李中杰，李亞麗，嚴(yán)長(zhǎng)安，張大為

(1. 昆明市生態(tài)環(huán)境科學(xué)研究院，昆明 650032；2. 云南省生態(tài)環(huán)境科學(xué)研究院，昆明 650032)

引 言

近年來(lái)，隨著城市化建設(shè)和工業(yè)化進(jìn)程加快，很多城市和區(qū)域出現(xiàn)了大量污染物排放、污染事件頻發(fā)、大范圍灰霾天氣、能見度和空氣質(zhì)量狀況下降等問題[1]，在京津冀及周邊地區(qū)、華北平原、長(zhǎng)三角地區(qū)、汾渭平原等區(qū)域，因顆粒物引發(fā)的環(huán)境污染問題受到科學(xué)界的廣泛重視[2-3]，對(duì)我國(guó)的生態(tài)環(huán)境、公共健康及社會(huì)經(jīng)濟(jì)發(fā)展帶來(lái)了嚴(yán)重影響[4～6]。已有研究表明，環(huán)境空氣中顆粒物濃度變化受到污染物本地來(lái)源[7]、氣象因素[8～10]、以及鄰近污染源和中遠(yuǎn)傳輸距離傳輸[11]等因素的疊加影響，不同區(qū)域的顆粒物濃度變化特征基本一致，但在變化特征對(duì)應(yīng)的時(shí)間上存在差異[7]，而同一區(qū)域因不同因素的影響程度存在差異，其濃度變化對(duì)相同因素的響應(yīng)程度也不同[12～16]。近年來(lái)，關(guān)于昆明地區(qū)大氣顆粒物污染特征[17～19]、理化特征[20～22]、來(lái)源解析[20，23～25]等方面開展了一些研究，但對(duì)區(qū)域內(nèi)大氣顆粒物長(zhǎng)時(shí)間序列的污染變化特征及綜合驅(qū)動(dòng)因素等方面的研究相對(duì)不足。

為此，利用昆明城區(qū)2015～2020年的顆粒物質(zhì)量濃度及氣象因素?cái)?shù)據(jù)，分析長(zhǎng)時(shí)間序列、多尺度的變化特征及其與影響因素的響應(yīng)關(guān)系，對(duì)影響顆粒物質(zhì)量濃度變化的驅(qū)動(dòng)因素進(jìn)行深入研究，以期對(duì)昆明城區(qū)大氣污染防治、環(huán)境空氣質(zhì)量持續(xù)改善提供參考依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

昆明地處中國(guó)西南地區(qū)、云貴高原中部，是云南省省會(huì)、滇中城市群中心城市，是中國(guó)面向東南亞、南亞開放的門戶城市，市域面積2.1萬(wàn)km2，屬北緯低緯度亞熱帶-高原山地季風(fēng)氣候，受北亞熱帶濕潤(rùn)季風(fēng)氣候影響，常年風(fēng)向?yàn)槲髂巷L(fēng)，多年平均風(fēng)速為2.94m/s，靜風(fēng)頻率為2.08%(多集中在每年11月至次年1月)；多年平均氣溫在15.7℃左右；多年平均降水量978.8mm，但呈現(xiàn)年內(nèi)降水不均、干濕分明特點(diǎn)，其中每年5～10月為雨季，降水量約占全年的85%，11月至次年4月為旱季，降水量?jī)H占全年的15%。昆明城區(qū)包括五華區(qū)、盤龍區(qū)、官渡區(qū)、西山區(qū)、呈貢區(qū)，中心海拔約1891m，總體呈現(xiàn)三面環(huán)山、一面臨水、北高南低的地形特點(diǎn)。

1.2 數(shù)據(jù)來(lái)源

研究對(duì)象為2015～2020年6個(gè)年度的可吸入顆粒物(PM10)、細(xì)顆粒物(PM2.5)質(zhì)量濃度小時(shí)數(shù)據(jù)，包含昆明城區(qū)7個(gè)環(huán)境空氣國(guó)控監(jiān)測(cè)點(diǎn)位(圖1)：東風(fēng)東路、龍泉鎮(zhèn)、關(guān)上、金鼎山、碧雞廣場(chǎng)、呈貢新區(qū)，以及西山森林公園(背景值監(jiān)測(cè)點(diǎn))，數(shù)據(jù)來(lái)源于昆明市環(huán)境空氣質(zhì)量一張網(wǎng)環(huán)境空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)(http：//116.52.6.118：18882/KMKQZL/index.html)；同期地面氣象資料為昆明市國(guó)家基本氣象站(102.39°E，25.00°N)常規(guī)項(xiàng)觀測(cè)數(shù)據(jù)。

圖1 昆明城區(qū)環(huán)境空氣監(jiān)測(cè)點(diǎn)位示意圖Fig.1 Schematic diagram of the ambient air monitoring points in Kunming urban area

1.3 數(shù)據(jù)處理與分析方法

1.3.1 數(shù)據(jù)處理方法

參照GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》和HJ 663—2013《環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)技術(shù)規(guī)范(試行)》相關(guān)要求對(duì)顆粒物進(jìn)行評(píng)價(jià)，顆粒物包括可吸入顆粒物(PM10)、細(xì)顆粒物(PM2.5)2項(xiàng)，PM10與PM2.5小時(shí)數(shù)據(jù)為各點(diǎn)位1小時(shí)質(zhì)量濃度的算術(shù)平均值，日數(shù)據(jù)為一個(gè)自然日24小時(shí)平均濃度的算術(shù)平均值，月數(shù)據(jù)為一個(gè)日歷月內(nèi)日平均濃度的算術(shù)平均值，年數(shù)據(jù)為一個(gè)日歷年內(nèi)日平均濃度的算術(shù)平均值。

1.3.2 統(tǒng)計(jì)分析方法

利用Microsoft Excel 2021對(duì)可吸入顆粒物(PM10)、細(xì)顆粒物(PM2.5)質(zhì)量濃度的日、月、年度變化特征數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)和處理；利用SPSS 26.0對(duì)可吸入顆粒物(PM10)、細(xì)顆粒物(PM2.5)質(zhì)量濃度與影響因素進(jìn)行Spearman相關(guān)性分析，分析影響昆明城區(qū)可吸入顆粒物(PM10)、細(xì)顆粒物(PM2.5)質(zhì)量濃度變化的主導(dǎo)因素；使用CANOCO 5軟件(CANOCO，Microcomputer PowerInc.，Ithaca，NY，USA)進(jìn)行冗余分析；利用Origin 2021(OriginLab Corporation，Northampton，MA)進(jìn)行變化趨勢(shì)圖制作。

2 結(jié)果與討論

2.1 環(huán)境空氣質(zhì)量變化趨勢(shì)及影響因素分析

分析結(jié)果顯示，2015～2020年昆明城區(qū)PM10質(zhì)量濃度在40～58μg/m3之間，PM2.5質(zhì)量濃度在22～30μg/m3之間，均低于GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》年均值二級(jí)濃度限值。2015～2020年期間，PM10、PM2.5質(zhì)量濃度均呈現(xiàn)顯著下降的變化趨勢(shì)(Spearman秩相關(guān)，p=0.05)，與2015年相比，2020年P(guān)M10、PM2.5年均濃度分別降低28.0%、25.3%。這與近年來(lái)昆明市持續(xù)調(diào)整產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)、不斷優(yōu)化能源結(jié)構(gòu)和運(yùn)輸結(jié)構(gòu)、大力實(shí)施施工場(chǎng)地?fù)P塵管控等藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)控制措施具有較大關(guān)系[19]。根據(jù)統(tǒng)計(jì)，全市三次產(chǎn)業(yè)比重由2015年的4.7∶40.0∶55.3調(diào)整為2020年的4.6∶31.2∶64.2[26]，實(shí)施了昆明主城區(qū)重點(diǎn)污染企業(yè)搬遷改造或關(guān)閉退出；完成主城區(qū)范圍內(nèi)天然氣置換，推進(jìn)高污染燃料禁燃區(qū)劃定，實(shí)施城鄉(xiāng)“煤改氣”“煤改電”工程建設(shè)；完成黃標(biāo)車輛和老舊車輛淘汰工作，持續(xù)推進(jìn)柴油貨車污染治理專項(xiàng)行動(dòng)；全面加強(qiáng)建筑工地?fù)P塵及道路運(yùn)輸揚(yáng)塵管控，做好裸露土地、城市面山“五采區(qū)”等面源污染治理。

根據(jù)環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果，2015～2020年昆明城區(qū)環(huán)境空氣優(yōu)良率分別為97.8%、98.9%、98.6%、98.9%、97.5%、100.0%，環(huán)境空氣質(zhì)量持續(xù)改善；與此對(duì)應(yīng)，2015～2020年環(huán)境空氣綜合污染指數(shù)整體呈現(xiàn)波動(dòng)下降的變化趨勢(shì)(圖2)，綜合污染指數(shù)由2015年3.73降到2020年的3.04，從污染物負(fù)荷占比來(lái)看，PM10、PM2.5在污染物負(fù)荷中的占比相對(duì)穩(wěn)定，對(duì)綜合污染指數(shù)的貢獻(xiàn)率在41%～44%之間，其對(duì)昆明城區(qū)環(huán)境空氣質(zhì)量的影響不容忽視。

圖2 2015～2020年昆明城區(qū)環(huán)境空氣質(zhì)量變化趨勢(shì)圖Fig.2 Variation trend of ambient air quality in 2015～2020

2.2 顆粒物質(zhì)量濃度變化特征

2.2.1 年內(nèi)變化特征

年內(nèi)變化特征分析結(jié)果顯示(圖3)，PM10、PM2.5質(zhì)量濃度年內(nèi)總體呈現(xiàn)“峰陡谷平”波動(dòng)變化的態(tài)勢(shì)，其中1～3月份呈現(xiàn)持續(xù)上升趨勢(shì)，在每年3月份達(dá)到年度峰值(PM10在2017達(dá)到82μg/m3，PM2.5在2018達(dá)到46μg/m3)后呈現(xiàn)持續(xù)下降趨勢(shì)，在每年的6～7月份到達(dá)年度谷值(PM10在2019為24μg/m3，PM2.5在2020為11μg/m3)，此后呈現(xiàn)逐漸上升的趨勢(shì)，這與昆明區(qū)域顆粒物的最高濃度多出現(xiàn)在3月份的研究結(jié)果一致[18-19]。結(jié)合昆明區(qū)域干濕分明的特點(diǎn)來(lái)看，旱季PM10、PM2.5質(zhì)量濃度整體高于雨季，與雨季相比，旱季PM10、PM2.5質(zhì)量濃度多年均值分別升高46.1%和56.5%。

圖3 昆明城區(qū)PM10與PM2.5質(zhì)量濃度年內(nèi)變化趨勢(shì)Fig.3 The monthly variation trend of PM10 and PM2.5 concentrations

2.2.2 日內(nèi)變化特征

日內(nèi)變化特征分析結(jié)果顯示(圖4)，昆明城區(qū)顆粒物質(zhì)量濃度夜間相對(duì)穩(wěn)定而晝間變化程度大，PM10、PM2.5質(zhì)量濃度日內(nèi)均呈“雙峰雙谷”波動(dòng)變化趨勢(shì)，且夜間濃度(22：00至次日6：00)顯著高于白天(7：00～21：00)，日較差百分比(夜間與白天均值的差值除以白天均值)分別是24.7%、22.6%。其中，PM10、PM2.5質(zhì)量濃度在每日0：00～6：00時(shí)均呈現(xiàn)平穩(wěn)下降趨勢(shì)，在6：00時(shí)達(dá)到每日的第一谷值后呈現(xiàn)小幅上升趨勢(shì)，至9：00時(shí)到達(dá)每日的峰值，此后呈現(xiàn)持續(xù)下降趨勢(shì)，至15：00(PM10)、17：00(PM2.5)時(shí)達(dá)到每日的谷底值，隨后呈現(xiàn)持續(xù)上升的變化趨勢(shì)，這與歷史部分年份研究結(jié)果一致[19]，但與長(zhǎng)三角、北京顆粒物日變化峰值時(shí)間存在差異[7，27-28]。同時(shí)發(fā)現(xiàn)PM10與PM2.5質(zhì)量濃度日變化曲線存在一定差異，具體表現(xiàn)為PM2.5質(zhì)量濃度谷底值滯后PM10約2h，這可能與PM10、PM2.5因粒徑大小具有不同的體積、質(zhì)量、沉降速度，對(duì)氣溫、風(fēng)速等氣象因素響應(yīng)的差異性所致，具體原因尚需要進(jìn)一步研究。

圖4 昆明城區(qū)PM10與PM2.5質(zhì)量濃度日變化趨勢(shì)Fig.4 The daily variation trend of PM10 and PM2.5 concentrations

2.3 驅(qū)動(dòng)因素分析

2.3.1 氣象因素

氣象因素在PM10、PM2.5聚集、傳輸、擴(kuò)散、干濕沉降等過程中扮演著重要作用，對(duì)PM10、PM2.5小時(shí)平均濃度與氣象因素的相關(guān)性分析結(jié)果顯示(圖5)，PM10、PM2.5質(zhì)量濃度變化與氣象因素相關(guān)性存在差異，其中PM10、PM2.5質(zhì)量濃度與風(fēng)速呈現(xiàn)顯著正相關(guān)，表明濃度隨風(fēng)速的增大而升高；而與降水量、相對(duì)濕度、氣溫呈現(xiàn)顯著負(fù)相關(guān)，表明濃度隨降水量的增多、相對(duì)濕度增大、氣溫的升高而降低。

利用各月份PM10、PM2.5與各氣象要素進(jìn)行相關(guān)性分析結(jié)果顯示(圖6)，風(fēng)速是旱季(1～4月份)顆粒物質(zhì)量濃度的主要影響因素，降水量、相對(duì)濕度是雨季(6～10月份)顆粒物質(zhì)量濃度的主要影響因素，氣壓是旱季(11～12月份)顆粒物質(zhì)量濃度的主要影響因素，這與昆明市雨季、旱季分明的氣候特點(diǎn)相吻合，表明影響昆明城區(qū)顆粒物質(zhì)量濃度的氣象因素具有明顯的季節(jié)性特征。

圖6 PM10、PM2.5月均質(zhì)量濃度與氣象因素關(guān)系冗余分析Fig.6 Redundancy analysis(RDA)of PM10 and PM2.5 concentrations and meteorological factors

經(jīng)進(jìn)一步分析可知，風(fēng)主要通過物理作用影響顆粒物的傳輸和分布，風(fēng)速越大越有利于大氣顆粒物擴(kuò)散，但并不是隨風(fēng)速增加而持續(xù)降低[9](圖7)，依據(jù)風(fēng)速級(jí)別分類標(biāo)準(zhǔn)[29]，在無(wú)風(fēng)(0～0.2 m/s)時(shí)，PM2.5、PM10質(zhì)量濃度最高，隨著風(fēng)速增大濃度逐漸降低，至3級(jí)風(fēng)時(shí)(3.4～5.4 m/s)達(dá)到最低值，此后隨風(fēng)速增大濃度反而升高，且對(duì)于PM10質(zhì)量濃度的增加作用更明顯，這主要是較大地面風(fēng)速有利于大氣中污染物輸送和混合擴(kuò)散的同時(shí)，也容易造成地面揚(yáng)塵增加[30-31]，以及處于上風(fēng)向的高濃度區(qū)域向低濃度區(qū)域的輸送。同時(shí)，降水量對(duì)于顆粒物具有清除作用[12]，但小降雨量對(duì)污染物清除能力有限[30]，當(dāng)降水量為0時(shí)，PM2.5、PM10質(zhì)量濃度最高(圖8)，隨著降水量的增加，對(duì)顆粒物的清除作用逐漸增大，至大雨級(jí)別時(shí)(25～50 mm/24h)達(dá)到最低值，此后隨降水量的增加濃度反而升高，這主要是降水過程清除了大氣中的顆粒物，但隨著相對(duì)濕度的增加，大氣中顆粒物吸收水汽形成液滴，導(dǎo)致顆粒物濃度升高。

圖7 顆粒物質(zhì)量濃度對(duì)不同風(fēng)速的響應(yīng)Fig.7 Response of particulate matter concentration to different wind speeds

圖8 顆粒物質(zhì)量濃度對(duì)不同降水量的響應(yīng)Fig.8 Response of particulate matter concentration to different precipitation

綜合來(lái)看，每年1～4月份為旱季，該時(shí)期風(fēng)速較大、空氣較為干燥，氣流與地面摩擦有利于近地面揚(yáng)塵的生成；同時(shí)，結(jié)合氣團(tuán)后向軌跡模式研究成果[32]，該時(shí)期盛行西南風(fēng)，也會(huì)帶入周邊區(qū)域(云南玉溪)以及東南亞國(guó)家燒荒春種行為(云南省毗鄰的緬甸、老撾、越南等東南亞國(guó)家每年2月中旬至3月下旬會(huì)進(jìn)行大規(guī)模的燒荒春種)輸送的外來(lái)污染，多因素疊加使得每年3月份顆粒物質(zhì)量濃度達(dá)到年度峰值。進(jìn)入5～10月份，受西南季風(fēng)的影響，該時(shí)期降水較為頻繁(約占全年的85%)，雨水沖刷帶走空氣中的顆粒物，并且夏季地表植被茂盛，從而降低了環(huán)境空氣中PM10、PM2.5質(zhì)量濃度，使得每年6～7月份顆粒物質(zhì)量濃度最低。到了每年的11～12月份，大氣邊界層高度較低，加之昆明城區(qū)所處的周邊高、中間低的盆地型地形，容易受到高壓控制產(chǎn)生穩(wěn)定的逆溫層，使得大氣運(yùn)動(dòng)活躍度降低，從而抑制顆粒物的稀釋和擴(kuò)散導(dǎo)致顆粒物質(zhì)量濃度升高，這與北京市顆粒物污染的研究結(jié)果相似[33]。

2.3.2 人為因素

顆粒物質(zhì)量濃度除受氣象條件、區(qū)域傳輸影響外，還與人類活動(dòng)緊密相關(guān)，導(dǎo)致不同區(qū)域、不同時(shí)段(年內(nèi)、日內(nèi))存在較大的差異性[12]。

(1)不同區(qū)域：在剔除氣象因素影響后，昆明城區(qū)6個(gè)站點(diǎn)的多年質(zhì)量濃度均值明顯高于西山森林公園(背景值監(jiān)測(cè)點(diǎn))，PM10、PM2.5分別高出58.7%、25.4%。從站點(diǎn)分布來(lái)看，金鼎山(31.9%)、龍泉鎮(zhèn)(30.4%)、碧雞廣場(chǎng)(28.3%)3個(gè)站點(diǎn)PM10質(zhì)量濃度的日夜相對(duì)差異高于全市均值的23.4%，更高于西山森林公園(背景值監(jiān)測(cè)點(diǎn))的-4.4%；而金鼎山(31.8%)、關(guān)上(28.1%)2個(gè)站點(diǎn)PM2.5質(zhì)量濃度的日夜相對(duì)差異高于全市均值的20.8%，更高于西山森林公園(背景值監(jiān)測(cè)點(diǎn))的0.5%，主要原因在于金鼎山、龍泉鎮(zhèn)、碧雞廣場(chǎng)附近區(qū)域分布有大貨車進(jìn)出城主要通道(如北三環(huán)、普吉路、廣福路等)，造成該區(qū)域在夜間時(shí)段具有較大的污染物排放，這與瀘州市顆粒物污染的研究結(jié)果相似[34]。

(2)不同時(shí)段：根據(jù)已有研究成果，揚(yáng)塵、交通污染(包括尾氣排放和交通揚(yáng)塵)是昆明主城區(qū)顆粒物的主要來(lái)源。近年來(lái)，昆明主城區(qū)大型建筑工地維持在500個(gè)以上，在旱季風(fēng)速較大時(shí)極易形成近地面揚(yáng)塵，這也是每年3月份顆粒物質(zhì)量濃度達(dá)到年度峰值的主要原因。同時(shí)，昆明市汽車保有量呈現(xiàn)快速增長(zhǎng)態(tài)勢(shì)，2020年達(dá)到263.16萬(wàn)輛，千人汽車保有量處于全國(guó)前列(311輛/千人)，導(dǎo)致了機(jī)動(dòng)車尾氣排放和道路塵土二次碾壓后形成揚(yáng)塵的雙重影響，并在日內(nèi)呈現(xiàn)早高峰(7：00至9：00)、晚高峰(17：00至19：00)和夜間(22：00至次日5：00)規(guī)律性、周期性變化趨勢(shì)，這與上下班期間通勤汽車活動(dòng)加強(qiáng)、大貨車運(yùn)輸活動(dòng)(22：00以后允許進(jìn)入城區(qū))具有密切關(guān)系。

因此，污染物排放的日夜差異是造成昆明城區(qū)顆粒物質(zhì)量濃度夜間明顯高于白天的重要原因，在目前人力無(wú)法改變氣象條件的前提下，應(yīng)重點(diǎn)關(guān)注金鼎山等站點(diǎn)附近的夜間污染物排放，兼顧好城市建設(shè)與生態(tài)環(huán)境保護(hù)，進(jìn)一步嚴(yán)格控制本地污染物排放。

3 結(jié) 論

(1)2015～2020年期間，PM10與PM2.5質(zhì)量濃度均低于GB 3095-2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》年均值二級(jí)濃度限值，呈現(xiàn)顯著下降的變化趨勢(shì)。從年內(nèi)變化趨勢(shì)來(lái)看，旱季PM10、PM2.5質(zhì)量濃度整體高于雨季，這與昆明市雨季、旱季分明的氣候特點(diǎn)相吻合，顆粒物質(zhì)量濃度的主要影響因素是風(fēng)速，風(fēng)速越大越有利于大氣顆粒物擴(kuò)散，但并不是隨風(fēng)速增加而持續(xù)降低；顆粒物質(zhì)量濃度與降水量、相對(duì)濕度、氣溫呈現(xiàn)顯著負(fù)相關(guān)，隨降水量的增多、相對(duì)濕度增大、氣溫的升高而降低。

(2)受到氣象條件、區(qū)域傳輸、人類活動(dòng)等多種因素影響，顆粒物質(zhì)量濃度在不同區(qū)域、不同時(shí)段存在較大的差異性，PM10、PM2.5質(zhì)量濃度日內(nèi)均呈“雙峰雙谷”波動(dòng)變化趨勢(shì)，且夜間質(zhì)量濃度(22：00至次日6：00)顯著高于白天(7：00～21：00)，但PM10與PM2.5質(zhì)量濃度日變化曲線存在差異。

(3)從污染物負(fù)荷占比來(lái)看，PM10與PM2.5對(duì)空氣質(zhì)量綜合指數(shù)的貢獻(xiàn)率在41%～44%之間，對(duì)昆明城區(qū)的環(huán)境空氣質(zhì)量影響不容忽視，需要分區(qū)域、分時(shí)段(旱季和雨季、晝間和夜間)制定差異化的污染管控措施。一方面需要嚴(yán)格控制本地污染物排放，一是加強(qiáng)城市揚(yáng)塵污染管控，重點(diǎn)提升建筑工地、施工場(chǎng)地、裸露土地等揚(yáng)塵實(shí)時(shí)監(jiān)控管理水平，推進(jìn)城鄉(xiāng)環(huán)衛(wèi)作業(yè)精細(xì)化管理；二是加強(qiáng)移動(dòng)源綜合防控，加快推進(jìn)新能源汽車置換工作，對(duì)重點(diǎn)區(qū)域、重點(diǎn)路段、重點(diǎn)時(shí)段的貨運(yùn)車輛實(shí)施全面監(jiān)控，限制城市渣土運(yùn)輸車輛總量；三是強(qiáng)化“散亂污”企業(yè)的排查整治和監(jiān)管工作。另一方面，防控外源輸入對(duì)環(huán)境空氣質(zhì)量的影響，加快完善空氣質(zhì)量預(yù)警及應(yīng)急響應(yīng)體系，積極參與區(qū)域大氣污染聯(lián)防聯(lián)控工作，以持續(xù)提升昆明城區(qū)環(huán)境空氣質(zhì)量水平。