蘇倩倩,李文軍,陳艷鵬,李天宇

(1.中國礦業(yè)大學(xué)(北京) 化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院,北京 100083;2.華北科技學(xué)院 化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院,河北 廊坊 065201;3.中國石油勘探開發(fā)研究院,北京 100083)

0 引 言

煤炭地下氣化(Underground Coal Gasification,UCG)是利用熱效應(yīng)和化學(xué)反應(yīng)將地下煤層原位轉(zhuǎn)化為H2、CO和CH4等可燃?xì)怏w的過程[1-2],具有煤種適應(yīng)性強(qiáng)、開采方式低碳化、安全高效等特點[3-4]。在煤炭地下氣化過程中,煤層在氣化劑作用下,發(fā)生復(fù)雜的多相物理化學(xué)反應(yīng),按化學(xué)反應(yīng)特征和溫度,沿氣化通道可劃分為氧化區(qū)、還原區(qū)和干餾干燥區(qū)[5-6]。氧化區(qū)產(chǎn)生的大量熱量可供還原反應(yīng)和干餾干燥區(qū)煤熱解反應(yīng),連續(xù)氣化過程中,氧化區(qū)逐漸向還原區(qū)和干餾干燥區(qū)推移,因此主要的氧化反應(yīng)在煤的熱解產(chǎn)物——半焦與氧之間進(jìn)行[7]。同時,干餾干燥區(qū)煤熱解生成的高熱值煤氣與還原區(qū)產(chǎn)生的低熱值煤氣混合產(chǎn)出,提高了煤氣熱值,干餾干燥區(qū)煤熱解過程對煤炭地下氣化區(qū)影響較大。地下氣化過程中由于滲流阻力、地壓以及傳熱溫差的作用,煤層熱解主要受溫度和壓力的影響,壓力對煤熱解初次反應(yīng)無明顯影響,且由于干餾干燥區(qū)的平均溫度低于600 ℃,可認(rèn)為干餾干燥區(qū)在很長一段時間內(nèi)煤熱解僅與溫度有關(guān)[7]。因此,研究煤層地下氣化過程中熱解溫度場的演變對煤炭地下氣化現(xiàn)場項目的工藝控制意義重大。

目前對于煤熱解的研究主要以煤粉和小粒徑煤為主,江國棟等[8]、王琳俊等[9]、吳凡等[10]、GENG等[11]采用熱重法研究了煤粉熱解反應(yīng),獲得了煤粉熱解動力學(xué)方程。蔡錦羽等[12]利用滴管爐反應(yīng)器分析了煤粉快速熱解特性。李文軍等[13]利用熱重分析儀研究不同粒徑、不同種煤的熱解反應(yīng),并獲得相應(yīng)熱解動力學(xué)參數(shù)?；艉｝埖萚14]研究大顆粒煤在魯奇爐干餾段內(nèi)煤熱解過程。由于煤粉、小粒徑煤的燃點低于大塊煤[15],且忽略煤粒間溫度的傳遞過程和顆粒內(nèi)部產(chǎn)生的溫度差[16],因而小尺度煤塊難以反映內(nèi)部溫度場的動態(tài)演變。地下煤層結(jié)構(gòu)致密,孔隙率、滲透率和導(dǎo)熱系數(shù)較低[17],且熱解過程中實體煤層會因熱破裂[18-19],與地面小顆粒煤熱解過程有很大差異。劉淑琴等[20]采用氡測量法和鉆孔探測對褐煤地下氣化現(xiàn)場試驗,分析燃空區(qū)不同位置的煤、巖、焦、渣樣品,并繪制了燃空區(qū)形貌圖。王張卿等[21]通過大塊原煤地下氣化模型試驗研究了氧氣濃度對氧化區(qū)、還原區(qū)、干餾干燥區(qū)面積比例的影響,以及煤氣組分隨三區(qū)面積比例的變化。周松等[22]采用200 mm×200 mm×200 mm的塊煤在地下氣化模型中鋪設(shè)煤層進(jìn)行氣化試驗,通過不同時間下的溫度場圖計算出氣化工作面橫縱向擴(kuò)展速率。目前對煤地下氣化干餾干燥區(qū)煤熱解過程尚未開展深入研究。因此,筆者針對煤炭地下氣化過程中的大尺度塊煤,研究熱解過程中的傳熱及溫度場動態(tài)演變,采用熱解干燥線和特征溫度線分析大尺度塊煤熱解溫度場的擴(kuò)展特征和規(guī)律,同時對比原煤與具有各向同性且裂隙極少的人工制備塊煤,可更清晰了解煤炭地下氣化中干餾干燥區(qū)熱解過程,為UCG現(xiàn)場試驗提供相應(yīng)理論指導(dǎo)。

1 試 驗

1.1 試驗煤樣

選用尺度為300 mm的正方體和順貧煤原煤塊作為大塊原煤。試驗中人工塊煤熱解時熱量主要以熱傳導(dǎo)的方式進(jìn)行傳遞,熱量傳遞較慢,相同時間內(nèi)溫度場擴(kuò)展較少,試驗效果不明顯,故采用傳熱系數(shù)比和順貧煤更高的蒙東褐煤和水泥進(jìn)行人工塊煤的制備:將蒙東褐煤破碎、篩分,選用粒徑為1～10 mm的顆粒,與水泥以質(zhì)量比5∶1均勻混合,在尺寸為300 mm×300 mm×300 mm的模具中固結(jié)成型。2種煤樣的工業(yè)分析和元素分析見表1。

表1 煤樣工業(yè)分析及元素分析Table 1 Proximate and ultimate analysis of coal samples

1.2 試驗裝置與方法

大尺度固定床熱解試驗裝置如圖1所示,爐體尺寸為780 mm×780 mm×700 mm,外壁采用10 mm的16MnR鋼板制成,爐膛采用珍珠巖和耐火水泥等耐火材料進(jìn)行整體澆筑,爐體上方設(shè)置氣孔、溫度測試孔和安全閥等。加熱系統(tǒng)由6根硅碳管組成,最高加熱功率8 kW左右。熱電偶布置在試驗塊煤中,利用煤炭地下氣化實時測控系統(tǒng)進(jìn)行溫度采集和控制。

大塊煤熱解時,布置4層共50個溫度測點,如圖2所示,每層相距100 mm。第1層(最底層)為加熱層,布置2個測溫點(圖2中控溫點1、2),2個測溫點的熱電偶不僅用于測溫,同時用于控制底層6根硅碳管的加熱,使煤層底部加熱均勻。第2～4層分別布置16個測溫點,每層中的測溫點相鄰距離均為100 mm。每個溫度測點編號為3個數(shù)字,第1位數(shù)為層數(shù),后2位為測點在該層序號。

圖2 大塊煤溫度測點分布Fig.2 Map of the coal seam temperature points

將布置好熱電偶的塊煤放置于爐膛中間,底部與加熱板接觸,在煤層四周及頂部填滿黃土并夯實。所有熱電偶信號線由頂部孔引出,并連接煤炭地下氣化實時測控系統(tǒng)。試驗開始前,對裝置進(jìn)行氣密性檢查,并用氮氣吹掃反應(yīng)系統(tǒng),同時在試驗過程中持續(xù)通入少量氮氣。開啟加熱裝置,在常壓、氮氣氣氛下進(jìn)行大塊煤單側(cè)面加熱試驗。通過煤層各測溫點處的溫度變化監(jiān)測煤層在熱解過程中的傳熱情況。

2 結(jié)果與討論

2.1 垂直方向溫度場的擴(kuò)展

加熱源置于塊煤底層,4層溫度測點與加熱源的距離分別為0、100、200、300 mm。大塊原煤距離熱源不同位置的溫度隨時間變化如圖3所示。可知隨與熱源距離增加,煤層溫度逐漸降低,且升溫速率逐漸減小。煤層底部直接接觸加熱源,開始升溫后,煤層底部溫度迅速上升,在4 h內(nèi)達(dá)800 ℃,隨后保持在800～850 ℃。在距離加熱源100 mm處,煤層溫度隨加熱時間的增加逐漸上升,在24 h內(nèi)煤層最高溫度為606.8 ℃,最高升溫速率為24.2 ℃/h。在距離加熱源200和300 mm處,煤層溫度均隨加熱時間的增加而緩慢上升。在24 h內(nèi)煤層最高溫度分別為242.7和94.2 ℃,最高傳熱速率分別為9.07和2.88 ℃/h。

圖3 大塊原煤不同距離測點的溫度變化Fig.3 Temperature change of different distance points of bulk raw coals

人工塊煤距離熱源不同高度處的溫度隨時間變化如圖4所示。可知距離熱源不同高度處的溫度變化與大塊原煤相似,距離熱源越遠(yuǎn),煤層溫度越低,升溫速率越慢。在27 h內(nèi)人工塊煤中心處第2～4層的最高溫度為分別為386.6、117.9、77.3 ℃,最高傳熱速率分別為13.4、3.44、1.94 ℃/h。與大塊原煤相比,熱傳導(dǎo)率較高的人工塊煤的傳熱速率遠(yuǎn)小于大塊原煤,主要是由于大塊原煤存在原生裂隙,且在加熱過程中會產(chǎn)生新的裂紋,加強(qiáng)了對流傳熱,從而傳熱速率高于人工塊煤。

在熱解過程中,熱量由加熱源沿煤層向上傳遞,由于煤層熱阻溫度不斷降低,產(chǎn)生了相應(yīng)的溫度梯度。圖5、6分別為大塊原煤和人工塊煤前2垂直截面在不同時刻的溫度,大塊煤底部靠近加熱源,底部溫度略低于加熱源溫度,主要是由于在熱解過程中煤層內(nèi)部的熱解氣和水蒸氣向外逸出,帶走了小部分熱量。

由圖5可知,垂直方向上大塊原煤熱解溫度場以多拋物線形向上推移,各溫度梯度帶形狀為多拋物線形呈不規(guī)則變化。隨熱解時間增加,各溫度梯度帶向上移動時逐漸加寬,且距加熱源越遠(yuǎn)溫度梯度帶形狀相差大。圖6中人工塊煤垂直方向上熱解溫度場以近似水平的形狀向上推移,溫度場移動速率低于大塊原煤,各溫度梯度帶形狀相似,呈水平或微拱形。人工塊煤由于各向同性傳熱均勻性較好,傳熱主要以熱傳導(dǎo)方式進(jìn)行。大塊原煤由于存在原始裂隙,裂隙中熱量以對流方式傳遞,傳熱速率遠(yuǎn)大于以熱傳導(dǎo)方式進(jìn)行傳熱的無裂隙區(qū)域,在大塊原煤中溫度場以裂隙為中心呈拋物線形擴(kuò)展,且原煤的各向異性[6]加劇各溫度梯度帶的形狀差異。

圖6 人工塊煤垂直方向不同時刻的溫度場Fig.6 Temperature field map of different moments in the vertical direction of artificial bulk coal

煤被加熱后產(chǎn)生水蒸氣和熱解氣,煤層熱解溫度場分布受水蒸氣和熱解氣在煤層中擴(kuò)散和滲透影響。根據(jù)水分運移控制機(jī)理,可將煤層分為干煤區(qū)和濕煤區(qū),干煤區(qū)內(nèi)水分運移的主要形式為蒸汽運動,而濕煤區(qū)水分移動是由于水分濃度差的作用,濕煤區(qū)內(nèi)煤中氣相空間被水分飽和,氣體無法滲入煤中[7]。干燥線是濕煤區(qū)與干煤區(qū)的分界線,取100 ℃線為干燥線。煤的活潑熱分解溫度為300 ℃[23],煤被加熱超過300 ℃時,開始緩慢進(jìn)行化學(xué)變化,因此取特征溫度300 ℃。大塊原煤和人工塊煤的干燥線和特征溫度線在不同時間下最高點位置及移動速率見表2。由表2可知,隨熱解時間增加,大塊原煤和人工塊煤的干燥線和特征溫度線沿煤層向上移動,移動速率均逐漸減小,且同一塊煤特征溫度線移動速率小于干燥線。大塊原煤在熱解6 h時干燥線和特征溫度線移動速率最大,分別為21.0、12.3 mm/h,在24 h干燥線最高點達(dá)到煤層296 mm處,特征溫度線最高點152 mm。人工塊煤在相同時間內(nèi)干燥線和特征溫度線的移動速率均小于大塊原煤,在熱解6 h時干燥線和特征溫度線移動速率分別為17.0、11.3 mm/h;相同熱解時間內(nèi)干燥線和特征溫度線位置低于大塊原煤,在24 h分別位于208、123 mm 處。

表2 干燥線和特征溫度線不同時刻位置及移動速率Table 2 Position and moving rate of the drying line and the characteristic temperature line at different times

2.2 水平方向溫度場的擴(kuò)展

選取第2水平截面的溫度場研究煤層溫度在水平方向的演變規(guī)律。圖7、8分別為大塊原煤和人工塊煤第2水平截面在不同時刻的溫度場。大塊原煤熱解6 h時,煤層僅極小部分區(qū)域未達(dá)95 ℃,在煤層中部靠后區(qū)域溫度較高,達(dá)300 ℃以上。熱解12 h時,各位置溫度升高分布在150～600 ℃,煤層中心及后邊緣溫度較高,溫度場呈環(huán)形分布。熱解18 h時,溫度最高點達(dá)600 ℃以上,邊緣溫度大部分在300～400 ℃。熱解24 h時,溫度場分布區(qū)間不變,但各溫度梯度帶以高溫點為中心向外擴(kuò)展,高溫區(qū)面積增大?？芍髩K原煤距熱源距離相同的水平面上,各位置溫度相差較大,溫度梯度帶呈環(huán)形分布,且隨熱解時間增加溫度梯度不斷增大,以溫度最高點為中心向外擴(kuò)展。

由圖8可知,人工塊煤的熱解溫度場在水平方向分布較均勻。熱解6 h時,水平截面處于同一溫度區(qū)間95～105 ℃。12 h時,水平截面的溫度主要集中在150～300 ℃。18 h時,水平截面中心溫度集中在300～400 ℃,四周邊緣溫度在200～300 ℃。熱解24 h時,整個水平面由3個溫度區(qū)組成,中心小部分溫度區(qū)呈橢圓形分布,溫度處于400～500 ℃;中間以橢圓為中心的環(huán)形溫度區(qū)占主要部分,處于300～400 ℃;邊角處溫度處于200～300 ℃。

對比2種大塊煤水平方向溫度場擴(kuò)展圖可知,大塊原煤的傳熱速率高于熱傳導(dǎo)率較高的人工塊煤,主要是由于大塊原煤具有原生裂隙,導(dǎo)致熱解過程中產(chǎn)生的氣體在裂隙中以對流方式傳熱,加快了傳熱速率,且原煤具有各向異性,水平截面溫度梯度較大;而人工塊煤具有各向同性,傳熱均勻性較好。

2.3 大塊煤熱解溫度傳遞特征

大塊原煤熱解過程中,熱源處煤層受熱產(chǎn)生干燥和熱解效應(yīng),生成溫度較高的水蒸氣和熱解氣。熱量一方面以熱傳導(dǎo)的方式在煤層中傳遞,另一方面由水蒸氣和熱解氣以擴(kuò)散、滲透的方式傳熱給鄰近煤層,且在煤層裂隙中以傳熱效率更高的對流傳熱方式進(jìn)行傳熱,且在與出氣孔方向一致(即傳質(zhì)方向一致)的裂隙中對流傳熱更強(qiáng)烈。因而大塊原煤熱解溫度場以裂隙為中心呈多拋物面形。同時在熱解過程中,煤受熱孔隙率增大,原生裂隙擴(kuò)展延伸并生成新裂隙[24],溫度最高點處煤裂隙最早發(fā)育,因而拋物面溫度場以裂隙為中心不斷向上推移,同時由于原煤裂隙的無規(guī)則性和各向異性,形成了以不同裂隙為中心的多拋物面形溫度場。而人工塊煤由煤粒和水泥固結(jié)而成,無裂隙且在加熱下難以生成裂隙,具有各向同性,熱解過程中主要以熱傳導(dǎo)的方式傳熱,傳熱比較均勻但傳熱速率較低。

2種塊煤的干燥線移動速率均大于特征溫度線,主要是由于煤中水分的蒸發(fā)使水蒸氣可以進(jìn)入塊煤中的氣相空間,傳熱速率大幅增加,使干燥線移動速率較大。而特征溫度線所處的已加熱煤層孔隙率及裂隙相對較穩(wěn)定,雖然溫度較高但傳熱速率相對較低,因而特征溫度線移動速率較低。大塊原煤中存在裂隙,且裂隙因熱擴(kuò)展延伸并生成新的裂隙,傳熱速率高,因而大塊原煤熱解干燥線和特征溫度線移動速率均高于熱傳導(dǎo)率較高的人工塊煤,且裂隙對干燥線的影響更顯著,隨熱解時間增加,大塊原煤的干燥線以復(fù)雜的多拋物線形擴(kuò)展。

3 結(jié) 論

1)由于煤層熱阻使距離熱源位置越遠(yuǎn)的煤層溫度越低,升溫速率越慢。大塊原煤由于存在原生裂隙,且煤因熱生成新裂隙,裂隙中熱量以對流方式進(jìn)行傳遞,傳熱速率大幅提高,熱量傳遞與裂隙發(fā)育相互促進(jìn),使大塊原煤的傳熱速率遠(yuǎn)高于人工塊煤。

2)大塊原煤裂隙及其發(fā)育具有無規(guī)則性和各向異性,氣體在與傳質(zhì)方向一致的裂隙中對流傳熱更強(qiáng),因而熱解溫度場以多裂隙為中心呈多拋物面形擴(kuò)展;人工塊煤具有各向同性且裂隙極少,其熱解溫度場則以近似水平的形狀向上推移。

3)塊煤熱解干燥線和特征溫度線移動速率隨熱解時間的增加逐漸降低,且同一塊煤干燥線移動速率大于特征線移動速率;大塊原煤中裂隙的存在和發(fā)育提高了熱解干燥線和特征溫度線移動速率,特別是對干燥線的影響更為顯著,大塊原煤在熱解6 h時干燥線和特征溫度線移動速率分別為21.0、12.3mm/h。

4)在實際的煤炭地下氣化過程中,裂隙的發(fā)育及煤層的低穩(wěn)定性加快傳熱速率,提高氣化效率;地下氣化過程中燃燒生成的大量煙氣在煤層中對流強(qiáng)化傳熱,亦會提高煤炭地下氣化熱解溫度場的擴(kuò)展速率。