方薪暉，安海泉，劉 臻，李 燁，孫凱蒂，彭寶仔

(北京低碳清潔能源研究院,北京 102209)

建立煤氣化模型是研究氣化過程的重要手段，當(dāng)前煤氣化模型主要集中在氣化機(jī)理模型[1-2]，氣化機(jī)理模型一般是基于系統(tǒng)處于穩(wěn)態(tài)，其輸入變量為運(yùn)行參數(shù)在一段時(shí)間的平均值，模型單次運(yùn)行只能模擬一個(gè)工況，這樣的單工況機(jī)理模型在氣化爐設(shè)計(jì)及研究中已有廣泛的應(yīng)用，孟輝等[3]基于Aspen Plus 軟件建立了Texaco 氣化爐模型，研究分析了氣化爐的水煤漿質(zhì)量分?jǐn)?shù)、氧煤比和氧氣純度對(duì)氣化結(jié)果的影響。安海泉等[4]使用Unisim 軟件建立了500 t/d 水煤漿氣流床氣化爐模型，根據(jù)3 種物料的實(shí)驗(yàn)運(yùn)行結(jié)果對(duì)模型進(jìn)行校核和優(yōu)化。

對(duì)于氣化爐的在線優(yōu)化、狀態(tài)監(jiān)測(cè)及關(guān)鍵參數(shù)的軟測(cè)量而言，往往需要建立精準(zhǔn)的在線模型，對(duì)氣化爐運(yùn)行過程進(jìn)行連續(xù)不斷的模擬計(jì)算[5-6]，這時(shí)就需要將單工況機(jī)理模型進(jìn)行自動(dòng)化控制以實(shí)現(xiàn)連續(xù)運(yùn)行，形成一種能夠進(jìn)行長周期模擬計(jì)算的機(jī)理模型，但是機(jī)理模型也有其先天的不足，由于氣化爐進(jìn)料煤的煤質(zhì)多變會(huì)導(dǎo)致反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)不適用[7]，氣化爐及附屬設(shè)備的操作特性也會(huì)隨時(shí)間而發(fā)生改變，這就使得氣化機(jī)理模型難以在長周期范圍內(nèi)保持較高的準(zhǔn)確性，長周期機(jī)理模型的殘差較大是當(dāng)前面臨的一個(gè)主要問題，因此有必要對(duì)機(jī)理模型進(jìn)行修正。

近年來人工智能的大力發(fā)展使得氣化爐數(shù)據(jù)模型受到了很大的關(guān)注[8-9]，數(shù)據(jù)模型避開了氣化過程的反應(yīng)機(jī)理，對(duì)于原料多變的氣化爐有較高的適應(yīng)性。將數(shù)據(jù)模型和機(jī)理模型結(jié)合形成的混合模型既具有良好的預(yù)測(cè)性又可以借助數(shù)據(jù)模型來減小殘差[10]。筆者首先利用通用流程模擬軟件Unisim 建立煤氣化單工況機(jī)理模型，并將該模型與VBA 相結(jié)合開發(fā)了氣化爐的長周期機(jī)理模型，然后對(duì)機(jī)理模型并聯(lián)BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的混合模型進(jìn)行了驗(yàn)證與分析，最后對(duì)該混合模型在氣化指標(biāo)預(yù)測(cè)和氣化性能分析方面的應(yīng)用進(jìn)行了研究。

1 氣化模型的建立

1.1 機(jī)理模型

1.1.1單工況機(jī)理模型

Unisim 是基于反應(yīng)動(dòng)力學(xué)來建立氣化爐模型，當(dāng)氣化爐處于穩(wěn)態(tài)時(shí)，取煤漿流量和氧氣流量的24 h 平均值作為模型輸入變量。根據(jù)氣化反應(yīng)的特點(diǎn)，將氣化爐分為熱解、氣化和激冷3 個(gè)區(qū)[4]。熱解區(qū)為全混流反應(yīng)器，根據(jù)熱解過程的質(zhì)量平衡、熱量平衡將煤中揮發(fā)分裂解成常規(guī)小分子，如CO、CO2、H2、H2O、CH4等，熱解所需熱量與氣化過程進(jìn)行耦合處理。氣化區(qū)主要包含的反應(yīng)為：煤的燃燒、氣化反應(yīng)、合成氣的燃燒反應(yīng)、甲烷化反應(yīng)和水煤氣變換反應(yīng)等，反應(yīng)方程式如式(1)～(9)所示，其中非均相反應(yīng)(式(1)～(4))采用未反應(yīng)收縮核模型[11-12]來計(jì)算，通過設(shè)置活化能、指前因子等參數(shù)來調(diào)節(jié)各反應(yīng)速率。Unisim內(nèi)置的數(shù)據(jù)校正器 Data calibration utility 可根據(jù)工廠運(yùn)行數(shù)據(jù)修正各個(gè)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)，調(diào)整爐內(nèi)各個(gè)均相和非均相反應(yīng)的速率，以匹配不同煤種的反應(yīng)特性。激冷區(qū)為激冷水與高溫合成氣的接觸式換熱過程，用閃蒸平衡來描述該過程，不考慮液滴在合成氣中的夾帶。

1.1.2長周期機(jī)理模型

長周期機(jī)理模型是在單工況模型的基礎(chǔ)上進(jìn)行開發(fā)，其與單工況機(jī)理模型最大的區(qū)別是：模型輸入變量由單一數(shù)據(jù)源變?yōu)橐欢螘r(shí)間的數(shù)據(jù)集合，如圖1所示。單工況機(jī)理模型中的氧氣和煤漿流量為一定值，而長周期機(jī)理模型中的氧氣和煤漿流量則為動(dòng)態(tài)變化的運(yùn)行實(shí)時(shí)數(shù)據(jù)。

圖1 模型輸入變量對(duì)比Fig.1 Comparison of model input variables

長周期機(jī)理模型應(yīng)用Activex 技術(shù)，在Excel 的VBA 平臺(tái)進(jìn)行自主開發(fā)，模型通過VBA 程序?qū)υ摃r(shí)間段內(nèi)的每一個(gè)工況進(jìn)行連續(xù)運(yùn)行，實(shí)現(xiàn)長周期的模擬計(jì)算。ActiveX[13]是 Microsoft 提出的一組使用部件對(duì)象模型(Component Object Model,COM)，使得軟件部件在不同環(huán)境中進(jìn)行交互的技術(shù)集，Unisim 的Windows 用戶界面是一個(gè)ActiveX 服務(wù)器應(yīng)用程序，它作為Activex 控件為外部應(yīng)用程序提供了相應(yīng)接口，用戶通過接口程序把Unisim 模型的輸入輸出與其他應(yīng)用程序如過程綜合、設(shè)計(jì)軟件或優(yōu)化算法等相連接，實(shí)現(xiàn)軟件集成。利用Active X 接口實(shí)現(xiàn)Excel 與Unisim 之間的交互如圖2 所示。

圖2 Excel 與Unisim 交互過程Fig.2 Interaction relationship between Excel and Unisim

1.2 混合模型

混合模型通過機(jī)理模型與數(shù)據(jù)模型的耦合來建立?；旌夏Ｐ鸵訣xcel 作為中間平臺(tái)，在后臺(tái)調(diào)用Matlab 數(shù)據(jù)模型和Unisim 機(jī)理模型，Excel 與Matlab 之間通過插件Excellink 作為接口，實(shí)現(xiàn)數(shù)據(jù)交互的過程如圖3 所示。

圖3 混合模型數(shù)據(jù)交互過程Fig.3 Data interaction relationship of the hybrid model

混合模型中的機(jī)理模型和數(shù)據(jù)模型采用并聯(lián)結(jié)構(gòu)[14-15]，如圖4 所示。混合模型計(jì)算公式為

圖4 混合模型結(jié)構(gòu)Fig.4 Mixed model structure

式中，Y為混合模型輸出值；y為機(jī)理模型計(jì)算值；Δy為神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型輸出值。

數(shù)據(jù)模型采用Matlab 中的BP(Back Propagation)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)工具箱來建立，BP 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)是目前應(yīng)用最廣泛的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，其思想是梯度下降法，利用此法最終實(shí)現(xiàn)預(yù)測(cè)值與真實(shí)值誤差、均方差達(dá)到最小[16-18]。本文神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型采用3 層網(wǎng)絡(luò)模型，為2－10－4結(jié)構(gòu)，如圖5 所示，該模型屬于多輸入多輸出結(jié)構(gòu)，輸入層的2 個(gè)神經(jīng)元為煤漿流量和氧氣流量，中間隱含層為10 個(gè)節(jié)點(diǎn)，輸出層的4 個(gè)神經(jīng)元為氣化溫度，合成氣中H2、CO 和CO2摩爾分?jǐn)?shù)的運(yùn)行值與Unisim機(jī)理值的差值，樣本量為1 400 組氣化爐運(yùn)行數(shù)據(jù)。

圖5 BP 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)Fig.5 BP neural network structure

該神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練集、驗(yàn)證集和測(cè)試集的比例分別為75%、15%、15%。根據(jù)輸入系列(x1，x2，…，xn)和輸出序列(y1，y2，…，ym)確定網(wǎng)絡(luò)輸入層節(jié)點(diǎn)數(shù)n為2、輸出層節(jié)點(diǎn)數(shù)m為4、隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)為10，并初始化輸入層、輸出層、隱含層神經(jīng)元之間的連接權(quán)值ωij、ωjk，初始化隱含層閾值a，輸出層閾值b，給定學(xué)習(xí)速率和神經(jīng)元激勵(lì)函數(shù)。然后開始隱含層輸出計(jì)算，根據(jù)輸入變量x，輸入層和隱含層間的連接權(quán)值ωij以及隱含層閾值a，計(jì)算隱含層輸出H。

式中，L為隱含層的節(jié)點(diǎn)數(shù)；f為隱含層激勵(lì)函數(shù)：

根據(jù)隱含層輸出H，連接權(quán)值ωij和閾值b，計(jì)算BP 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的預(yù)測(cè)輸出Δy[19]：

2 結(jié)果與討論

2.1 機(jī)理模型驗(yàn)證與分析

2.1.1單工況機(jī)理模型

一個(gè)男人舉起匕首向我沖過來，而我舉起早已抓在手里的椅子，狠狠地砸在他頭上，木片散落一地，我撿起了匕首，擋在白衣女孩身前，準(zhǔn)確無誤地將匕首插在撲過來的男人胸口，他捂住心臟，不可思議地瞪大了眼睛，倒在地上。

為考察單工況機(jī)理模型對(duì)氣化指標(biāo)的模擬精度，本文以國家能源投資集團(tuán)榆林化工有限公司3 000 t/d水煤漿氣化爐為對(duì)象，將氣化溫度、合成氣組成作為考察指標(biāo)，氣化溫度為氣化爐爐膛熱電偶測(cè)量值。取穩(wěn)定工況下煤漿流量、氧氣流量的24 h 平均值作為模型輸入，該工況下的氧煤比為485 Nm3/m3，氣化爐熱損失為干基煤發(fā)熱量的3%，煤漿質(zhì)量分?jǐn)?shù)為62%，模型輸出為氣化溫度、合成氣組成等指標(biāo)，氣化區(qū)采用Unisim 內(nèi)置的Calibarion 工具對(duì)各反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)進(jìn)行校正。原料煤為某礦區(qū)低階煤，煤質(zhì)數(shù)據(jù)見表1。

表1 氣化原料煤的煤質(zhì)分析Table 1 Coal quality analysis of gasification raw coal

單工況機(jī)理模型的模擬結(jié)果見表2，氣化主要指標(biāo)的模擬誤差小于5%，由此可知，對(duì)于單工況的氣化爐模擬，由于煤質(zhì)不變，氣化系統(tǒng)處于穩(wěn)態(tài)，基于反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的機(jī)理模型是可以將誤差降低至較小范圍。

表2 單工況機(jī)理模型計(jì)算結(jié)果Table 2 Simulation results of single working condition mechanism model

2.1.2長周期機(jī)理模型

長周期機(jī)理模型的輸入變量為1 400 min 的煤漿流量和氧氣總流量，數(shù)據(jù)頻率為1 組/min，其中煤漿流量、氧氣流量選取原則為氣化爐整個(gè)操作窗口內(nèi)的數(shù)據(jù)集合，以保證數(shù)據(jù)模型具有更廣泛的適用性，該氣化爐設(shè)計(jì)負(fù)荷為176 m3/h 煤漿，本文煤漿流量為85～170 m3，如圖6 所示。

圖6 長周期機(jī)理模型輸入變量Fig.6 Input variables of long period mechanism model

對(duì)氣化爐開展長周期的模擬，以氣化溫度為指標(biāo)來驗(yàn)證長周期模型的準(zhǔn)確性。長周期機(jī)理模型的模擬值與運(yùn)行值間的吻合程度采用相關(guān)系數(shù)來量化表征，相關(guān)系數(shù)是反應(yīng)變量之間關(guān)系密切度的統(tǒng)計(jì)指標(biāo)，相關(guān)系數(shù)取值在1～-1。1 表示2 個(gè)變量完全線性相關(guān)，-1 表示2 個(gè)變量完全負(fù)相關(guān)，0 表示2 個(gè)變量不相關(guān)。氣化溫度的平均波動(dòng)幅度用相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)差RSD來表征：

式中，N為采集個(gè)數(shù)；zp為氣化溫度的離散值；為采集周期內(nèi)的平均值。

長周期機(jī)理模型的模擬值與運(yùn)行值如圖7 所示，可看出氣化溫度模擬值的變化趨勢(shì)與運(yùn)行值保持一致，相關(guān)系數(shù)達(dá)到0.822，同時(shí)也可看出模擬值的波動(dòng)較大，其RSD 是運(yùn)行值的3.8 倍，由圖8 可知在P1 階段(0～100 min)時(shí)，氣化爐模擬值與運(yùn)行值吻合較好，誤差在5%以內(nèi)；但是P2 階段(100 min 后)，模擬誤差增大至-5%～15%；P3 階段的模擬最大誤差變?yōu)樨?fù)偏差-15%，這說明在氧煤比不斷變化的工況下，長周期機(jī)理模型無法減小氣化溫度的模擬殘差。從氣化反應(yīng)機(jī)理分析，P1 階段模擬誤差較小是因?yàn)槿霠t煤的動(dòng)力學(xué)參數(shù)與模型內(nèi)置的參數(shù)吻合，使得氣化爐模型對(duì)合成氣組分和熱平衡計(jì)算與運(yùn)行值吻合度高，在P2和P3 階段由于煤質(zhì)波動(dòng)較大，其原料煤的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)與Unisim 的設(shè)定值偏離較大，則難以保證模型的準(zhǔn)確性。

圖7 長周期機(jī)理模型對(duì)氣化溫度的模擬結(jié)果Fig.7 Simulation results of gasification temperature by long period mechanism model

圖8 長周期機(jī)理模型的模擬誤差Fig.8 Simulation error of long period mechanism model

2.2 混合模型驗(yàn)證與分析

混合模型采用與長周期機(jī)理模型相同的輸入變量，煤漿流量、氧氣流量及動(dòng)力學(xué)參數(shù)均與機(jī)理模型保持一致?；旌夏Ｐ湍M結(jié)果如圖9 所示，以X(CO)、X(CO2)、X(H2)分別表示合成氣中CO、CO2和H2的摩爾分?jǐn)?shù)，可看出氣化溫度、合成氣組成在1 400 min內(nèi)的變化趨勢(shì)與運(yùn)行值吻合良好，采用相關(guān)系數(shù)來表征混合模型計(jì)算值與運(yùn)行值的變化趨勢(shì)吻合程度，混合模型計(jì)算值與運(yùn)行值間的相關(guān)系數(shù)R均為0.8 以上，其中氣化溫度高達(dá)0.961，由前文可知機(jī)理模型的氣化溫度模擬值與運(yùn)行值的相關(guān)系數(shù)R為0.822，混合模型模擬精度遠(yuǎn)大于前文介紹的長周期機(jī)理模型。

圖10 為對(duì)1 400 min 的混合模型和機(jī)理模型的模擬誤差進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，由圖10 可看出混合模型對(duì)氣化溫度、合成氣組成的模擬誤差均在2%以內(nèi)，遠(yuǎn)小于機(jī)理模型的計(jì)算誤差，機(jī)理模型計(jì)算的H2和CO 摩爾分?jǐn)?shù)的誤差在8%以內(nèi)，CO2摩爾分?jǐn)?shù)和氣化溫度的最大誤差達(dá)到18%。

圖10 混合模型模擬誤差的統(tǒng)計(jì)分析Fig.10 Statistical analysis of simulation error of hybrid model

2.3 混合模型的應(yīng)用

2.3.1氣化指標(biāo)預(yù)測(cè)

模型的適用性主要體現(xiàn)在工況改變后的模擬精度，對(duì)氣化爐而言，設(shè)計(jì)負(fù)荷下的氣化性能指標(biāo)與低負(fù)荷下有著較大不同，為考慮更換工況后的混合模型的模擬精度，本文對(duì)不同工況下的氣化指標(biāo)進(jìn)行模擬預(yù)測(cè)。如前文所述，該混合模型是基于氣化爐負(fù)荷在煤漿流量70～170 m3/h 時(shí)來建立，本文考察當(dāng)氣化爐負(fù)荷為60%(煤漿流量104～108 m3/h)時(shí)混合模型的預(yù)測(cè)性?；旌夏Ｐ蛯?duì)氣化溫度的預(yù)測(cè)結(jié)果如圖11 和圖12 所示，由此可知，在更換工況后，混合模型仍然有較高的準(zhǔn)確性，在P1 階段(0～170 min)氣化溫度的模擬誤差在4%以內(nèi)，在P2 階段(170～1 400 min)模擬誤差減小至2%以內(nèi)，對(duì)比初始混合模型可知，該負(fù)荷下混合模型對(duì)氣化溫度的預(yù)測(cè)誤差稍增大一點(diǎn)，模擬誤差由之前的2%增大至4%以內(nèi)。值得注意的是該負(fù)荷下混合模型誤差為負(fù)偏差，即模擬值偏小，而且該負(fù)荷下的氣化溫度運(yùn)行值與模擬值的相關(guān)性系數(shù)R為0.646，也明顯低于初始模型的0.822。

圖11 混合模型誤差分析Fig.11 Error analysis of hybrid model

圖12 60%裝置負(fù)荷下混合模型對(duì)氣化溫度的預(yù)測(cè)Fig.12 Prediction of gasification temperature by hybrid model under 60% unit load

2.3.2氣化性能分析

基于混合模型和機(jī)理模型，對(duì)不同氧煤比下的氣化性能進(jìn)行了分析。如圖13 所示，混合模型中氧煤比對(duì)氣化指標(biāo)的影響規(guī)律與機(jī)理模型保持一致。隨著氧煤比從480 Nm3/m3增加至498 Nm3/m3，混合模型計(jì)算的氣化溫度由1 160℃升高至1 306 ℃，合成氣中CO2摩爾分?jǐn)?shù)由18.6%升高至19.9%，CO 摩爾分?jǐn)?shù)由42.6%降低至42.0%，H2摩爾分?jǐn)?shù)由37.7%降低至36.8%，該變化規(guī)律符合煤氣化反應(yīng)機(jī)理，也與其他學(xué)者的研究結(jié)果相一致[3,20-21]，但是從圖13 也可看出，機(jī)理模型計(jì)算的氣化指標(biāo)隨氧煤比變化較為平滑，混合模型中的氣化指標(biāo)變化則呈波動(dòng)性，這主要是由于因?yàn)榛旌夏Ｐ褪窃跈C(jī)理模型基礎(chǔ)上耦合了BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，BP 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對(duì)機(jī)理模型計(jì)算值起到了修正作用。以各個(gè)氧煤比下，混合模型對(duì)氣化指標(biāo)的計(jì)算值與機(jī)理值的偏差均值作為修正值，混合模型對(duì)氣化溫度的修正為正偏差，即混合模型中的氣化溫度計(jì)算值高于機(jī)理模型約38 ℃，混合模型對(duì)合成氣中CO、CO2、H2的摩爾分?jǐn)?shù)分別修正了-1%、-0.9%、1.5%。

圖13 混合模型中氧煤比對(duì)氣化指標(biāo)的影響Fig.13 Effect of oxygen-coal ratio on gasification performance in hybrid model

3 結(jié)論

(1) 單工況機(jī)理模型計(jì)算的氣化溫度、合成氣組成與運(yùn)行值間的誤差小于5%。

(2) 對(duì)于長周期機(jī)理模型，其氣化溫度模擬值的變化趨勢(shì)與運(yùn)行值保持一致，相關(guān)系數(shù)R達(dá)到0.822，但是氣化溫度模擬值的RSD 為運(yùn)行值的3.8 倍，模擬誤差最大可達(dá)15%。

(3) 混合模型可顯著提高氣化指標(biāo)的模擬精度，氣化溫度和合成氣組分的計(jì)算值與運(yùn)行值間的模擬誤差均小于2%，且相關(guān)系數(shù)R均在0.8 以上，其中氣化溫度計(jì)算值與運(yùn)行值的相關(guān)系數(shù)R高達(dá)0.961。

(4) 當(dāng)工況發(fā)生變化時(shí)，混合模型對(duì)氣化溫度的計(jì)算誤差由之前的2%增大至4%；基于混合模型，獲取了氧煤比對(duì)氣化主要指標(biāo)的影響規(guī)律，混合模型對(duì)氣化溫度修正了38 ℃，對(duì)合成氣中CO、CO2、H2的摩爾分?jǐn)?shù)分別修正了-1%、-0.9%、1.5%。