汪 玉,張賢珂,談 圖,王貴師,劉 錕,孫萬(wàn)啟,邱子晨,高曉明

1. 中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院,安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所,安徽 合肥 230031 2. 中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué),安徽 合肥 230026 3. 中國(guó)氣象局氣象探測(cè)中心,北京 100081 4. 安徽新譜光電科技有限公司,安徽 合肥 230031

引 言

二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)是產(chǎn)生溫室效應(yīng)的主要溫室氣體。其來(lái)源分為自然源和人為源,其中化石燃料燃燒、天然氣儲(chǔ)運(yùn)、垃圾填埋等人為源是造成二者不斷增長(zhǎng)的主要原因。人為源在城市中普遍存在且分布不均,造成城市CO2和CH4濃度水平很不均勻,需要設(shè)立固定監(jiān)測(cè)點(diǎn)對(duì)其進(jìn)行連續(xù)監(jiān)測(cè)以了解其分布。建立基于固定點(diǎn)的完善的監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)非常昂貴,引入其他監(jiān)測(cè)手段有利于降低建設(shè)成本。高時(shí)空分辨率的移動(dòng)監(jiān)測(cè)手段有利于城市中CO2和CH4的快速檢測(cè),并對(duì)固定點(diǎn)監(jiān)測(cè)形成有效補(bǔ)充。

大氣溫室氣體的移動(dòng)監(jiān)測(cè)手段主要有星載探測(cè)、機(jī)載觀測(cè)、車載觀測(cè)等。衛(wèi)星遙感[1]技術(shù)主要用于大尺度上溫室氣體的觀測(cè);機(jī)載觀測(cè)[2-3]主要是通過飛機(jī)或者無(wú)人機(jī)搭載檢測(cè)儀器,對(duì)其下方的空氣進(jìn)行通量測(cè)量,但由于中國(guó)嚴(yán)格的空管措施,這種監(jiān)測(cè)軸端受到較大限制[4];車載觀測(cè)主要是通過機(jī)動(dòng)車搭載各種溫室氣體檢測(cè)儀進(jìn)行道路交通觀測(cè)或源的定性定量檢測(cè)[4-7]。相較于星載和機(jī)載觀測(cè),車載觀測(cè)具有更高的靈活度、更適于城市道路監(jiān)測(cè)和點(diǎn)源監(jiān)測(cè)。2005年Frish等[8]、2006年高曉明等[7]、2016年龐云玲等[9]先后使用機(jī)動(dòng)車搭載TDLAS激光檢測(cè)設(shè)備對(duì)城市燃?xì)夤艿肋M(jìn)行了甲烷的泄漏檢測(cè),但是TDLAS測(cè)量精度較低,難以實(shí)現(xiàn)城市道路的觀測(cè);2015年,Bush等[10]利用多種儀器搭建了高度集成的移動(dòng)實(shí)驗(yàn)室,對(duì)道路上CO2和CH4等物質(zhì)進(jìn)行了高精度的連續(xù)監(jiān)測(cè);2019年,Sun等[4]使用光腔衰蕩光譜儀Picarro G2401(5 min精度0.7 ppb),對(duì)北京的道路和典型的甲烷源進(jìn)行了移動(dòng)觀測(cè),給出了若干個(gè)尚未列入中國(guó)國(guó)家溫室氣體清單的CH4點(diǎn)源的指紋圖譜信息。2020年,Liu等[11]在政府針對(duì)新冠疫情實(shí)施限行措施之前、期間和之后,用移動(dòng)車搭載小型非色散紅外傳感器等儀器觀測(cè)了北京二至五環(huán)路上CO2的濃度分布情況,準(zhǔn)確獲取了疫情管控措施對(duì)道路CO2濃度特征的影響。由于空間異質(zhì)性、城市本身特點(diǎn)以及觀測(cè)儀器方法的不同,以上研究結(jié)果僅能反映其所在城市的相關(guān)情況,不具有普適性,不同城市均需要進(jìn)行實(shí)測(cè)才能準(zhǔn)確了解其濃度特征。此外,以上研究大部分沒有結(jié)合實(shí)時(shí)的風(fēng)速風(fēng)向信息對(duì)典型源的濃度特征進(jìn)行分析,且這些研究大多沒有對(duì)點(diǎn)源的排放速率進(jìn)行估算。

本文采用自研的車載移動(dòng)觀測(cè)系統(tǒng)對(duì)合肥市的典型線源(一、二環(huán))和點(diǎn)源(加氣站、生化池、天然氣車、垃圾填埋場(chǎng)等)進(jìn)行了CO2和CH4的實(shí)時(shí)在線觀測(cè),對(duì)道路觀測(cè)結(jié)果進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)分析,結(jié)合風(fēng)速風(fēng)向?qū)Σ糠贮c(diǎn)源進(jìn)行了排放速率的估算。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 移動(dòng)觀測(cè)系統(tǒng)

實(shí)驗(yàn)中所使用的溫室氣體移動(dòng)觀測(cè)系統(tǒng)的組成結(jié)構(gòu)如圖1所示,實(shí)物如圖2所示。采用一輛多用途SUV(哈佛H2)作為移動(dòng)平臺(tái),搭載了一臺(tái)自研設(shè)備離軸積分腔光譜儀(SGA3111,安徽新譜光電科技有限公司)、一臺(tái)高精度車載基站差分GPS(FV-111,廈門四信通信科技有限公司)和一臺(tái)三維超聲風(fēng)速儀(YOUNG81000,美國(guó)RM.YOUNG公司)(見圖1)。

圖1 CO2和CH4移動(dòng)觀測(cè)系統(tǒng)的組成結(jié)構(gòu)Fig.1 Composition and structure of CO2 and CH4 mobile observation system

圖2 CO2和CH4移動(dòng)觀測(cè)系統(tǒng)實(shí)物圖Fig.2 Physical map of CO2 and CH4 mobile observation system

空氣進(jìn)氣口安裝在車頂?shù)墓潭ㄖЪ苌?進(jìn)氣口距地面高約2 m,管路中間安裝過濾干燥器,除去空氣中的水分和顆粒物;采用純正弦波逆變器(NFA7555N,紐?？怂构怆娍萍加邢薰?將汽車自帶蓄電池12 V電壓逆變成220 V對(duì)儀器進(jìn)行供電,供電功率低于300 W;離軸積分腔光譜儀用于分析大氣中的CO2和CH4,設(shè)備艾倫偏差分析CO2和CH4在20 s的1δ分別為0.278 ppm和1.794 ppb,其具體介紹見文獻(xiàn)[12-13],其他兩個(gè)設(shè)備用于獲取經(jīng)緯度和風(fēng)速風(fēng)向數(shù)據(jù),三種數(shù)據(jù)通過4G網(wǎng)實(shí)時(shí)傳輸至云服務(wù)器,客戶端軟件可實(shí)時(shí)或定時(shí)從云服務(wù)器抓取數(shù)據(jù);車上的操作終端(筆記本電腦)和客戶端軟件均可將CO2、CH4、經(jīng)緯度和風(fēng)速風(fēng)向數(shù)據(jù)進(jìn)行匹配并顯示,操作員可現(xiàn)場(chǎng)或遠(yuǎn)程對(duì)觀測(cè)系統(tǒng)的運(yùn)行狀態(tài)進(jìn)行判斷和記錄,為現(xiàn)場(chǎng)解決問題和后續(xù)數(shù)據(jù)質(zhì)控提供依據(jù)。此外,特別強(qiáng)調(diào)的是,每次觀測(cè)前后均使用標(biāo)準(zhǔn)氣體對(duì)SGA3111進(jìn)行校準(zhǔn),標(biāo)準(zhǔn)氣體的尺度溯源至WMOGAW維持的一級(jí)標(biāo)準(zhǔn),標(biāo)定方法參見文獻(xiàn)[14],CH4低濃度(1.5～2.4 ppm)偏差小于0.1%,高濃度(2.4～1000ppm)偏差小于2%,CO2(300～1 200 ppm)偏差小于0.1%,標(biāo)定的目的是保證所有觀測(cè)數(shù)據(jù)的可比性。

1.2 監(jiān)測(cè)路線和策略

合肥市是人口超過500萬(wàn)的特大城市,主城區(qū)內(nèi)有兩條主要的環(huán)線(一環(huán)和二環(huán)),其中一環(huán)長(zhǎng)度約17 km,二環(huán)長(zhǎng)度38 km,市區(qū)外圍分布有若干個(gè)垃圾填埋場(chǎng)。首先使用移動(dòng)觀測(cè)系統(tǒng)(車速控制在10～60 km·h-1),對(duì)合肥市一環(huán)和二環(huán)道路的CO2和CH4濃度進(jìn)行了4次觀測(cè),觀測(cè)時(shí)段分別是(1月12日閑時(shí)、1月12日晚高峰、1月18日早高峰和1月18日晚高峰)。在進(jìn)行觀測(cè)時(shí),根據(jù)早、晚高峰居民的聚集情況適當(dāng)?shù)卣{(diào)整了觀測(cè)路線,目的是減少因交通擁堵造成的汽車尾氣影響。其次,因合肥市有相當(dāng)數(shù)量的天然氣機(jī)動(dòng)車(2 800輛)和對(duì)應(yīng)的加氣站,本觀測(cè)活動(dòng)還特別針對(duì)對(duì)類似的CH4排放點(diǎn)源進(jìn)行了捕捉。最后,使用移動(dòng)觀測(cè)系統(tǒng)對(duì)合肥市周邊的四個(gè)生活垃圾填埋場(chǎng)進(jìn)行了CH4觀測(cè),分別是肥東生活垃圾填埋廠(117.561 944°E,31.799 772°N)、北城生活垃圾填埋場(chǎng)(117.202 705°E,32.111 609°N)、肥西生活垃圾填埋場(chǎng)(117.094 768°E,31.693 116°N)和廬江生活垃圾填埋場(chǎng)(117.341 509°E,31.257 133°N)。繞場(chǎng)觀測(cè)時(shí)車速控制在5～15 km·h-1以內(nèi)。除1月20日廬江生活垃圾填埋場(chǎng)在陰天觀測(cè)外,其他均在晴天情況下進(jìn)行,觀測(cè)方法上采用開車?yán)@場(chǎng)連續(xù)在線監(jiān)測(cè)的方法。

表1 監(jiān)測(cè)路線和策略Table 1 Monitoring routes and strategies

1.3 數(shù)據(jù)處理和分析方法

首先對(duì)數(shù)據(jù)(經(jīng)緯度、風(fēng)速風(fēng)向、氣體濃度等)進(jìn)行了延時(shí)校正和頻率統(tǒng)一化,統(tǒng)一成1 Hz分辨率的數(shù)據(jù)。其次對(duì)濃度進(jìn)行了質(zhì)控,包括去除因行駛過程儀器震動(dòng)等原因產(chǎn)生的野點(diǎn)、因儀器光腔壓力和溫度超出其理想范圍[(140±0.3) torr,(45±0.2) ℃]產(chǎn)生的可疑數(shù)據(jù)點(diǎn)和汽車行駛速度小于5 km·h-1時(shí)對(duì)應(yīng)的數(shù)據(jù)點(diǎn)。然后對(duì)經(jīng)緯度糾偏和濃度數(shù)據(jù)插補(bǔ):經(jīng)緯度因GPS被遮擋導(dǎo)致的偏差段(一般較短),采用等間距形式進(jìn)行插補(bǔ),濃度缺失段采用缺失段前后2 s數(shù)據(jù)的平均值插補(bǔ),長(zhǎng)度超過100 m的部分不插補(bǔ)。

在分析城市CO2和CH4濃度分布時(shí),采用四分位數(shù)法進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)分析;在進(jìn)行城市道路及其周邊天然氣排放點(diǎn)源分析時(shí),以最小值為背景,進(jìn)行了去背景值比對(duì);在進(jìn)行城市天然氣排放點(diǎn)源和垃圾填埋場(chǎng)CH4濃度與自然風(fēng)主風(fēng)向關(guān)系的分析時(shí),風(fēng)速儀數(shù)據(jù)與GPS 測(cè)得的車速車向進(jìn)行矢量合成得到主風(fēng)向和平均風(fēng)速;對(duì)符合利用高斯煙羽擴(kuò)散模型[15][見式(1)]應(yīng)用條件的科學(xué)島路天然氣加氣站和肥西生活垃圾填埋場(chǎng)兩個(gè)點(diǎn)源進(jìn)行了排放速率計(jì)算。計(jì)算時(shí)坐標(biāo)確定及參數(shù)選取敘述如下:科學(xué)島路天然氣加氣站排放速率計(jì)算時(shí),以泄漏點(diǎn)O為原點(diǎn)順風(fēng)向?yàn)閤軸正向建立坐標(biāo)系,煙囪高度H=1.2 m,測(cè)量點(diǎn)的10 min的平均風(fēng)速為1.51 m·s-1,風(fēng)向?yàn)?54°,坐標(biāo)為(220,-21,2),平均濃度為8 578 ppb;肥西生活垃圾填埋場(chǎng)排放速率計(jì)算時(shí),以焚燒廠房門的中軸線與地面交點(diǎn)O為原點(diǎn)順風(fēng)向?yàn)閤軸正向建立坐標(biāo)系,煙囪高度H=4 m,測(cè)量點(diǎn)測(cè)得平均風(fēng)速0.64 m·s-1,方向角為193.43°,坐標(biāo)為(177,30,2),工作時(shí)段的10 min平均濃度為3 375 ppb,下班交班期間的10 min平均濃度為24 975 ppb。根據(jù)測(cè)量時(shí)的云量、風(fēng)速等級(jí)、太陽(yáng)輻射等信息查閱相關(guān)文獻(xiàn)[16]獲知在測(cè)量時(shí)科學(xué)島路天然氣站和肥西生活垃圾填埋場(chǎng)大氣穩(wěn)定度等級(jí)均為D—E級(jí),結(jié)合兩者測(cè)量點(diǎn)位置0 m

(1)

σy=γ1×xα1

σz=γ2×xα2

式(1)中:C為測(cè)量點(diǎn)(x,y,z)的污染物的濃度,mg·m-3;Q為源點(diǎn)排放速率,單位時(shí)間內(nèi)污染物排放量,mg·s-1或g·s-1;σy、σz分別為水平、垂直方向的標(biāo)準(zhǔn)差,即y、x方向的擴(kuò)散參數(shù);μ為為平均風(fēng)速,m·s-1;x為風(fēng)向軸上測(cè)量點(diǎn)到源的距離;y為風(fēng)向軸垂直方向上測(cè)量點(diǎn)到源的距離;z為測(cè)量點(diǎn)的高度;H為煙囪高度。

2 結(jié)果與討論

2.1 合肥市城市道路觀測(cè)

合肥市一環(huán)、二環(huán)的CO2和CH4的濃度分布分別如圖3(a—d)和圖3(A—D)所示。圖3(a—d)顯示,在各個(gè)時(shí)段(閑時(shí)、早高峰、晚高峰)一環(huán)路CO2濃度分布特征是上風(fēng)向低(東北風(fēng)),下風(fēng)向高,有煙羽特征,說(shuō)明一環(huán)內(nèi)城市建筑形成的面源排放對(duì)其濃度分布有顯著影響;劃線部分為高架橋出入口或十字路口穿橋道路集中區(qū)域[見圖3(c)和(d)],是封閉和半封閉路段,在早、晚高峰時(shí)段,明顯顯示出了CO2濃度在這些路段進(jìn)行積累的現(xiàn)象。二環(huán)各路段的周圍狀況與主要以建筑為主的一環(huán)不同,而是包括濕地、綠地、商圈、工業(yè)區(qū)等多種環(huán)境情況,二環(huán)CO2的濃度分布與道路的周圍環(huán)境有很好的關(guān)聯(lián)性。西北靠近濕地和森林處,CO2濃度較低,靠近商圈的地方則濃度明顯較高,但值得指出的是,北部工業(yè)區(qū)的排放,并未顯著影響北二環(huán)CO2的濃度分布,可能與其距離二環(huán)較遠(yuǎn)有關(guān)[見圖3(c)和(d)]。圖3(A—D)顯示,一環(huán)路CH4濃度分布無(wú)明顯煙羽特征,說(shuō)明城市的面源排放對(duì)道路CH4濃度分布的影響較小,車輛排放占主導(dǎo),這與合肥市天然氣汽車占一定比例,CH4排放量較大有關(guān);劃線部分的封閉和半封閉路段,在早、晚高峰時(shí)段[圖3(C)和(D)],其濃度積累比CO2更顯著,推斷其為天然氣車的無(wú)組織泄露所致。從圖3(C)和(D)還可以看出,二環(huán)CH4濃度分布也與周圍環(huán)境有一定關(guān)聯(lián)性,其分布特征與二環(huán)CO2與周圍環(huán)境的關(guān)系類似,在此不贅述。將圖3(B)和(D)進(jìn)行對(duì)比,可知后者CH4濃度整體偏低,相應(yīng)時(shí)段CO2的濃度[見圖3(b)和(d)]區(qū)分并不明顯,說(shuō)明天氣情況并沒有顯著影響二者的整體濃度,可能是氣團(tuán)的遠(yuǎn)距離傳輸導(dǎo)致不同日CH4背景濃度不同所致[17]。在道路觀測(cè)中捕捉到了很多CH4濃度熱點(diǎn)(高值區(qū)),是道路及其周邊的點(diǎn)源排放所致,對(duì)其進(jìn)一步的討論將在2.2中進(jìn)行。

圖3 合肥市一環(huán)和二環(huán)CO2和 CH4濃度分布圖Fig.3 Distribution of CO2 and CH4 concentrations in the first and second rings of Hefei

圖4顯示的是觀測(cè)數(shù)據(jù)的四分位數(shù)分析結(jié)果。由圖可知,合肥市區(qū)道路CO2濃度的箱線分布較寬,為472～769 ppm,而且不同環(huán)線、在不同時(shí)段表現(xiàn)出了一定的分布異性。整體上早晚高峰期CO2平均濃度(中位數(shù))均高于閑時(shí)。12日閑時(shí)、晚高峰、18號(hào)早高峰,一環(huán)濃度均高于二環(huán),這與一環(huán)車輛密度比二環(huán)高,CO2濃度也應(yīng)相應(yīng)高的推斷一致,但18號(hào)晚高峰一環(huán)濃度卻低于二環(huán),其原因有待做進(jìn)一步的研究。道路上CH4濃度的箱線分布一致性較好,均基本在1 847～2 552 ppb之間,該濃度范圍與北京道路測(cè)量的相當(dāng)[4],與臨安站所獲得濃度范圍也相當(dāng)[18]。一環(huán)、二環(huán)CH4平均濃度特征與CO2濃度特征類似,不同的是18號(hào)晚高峰一環(huán)濃度與二環(huán)相當(dāng),也需要進(jìn)一步研究以獲取造成此現(xiàn)象的原因。

圖4 合肥市道路CO2和CH4濃度的四分位數(shù)分析圖Fig.4 Quartile analysis of CO2 and CH4 concentrations on roads in Hefei

2.2 城市道路CH4點(diǎn)源識(shí)別和分析

在對(duì)合肥市道路進(jìn)行移動(dòng)觀測(cè)時(shí)捕獲多處CH4濃度熱點(diǎn),通過查閱現(xiàn)場(chǎng)記錄,確定其由天然氣加氣站、鋼鐵廠、生化池、天然氣機(jī)動(dòng)車等源的釋放產(chǎn)生,在此對(duì)有代表性的濃度熱點(diǎn)進(jìn)行分析,其濃度分布及其與CO2濃度的對(duì)比情況分別如圖5(a—f)和圖5(A—F)所示。圖5(a)所示的熱點(diǎn)CH4最大濃度值為2 767 ppb,與CO2的相關(guān)性較差[見圖5(A)],僅為r=0.27,結(jié)合觀測(cè)過程的觀測(cè)記錄和風(fēng)的走向,推測(cè)其為長(zhǎng)江西路南側(cè)天然氣加氣站在給機(jī)動(dòng)車加氣過程中產(chǎn)生的逃逸性排放所致。圖5(b)所示的CH4熱點(diǎn)的濃度值普遍高于周圍道路正常值的4倍左右,且CH4和CO2相關(guān)性極低[r=0.14,見圖5(B)],結(jié)合觀測(cè)記錄和風(fēng)的走向,推測(cè)其為科學(xué)島路西面天然氣加氣站有組織泄露所致,移動(dòng)觀測(cè)車進(jìn)入天然氣加氣站后發(fā)現(xiàn)加氣槍的管底與加氣柱接口破損處明顯存在持續(xù)泄漏點(diǎn);在加氣站下風(fēng)向道路上測(cè)得的濃度最高點(diǎn)的最高濃度為8 578 ppb,結(jié)合風(fēng)速風(fēng)向數(shù)據(jù)和高斯煙羽大氣污染擴(kuò)散模型,計(jì)算獲得排放點(diǎn)的排放速率為11 108 mg·s-1。圖5(c)顯示的是雙鳳工業(yè)區(qū)鋼鐵廠測(cè)得的一處CH4熱點(diǎn)的濃度分布圖,CH4和CO2的相關(guān)性較差[見圖5(C),r=0.27],推測(cè)其為廠內(nèi)天然氣設(shè)施的逃逸性排放所致;圖5(d)顯示的是一個(gè)生化池CH4熱點(diǎn)的濃度分布圖,其與CO2無(wú)相關(guān)性[見圖5(D)],推測(cè)可能為沼氣的直接排放所致。圖5(e)顯示的熱點(diǎn)CH4濃度最大值為3 680 ppb,與CO2的相關(guān)性非常高[r=0.69,見圖5(E)]結(jié)合現(xiàn)場(chǎng)記錄,知道其為晚高峰期一輛天然氣公交車的尾氣排放所致;圖5(f)顯示的熱點(diǎn)CH4濃度最大值為2 853 ppb,與CO2的相關(guān)性也非常高[r=0.78,見圖5(F)],其為天然氣出租車的排放所致,其相關(guān)性系數(shù)與公交車排放相似,說(shuō)明二者的發(fā)動(dòng)機(jī)對(duì)CH4的燃燒效率相近,且由圖5(E,F)還可以看出二者排放與車的運(yùn)動(dòng)狀態(tài)相關(guān),怠速、起步、緩慢行使過程中的排放情況不同,與Pan等[19]研究結(jié)果具有一致性。

圖5 CH4熱點(diǎn)及其與CO2的關(guān)系圖Fig.5 CH4 hot spot and its relationship with CO2

2.3 垃圾填埋場(chǎng)CH4觀測(cè)

對(duì)合肥市周邊四個(gè)生活垃圾填埋場(chǎng)進(jìn)行CH4移動(dòng)觀測(cè)的結(jié)果如圖6(a—e)所示。圖6(a)顯示的是肥東生活垃圾填埋場(chǎng)的濃度分布圖,其東南側(cè)為下風(fēng)向(東北風(fēng))濃度較高,明顯說(shuō)明是裸露的垃圾填埋場(chǎng)(作業(yè)過程中)排放后由風(fēng)吹所致。圖6(b)顯示的是北城生活垃圾填埋場(chǎng)的濃度分布圖,由圖可知,其濃度高的點(diǎn)比較分散,分為1、2、3、4四段,其中,1、2、3集中在西邊,4在北邊,相對(duì)分散的原因可能與其各自靠近不同CH4收集管的排放口有關(guān)。圖6(c)顯示的是廬江生活垃圾填埋場(chǎng)濃度分布圖,由圖可知,其西南側(cè)A和東北側(cè)B均有一處CH4高濃度分布區(qū),最大值分別為5 908和4 091 ppb。根據(jù)車載風(fēng)速儀的測(cè)量結(jié)果顯示,A點(diǎn)測(cè)得風(fēng)向?yàn)闁|風(fēng),B測(cè)得風(fēng)向?yàn)槲髂巷L(fēng),其中東風(fēng)是當(dāng)天的主流風(fēng)向,B點(diǎn)風(fēng)向是由于地形原因(凹陷地形)造成。圖6(d)和(e)分別顯示的是肥西縣生活垃圾填埋場(chǎng)正常工作時(shí)段和交接班時(shí)段濃度分布圖。由圖6(d)可知,濃度高的區(qū)域分兩個(gè),一處靠近垃圾焚燒發(fā)電廠工人的操作廠房,由廠房(關(guān)門狀態(tài))內(nèi)堆放的垃圾積累的CH4泄露所致,另一處靠近垃圾焚燒發(fā)電場(chǎng)的排煙口,推測(cè)垃圾運(yùn)送車輛進(jìn)出時(shí)逃逸排放所致。我們根據(jù)高斯擴(kuò)散模型,計(jì)算了該時(shí)段此垃圾填埋場(chǎng)點(diǎn)源CH4排放速率為7 110 mg·s-1。由圖6(e)可知,B點(diǎn)濃度異常升高,原因在于交接班期間廠房門打開,里面的甲烷噴涌而出所致,利用高斯擴(kuò)散模型其排放速率為116 898 mg·s-1,高出工作期間釋放量1個(gè)數(shù)量級(jí)。此外,路段3的濃度異常升高,推測(cè)可能是另外某個(gè)廠房存在突然的逃逸排放,或由于風(fēng)向略微改變,或填埋場(chǎng)排放煙羽隨風(fēng)轉(zhuǎn)向所致。

圖6 填埋場(chǎng)CH4濃度分布圖(a):肥東生活垃圾填埋場(chǎng);(b):合肥北城生活垃圾填埋場(chǎng);(c):廬江生活垃圾填埋場(chǎng);(d):肥西生活垃圾填埋場(chǎng)工作時(shí)間段;(e):肥西生活垃圾填埋場(chǎng)交班下班期間Fig.6 Distribution of CH4 concentration in landfills(a):Feidong domestic waste landfill;(b):Hefei Beicheng domestic waste landfill;(c):Lujiang domestic waste landfill;(d):Feixi domestic waste landfill working time period;(e):Feixi domestic waste landfill get off work shift period

表2顯示的是四個(gè)垃圾場(chǎng)的占地面積、填埋量、周邊環(huán)境、排放的CH4平均濃度、最低濃度、最高濃度和排放速率情況。由表可知,正常作業(yè)情況下,肥東龍泉山垃圾填埋場(chǎng)CH4的平均、最大、最小濃度均高于其他三個(gè)垃圾場(chǎng),這可能與其作業(yè)工程中覆蓋層遭到破壞有關(guān)。北城垃圾填埋場(chǎng)的濃度平均值最小,與其封頂后CH4被利用有關(guān)。

表2 合肥生活垃圾填埋場(chǎng)CH4監(jiān)測(cè)結(jié)果表Table 2 CH4 monitoring results in Hefei domestic waste landfills

3 結(jié) 論

以自研離軸積分腔光譜儀為基礎(chǔ)搭建了CO2和CH4移動(dòng)觀測(cè)系統(tǒng),對(duì)合肥市主要道路和部分點(diǎn)源進(jìn)行了觀測(cè),觀測(cè)結(jié)果總結(jié)如下:

合肥市一環(huán)和二環(huán)路CO2和CH4的移動(dòng)觀測(cè)結(jié)果顯示:一環(huán)路CO2濃度的分布受城市面源的影響顯著,而CH4濃度分布受城市面源較小,受其自身的點(diǎn)源(天然氣機(jī)動(dòng)車)和周圍排放源(如加氣站)的影響較大;二環(huán)路CO2和CH4濃度的分布與周圍環(huán)境關(guān)聯(lián)密切。高架橋出入口或十字路口穿橋路段CO2和CH4濃度有明顯的累積現(xiàn)象。四分位數(shù)法分析結(jié)果顯示,總體上早晚高峰期一環(huán)和二環(huán)CO2和CH4的平均濃度(中位數(shù))均高于閑時(shí),一環(huán)濃度高于二環(huán)。城市道路觀測(cè)中捕獲的CH4熱點(diǎn)顯示:道路CH4高值點(diǎn)的源主要為加氣站加氣設(shè)施的偶發(fā)性泄漏和加氣槍頻繁加氣過程中的逸散、工業(yè)區(qū)內(nèi)點(diǎn)源和生化池的排放和天然氣機(jī)動(dòng)車運(yùn)行過程中的尾氣排放。利用高斯煙羽擴(kuò)散模型估算出了某加氣站CH4偶發(fā)性泄漏的排放速率為11 108 mg·s-1。合肥市周邊的四個(gè)垃圾填埋場(chǎng)的CH4的移動(dòng)觀測(cè)顯示:肥東和肥西生活垃圾填埋場(chǎng)均在下風(fēng)向捕捉到了CH4的濃度高值,前者的濃度高值主要與填埋場(chǎng)封層的不完整有關(guān),后者則主要是其南部垃圾焚燒發(fā)電廠車間的無(wú)組織釋放所致;利用高斯煙羽擴(kuò)散模型計(jì)算可知,車間由于下班、交班時(shí)門的打開致使CH4排放速率高出工作期間一個(gè)數(shù)量級(jí)以上。北城和廬江垃圾填埋場(chǎng)CH4排放高值區(qū)的濃度較兩者低,反映出兩個(gè)垃圾填埋場(chǎng)的無(wú)組織排放較小。