夏珺羿 石瓊林 蔣 凱 何亞玲 王康麗

（1.強(qiáng)電磁工程與新技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室（華中科技大學(xué)電氣與電子工程學(xué)院） 武漢 430074 2.電力安全與高效利用教育部工程研究中心 武漢 430074）

0 引言

隨著國家“碳達(dá)峰、碳中和”目標(biāo)的提出，適應(yīng)大規(guī)模高比例新能源成為電力系統(tǒng)的未來發(fā)展趨勢。然而以太陽能和風(fēng)能為代表的可再生能源具有較強(qiáng)的波動(dòng)性與間歇性，大規(guī)模并網(wǎng)會(huì)對電力系統(tǒng)的穩(wěn)定性構(gòu)成巨大的挑戰(zhàn)，而儲(chǔ)能技術(shù)有望解決這一難題。在各種儲(chǔ)能技術(shù)當(dāng)中，電化學(xué)儲(chǔ)能能量密度大、能量效率高、響應(yīng)速度快、配置靈活，是規(guī)模儲(chǔ)能技術(shù)發(fā)展的重要方向[1-3]。

在諸多電化學(xué)儲(chǔ)能技術(shù)中，液態(tài)金屬電池（Liquid Metal Battery, LMB）是一種面向電網(wǎng)規(guī)模儲(chǔ)能的新型電池儲(chǔ)能技術(shù)，具有長壽命、低成本等明顯應(yīng)用優(yōu)勢[4-9]。據(jù)報(bào)道，2020 年12 月，TerraScale公司計(jì)劃為位于內(nèi)華達(dá)州的Energos Reno 數(shù)據(jù)中心項(xiàng)目部署可再生能源發(fā)電設(shè)施和儲(chǔ)能系統(tǒng)，將采用規(guī)模為250 MW·h 的液態(tài)金屬電池儲(chǔ)能系統(tǒng)。近年來，電化學(xué)儲(chǔ)能電站的規(guī)模呈現(xiàn)集中式、大型化的發(fā)展趨勢。MW·h 甚至GW·h 級別的儲(chǔ)能系統(tǒng)涉及海量的電池成組運(yùn)行[10-11]。系統(tǒng)性能與電池單體的狀態(tài)參數(shù)密切相關(guān)，成組電池間的不一致性不僅會(huì)顯著降低儲(chǔ)能系統(tǒng)性能，還可能會(huì)引起安全隱患。為了實(shí)現(xiàn)液態(tài)金屬電池在儲(chǔ)能系統(tǒng)中的應(yīng)用，需要通過電池分選方法篩選出一致性較好的電池進(jìn)行成組使用。電池分選是指通過容量、內(nèi)阻等關(guān)鍵分選指標(biāo)對電池進(jìn)行篩選、分類并重組，是降低成組電池間不一致性，提升儲(chǔ)能系統(tǒng)性能的有效手段。

電池分選方法包括兩個(gè)重要的組成部分：分選指標(biāo)的獲取與分類重組方法。與分選指標(biāo)的客觀性相比，分類重組方法的標(biāo)準(zhǔn)更具主觀性并與應(yīng)用場景密切相關(guān)。此外，分類重組方法結(jié)果在很大程度上取決于所獲得的分選指標(biāo)的精度。因此，電池分選指標(biāo)的獲取在電池分選中處于中心位置。傳統(tǒng)的通過電池標(biāo)定獲取電池分選指標(biāo)的方法雖然能實(shí)現(xiàn)對分選指標(biāo)零誤差的測量，但是會(huì)耗費(fèi)大量的測試時(shí)間與成本，難以適用于規(guī)?；瘍?chǔ)能系統(tǒng)的電池分選?；跈C(jī)器學(xué)習(xí)的分選方法具有快速、準(zhǔn)確等優(yōu)點(diǎn)，更適合海量電池的分選。

目前，電池分選的研究主要聚焦于鋰離子電池，特別是退役鋰離子電池的重組利用，而關(guān)于液態(tài)金屬電池分選的研究極為缺乏。對于分選指標(biāo)的獲取，現(xiàn)有方法一般以獲取的電壓、電流等關(guān)鍵特征參數(shù)作為輸入，以容量或內(nèi)阻等需要預(yù)測的分選指標(biāo)作為輸出，通過數(shù)據(jù)訓(xùn)練構(gòu)建輸入輸出的映射，所得到的映射一般也被稱為機(jī)器學(xué)習(xí)模型。機(jī)器學(xué)習(xí)模型所需要的輸入特征通常需通過額外的電池測試獲取。例如，文獻(xiàn)[12-15]利用電池充電曲線獲取預(yù)測用特征，文獻(xiàn)[16]通過阻抗譜測試提取特征，文獻(xiàn)[17]將電池放電測試中特定時(shí)間點(diǎn)的三個(gè)電壓值作為特征。目前常用的機(jī)器學(xué)習(xí)模型為支持向量機(jī)[12]、高斯過程[15]、相關(guān)向量機(jī)[14]和神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)[13,16-17]等，其中神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)是主流的模型?，F(xiàn)有的機(jī)器學(xué)習(xí)模型對分選指標(biāo)的預(yù)測誤差一般在1%～4%之間。對于電池的分類重組，現(xiàn)有分選方法一般利用電池容量、內(nèi)阻在內(nèi)的多維特征對電池間的相似程度進(jìn)行衡量，通過特定算法對多個(gè)電池進(jìn)行重組與分選[18-23]。目前主要的分類重組算法為各種聚類算法，包括SOM（self-organizing map）聚類[18-20]、K-means 聚類[22]、模糊C 均值聚類[21]和高斯混合模型[23]等?，F(xiàn)階段對于分選重組后電池間不一致性的衡量尚無固定標(biāo)準(zhǔn)，但在分選重組后，電池間放電曲線的差異得到顯著減小。

然而，現(xiàn)有的鋰離子電池分選方法難以直接運(yùn)用于液態(tài)金屬電池的成組分選。一方面，目前的分選方法主要聚焦于退役鋰離子電池分選，電池間的不一致性差距顯著，而新制備的液態(tài)金屬電池單體間的不一致性相對較小，對分選指標(biāo)的估計(jì)精度要求更高；另一方面，液態(tài)金屬電池具有容量大、內(nèi)阻小的特點(diǎn)[24]，要求分選指標(biāo)的估計(jì)有更小的相對誤差。此外，現(xiàn)有方法獲取輸入特征需要額外的電池測試，測試時(shí)間與成本還有進(jìn)一步優(yōu)化的空間。

針對上述問題，本文提出了一種基于集成機(jī)器學(xué)習(xí)的液態(tài)金屬電池分選方法。與現(xiàn)有方法相比，在數(shù)據(jù)來源上，利用活化期的數(shù)據(jù)作為輸入，無需額外的電池測試，分選速度更快；在模型算法上，利用特征選擇和集成學(xué)習(xí)方法，所獲得的特征更有效，集成模型對分選指標(biāo)電池容量的預(yù)測誤差更小且更可靠。該方法主要分為四個(gè)步驟，如圖1 所示：首先對電池?cái)?shù)據(jù)進(jìn)行整理、選擇與劃分；然后獲得基礎(chǔ)模型的最優(yōu)超參數(shù)；接著在訓(xùn)練得到集成模型之后，在測試集上驗(yàn)證得到最優(yōu)模型；最后基于最優(yōu)模型進(jìn)行電池分選。

圖1 分選方法的主要工作流程Fig.1 Main workflow of proposed sorting method

本文首先介紹了液態(tài)金屬電池及其數(shù)據(jù)集，以及集成模型所用到的基礎(chǔ)模型和集成方法；再次，闡述了本文要解決的機(jī)器學(xué)習(xí)問題與評價(jià)指標(biāo)；然后，介紹了主要工作，包括特征選擇、模型構(gòu)建與優(yōu)化、模型測試與驗(yàn)證、電池分選四個(gè)部分；最后，根據(jù)模型的測試驗(yàn)證結(jié)果和分選結(jié)果，對特征選擇方法和集成模型的優(yōu)越性進(jìn)行了評價(jià)與總結(jié)。

1 液態(tài)金屬電池簡介與電池?cái)?shù)據(jù)集

1.1 液態(tài)金屬電池簡介

液態(tài)金屬電池是一類新型儲(chǔ)能電池，在300～700℃的工作溫度下，電池正負(fù)極和電解質(zhì)分別為液態(tài)金屬和熔融態(tài)無機(jī)鹽，三者互不相溶，會(huì)根據(jù)密度差自動(dòng)分層[25-26]。全液態(tài)設(shè)計(jì)使該電池在長期運(yùn)行時(shí)不會(huì)出現(xiàn)電極形變和枝晶生長等現(xiàn)象，具有長壽命的顯著優(yōu)勢。液態(tài)金屬電池的電極和電解質(zhì)材料來源廣泛、價(jià)格低廉、無需隔膜、結(jié)構(gòu)簡單、電池成本較低[27-28]。低成本、長壽命的特性讓液態(tài)金屬電池有望滿足未來電網(wǎng)大規(guī)模儲(chǔ)能的應(yīng)用需求[29]。

本文采用的液態(tài)金屬電池為理論容量為50 A·h的Li||Sb-Sn 電池，其結(jié)構(gòu)示意圖[30]如圖2 所示，基本參數(shù)見表1。

表1 Li||Sb-Sn 液態(tài)金屬電池基本參數(shù)Tab.1 Parameters of liquid metal battery

圖2 Li||Sb-Sn 液態(tài)金屬電池結(jié)構(gòu)示意圖[30]Fig.2 Structure of Li||Sb-Sn liquid metal battery[30]

1.2 電池?cái)?shù)據(jù)集與特征

本文所使用的電池?cái)?shù)據(jù)來自50 A·h Li||Sb-Sn 液態(tài)金屬電池活化期的循環(huán)數(shù)據(jù)，共包括21 個(gè)電池的416 個(gè)循環(huán)。電池的活化期和穩(wěn)定狀態(tài)的定義如下：活化為從新電池到穩(wěn)定運(yùn)行的過程，一般在20 個(gè)循環(huán)內(nèi)電池即可到達(dá)穩(wěn)定狀態(tài)，因此本文選取前20 個(gè)循環(huán)作為活化期；穩(wěn)定狀態(tài)為經(jīng)過活化期后再循環(huán)10 圈后的電池狀態(tài)。在活化期，電池以0.1C倍率進(jìn)行充放電循環(huán)，放電容量為25 A·h。在活化循環(huán)測試中，每10 s 對電池的電壓、電流等信息進(jìn)行一次采樣，每一個(gè)采樣點(diǎn)即為一個(gè)時(shí)間步。需要指出的是，電池在活化期循環(huán)時(shí)放電深度（Depth of Discharge, DOD）設(shè)定為50%，防止電池出現(xiàn)過充、過放和短路等故障。

本文將電池活化期的各個(gè)循環(huán)放電過程中的相關(guān)特征作為一個(gè)樣本，其標(biāo)簽為循環(huán)所屬的電池穩(wěn)定狀態(tài)的滿放容量。該數(shù)據(jù)集共有7 個(gè)特征：放電起始電壓、放電中壓、放電終止電壓、庫倫效率、直流內(nèi)阻、歐姆內(nèi)阻和平臺(tái)到達(dá)時(shí)間段。其中放電起始電壓、放電中壓、放電終止電壓和庫倫效率均可直接測得。歐姆內(nèi)阻和直流內(nèi)阻可通過放電結(jié)束后瞬間的電壓變化和靜置后的恢復(fù)電壓（如圖3 所示）計(jì)算得到，其計(jì)算公式分別為

圖3 內(nèi)阻計(jì)算示意圖Fig.3 Internal resistance calculation diagram

式中，Rohm為歐姆內(nèi)阻；Rdc為直流內(nèi)阻；Idischarge為電池放電階段的電流；Vrise為放電結(jié)束后進(jìn)入靜置階段電壓的瞬時(shí)值；Vrest為靜置期電壓達(dá)到穩(wěn)定的穩(wěn)定值。

放電平臺(tái)的定義來自放電電壓曲線各點(diǎn)的切線斜率，當(dāng)斜率小于某一閾值（接近于0）時(shí)可以認(rèn)為放電進(jìn)入平臺(tái)期。平臺(tái)到達(dá)時(shí)間示意圖如圖4 所示，本文認(rèn)為電池放電電壓在10 s 內(nèi)的變化小于或等于0.002 V 時(shí)電池即進(jìn)入放電平臺(tái)期，這和液態(tài)金屬電池的放電特性密切相關(guān)。

圖4 平臺(tái)到達(dá)時(shí)間示意圖Fig.4 Plateau arrival time diagram

如圖4 所示為液態(tài)金屬電池放電曲線，箭頭指示處的時(shí)間步即為平臺(tái)到達(dá)時(shí)間步。將時(shí)間軸劃分為若干個(gè)區(qū)間并對區(qū)間依次編號，平臺(tái)到達(dá)時(shí)間步所在的區(qū)間即為特征平臺(tái)到達(dá)時(shí)間段，其取值即為區(qū)間的編號。該特征能夠反映電壓曲線的部分形貌特征，從而有利于容量預(yù)測。

基于分層抽樣的方法，數(shù)據(jù)集被劃分為訓(xùn)練集和測試集。其中測試集樣本數(shù)量為84，訓(xùn)練集樣本數(shù)量為332。

2 所用模型與集成方法簡介

本文集成模型所用的基礎(chǔ)模型總共有三個(gè)，分別為支持向量回歸（Support Vector Regression,SVR）[31-32]、極端梯度提升（Extreme Gradient Boosting, XGBoost）回歸[33]和隨機(jī)森林回歸[34]；所采用的集成方法有兩種，分別為投票法和堆疊法[35]。

2.1 支持向量回歸

支持向量回歸是一種使用廣泛的機(jī)器學(xué)習(xí)模型。對于n個(gè)m維數(shù)據(jù)xi，支持向量回歸的目標(biāo)是找到一個(gè)函數(shù)fsvr(xi)，對于所有訓(xùn)練數(shù)據(jù)的fsvr(xi)與實(shí)際目標(biāo)yi的最大偏差為ε。其函數(shù)表達(dá)式為

式中，wsvr為與x相乘的權(quán)重系數(shù)向量；b為偏置量。

實(shí)際應(yīng)用中，常常允許有一定的誤差以提升模型的泛化性能，因此在優(yōu)化問題中引入了兩個(gè)松弛變量ξ和ξ*，以及正則化系數(shù)C。在此條件下的優(yōu)化問題為

對于非線性的回歸問題，支持向量回歸存在一種“核技巧”，即通過某種映射Φsvr將樣本映射到一個(gè)更高維的特征空間中，將樣本空間中的非線性問題轉(zhuǎn)換為高維空間中的線性問題。這種映射通常用核函數(shù)來隱式表示為

通過核函數(shù)，特征空間內(nèi)的點(diǎn)積計(jì)算就轉(zhuǎn)換為原空間內(nèi)核函數(shù)的計(jì)算。常見的核函數(shù)有高斯核、多項(xiàng)式核等。本文采用普適性更加廣泛的高斯核函數(shù)。

2.2 極端梯度提升回歸

XGBoost 是一種梯度提升樹的變體，其特點(diǎn)是運(yùn)行速度極快、可擴(kuò)展與可移植。

對于n個(gè)m維數(shù)據(jù)xi，該算法建立K個(gè)回歸樹來擬合實(shí)際目標(biāo)yi。擬合表達(dá)式為

式中，Φboost為極端梯度提升模型中xi到y(tǒng)i的映射；每一個(gè)fboost-k都代表一個(gè)獨(dú)立的樹結(jié)構(gòu)。

損失函數(shù)為

式中，l為一個(gè)可微的凸損失函數(shù)；T為決策樹中葉節(jié)點(diǎn)的數(shù)量；Ω為一個(gè)懲罰項(xiàng)，以避免過擬合；wboost為每棵樹中末端葉上的權(quán)重分?jǐn)?shù)；γ和λ均為正則化參數(shù)。

該算法是一種貪心算法，訓(xùn)練過程中在添加第t-1 棵樹后，通過添加最優(yōu)的第t棵使得損失最小，即

最后根據(jù)最優(yōu)損失計(jì)算得到第t個(gè)樹的最優(yōu)劃分和權(quán)重。該過程會(huì)一直持續(xù)下去直到所有的K個(gè)樹都建立完畢，最終得到完整的模型。

2.3 隨機(jī)森林回歸

隨機(jī)森林是最常見的決策樹集成模型之一。隨機(jī)森林回歸算法會(huì)生成一系列不同的回歸決策樹形成一個(gè)“森林”。具體模型算法如下：

1）利用bagging 采樣方法獲得d個(gè)訓(xùn)練集子集。

2）在每個(gè)子集上分別訓(xùn)練一個(gè)回歸決策樹。

3）訓(xùn)練時(shí)，每個(gè)決策樹分裂時(shí)不是采用所有特征，而是用隨機(jī)的特征子集來劃分?jǐn)?shù)據(jù)。特征子集的最大數(shù)量是固定的，但所含特征是隨機(jī)選擇的。在分裂時(shí)從子集中選擇一個(gè)最優(yōu)特征，然后找到最優(yōu)劃分點(diǎn)。

4）隨機(jī)森林回歸模型預(yù)測的結(jié)果是所有d個(gè)決策樹模型的預(yù)測結(jié)果的平均值。

2.4 集成方法

將一組預(yù)測模型的預(yù)測聚合起來就稱為集成。集成方法能夠?qū)⑤^弱的模型集合成一個(gè)更強(qiáng)的模型，集成得到的模型性能與泛化能力一般強(qiáng)于用于集成的基礎(chǔ)模型。在諸多集成方法中，投票法和堆疊法適用于集成多個(gè)完全獨(dú)立的基礎(chǔ)模型，所以本文采用這兩種方法作為集成的備選方法。

對于回歸問題來說，投票法就是將e個(gè)基礎(chǔ)模型單獨(dú)訓(xùn)練，然后將它們的預(yù)測結(jié)果進(jìn)行平均。投票法能夠提升模型整體性能的原理是，不同的模型所犯的錯(cuò)誤的類型不同，將不同模型的預(yù)測結(jié)果進(jìn)行平均能夠減少整體的誤差，其表達(dá)式為

式中，Pi為對樣本xi的最終預(yù)測結(jié)果；Pe-i為第e個(gè)基礎(chǔ)模型對xi的預(yù)測結(jié)果。

堆疊法的思路是將一組基礎(chǔ)模型的預(yù)測結(jié)果作為訓(xùn)練集，對一個(gè)簡單的頂層模型進(jìn)行訓(xùn)練，頂層模型輸出最終的預(yù)測結(jié)果，如圖5 所示。

圖5 堆疊法示意圖Fig.5 Diagram of stack ensemble method

假設(shè)輸入樣本數(shù)為n，特征維度為m，存在j個(gè)底層基礎(chǔ)模型，基礎(chǔ)模型在整個(gè)訓(xùn)練集上進(jìn)行訓(xùn)練。將它們對訓(xùn)練集的預(yù)測結(jié)果當(dāng)作新的訓(xùn)練集傳遞給上層的一個(gè)簡單模型，那么這個(gè)新的訓(xùn)練集的數(shù)目為n，特征維度為j。一般來說j要遠(yuǎn)小于m，且底層模型預(yù)測的結(jié)果與目標(biāo)輸出更加接近，頂層模型能夠利用維度更少的、質(zhì)量更好的數(shù)據(jù)集進(jìn)行訓(xùn)練，從而實(shí)現(xiàn)整體上更精準(zhǔn)的預(yù)測。

需要說明的是，集成方法的基礎(chǔ)模型應(yīng)盡量選擇相互獨(dú)立的不同算法，這樣有利于提升集成模型的整體性能。本文采用SVR、XGBoost 和隨機(jī)森林作為基礎(chǔ)模型，三個(gè)模型采用的算法完全不同且都廣泛應(yīng)用于回歸問題。具體而言，XGBoost 采用了梯度提升的算法，因此能夠在訓(xùn)練集上實(shí)現(xiàn)更小的誤差，但相應(yīng)地模型更容易過擬合；SVR 和隨機(jī)森林在訓(xùn)練集上的誤差相比XGBoost 而言更大，但不易過擬合、泛化能力相對更強(qiáng)。因此，將它們結(jié)合起來能夠有效平衡模型訓(xùn)練誤差和泛化能力之間的矛盾。

3 機(jī)器學(xué)習(xí)問題與評價(jià)指標(biāo)

本文所要解決的機(jī)器學(xué)習(xí)問題是：基于機(jī)器學(xué)習(xí)的方法，構(gòu)建活化期電池?cái)?shù)據(jù)與電池容量的非線性映射。數(shù)據(jù)集包括活化期電池循環(huán)放電部分的特征。在獲得模型預(yù)測的容量后，根據(jù)預(yù)測容量來對電池進(jìn)行初分選，按照給定容量閾值將不合格的電池淘汰。

電池容量的預(yù)測屬于回歸問題，回歸問題常用的評價(jià)指標(biāo)為平均絕對誤差（Mean Absolute Error,MAE）、方均根誤差（Root-Mean-Square Error, RMSE）和方均根百分比誤差（Root-Mean-Square Percentage Error, RMSPE）等。本文采用RMSE 和RMSPE 作為電池容量預(yù)測的評價(jià)指標(biāo)，分別表示為

式中，Qi為容量的真實(shí)值；iQ′為容量的預(yù)測值。

對于電池分選，采用準(zhǔn)確率（Accuracy）和召回率（Recall）作為評價(jià)指標(biāo)，有

式中，TP 表示本身是不合格的電池而被正確預(yù)測為不合格；TN 表示本身是合格的電池且被正確預(yù)測為合格；FN 表示本身為不合格的電池卻被誤認(rèn)為是合格的；ALL 表示所有電池。電池分選方法的準(zhǔn)確率和召回率越高，其分選效果越好。

4 主要工作

本文的主要工作包括特征選擇、模型構(gòu)建與優(yōu)化、模型測試與驗(yàn)證和電池分選四個(gè)部分。其中，本文利用Scikit-learn 庫[36]對基礎(chǔ)模型和集成模型進(jìn)行訓(xùn)練與超參數(shù)優(yōu)化。對于作為對照組的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，采用Keras 框架進(jìn)行訓(xùn)練與優(yōu)化。數(shù)據(jù)處理與其他編程工作均通過Python 編程語言完成。

4.1 特征選擇

當(dāng)數(shù)據(jù)維度很高時(shí)，許多機(jī)器學(xué)習(xí)算法的實(shí)現(xiàn)會(huì)變得相當(dāng)困難，這種現(xiàn)象被稱為維數(shù)災(zāi)難（curse of dimension）。本文所使用的數(shù)據(jù)集樣本數(shù)量較少（416 個(gè)），而特征維數(shù)較高（7 個(gè)），會(huì)導(dǎo)致訓(xùn)練得到的模型泛化能力較差。目前解決這一問題的方法大致有兩種：一是增加樣本數(shù)量，使訓(xùn)練實(shí)例達(dá)到足夠大的密度；二是降低數(shù)據(jù)維度，即特征的數(shù)量。第一種方法在本問題中難以實(shí)現(xiàn)，因?yàn)樗枰挠?xùn)練實(shí)例數(shù)量隨著維度的增加呈指數(shù)上升。因此，本文采用特征選擇的方法實(shí)現(xiàn)數(shù)據(jù)降維。

數(shù)據(jù)降維的目標(biāo)是盡可能保留有用的、信息量大的特征，剔除冗余的、信息量小的特征。為此采用一種綜合性的特征選擇方法，通過對特征進(jìn)行量化評分來選擇出最優(yōu)的特征組合，在對數(shù)據(jù)降維的同時(shí)保留最有用的特征，提升訓(xùn)練得到的模型性能。本方法對特征的量化評價(jià)分為四個(gè)部分：

1）根據(jù)各個(gè)特征與目標(biāo)容量之間的相關(guān)系數(shù)來評價(jià)特征。相關(guān)系數(shù)主要是衡量特征與目標(biāo)之間的線性相關(guān)程度。

2）根據(jù)各個(gè)特征與目標(biāo)容量間的互信息[37]來評價(jià)特征。互信息主要是衡量特征與目標(biāo)之間的非線性相關(guān)程度。

3）利用模型選擇的方法來評價(jià)特征。模型選擇方法通過簡單的模型對特征進(jìn)行評價(jià)，而這些模型擁有可以定量化的評價(jià)指標(biāo)。

4）利用順序選擇[38]的方法來評價(jià)特征。順序選擇方法是一種貪心算法，該方法逐步尋找最優(yōu)的特征添加到選擇的特征集合中，根據(jù)特征添加的順序可以判斷特征的有效性。

本文提出的特征選擇方法評分準(zhǔn)則如下：每個(gè)部分中，根據(jù)各個(gè)部分對應(yīng)的評價(jià)指標(biāo)對所有特征按照其有效性從高到低進(jìn)行排序。在第一部分和第二部分，排名第一至第四的特征分別評分為4、3、2、1 分。在第三部分和第四部分各采用兩個(gè)模型，Lasso 回歸模型和極端隨機(jī)樹模型[39]。選擇這兩個(gè)模型的原因?yàn)椋孩龠@兩個(gè)模型都有可以量化評價(jià)特征的指標(biāo)，即回歸模型的系數(shù)和樹模型的特征重要性；②這兩個(gè)模型采用完全不同的算法、相互獨(dú)立，選擇兩種模型能增加對特征評價(jià)的全面性。針對單個(gè)模型，排名第一至第四的特征分別評分為2、1.5、1、0.5 分。最終每個(gè)特征的評分總和見表2。

表2 各個(gè)特征的評分結(jié)果Tab.2 Scores of all features

從最終合計(jì)分?jǐn)?shù)可以看到，放電終止電壓是最有效的特征，分?jǐn)?shù)顯著超過其他特征分?jǐn)?shù)；庫倫效率、放電中壓、歐姆內(nèi)阻及直流內(nèi)阻四個(gè)特征分?jǐn)?shù)基本接近，屬于可用特征；而放電起始電壓和平臺(tái)到達(dá)時(shí)間段這兩個(gè)特征分?jǐn)?shù)非常低，屬于冗余、信息量低的特征。因此，最終選擇放電終止電壓、庫倫效率、放電中壓、歐姆內(nèi)阻及直流內(nèi)阻5 個(gè)特征為最終訓(xùn)練所用特征，數(shù)據(jù)集的維度從7 維降低到5 維。關(guān)于特征選擇的有效性，將在本文4.3.2 節(jié)進(jìn)行檢驗(yàn)。

4.2 模型構(gòu)建與優(yōu)化

4.2.1 基礎(chǔ)模型訓(xùn)練與超參數(shù)優(yōu)化

在進(jìn)行模型的集成與訓(xùn)練之前，需要對三個(gè)基礎(chǔ)模型SVR、XGBoost 和隨機(jī)森林進(jìn)行超參數(shù)優(yōu)化以獲取各個(gè)模型的最優(yōu)超參數(shù)。更優(yōu)的超參數(shù)能夠提升模型性能、提升模型泛化能力并減小其預(yù)測的誤差。

本文采用網(wǎng)格搜索的方法對模型的超參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化，針對給定的參數(shù)搜索空間尋找最優(yōu)超參數(shù)組合。為了評價(jià)模型在不同超參數(shù)組合下的參數(shù)優(yōu)劣，本文采用三折交叉驗(yàn)證方法。具體為，將訓(xùn)練集劃分為等樣本數(shù)量的三個(gè)部分，對模型進(jìn)行三輪訓(xùn)練與評估。每一輪訓(xùn)練時(shí)，選擇不同的一折樣本作為驗(yàn)證集來評價(jià)模型，剩下的兩折用來訓(xùn)練模型。由于驗(yàn)證集沒有用作模型訓(xùn)練，模型在驗(yàn)證集上的分?jǐn)?shù)能夠反映模型的泛化能力與整體性能，是可信的評價(jià)指標(biāo)。

模型的訓(xùn)練與評價(jià)流程如圖6 所示，本文采用RMSE 作為模型驗(yàn)證分?jǐn)?shù)。將模型在三折交叉驗(yàn)證中三個(gè)驗(yàn)證集上的RMSE 分?jǐn)?shù)進(jìn)行平均即可得到該分?jǐn)?shù)，該分?jǐn)?shù)越小代表該模型的超參數(shù)越優(yōu)。對于超參數(shù)空間的每一個(gè)組合，都進(jìn)行一次三折交叉驗(yàn)證得到模型驗(yàn)證分?jǐn)?shù)，直到窮舉完模型所有的超參數(shù)組合。最優(yōu)的模型驗(yàn)證分?jǐn)?shù)對應(yīng)的超參數(shù)組合就是最終的模型最優(yōu)超參數(shù)。

圖6 模型的超參數(shù)優(yōu)化過程Fig.6 Process of hyperparameters’ optimization

經(jīng)過網(wǎng)格搜索優(yōu)化后，三個(gè)基礎(chǔ)模型的各自的最優(yōu)超參數(shù)和最優(yōu)模型驗(yàn)證分?jǐn)?shù)見表3。各個(gè)模型所選擇的可調(diào)整超參數(shù)都是模型比較有代表性的關(guān)鍵參數(shù)與正則化參數(shù)。比如，XGBoost 和隨機(jī)森林的超參數(shù)都是用來控制組成模型的決策樹的數(shù)量和復(fù)雜程度，而SVR 的Gamma 和C參數(shù)則分別控制模型對數(shù)據(jù)的擬合程度和對誤差的容忍程度。因此通過控制這些關(guān)鍵超參數(shù)的取值就能有效地控制模型在訓(xùn)練后的復(fù)雜程度、誤差大小與泛化能力。

表3 各基礎(chǔ)模型的最優(yōu)超參數(shù)取值與模型驗(yàn)證分?jǐn)?shù)Tab.3 Best hyperparameters and model validation scores of each model

三個(gè)模型的最優(yōu)模型驗(yàn)證分?jǐn)?shù)分別為0.280 5、0.330 4 和0.383 9 A·h。從最終的最優(yōu)模型驗(yàn)證分?jǐn)?shù)來看，具有最優(yōu)超參數(shù)的三個(gè)模型的預(yù)測效果良好，電池預(yù)測的平均誤差在0.4 A·h 以內(nèi)，相對誤差小于0.8%。從結(jié)果可知XGBoost 模型是性能最佳的基礎(chǔ)模型。

4.2.2 集成模型訓(xùn)練與驗(yàn)證

在獲取基礎(chǔ)模型的最優(yōu)超參數(shù)后，進(jìn)一步對集成模型進(jìn)行訓(xùn)練。對于投票集成模型，除基礎(chǔ)模型外不需要額外的模型。對于堆疊集成模型，除了基礎(chǔ)模型之外，還需要一個(gè)模型作為頂層預(yù)測器。本文采用L2正則化的線性模型嶺回歸模型作為頂層預(yù)測器。為了體現(xiàn)集成方法的有效性，同樣對兩種集成模型進(jìn)行三折交叉驗(yàn)證。兩個(gè)集成模型和基礎(chǔ)模型的模型驗(yàn)證分?jǐn)?shù)見表4。

表4 基礎(chǔ)模型和集成模型的模型驗(yàn)證分?jǐn)?shù)Tab.4 Model validation scores of base models and ensemble models

從表4 可知，堆疊集成模型的效果最優(yōu)；投票集成模型的性能雖然也比較好，優(yōu)于SVR 和隨機(jī)森林模型，但仍弱于最優(yōu)的基礎(chǔ)模型XGBoost。

4.3 模型測試與驗(yàn)證

4.3.1 測試集上的測試與結(jié)論

在獲得集成模型的模型驗(yàn)證分?jǐn)?shù)進(jìn)行初步判斷后，將兩個(gè)集成模型在整個(gè)訓(xùn)練集上進(jìn)行訓(xùn)練得到最終的完整模型。對于基礎(chǔ)模型，同樣使用最優(yōu)超參數(shù)在整個(gè)訓(xùn)練集上進(jìn)行訓(xùn)練得到最終基礎(chǔ)模型，用來檢驗(yàn)集成方法是否提升了模型性能。為了進(jìn)一步體現(xiàn)集成模型的優(yōu)越性，本文訓(xùn)練了一個(gè)額外的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型作為對照組。該神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)具有兩個(gè)隱藏層，每個(gè)隱藏層的神經(jīng)元數(shù)目為32 個(gè)。此外，該神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型是經(jīng)過三折交叉驗(yàn)證與網(wǎng)格搜索調(diào)整后的最優(yōu)模型，擁有最優(yōu)的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)與超參數(shù)，可以作為衡量集成模型性能的基準(zhǔn)。

將所有模型在測試集上進(jìn)行評估，得到基礎(chǔ)模型、集成模型和對照模型（神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型）的測試集分?jǐn)?shù)，以評價(jià)模型的泛化能力。測試集分?jǐn)?shù)為RMSE 和RMSPE，用來衡量預(yù)測容量同真實(shí)容量之間的誤差。分?jǐn)?shù)越小，代表模型誤差越小、性能越好。最終結(jié)果見表5。

表5 所有模型在測試集上的分?jǐn)?shù)Tab.5 Scores of all models on the test set

由表5 可知，兩個(gè)集成模型的測試誤差均小于基礎(chǔ)模型及對照模型，由此可見集成方法確實(shí)能有效提高模型的泛化能力、減小預(yù)測誤差。同時(shí)，堆疊集成方法比投票集成方法在本問題上更優(yōu)，預(yù)測誤差為0.227 8 A·h 和0.455 6%，實(shí)現(xiàn)了對電池容量高精度的預(yù)測。

對于電池分選而言，除了關(guān)注模型對容量預(yù)測的整體誤差，也要考察其出現(xiàn)較大誤差的概率。如果模型出現(xiàn)較大誤差的概率過高，即使整體誤差較小也不能有效地進(jìn)行電池分選。所有模型在測試集84個(gè)樣本上的預(yù)測值與真實(shí)值的絕對誤差如圖7 所示，其中藍(lán)色虛線表示絕對誤差為± 0.75 A·h 的邊界線?？梢钥吹?，即便所有模型的整體預(yù)測誤差都較小，對于個(gè)別樣本依然存在誤差較大的情況。比如對于第83 個(gè)樣本，所有模型的絕對誤差都超過了0.75 A·h。

圖7 基礎(chǔ)模型、集成模型和對照模型在測試集各樣本上的絕對誤差Fig.7 Absolute errors of each model on the test set

考慮到神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型在本文中為對照模型，其在測試集上的RMSE 分?jǐn)?shù)為0.476 2 A·h。因此，本文選擇采用其RMSE 的1.5 倍左右的數(shù)值作為預(yù)測失效的閾值，即0.75 A·h，并規(guī)定當(dāng)模型超越誤差上限時(shí)模型失效。

各個(gè)模型在測試集上出現(xiàn)超越誤差上限的次數(shù)與頻率可以用來衡量模型的可靠性。本文利用失效頻率來估計(jì)失效概率，然后根據(jù)失效概率計(jì)算模型的可靠性。各個(gè)模型的失效次數(shù)、失效頻率和可靠性見表6。

表6 所有模型在測試集上可靠性評估Tab.6 Reliability evaluation of all models on the test set

從失效次數(shù)和頻率來看，堆疊集成模型是最優(yōu)的，僅失效2 次、失效頻率為2.38%。從模型的可靠性層面來看，集成方法也能有效地改善模型的可靠性。相較于主流的有監(jiān)督學(xué)習(xí)方法（神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型），堆疊集成模型的預(yù)測誤差顯著降低，降低了52.16%；可靠性有了一定的提升，提升了9.10%。因此本文最終選擇堆疊集成模型作為分選模型用來預(yù)測滿放容量。

為了進(jìn)一步檢驗(yàn)根據(jù)測試集檢驗(yàn)所得到的最優(yōu)模型堆疊集成模型的泛化能力，本文采用三個(gè)50 A·h Li||Sb-Sn 液態(tài)金屬電池，電池活化期循環(huán)數(shù)據(jù)均未用于訓(xùn)練和測試。電池穩(wěn)定滿放容量分別45.22 A·h、47.28 A·h 和48.97 A·h，總共有57 個(gè)活化期循環(huán)樣本。最終堆疊集成模型在額外電池?cái)?shù)據(jù)集上的RMSE 和RMSPE 分?jǐn)?shù)分別為0.320 6 A·h 和0.641 2%，失效次數(shù)為4 次，可靠性為92.98%。盡管由于額外電池?cái)?shù)量比較少，且與訓(xùn)練測試用電池容量分布不同，模型在該數(shù)據(jù)集上的整體性能比測試集差，但從驗(yàn)證結(jié)果來看，堆疊集成模型依然是有效的，在不同于訓(xùn)練與測試的電池上仍擁有較小的預(yù)測誤差和較好的可靠性。

4.3.2 特征選擇方法有效性驗(yàn)證

為了評價(jià)在訓(xùn)練模型之前特征選擇的有效性，本文設(shè)置了一個(gè)對照組實(shí)驗(yàn)，即在不進(jìn)行特征選擇的情況下，對基礎(chǔ)模型進(jìn)行超參數(shù)優(yōu)化、集成模型訓(xùn)練和測試集測試。對比結(jié)果如圖7 所示。

由圖8 可知，無論是模型驗(yàn)證分?jǐn)?shù)，還是測試集上的分?jǐn)?shù)和失效次數(shù)，經(jīng)過特征選擇后的基礎(chǔ)模型與集成模型的表現(xiàn)是全方位更優(yōu)的，在相同類型的模型下誤差更低、失效次數(shù)更少，表明本文所提出的特征選擇方法的有效性與必要性。

圖8 經(jīng)過特征選擇與不經(jīng)過特征選擇的模型性能對比Fig.8 performance comparison between models with feature selection and models without selection

4.4 電池分選結(jié)果

本節(jié)基于堆疊集成模型進(jìn)一步預(yù)測了電池容量并進(jìn)行電池分選，將容量大于或等于48 A·h 的電池視作合格，小于48 A·h 的電池視作不合格。本文在選擇該閾值時(shí)主要考慮了樣本數(shù)據(jù)的分布與電池性能。根據(jù)大量正常運(yùn)行的電池樣本數(shù)據(jù)分布，大部分電池樣本集中在48 A·h 附近。將48 A·h 作為閾值，能更加考驗(yàn)?zāi)Ｐ腿萘款A(yù)測的精度與可靠性。同時(shí)，電池在容量大于等于48 A·h 時(shí)性能更加穩(wěn)定，因此綜合考慮選擇48 A·h 作為閾值。

現(xiàn)對訓(xùn)練測試用的24 個(gè)電池的所有循環(huán)通過堆疊集成模型進(jìn)行預(yù)測，根據(jù)預(yù)測結(jié)果進(jìn)行電池分選。其分選結(jié)果見表7。

表7 整個(gè)數(shù)據(jù)集的分選結(jié)果（混淆矩陣）Tab.7 Sorting results on the whole dataset (confusion matrix)

從表7 可知，實(shí)際情況與預(yù)測結(jié)果的重合度非常高，絕大部分樣本集中在混淆矩陣的右對角線上（即TN 和TP），表明該方法對絕大多數(shù)的電池循環(huán)作出了正確的判斷。

根據(jù)最終的混淆矩陣可知，電池分選的準(zhǔn)確率達(dá)到了96.62%。且對于不合格電池混入合格電池的情況，即對不合格電池的召回率，堆疊集成模型的預(yù)測結(jié)果達(dá)到了93.18%，滿足分選的精度要求。

為了進(jìn)一步驗(yàn)證該模型在電池分選中的有效性，對4.3.1 節(jié)中的額外電池?cái)?shù)據(jù)通過堆疊集成模型進(jìn)行預(yù)測與分選，在57 個(gè)樣本上的分選的準(zhǔn)確率和召回率均為100%。這充分說明了該集成模型在分選中的應(yīng)用潛力。

5 結(jié)論

針對液態(tài)金屬電池的快速準(zhǔn)確分選問題，本文提出了一種基于集成學(xué)習(xí)的機(jī)器學(xué)習(xí)模型，通過特征選擇和集成學(xué)習(xí)的方法，實(shí)現(xiàn)了電池容量的精確預(yù)測和電池的準(zhǔn)確分選，研究結(jié)果表明：

1）基于集成模型預(yù)測容量對電池的分選方法是準(zhǔn)確高效的。該方法不僅利用活化期的數(shù)據(jù)節(jié)省了大量的測試時(shí)間，也通過高精度的集成模型實(shí)現(xiàn)了高準(zhǔn)確率和高召回率的電池分選，準(zhǔn)確率達(dá)到了96.62%，召回率達(dá)到了93.18%。

2）本文提出的綜合特征選擇方法是有效的。與沒有進(jìn)行特征選擇所得到的模型相比，選擇后訓(xùn)練得到的模型無論是在基礎(chǔ)模型上還是在集成模型上都實(shí)現(xiàn)了全面的性能提升，擁有更小的誤差和更高的可靠性。

3）經(jīng)過模型驗(yàn)證分?jǐn)?shù)、測試集測試分?jǐn)?shù)和可靠性等指標(biāo)檢驗(yàn)，本文提出的集成模型性能不僅優(yōu)于用于集成的基礎(chǔ)模型，也優(yōu)于對照組的主流神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型。相較于主流的有監(jiān)督學(xué)習(xí)方法（神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)）模型，所提出的集成模型的預(yù)測誤差有了顯著降低，降低了52.16%；可靠性有了一定的提升，提升了9.10%。這充分說明了集成方法的有效性。最優(yōu)的堆疊集成模型實(shí)現(xiàn)了對電池滿放容量的高精度預(yù)測，在測試集上的RMSE 和RMSPE 僅有0.227 8 A·h 和0.455 6%，可靠性達(dá)到97.42%。

本文提出的方法可用于液態(tài)金屬電池的快速分選，為電池的分選重組提供高精度與可靠的分選指標(biāo)。相關(guān)的研究方法，比如特征選擇方法與集成學(xué)習(xí)方法，同樣可以遷移到其他體系的儲(chǔ)能電池的分選研究中。