸向出口處之間的部分, 表示等離子體在管內(nèi)的區(qū)域; 區(qū)域3為等離子體射流在外部環(huán)境中的區(qū)域; 紅色曲線所示為外部環(huán)境中等離子體射流的邊界輪廓。 再通過對(duì)圖5中區(qū)域3的長度進(jìn)行比例換算就能得到實(shí)際等離子體射流的長度L。

圖5 圖片處理示意圖Fig.5 Schematic diagram of image processing

1.3.2 測(cè)量誤差分析

圖6所示為誤差分析示意圖, 其中A1為電極間軸向距離H, 已知此圖中H=60 mm。A2為待測(cè)長度, 通過配合關(guān)系可得到A2實(shí)際長度S=110 mm。 則A2的長度為A

圖6 誤差分析示意圖Fig.6 Error analysis diagram

(1)

誤差Er為

=2.93%

(2)

綜上所述, 試驗(yàn)的測(cè)量誤差小于3%。

1.3.3 電子激發(fā)溫度[11]的計(jì)算

假設(shè)等離子體處于局部熱平衡狀態(tài), 且等離子體在光學(xué)上是稀薄的(即與自發(fā)發(fā)射相比, 受激發(fā)射和吸收可以忽略), 激發(fā)態(tài)能級(jí)粒子的分布是玻爾茲曼分布, 原子線的強(qiáng)度關(guān)系式

(3)

式(3)中,I為發(fā)射光強(qiáng)度,h為普朗克常數(shù),k為玻爾茲曼常數(shù),g為統(tǒng)計(jì)權(quán)重,A為自發(fā)輻射的愛因斯坦系數(shù),ν為譜線的頻率,N為總原子數(shù),Z為配分函數(shù),E為譜線的激發(fā)能,Te為電子激發(fā)溫度。

由式(3)可知, 對(duì)應(yīng)于波長為λ1和λ2的兩條光發(fā)射, 其譜線強(qiáng)度比為

(4)

式(4)中, 玻爾茲曼常數(shù)k=8.618×10-5eV·K-1, 對(duì)上式取對(duì)數(shù)并做變換, 根據(jù)發(fā)射光的波長λ和發(fā)射光強(qiáng)度I, 由此可得

(5)

式(5)中, 激發(fā)能E、g和A的值從美國國家標(biāo)準(zhǔn)局(NIST)的躍遷概率表查出, 譜線強(qiáng)度I可通過光譜儀測(cè)得。 因而, 計(jì)算電子激發(fā)溫度只需測(cè)出波長為λ1和λ2的兩條發(fā)射光的光譜強(qiáng)度。 采用式(5)計(jì)算電子激發(fā)溫度需要滿足的條件是; 兩條光譜線的光發(fā)射均與基態(tài)布居數(shù)成正比; 兩個(gè)激發(fā)態(tài)經(jīng)歷一致的電子碰撞激發(fā)過程; 躍遷沒有輻射俘獲; 兩個(gè)激發(fā)能近似相等; 兩條譜線的躍遷概率和其他去激活步驟不隨等離子體的改變而變化; 兩條譜線的激發(fā)過程與電子能量的關(guān)系是相同的[12]。 將式(5)中發(fā)射光的強(qiáng)度關(guān)系取自然對(duì)數(shù)并代入h、k的值, 有

(6)

2 結(jié)果與討論

本試驗(yàn)的所有內(nèi)容均在電源放電頻率為10.5 kHz下完成, 后續(xù)內(nèi)容中不再贅述。

2.1 qAr對(duì)L的影響

圖7所示為等離子體射流長度L與氬氣體積流量qAr之間的關(guān)系, 其中選用D=15 mm的兩類石英管, 在H=40 mm時(shí)進(jìn)行試驗(yàn)。 等離子體射流長度L<0表示射流只存在于石英管內(nèi)并沒有從石英管的軸向出口處射出。

圖7 不同氬氣體積流量時(shí), 放電電壓U對(duì)射流長度L的影響(a): 直通管; (b): 縮口管Fig.7 Effect of discharge voltage U on jet length L at different volume flow rates of argon(a): Straight tube; (b): Necking tube

由圖7可知, 隨著氬氣體積流量qAr的增大, 兩種類型石英管的射流長度L在相同放電電壓U和電極軸向距離H的前提下都呈現(xiàn)出先增大后減小的趨勢(shì)。 其中, 體積流量qAr為10 L·min-1時(shí)的射流長度L普遍較小, 這主要是因?yàn)橐韵聝蓚€(gè)方面的影響: (1)qAr較低時(shí), 反應(yīng)器內(nèi)所能產(chǎn)生等離子體的工作氣體總量下降; (2)較低qAr難以維持穩(wěn)定、 持續(xù)的氣體流柱, 即在區(qū)域3中難以維持穩(wěn)定的氬氣-空氣界面。 以上兩點(diǎn)顯然是不利于L的增加。

在體積流量qAr為20和30 L·min-1時(shí)的射流長度L的區(qū)別不太明顯, 主要區(qū)別在U比較低的部分。 在氬氣體積流量qAr=40 L·min-1時(shí)L略有下降, 這是因?yàn)閝Ar的增大雖然有助于等離子體的產(chǎn)生, 但是在qAr過大時(shí)會(huì)導(dǎo)致等離子體射流的湍流度的增加, 從而影響到等離子體射流的穩(wěn)定程度, 這也會(huì)讓區(qū)域3中外部環(huán)境的氣體通過等離子體與外部環(huán)境的交界面進(jìn)入到等離子體射流中, 從而破壞等離子體射流的原有環(huán)境。 同時(shí), 過大的體積流量qAr會(huì)使石英管內(nèi)的壓力明顯上升, 根據(jù)湯生放電理論(Townsend Discharge)[13]可知壓力的上升不利于工作氣體的電離。

因此, 后續(xù)的相關(guān)研究將在氬氣體積流量qAr=30 L·min-1下展開。

2.2 石英管結(jié)構(gòu)對(duì)L的影響

圖8所示為縮口管和直通管在不同條件下的等離子體射流長度L的變化, 其中選用的兩種石英管D=15 mm、qAr=30 L·min-1。 整體而言, 采用直通管所產(chǎn)生的等離子體射流長度L要大于在相同條件下采用縮口管所產(chǎn)生的等離子體射流。 這是由于縮口管內(nèi)的氣流運(yùn)動(dòng)更加的復(fù)雜和混亂, 更重要的是縮口本身會(huì)加劇在該處粒子的損耗。 這一趨勢(shì)隨著兩電極法向距離S和氬氣體積流量qAr的增加變得更加明顯。 因此, 在后續(xù)的內(nèi)容中, 將主要圍繞直通管開展相關(guān)研究。

圖8 石英管結(jié)構(gòu)不同時(shí), 射流長度L與放電電壓U之間的關(guān)系(a): 直通管; (b): 縮口管Fig.8 Relationship between jet length L and discharge voltage U for different quartz tube structures(a): Straight tube; (b): Necking tube

2.3 U對(duì)L的影響

圖9所示為不同放電電壓U對(duì)射流長度L的影響, 其中qAr=30 L·min-1, 石英管為D=15 mm的直通管。 由圖可知, 在不同的qAr條件下, 隨放電電壓U的上升, 射流長度L呈現(xiàn)相似的變化趨勢(shì): 均為整體增加、 并會(huì)出現(xiàn)兩個(gè)峰值。 以H=80 mm為例, 其中峰值1出現(xiàn)在電壓U=8.0 kV左右的位置, 峰值2出現(xiàn)在放電電壓U=15 kV左右的位置, 且隨H的增大, 兩個(gè)峰值的位置也會(huì)發(fā)生一定的變化。 在H=0 mm時(shí), 根據(jù)氣體放電理論的巴申定律, 氣體間隙的擊穿電壓與電極間距和氣體壓強(qiáng)有關(guān), 即Ub=f(p,d), 故兩電極之間不能施加過高的電壓, 所以第二個(gè)峰值難以出現(xiàn); 在H=80 mm時(shí), 產(chǎn)生射流時(shí)的電壓已超過峰值1處所對(duì)應(yīng)的電壓, 故第一個(gè)峰值不會(huì)出現(xiàn)。 達(dá)到峰值2以后,U的增大基本不會(huì)影響L, 但是會(huì)使得區(qū)域3中射流變得不穩(wěn)定, 該處射流的末端會(huì)不斷地“跳動(dòng)”。

圖9 放電電壓U對(duì)射流長度L的影響Fig.9 Effect of discharge voltage U on the jet length L

圖10所示分別為峰值1和峰值2處所對(duì)應(yīng)等離子體射流的形態(tài)。 從圖中可知, 這兩個(gè)峰值處的等離子體射流形態(tài)是不同的。 在峰值1處時(shí)的等離子體射流形態(tài)只是一小股的中軸式放電, 該射流存在于石英管的中軸位置且比較微弱, 對(duì)氣流和電流的變化比較敏感, 同時(shí)在區(qū)域1中能觀察到比較明顯的放電細(xì)絲。

圖10 不同峰值處的射流形態(tài)(a): 峰值1處的射流形態(tài); (b): 峰值2處的射流形態(tài)Fig.10 Jet pattern at different peaks(a): Peak 1; (b): Peak 2

2.4 S對(duì)L的影響

圖11所示為兩電極法向距離S對(duì)射流長度L的影響, 所選石英管為直通管,qAr=30 L·min-1,H=40 mm。 從圖中可知L隨S的增大呈現(xiàn)出先增大后減小的趨勢(shì), 并在S=4.5 mm時(shí)達(dá)到最大。 同時(shí)也能觀察到隨S的增加射流長度L在分界線L=0處的分布越來越多, 即出現(xiàn)一種等離子體射流被“束縛”在管內(nèi)的現(xiàn)象。 這是因?yàn)镾的增大使得電離空間增大, 這將有助于等離子體的產(chǎn)生。 但S的增加也會(huì)導(dǎo)致石英管的內(nèi)表面積增加, 進(jìn)而使得已產(chǎn)生的等離子體的衰減速率增加, 并且S的增加會(huì)使得兩電極之間的距離增加, 進(jìn)而使得區(qū)域1中的電場(chǎng)強(qiáng)度下降, 從而會(huì)導(dǎo)致等離子體射流長度L的減小。

圖11 兩電極法向距離不同時(shí), 放電電壓U對(duì)射流長度L的影響Fig.11 Influence of discharge voltage U on jet length L at different normal distances of two electrodes

2.5 兩電極軸向距離H對(duì)射流長度L的影響

圖12所示為兩電極軸向距離H對(duì)射流長度L的影響, 所選石英管為直通管, 氬氣體積流量qAr=30 L·min-1。 同時(shí), 選用在不同H值下所對(duì)應(yīng)的最大射流長度Lmax代替射流長度L, 這是由于當(dāng)H值由0 mm增大到80 mm的過程中, 在相同放電電壓U下兩電極之間的場(chǎng)強(qiáng)會(huì)減弱, 同時(shí)放電空間又會(huì)增大, 這大大增加了分析難度。 故采用Lmax代替L。 從圖12可知, 雖然Lmax是隨著兩電極軸向距離H的增加而增加的, 但是斜率越來越小。 由此可以推斷, 當(dāng)H繼續(xù)增大時(shí),L將趨于穩(wěn)定而后逐漸降低。 這是由于隨著兩電極軸向距離H的增大, 石英管中的放電空間增大, 同時(shí)在兩電極間可施加更高的放電電壓, 這些都有利于等離子體的產(chǎn)生。 但兩電極軸向距離H的增大也會(huì)導(dǎo)致石英管的內(nèi)表面積增加, 從而使得等離子體的衰減速率加快, 進(jìn)而影響到等離子體射流的長度。

由試驗(yàn)可知, 選用D=15 mm的直通管、S=4.5 mm、H=80 mm且U=16 kV時(shí)L達(dá)到了最大值Lmax=80 mm, 如圖13所示。

圖13 射流長度L達(dá)到最大值時(shí)的圖像Fig.13 Image of the jet length L reaching the maximum value

2.6 電子激發(fā)溫度沿軸向的變化

圖14為測(cè)的氬氣等離子體射流光譜。 表1所示為所選氬原子譜線參數(shù), 由玻爾茲曼斜率法[11]得出對(duì)應(yīng)圖線的斜率, 進(jìn)而可以算出電子激發(fā)溫度。 本試驗(yàn)中所選光譜測(cè)量的位置如圖3所示, 其中A為高壓電極放電尖端處、 C為接地電極處、 B為A與C的正中間位置、 D為石英管出口處位置。

表1 氬原子譜線參數(shù)Table 1 Argon atomic spectral line parameters

圖14 實(shí)驗(yàn)中測(cè)到的光譜圖線Fig.14 Spectrum of Ar plasma jet

圖15 擬合圖Fig.15 Fitted graphs

圖16 電子激發(fā)溫度在不同位置的變化圖Fig.16 The variation of electron excitation temperature at different positions

3 結(jié) 論

(1) 隨著氬氣的體積流量qAr的增大, 兩種類型石英管的射流長度L在相同的放電電壓U和相同的電極軸向距離H下都呈現(xiàn)出先增大后減小的趨勢(shì)。

(2) 在qAr>10 L·min-1時(shí), 采用直通管所產(chǎn)生的等離子體射流長度要大于在相同條件下采用縮口管所產(chǎn)生的等離子體射流。

(3) 射流長度L隨放電電壓U的上升而增加; 在體積流量qAr>10 L·min-1時(shí), 射流長度L隨電壓的增加會(huì)出現(xiàn)兩個(gè)峰值, 其中峰值1出現(xiàn)電壓U=8.0 kV左右的位置, 峰值2出現(xiàn)在放電電壓U=16 kV左右的位置, 且達(dá)到峰值2以后, 等離子體射流長度L基本不隨放電電壓U的增大而變化。

(4) 在U相同且H相同的前提下,L隨S的增大呈現(xiàn)出先增大后減小的趨勢(shì)并在S=4.5 mm時(shí)達(dá)到最大。

(5) 在S相同的前提下,Lmax隨H的增加而增加, 在H=80 mm時(shí)的Lmax最大且為80 mm。

(6) 電子激發(fā)溫度在高壓電極尖端處最高, 其次是接地電極處, 在石英管的出口處會(huì)大大的降低。