茹中赟,胡詩欽,張亦杰

(棟梁鋁業(yè)有限公司,浙江 湖州 313000)

0 引 言

隨著集成電路的不斷發(fā)展,電子封裝元器件的快速、高效散熱功能對于整個系統(tǒng)的安全性而言至關(guān)重要[1]。首先,體積分?jǐn)?shù)為50%～70%的SiC顆粒增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料具有較高的導(dǎo)熱性,其熱導(dǎo)率在160～200W·m-1·K-1之間;其次,復(fù)合材料的熱膨脹系數(shù)CTE介于7.5×10-6～11.0×10-6K-1之間,及具有高的楊氏模量160～210GPa,非常適合用于微電子電路的基底[2]。

一般來說,SiC/Al金屬基復(fù)合材料(MMCs)的導(dǎo)熱系數(shù)和熱膨脹系數(shù)是由增強(qiáng)體的特性所決定的,如顆粒種類、體積分?jǐn)?shù)和形貌等[3]。由于增強(qiáng)體與鋁基體之間存在金屬/陶瓷界面,其導(dǎo)熱系數(shù)也受界面雜質(zhì)相的影響[4]。ARPN等通過研究顆粒尺寸在167～16.9μm之間且具有雙峰尺寸分布的復(fù)合材料熱膨脹系數(shù),得出復(fù)合材料的熱膨脹系數(shù)隨碳化硅顆粒體積分?jǐn)?shù)的增加而降低的結(jié)論,且受平均顆粒尺寸及顆粒尺寸分布的影響。當(dāng)碳化硅的體積分?jǐn)?shù)為74%,且其中67%的顆粒尺寸為160μm時,熱膨脹系數(shù)可達(dá)到7.8×10-6K-1[5]。T.HUBER認(rèn)為,熱膨脹行為與微觀結(jié)構(gòu)、基體的變形和內(nèi)應(yīng)力條件有關(guān)。同時,HUBER等[6]發(fā)現(xiàn),當(dāng)SiC體積分?jǐn)?shù)大于55%時,顆粒將不再以孤立的形式存在,而是以彼此相連的狀態(tài)呈現(xiàn);當(dāng)溫度高于250℃時,這種SiC顆粒的存在形式導(dǎo)致復(fù)合材料的熱膨脹系數(shù)不再隨溫度增高而升高,反而呈現(xiàn)下降趨勢。NAM等[7]研究認(rèn)為,空隙的存在會強(qiáng)烈影響材料的熱膨脹,是導(dǎo)致溫度超過250℃時復(fù)合材料熱膨脹系數(shù)降低的主要原因。因此,從碳化硅和鋁本身的熱膨脹特性,以及增強(qiáng)體的體積分?jǐn)?shù)方面考慮,已無法進(jìn)一步降低Al-SiC復(fù)合材料的熱膨脹系數(shù)。

然而,增強(qiáng)顆粒的微觀結(jié)構(gòu)排列對復(fù)合材料熱膨脹行為的影響卻沒有得到重視。研究發(fā)現(xiàn),碳化硅的體積分?jǐn)?shù)越高,其焊接性能越差,進(jìn)一步增加了匹配難度[8-9]。鑒于增強(qiáng)顆粒的實際分布和形貌特點,有限元建模已被廣泛用于通過孤立顆粒增強(qiáng)MMCs的熱膨脹性能模擬。Kerner, Schapery和Turner等[10]研究人員建立了許多分析模型來研究MMCs的熱行為,其中,增強(qiáng)體顆粒被簡化成球形并被嵌入一個連續(xù)的金屬基體中,基體的可塑性和粒子的形貌并不作考慮。CHAWLA等[11]通過有限元模型預(yù)測了CTE(熱膨脹系數(shù)),得出碳化硅顆粒的排列方式改變了復(fù)合材料的內(nèi)應(yīng)力,從而產(chǎn)生了不同熱行為的結(jié)論。SHEN等[12]采用三維模型模擬了熱膨脹系數(shù)的變化,并與MMCs和陶瓷基復(fù)合材料的理論模型進(jìn)行了比較。他們認(rèn)為,顆粒形態(tài)對單元的塑性應(yīng)力—應(yīng)變行為有很大的影響[12-13]。

基于目前的研究現(xiàn)狀,本文研究了體積分?jǐn)?shù)約為50%的SiC顆粒的微觀結(jié)構(gòu)對復(fù)合材料熱膨脹系數(shù)的影響,旨在為低膨脹Al-SiC封裝材料的開發(fā)提供指導(dǎo)。

1 實驗過程

1.1 Al-SiC復(fù)合材料的制備

由于A356鋁合金(Si:7%, Mg:0.35%,質(zhì)量分?jǐn)?shù))具有良好的流動性,并且硅可抑制制備過程中鋁與SiC界面反應(yīng)的發(fā)生,因此被用作復(fù)合材料的基體合金。以平均尺寸分別為167μm和11μm的α-SiC顆粒作為增強(qiáng)顆粒,制備了兩種不同SiC顆粒的結(jié)構(gòu)進(jìn)行研究。第一種結(jié)構(gòu)為傳統(tǒng)復(fù)合材料,是將平均尺寸為11μm和167μm的顆粒按1∶3的質(zhì)量比進(jìn)行混合;第二種為新型結(jié)構(gòu),首先將平均尺寸為11μm的顆粒制備成約500μm的小顆粒團(tuán),隨后與平均尺寸為167μm的顆粒按照按1∶3的質(zhì)量比進(jìn)行混合(新型復(fù)合材料)。

將混合物分別放入兩個不同的模具中進(jìn)行緊實。為了保證兩種不同復(fù)合材料的體積分?jǐn)?shù),將質(zhì)量相同的粉末的都放入相同體積的模具中,并通過緊實后的密度來實現(xiàn)SiC顆粒體積分?jǐn)?shù)的控制。Al-SiC復(fù)合材料的制備通過壓力浸漬法來實現(xiàn),模具及SiC顆粒的預(yù)熱溫度為700℃,鋁液溫度為750℃。鋁合金澆注入模具后,在浸漬壓力25MPa下保持5min后卸壓。隨后將樣品從模具中取出、冷卻后進(jìn)行切割,用于顯微組織與熱膨脹系數(shù)的分析。

1.2 微觀結(jié)構(gòu)表征

利用光學(xué)顯微鏡(OM)和掃描電子顯微鏡(SEM, JEOL JSM-7600F)對復(fù)合材料的微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行了檢測。碳化硅的體積分?jǐn)?shù)利用圖像分析軟件(Image-ProPlus 6.0)基于灰度閾值標(biāo)準(zhǔn)的方法進(jìn)行測量。

1.3 熱物理性能的測量

采用熱膨脹分析儀(DIL 402C, NETZSCH)測量從室溫到150℃的熱膨脹[14],所用樣品尺寸為φ5mm×25mm,熱膨脹系數(shù)

(1)

其中,l為樣品的原始長度,Δl為在測試溫度范圍內(nèi)樣品長度的變化,ΔT為測量溫度的變化。

導(dǎo)熱系數(shù)(λ, W·m-1·K-1)通過閃射法導(dǎo)熱儀(LFA 467 HyperFlash)測量,所用樣品尺寸為φ12.5mm×2.5mm,測試溫度為室溫。

λ=C·α·ρ,

(2)

其中,ρ為密度(kg·m-3);C為比熱容(J·kg-1·K-1);α為熱擴(kuò)散系數(shù)(m2·s-1)。

2 結(jié)果與討論

2.1 實驗結(jié)果

圖1(a), 1(b)分別為傳統(tǒng)復(fù)合材料和新型復(fù)合材料的微觀組織。由圖1(a)可知,平均尺寸為167μm的顆粒(本文命名為:大尺寸SiC顆粒)均勻地分布于基體中,平均尺寸為11μm的顆粒(本文命名為:小尺寸SiC顆粒)彌散分布于大尺寸SiC顆粒的間隙內(nèi)。圖1(b)中紅色標(biāo)注部分為小尺寸SiC顆粒組成的顆粒團(tuán),尺寸約為500μm。這種結(jié)構(gòu)類似于A356鋁合金的晶?！Ы缃Y(jié)構(gòu),而大顆粒尺寸SiC相當(dāng)于均勻分布于晶界上。實驗分析結(jié)果表明:傳統(tǒng)復(fù)合材料和新型復(fù)合材料的熱膨脹系數(shù)分別為12.8×10-6K-1和11.7×10-6K-1,而導(dǎo)熱系數(shù)分別為201.1W·m-1·K-1和201.8W·m-1·K-1。對比可見,兩種復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)基本相同,但通過新型微觀結(jié)構(gòu)的設(shè)計可以實現(xiàn)熱膨脹系數(shù)降低8.6%。

圖1 (a)傳統(tǒng)和(b)新型Al-SiC復(fù)合材料的微觀組織

2.2 有限元模擬結(jié)果

基體合金與增強(qiáng)體之間的約束對熱膨脹行為有著至關(guān)重要的影響。由于鋁合金與SiC顆粒之間的熱膨脹系數(shù)不同,溫度變化時會產(chǎn)生內(nèi)應(yīng)力?；阡X合金不同晶粒間的不匹配進(jìn)一步限制了材料的整體變形,采用二維有限元法FEM模擬這種新的類晶界微觀結(jié)構(gòu)對熱膨脹行為的影響。圖2顯示了具有網(wǎng)格和邊界條件的傳統(tǒng)和新型復(fù)合材料兩種模型。根據(jù)SiC顆粒的實際尺寸建立了復(fù)合微觀模型,同時為了簡化計算,將SiC小顆粒簡化為正方形,將平均粒徑為167μm的大顆粒簡化為多邊形。模型中顆粒的體積分?jǐn)?shù)保持在50%,大尺寸顆粒與小尺寸顆粒的比例為3∶1。根據(jù)CHU等[15]關(guān)于雙尺寸SiC顆粒分布對復(fù)合材料熱膨脹系數(shù)的研究成果,本研究提出3個假設(shè):首先,增強(qiáng)顆粒與基體之間的界面邊界是完美的;其次,復(fù)合材料中不存在孔隙;最后,模擬中未考慮熱殘余應(yīng)力。本次模擬采用ANSYS軟件進(jìn)行計算,通常情況下,為了保證計算精度常常采用高密度的網(wǎng)格,這無形中增加了仿真計算的成本。由于本研究所用計算顆粒數(shù)量較多,故采用網(wǎng)格優(yōu)化的方法,在不降低精度的情況下降低仿真成本。仿真模擬過程中,將碳化硅顆粒設(shè)為線彈性材料,鋁合金設(shè)為非線彈性材料,相關(guān)材料性能見表1[16]。約束方面在復(fù)合材料的底部和左側(cè)邊緣都施加了無摩擦約束,通過后處理,得到了復(fù)合材料模型在x和y方向上的變形和熱膨脹系數(shù),如圖2所示。傳統(tǒng)復(fù)合材料和新型復(fù)合材料的熱膨脹系數(shù)見表2。

表1 模擬用不同溫度下的A356鋁合金及SiC材料的彈性模量、泊松比及熱膨脹系數(shù)

圖2 (a)傳統(tǒng)和(b)新型Al-SiC復(fù)合材料的有限元網(wǎng)格和邊界條件

表2 實驗結(jié)果與有限元結(jié)果分別在x方向和y方向上的CTE比較

根據(jù)有限元計算結(jié)果,通過實驗的方法獲得了傳統(tǒng)復(fù)合材料和新型復(fù)合材料,其微觀組織如圖1(a), 1(b)所示。傳統(tǒng)復(fù)合材料和新型復(fù)合材料的熱膨脹系數(shù)分別為12.8×10-6K-1和11.7×10-6K-1。顯然,有限元法的計算結(jié)果與實驗結(jié)果接近。實驗結(jié)果表明:傳統(tǒng)復(fù)合材料和新型復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)分別為201.1W·m-1·K-1和201.8W·m-1·K-1,兩種復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)變化不明顯。

2.3 討 論

與均勻分布SiC顆粒的微觀結(jié)構(gòu)相比(圖1(a)),在相同的顆粒體積分?jǐn)?shù)下,這種SiC顆粒分布的晶粒—晶界微觀結(jié)構(gòu)設(shè)計(圖1(b))可以使Al-SiC復(fù)合材料的熱膨脹系數(shù)降低8.6%。圖3顯示了150℃下復(fù)合材料中應(yīng)力的分布情況。應(yīng)力模擬結(jié)果表明:通過改變SiC顆粒的排列模式,可以使顆粒的應(yīng)力呈均勻分布狀態(tài),從而改變材料的整體內(nèi)應(yīng)力分布[16]。與傳統(tǒng)復(fù)合材料(圖3(a))相比,當(dāng)新型復(fù)合材料受到熱載荷體積膨脹時,大尺寸SiC顆粒產(chǎn)生的變形較小。由于晶界結(jié)構(gòu)的變形小于晶界內(nèi)部結(jié)構(gòu),導(dǎo)致晶粒大尺寸顆粒承受較高的拉應(yīng)力。可以觀察到,最大應(yīng)力出現(xiàn)在顆粒聚集區(qū)域或大尺寸顆粒處[17]。增強(qiáng)體顆粒較高的應(yīng)力狀態(tài)降低了復(fù)合材料的整體變形,表現(xiàn)在復(fù)合材料的性能上為熱膨脹系數(shù)的降低。由實驗結(jié)果和模擬結(jié)果可知,增強(qiáng)體微觀結(jié)構(gòu)的排列方式對Al-SiC復(fù)合材料的熱膨脹系數(shù)有顯著影響。

圖3 溫度為150℃時(a)傳統(tǒng)和(b)新型Al-SiC復(fù)合材料中的應(yīng)力分布情況

然而,兩種結(jié)構(gòu)復(fù)合材料熱膨脹系數(shù)的實驗測試結(jié)果與有限元計算結(jié)果仍存在一定的差異,誤差均小于4%。其主要原因在于,有限元計算是基于二維平面應(yīng)力狀態(tài)進(jìn)行的模擬,其在三維方面的應(yīng)力處于應(yīng)力松弛狀態(tài)[11]。另一方面,顆粒/基體界面處的界面反應(yīng)相及析出沉淀相也會導(dǎo)致熱膨脹系數(shù)的降低,而本研究的模擬分析未將這兩種相納入模型進(jìn)行考慮[18]。不過,實驗結(jié)果與仿真結(jié)果之間小于4%的誤差說明,本研究所用模型可以比較準(zhǔn)確地分析SiC微觀結(jié)構(gòu)對熱膨脹系數(shù)的影響。

3 結(jié) 論

在顆粒體積分?jǐn)?shù)為50%時,Al-SiC封裝材料的導(dǎo)熱系數(shù)保持在201W·m-1·K-1的水平,但SiC顆粒的微觀排列結(jié)構(gòu)會影響Al-SiC封裝材料的熱膨脹系數(shù)。在此體積分?jǐn)?shù)下,傳統(tǒng)Al-SiC復(fù)合材料的熱膨脹系數(shù)為12.8×10-6K-1,而具有新型Al-SiC復(fù)合材料的熱膨脹系數(shù)為11.7×10-6K-1。通過微結(jié)構(gòu)調(diào)整,可使膨脹系數(shù)降低8.6%?；谠鰪?qiáng)顆粒與基體之間的完美界面、復(fù)合材料致密度100%以及復(fù)合材料成型后無熱殘余應(yīng)力這三個假設(shè)的二維有限元法模型,其仿真結(jié)果與實驗結(jié)果誤差僅為3.4%。這為不同性能需求Al-SiC封裝材料的開發(fā)提供了理論指導(dǎo)。