趙浩程,柏 磊,韓苗苗,范 瀟,張俞奇

(中國原子能科學研究院,北京 102413)

國際核保障監(jiān)督又稱核保障,是指根據(jù)法律條約規(guī)定授權國際原子能機構核查一個國家是否履行其法律義務,保證核設施沒有被濫用或核材料沒有被從和平用途轉用。作為特種可裂變材料之一,235U是核保障核查的重要核查對象,樣品中鈾富集度測定是鈾濃縮生產(chǎn)設施、鈾轉化設施、燃料制造廠和后處理廠等環(huán)節(jié)中產(chǎn)品工藝控制、工藝過程測量和廢物特性鑒定的關鍵性測量,也是追蹤非法販運核材料以及國土安全活動中應對恐怖威脅和襲擊的一項關鍵技術手段,是國際核保障監(jiān)督檢查中一項重要核查指標[1]。

分析鈾富集度的方法通常分為非破壞性分析(non-destructive assay, NDA)和破壞性(destructive assay, DA)分析。為使被分析檢驗的樣品不被破壞或任何機械和化學的預處理,進而不影響其既定用途,在保障領域,國際原子能機構視察員常采用非破壞性分析方法計算物項及測定物項的成分和同位素組成等。目前,常用的鈾富集度非破壞性分析方法包括γ能譜法、中子測量方法和量熱法[2]。通常情況下,鈾樣品中除235U、238U外,其他同位素含量極低,因此鈾富集度只取決于235U和238U原子數(shù)之比,γ能譜法利用鈾樣品中235U和238U及其衰變子體相關的X射線和特征γ射線進行分析計算,實現(xiàn)對樣品富集度快速、及時的無損檢測,分析結果也較準確,是核保障現(xiàn)場視察的常用手段之一[3]。

目前,γ能譜法測定鈾富集度的方法主要包括無限厚度法和相對探測效率刻度法(又稱相對效率刻度法或峰比法)[4];以FRAM(fixed-energy response-function analysis with multiple efficiency)[5]方法為代表的相對探測效率刻度法主要使用的是HPGe探測器測量得到的鈾能譜中120～1 001 keV范圍內(nèi)的能區(qū),其核心是利用120～186 keV中低能區(qū)內(nèi)235U的多條特征γ射線以及258～1 001 keV中高能區(qū)內(nèi)238U衰變子體234Pam的特征γ射線對樣品的相對探測效率曲線(又稱相對效率曲線)進行擬合進而計算鈾富集度。該方法對待測樣品的幾何形狀和物理化學性質(zhì)沒有特殊需求,無需用已知富集度樣品進行提前刻度校準,且測量速度較快,因此近年得到廣泛應用。

為準確確定使用蒙特卡羅方法模擬探測器的各項參數(shù),本文對實驗所使用的同軸型HPGe探測器進行表征,建立對應的物理模型,對探測器點源情況下的相對效率曲線進行模擬研究,分析不同擬合方法的擬合結果及誤差。由于核保障現(xiàn)場視察的對象通常是帶有一定包裝的、體積和質(zhì)量較大的鈾樣品,本文還模擬不同屏蔽情況和體源自吸收影響下鈾樣品的相對效率曲線并對其變化趨勢和擬合效果進行分析,提出相應的公式修正因子。

1 原理

大多數(shù)HPGe探測器的相對效率曲線在直角坐標系中表現(xiàn)為一先升后降的非對稱曲線,其中可分為3個部分,低能部分可近似描述為一線性上升的直線,高能部分可近似描述為一按對數(shù)規(guī)律下降的曲線,而中能部分的曲線包含了曲線的頂點及其附近曲線斜率變化較大的區(qū)間,也是曲線中較難描述的部分[5]。在FRAM方法使用的120～1 001 keV能區(qū)范圍,由于235U和234Pam的特征γ能峰所在區(qū)域無重疊的部分,二者最接近的特征γ能峰205.3 keV和258.3 keV之間也存在較大的能量間隙且正好處于斜率變化較大的中能區(qū),因此探測效率之間存在著較大差異;在鈾富集度測量過程中,能否準確擬合出從低能區(qū)到高能區(qū)完整區(qū)域內(nèi)的相對效率曲線,將直接影響到對不同特征峰之間相對效率的計算,進而影響富集度測量結果。針對效率曲線的形狀特性,本文擬選擇3種具有代表性的擬合公式并對擬合結果進行分析。

雙對數(shù)曲線[6]是HPGe探測器效率曲線擬合中使用較多的一種曲線,其原理來源于對相對探測效率公式的冪級數(shù)展開,展開公式如下:

(1)

式中,冪級數(shù)前面的系數(shù)ak將作為最小二乘擬合的待定參數(shù),隨著冪級數(shù)展開階次的升高,冪級數(shù)形式就與原探測效率公式更加逼近,但需擬合的點數(shù)以及用于擬合函數(shù)校準的點數(shù)也隨之增加,同時考慮到高次項在最小二乘擬合時可能出現(xiàn)的不穩(wěn)定現(xiàn)象,在實際計算過程中,通常可選擇使用5次式對效率曲線進行擬合[7],即:

lnε=a0+a1lnE+a2ln2E+

a3ln3E+a4ln4E+a5ln5E

(2)

Hammed等[8]在雙對數(shù)曲線公式的基礎上提出了對數(shù)正冪次轉移級數(shù)公式,其表達如下:

lnε=a0+(a1+a2lnE+a3ln2E+

a4ln3E+a5ln4E+a6ln5E)/E

(3)

該擬合函數(shù)在雙對數(shù)函數(shù)形式的基礎上增加了分母E,為更好擬合在效率曲線在低能區(qū)和高能區(qū)之間探測效率的較大變化,該公式在59～1 408 keV區(qū)間范圍都能較好地擬合效率曲線[9]。

對于本文中所使用的同軸型HPGe探測器,其相對效率曲線還可用解析函數(shù)表示,并由此可給出擬合函數(shù)的一些幾何意義及物理意義,函數(shù)形式[10]如下:

(4)

式中,a、b、c和d為常數(shù)系數(shù)。該函數(shù)式的第1部分為冪函數(shù),它描述了高能下對數(shù)-對數(shù)坐標系中效率函數(shù)的近似線性斜率;系數(shù)b表示主要隨探測器尺寸變化的斜率,而a表示在給定幾何條件下,能量接近1 MeV時的實際效率;特征曲線的第2部分表示源和探測器之間材料和組分吸收的簡化模型;c表示在吸收作用強的能量區(qū)域和吸收作用弱的能量區(qū)間之間的邊界能量,主要取決于產(chǎn)生吸收層的材料,而d表示總能量吸收系數(shù)。

2 HPGe探測器相對效率曲線擬合

2.1 探測器性能參數(shù)

實驗采用同軸HPGe探測器MICRO TRANS-SPEC,美國ORTEC公司生產(chǎn),高純鍺譜儀的出廠參數(shù)性能為:對60Co在1.33 MeV能量處的分辨率(FWHM)為2.05 keV,對57Co在122 keV能量處的分辨率為1.36 keV,峰形FWHM為1.84 keV。

通過結合同類型的ORTEC探測器數(shù)據(jù)反復模擬計算并與實際測量值進行比較,最終確定探測器的幾何條件為:晶體有效高度56.5 mm,有效半徑37.9 mm,內(nèi)死層0.003 mm,頂部死層0.98 mm,側邊死層2.24 mm,冷指直徑4 mm,冷指高度22 mm,晶體至鋁層真空厚度8 mm。表征結果中死層厚度主要來源是探測器使用時間較長,導致擴散現(xiàn)象較明顯[11]。

2.2 相對效率曲線擬合結果

基于以上參數(shù),本文首先對HPGe探測器模型點源情況下的相對探測效率進行了蒙特卡羅模擬,入射能量范圍為0.01～1.05 MeV,得到HPGe探測器的相對探測效率與能量的關系。其后使用最小二乘法進行曲線擬合,相對效率曲線擬合公式的形式如第1節(jié)中所述,擬合參數(shù)及結果如圖1所示。

圖1 相對效率曲線擬合結果Fig.1 Relative efficiency curve fitting results

曲線擬合方差及相關系數(shù)列于表1。

表1 曲線擬合方差及相關系數(shù)Table1 Curve fitting mean squared deviation and correlation coefficient

擬合曲線在特征峰處的擬合誤差如圖2所示。

圖2 曲線擬合誤差Fig.2 Curve fitting error

從表1可看到,對數(shù)轉移級數(shù)曲線擬合公式對相對效率曲線整體的擬合結果最好,其均方根統(tǒng)計參數(shù),也稱回歸系統(tǒng)的擬合均方差,代表擬合數(shù)據(jù)和原始數(shù)據(jù)對應點誤差平方和的均值開方,是3條曲線擬合結果中的最小值。圖2給出了不同曲線擬合誤差隨能量的變化,其中對于相對效率刻度法計算鈾富集度時所使用的235U和234Pam數(shù)個低能區(qū)的特征峰峰位上,解析函數(shù)在163.3、185.7、205.3、258.3 keV等位置的相對效率擬合效果最好,而對數(shù)轉移級數(shù)函數(shù)的擬合表現(xiàn)又要優(yōu)于雙對數(shù)函數(shù);在中高能區(qū),雙對數(shù)曲線和對數(shù)轉移級數(shù)曲線在742.8、766.4、883.2、946.0、1 001.3 keV等位置處的擬合效果均優(yōu)于解析函數(shù)的表現(xiàn),且此時解析函數(shù)擬合曲線與實際效率曲線的誤差較大。此外,經(jīng)誤差傳遞公式計算得,在考慮蒙特卡羅模擬誤差后,對數(shù)轉移級數(shù)曲線擬合公式在所用能區(qū)范圍內(nèi)的正負誤差仍能控制在2.07%以內(nèi),為3條曲線最小。因此,綜合考慮擬合公式從低能區(qū)到中高能區(qū)對特征峰相對效率的擬合效果,在對HPGe探測器點源情況下的相對探測效率進行擬合時使用對數(shù)轉移級數(shù)公式進行擬合是較為合理的。

3 不同鈾樣品形態(tài)及屏蔽情況對相對效率曲線的影響

3.1 常見鈾樣品形態(tài)及屏蔽材料

在鈾富集度測量的現(xiàn)場視察中,鈾樣品通常會被包裝在一定的容器中,且其分布往往不可被視為一點源。隨著容器壁厚及樣品密度的增加,其對γ射線和X射線的吸收能力也會逐漸增強,從而對低能區(qū)的γ射線和X射線的探測效率帶來較大影響。以鈾濃縮廠為例,作為核擴散敏感設施,鈾濃縮是經(jīng)由235U途徑導致核擴散各環(huán)節(jié)中最關鍵的環(huán)節(jié),其中裝有UF6的氣體容器是視察中的重點監(jiān)督對象。根據(jù)IAEA的要求,裝載UF6的容器需滿足一定的壓力耐受以及抗腐蝕、抗沖擊性能,美國的幾種典型容器如30B、48X等在這些方面經(jīng)過了實驗驗證,滿足IAEA的要求,且也成為我國ISO推薦的UF6運輸和儲存的標準容器[12],以裝載鈾精料的30B容器為例,根據(jù)IRSN在法國為國內(nèi)保障目的對核材料進行現(xiàn)場無損檢測時在UF6容器邊緣進行的厚度測量,30B容器的材料為不銹鋼,罐體的平均壁厚約為13.206 mm[13];而在埃及燃料制造試驗工廠(ET-C設施)中所用的5B型UF6罐體則僅有0.65 cm[14]。罐體中的UF6在不同的溫度和壓強下會表現(xiàn)出不同的物態(tài),當壓強達到151.6 kPa,溫度達到64.06 ℃時,UF6處于固液氣共存的三相點,隨著溫度或壓強的進一步升高,UF6將逐步變?yōu)橐簯B(tài)或氣態(tài)[15];以美國濃縮公司(USEC)UF6大罐典型的儲存條件為例,當溫度為37.78 ℃,氣壓為34.474 kPa時,UF6將以氣體形態(tài)被儲存在大罐中[16-17]。

此外,后處理和鈾濃縮一樣包含敏感設施和技術的全部特征。通常在保障監(jiān)督中,一個后處理廠根據(jù)位置和功能劃分為多個材料平衡區(qū),如分為乏燃料元件容器接收、卸載和儲存,放射性廢液處理儲存,MOX燃料轉化等,每個平衡區(qū)內(nèi)需測量的樣品容器包括各式各樣由鋁、不銹鋼等材料制成的箱體、管道及圓柱筒等,其厚度從2～3 mm直到數(shù)cm不等[18-19]。

測量鈾的標準樣品可用于儀器刻度、測量方法研究和物料的定量分析,同時也可用于無損測量儀器的日常監(jiān)測與方法研究的質(zhì)量控制[20],因此鈾標準樣品也是本文的研究目標之一,以Los Alamos實驗室生產(chǎn)的SGS鈾桶裝標準樣品為例[21],其主要由純的U3O8粉末和硅藻土制備而成,其中U3O8需經(jīng)過數(shù)小時的煅燒并篩分為小于150 μm的顆粒粉末,再與硅藻土粉末混合均勻。由于摻雜的顆粒粉末很少,因此鈾標樣的密度僅比硅藻土堆密度略大,約0.86～1.1 g/cm3。

本文模擬了不同厚度的鋁和不銹鋼材料,以及不同組成形態(tài)如固體UO2、UF6氣體或液體、U3O8粉末與硅藻土混合標樣等對相對效率曲線的影響及變化趨勢,其參數(shù)列于表2。

3.2 屏蔽材料對相對效率曲線的影響

基于2.2節(jié)建立的HPGe探測器模型,對鈾富集度現(xiàn)場視察中常見的屏蔽材料鋁和不銹鋼進行相對效率曲線的模擬及擬合分析,結果示于圖3。

a——2 mm～3 cm鋁屏蔽下的相對效率擬合曲線;b——3 cm鋁屏蔽下的相對效率曲線擬合效果;c——2 mm～3 cm不銹鋼屏蔽下的相對效率擬合曲線;d——3 cm不銹鋼屏蔽下的相對效率曲線擬合效果圖3 鋁、不銹鋼屏蔽相對效率曲線及擬合分析Fig.3 Aluminum and stainless steel shielding relative efficiency curves and fitting analyses

對比圖3a、c中不同厚度鋁及不銹鋼屏蔽下相對效率擬合曲線的變化趨勢,在有屏蔽情況下,曲線仍呈先上升后下降的趨勢,且低能區(qū)的上升曲線較中高能區(qū)的下降曲線更陡峭,這一現(xiàn)象與在分析無屏蔽點源情況下的原理是一致的。對于不同的屏蔽材料而言,材料的密度越大,擬合得到的效率曲線的峰位越向高能區(qū)方向移動,且變化的幅度就愈平緩,與此同時,峰形頂部也會出現(xiàn)一段近似直線的平坦區(qū)域,該現(xiàn)象對于密度較大且厚度較厚的材料更明顯。當屏蔽厚度達3 cm時,再次考察曲線的擬合效果可看到,對于鋁屏蔽,盡管經(jīng)3 cm厚的鋁殼屏蔽,對數(shù)轉移級數(shù)公式對相對效率曲線的擬合依然較準確,且能較好刻畫出用于富集度計算的所用特征峰能量位置處的相對探測效率,擬合結果如圖3b所示。對于不銹鋼屏蔽,如圖3d所示,當不銹鋼屏蔽厚度達到3 cm時擬合公式對相對效率曲線700 keV以上的高能部分的擬合效果出現(xiàn)較大偏差,此時擬合曲線會圍繞相對效率曲線出現(xiàn)上下波動,從而影響鈾能譜742.8、766.4、946.0、1 001.3 keV特征峰處的擬合效果。因此,若使用相對效率刻度方法分析有較厚且密度較大屏蔽層的鈾樣品,需對擬合的公式進行一定修正。

3.3 樣品形態(tài)對相對效率曲線的影響

固體UO2、UF6氣體或液體、U3O8粉末與硅藻土混合鈾標樣的相對效率曲線及變化趨勢如圖4所示。

圖4a中,由于硅藻土粉末的密度較小且摻雜的鈾顆粒粉末很少,其對于γ射線的屏蔽作用較弱,因此硅藻土粉末混合鈾標樣相對效率擬合曲線的幾何形狀與點源較接近。在圖4b中,當硅藻土粉末混合鈾標樣的密度達到1.1 g/cm3時,擬合曲線依然較好描述了相對效率曲線的變化,在特征峰附近的擬合效果也較理想。

圖4c中,UO2體源的相對效率擬合曲線在較高能區(qū)位置出現(xiàn)了不穩(wěn)定的波動甚至是上升趨勢,且該現(xiàn)象隨著UO2體源直徑的增大更顯著。對比分析圖4d、f,直徑10 cm的UO2固體的擬合曲線雖在742.8、766.4、946 keV附近處的擬合結果與實際的相對探測效率仍較接近,但其在600 keV后較長一段能量區(qū)間上與相對效率曲線之間已出現(xiàn)一定偏差,在約800 keV后的能量區(qū)間會呈上升趨勢,由此可能對238U子體234Pam的883.2 keV和1 001.3 keV能峰的相對效率計算帶來一定影響;同樣,液態(tài)UF6的相對效率擬合曲線在中高能區(qū)的擬合效果也不太理想,雖然其誤差較UO2固體略小,但仍需加以修正。

在圖4d、f中,固體UO2及UF6氣體或液體的相對效率曲線會在115 keV附近陡然下降,其主要原因是當光子能量等于鈾元素K層電子束縛能即115.6 keV時,光子與物質(zhì)發(fā)生作用的光電效應貢獻極大增加,K吸收邊界附近質(zhì)量吸收系數(shù)μ也隨之增大,自吸收效果增強,從而導致探測效率下降[22]。但由于本文中所用到的相對效率刻度方法所用能區(qū)范圍為120～1 001 keV,因此無需特別再對K邊界吸收導致的效率刻度曲線陡降進行刻畫。

4 相對探測效率擬合修正

從以上分析中可得到,當樣品的屏蔽材料較厚或是體源自身材料的體積和密度較大時,γ射線在樣品中的運輸就會被該種材料吸收,相對效率曲線的擬合結果將會出現(xiàn)較大偏差,進而影響對富集度的計算,因此,需對擬合曲線引入修正因子以降低擬合的偏差。

在不考慮散射和二次輻射的情況下,γ射線在物質(zhì)中的衰減符合指數(shù)衰減規(guī)律[23]:

(5)

其中:μl為該種物質(zhì)的線性衰減系數(shù);L為樣品或屏蔽材料的厚度。

據(jù)此,定義相對效率刻度曲線的修正因子K為:

(6)

在核保障現(xiàn)場視察中,鈾富集度樣品的屏蔽或體源自吸收的材料通常是已知的,而在擬合中樣品的厚度x為未知變量,作為待定系數(shù)進行擬合,不同材料的線性衰減系數(shù)μl可通過查表得到[24]。

對于UF6等鈾的化合物,其質(zhì)量衰減系數(shù)為:

μ=∑μiwi

(7)

其中:μi為鈾元素和氟元素的質(zhì)量衰減系數(shù);wi為各自的質(zhì)量分數(shù),最后再乘上化合物的密度ρ即得到最終的線性衰減系數(shù)[25]。

使用修正因子對較厚不銹鋼屏蔽樣品以及自吸收影響顯著的UF6、UO2體源樣品的高能區(qū)部分的相對效率曲線進行修正,觀察其在鈾富集度計算關鍵能峰區(qū)域上的擬合情況。其中,對于UO2樣品,蒙特卡羅模擬得到的相對效率曲線在各富集度計算點處模擬結果的正負誤差均小于2.3%;而不銹鋼屏蔽樣品和UF6樣品在各點處的正負誤差也分別小于1.2%和1.5%。不銹鋼屏蔽下相對效率擬合曲線修正結果如圖5所示。

圖5 不銹鋼屏蔽下相對效率擬合曲線修正結果Fig.5 Correction results of relative efficiency fitting curve under stainless steel shielding

從圖5可看到,經(jīng)修正,擬合公式對于較厚不銹鋼屏蔽樣品的相對效率曲線擬合得更準確,且對于高能區(qū)富集度計算所用特征峰附近的相對效率的擬合正負誤差也從2%以內(nèi)降低至約1%以內(nèi);UF6及UO2自吸收的修正結果如圖6所示。

a、c——UF6體源相對效率擬合曲線修正結果及誤差;b、d——UO2體源相對效率擬合曲線修正結果及誤差圖6 UF6及UO2體源相對效率擬合曲線修正結果及誤差Fig.6 Correction results for relative efficiency curve of UF6 and UO2 body sources

圖6a中,當UF6體源自吸收較強時,添加校正因子前,擬合曲線在500 keV能量后下降較快,且在接近1 MeV處出現(xiàn)一定的上升趨勢,對于中高能區(qū)內(nèi)742.8、766.4、883.2 keV等區(qū)域附近相對探測效率擬合偏差較大;經(jīng)過效率曲線校正因子校正后,曲線在中高能區(qū)附近的下降速度更平緩,更符合UF6體源探測效率的變化趨勢,且不再出現(xiàn)振蕩上升的現(xiàn)象,在238U衰變子體的中高能區(qū)特征峰附近相對效率擬合的正負誤差也從3%以內(nèi)降低至2%以內(nèi),尤其是對于富集度計算中常用的1 001.3 keV峰位附近的相對探測效率擬合也更加理想;類似地,圖6b中,對于自吸收較強UO2樣品,經(jīng)過修正后的擬合公式也能更好地擬合高能部分的相對效率,對比添加修正因子前,其在各點處擬合的正負誤差從4%以內(nèi)降低至2%以內(nèi),且在高能區(qū)部分也不再出現(xiàn)上升的趨勢。修正前后結果對比列于表3。

表3 相對效率擬合曲線修正前后誤差對比Table 3 Comparison of errors before and after correction of relative efficiency fitting curve

5 結論與展望

本文研究了在使用相對效率刻度方法測定鈾富集度時效率曲線擬合的相關問題,基于蒙特卡羅對探測器的表征結果,通過對比不同擬合公式對相對效率曲線的擬合效果、相關系數(shù)及誤差,對公式的適用性進行了分析;針對鈾富集度測量的現(xiàn)場視察中常見鈾樣品包裝和樣品形態(tài)、密度及化學組成等,本文分析了其相對效率曲線的擬合結果及變化趨勢,結合材料本身已知物理特性給出了擬合曲線的修正因子。經(jīng)過修正,擬合公式對于較厚不銹鋼屏蔽樣品的相對效率曲線擬合的正負誤差從2%以內(nèi)降低至1%以內(nèi),對UF6和UO2樣品擬合的正負誤差也分別從3%和4%以內(nèi)降低至了2%以內(nèi)。本文實現(xiàn)了在使用相對效率刻度方法對核保障現(xiàn)場視察中常見鈾樣品鈾富集度測量時相對效率曲線擬合的變化趨勢分析及修正,有助于降低鈾富集度計算的系統(tǒng)誤差,提高核保障監(jiān)督檢查中核材料衡算的準確性,對進一步開展相對效率方法測定鈾富集度的相關研究有一定的借鑒意義和參考價值。今后工作將繼續(xù)研究在鈾濃縮廠和后處理廠等涉及富集度測量的敏感設施中更多樣品形態(tài)、密度以及富集度等對相對探測效率刻度的影響,進一步提高不同應用場景下相對效率曲線擬合的準確程度。