張浩洋， 賈士鑫， 銀達， 馮晶

（吉林大學 電子科學與工程學院， 集成光電子學國家重點實驗室， 吉林 長春 130012）

1 引 言

顯示器作為人與電子設備進行信息交互的媒介，是現(xiàn)代電子設備中的重要組成部分。在應用市場上，大多數(shù)的電子設備，如手機、電視等使用的是剛性平板顯示屏；部分電子設備，如智能腕表和折疊手機采用的是柔性顯示屏，可以實現(xiàn)彎曲和折疊變形。但是，無論是剛性還是柔性顯示器，都不能實現(xiàn)拉伸形變，這嚴重限制了顯示器在可拉伸和可穿戴設備等相關領域的應用。因此，可拉伸顯示器成為最近十幾年來國內外一個重要的研究課題。

可拉伸電子器件可以追溯到1998年，Bowden等[1]在這一年首次報道了在彈性襯底上制備的褶皺金屬薄膜。從此，可拉伸技術迎來了加速增長期，各種可拉伸材料、結構和器件被大量報道[2-5]。其中，基于島-橋結構的可拉伸發(fā)光器件在可拉伸顯示器應用上具有較大的潛力并已被多次報道，由于具備可拉伸的能力，器件可以直接附著于皮膚或器官表面，反映了可拉伸顯示的應用潛力，如應用于心臟病學研究[6]、光療貼片[7]、實時心率監(jiān)測顯示[8]、壓力與溫度監(jiān)測顯示[9]、方向顯示[10]、運算顯示[11-12]等。特別是近幾年，國外廠商相繼推出基于島-橋結構的可拉伸顯示器樣機。例如，2017年，三星在“國際顯示周”上推出了全球首款9.1英寸的可拉伸OLED顯示屏，掀起了可拉伸顯示研究的熱潮；2021年，三星在首爾COEX舉辦的“Global Tech Korea 2021”會議上再次推出了13英寸可拉伸OLED顯示屏，用該顯示屏表現(xiàn)流動的熔巖圖像時，屏幕會隨著熔巖的運動而上下拉伸起伏，使圖像的三維效果表現(xiàn)得更加逼真；LG Display在2022年推出了12英寸全彩可伸縮顯示屏產(chǎn)品，該樣機是全球首款同時具備12英寸拉伸至14英寸的伸縮性（20%的拉伸率）、顯示器的高分辨率（100 ppi）和RGB全彩色的產(chǎn)品。眾多可拉伸電子產(chǎn)品的快速發(fā)展，使基于島-橋結構的可拉伸發(fā)光器件受到了越來越多的關注。

當前已報道的可拉伸發(fā)光器件主要包括本征可拉伸型[13-16]、褶皺型[17-18]以及島-橋結構型三種。本征可拉伸發(fā)光器件要求器件的襯底、電極和發(fā)光層都采用可拉伸的材料，因此器件具有任意三維拉伸形變能力；但是由于可拉伸發(fā)光材料的發(fā)光性能還遠低于傳統(tǒng)有機小分子發(fā)光材料，因此器件發(fā)光性能難以滿足實用化需求。褶皺型可拉伸發(fā)光器件依賴于超薄柔性器件在彈性襯底表面形成的褶皺結構，其拉伸策略是將器件整體的拉伸形變轉換為褶皺在微區(qū)的彎曲形變。雖然褶皺型可拉伸發(fā)光器件展現(xiàn)了較好的發(fā)光性能、拉伸性和穩(wěn)定性，但是褶皺凹凸不平的表面和預拉伸工藝是阻礙其實現(xiàn)應用的不利因素。而基于島-橋結構的可拉伸發(fā)光器件是以發(fā)光器件作為“島”，可拉伸導線作為“橋”，利用可拉伸導線將大量發(fā)光器件連接起來，形成陣列結構。拉伸時，處于島位置的電子器件幾乎不發(fā)生拉伸形變，這使得器件在材料、結構和制備工藝上具有高選擇靈活性，為獲得優(yōu)異的器件性能提供了前提條件。島-橋結構這一優(yōu)點使其廣泛應用于其他各類可拉伸電子器件中，例如可拉伸的光電探測器陣列[19]、電容器陣列[20-21]、傳感器陣列[22]和電池陣列[23]等。

無機發(fā)光二極管（Inorganic light-emitting diodes, ILED）和有機發(fā)光二極管（Organic light-emitting diodes, OLED）常用于作為島-橋結構中的“發(fā)光島”。ILED具有高發(fā)光效率和長壽命等優(yōu)點，缺點在于ILED通常需要高溫沉積單晶無機層，使其與大多數(shù)可拉伸襯底不相容，因此需要先在剛性襯底上制備，然后再轉移到彈性襯底上。OLED的優(yōu)勢在于其具有良好的機械柔性和低的制造溫度，可以直接在柔性襯底上制備。作為島-橋結構中的互連橋，可拉伸導線在整個陣列中同時起到物理連接、導電和提供拉伸性的作用，是基于島-橋結構的可拉伸發(fā)光器件的核心部分和研究重點。

島-橋結構可拉伸LED顯示陣列的研究和制備存在以下三個難點：第一是顯示陣列的高像素密度集成。島-橋設計中的一個關鍵因素是“器件島”的填充比，即島狀結構在整個島-橋結構中所占的面積比例。對于可拉伸顯示器而言，當發(fā)光單元的尺寸固定時，填充比越高，則表示像素密度越大。填充比對于實現(xiàn)具有高像素密度和高拉伸性的可拉伸顯示器至關重要。Zhang等[24]的研究表明，“器件島”的填充比和可拉伸器件總拉伸性彼此競爭，因此如何保證高填充比的同時器件整體的拉伸性也足夠高，成為了一個重要的問題。第二是實現(xiàn)顯示陣列整體的大拉伸度和穩(wěn)定性。發(fā)光單元不可拉伸且在陣列中占較大面積比例，因此要求互連橋具有較高的拉伸度，才能使陣列整體實現(xiàn)大拉伸度；而互連橋在較大拉伸形變下，易發(fā)生斷裂和斷路等物理和電學損傷，與發(fā)光器件電極連接部位的拉伸應力和電阻也會隨著拉伸度的增大而增大，影響陣列整體的拉伸穩(wěn)定性。這些因素對互連橋的材料選擇、形狀設計、制備工藝以及與發(fā)光器件的連接強度提出了高要求。第三是實現(xiàn)大拉伸度下顯示圖像的保真。對于可拉伸發(fā)光器件，圖像失真分為兩種類型，第一種類型是在軸向拉伸過程中由于泊松效應引起的器件在橫向產(chǎn)生壓縮形變，導致整個LED陣列出現(xiàn)軸向拉長而橫向縮短的形狀變化，特別是在陣列中間位置會顯著變窄，陣列邊沿由直線變?yōu)閳A弧形，引起圖像的扭曲和失真；第二種類型是在拉伸過程中，互連橋被拉長而使各個發(fā)光單元的間距增大，這必然會導致像素密度下降，進而引起圖像失真。

針對這些問題，我們對近十幾年來島-橋結構發(fā)光器件陣列的研究進行綜述，將互連橋分為可拉伸結構型和本質拉伸型，并按照這兩種類型總結了各個器件的材料、結構、制備工藝和性能特點，以及對上述三個問題的一些解決方案。希望本文能對基于島-橋結構的可拉伸顯示器的發(fā)展起到推動作用。

2 基于可拉伸結構的互連橋及LED陣列

2.1 褶皺橋與弧形橋

褶皺橋與弧形橋都是互連橋常見的形狀，它們形成拉伸能力的機制類似?；陬A應變的方法，首先將互連橋粘貼在預拉伸的彈性襯底上，釋放襯底上的預應力后，彈性襯底收縮產(chǎn)生的壓縮應力使互連橋產(chǎn)生類似“波紋”的形狀。該過程是可逆的，即波紋狀互連橋可以隨彈性襯底再次拉伸到初始平坦的狀態(tài)而不斷裂，進而形成可拉伸性，如圖1（a）~（b）所示。褶皺橋與弧形橋的區(qū)別在于，前者與襯底完全粘合，而后者僅部分與襯底粘合或僅兩端與島連接。在過去的十幾年里，關于褶皺橋和弧形橋的變形模式[25-26]（如整體彎曲與局部彎曲）、相關參數(shù)[27-29]（如波長和振幅）、最大拉伸能力[30]等相關理論知識得到了充分的研究，為島-橋結構的發(fā)展奠定了基礎。

圖1 （a）弧形橋示意圖；（b）褶皺橋示意圖。Fig.1 （a）Schematic diagram of arc bridge. （b）Schematic diagram of wrinkled bridge.

褶皺橋與弧形橋被廣泛用于可拉伸LED陣列，例如，Park等[31]通過外延技術制造出AlInGaP量子阱結構微型無機發(fā)光二極管（μ-ILED），器件厚度約2.5 μm，這些超薄的μ-ILED使它們能夠通過傳統(tǒng)的平面處理技術互連。他們首先將器件轉印并粘合到預拉伸的PDMS彈性襯底上，釋放預應力后互連橋呈現(xiàn)出褶皺狀，這種方法通過將壓縮應變轉化為彎曲應變，減小了直接作用在μ-ILED上的應力。但是，經(jīng)過測試這種策略只能適應相對適中的應變范圍，陣列整體的拉伸度小于10%。通過將 μ-ILED 粘合到 PDMS 襯底上，并由弧形導線橋互連制備出16×16的正方形μ-ILED陣列?；⌒螛虻膹澢鷳冇行p少了μ-ILED的應變，計算表明，當弧形橋拉伸應變?yōu)?4%時，μ-ILED 和量子阱中的最大應變分別僅為0.17%和0.026%。對該顯示陣列4個像素點的電流電壓特性進行表征，結果顯示，應變從0增加到22%的過程中，電流電壓特性幾乎沒有發(fā)生變化，在22%的應變下循環(huán)500次，性能幾乎沒有衰退。

采用傳統(tǒng)預應變的方式制備得到的褶皺橋存在波形可控性差和形狀不穩(wěn)定問題，限制了其應用。為了解決這個問題，Yu等[32]采用微機電系統(tǒng)（Micro-electromechanical systems，MEMS）工藝制備島和褶皺橋，以獲得形貌可控的可拉伸褶皺橋。他們先通過氧化刻蝕的方式在硅片上形成V形槽，經(jīng)2 μm的光刻膠修飾后形成波紋狀的結構；三層Parylene C和兩層Cu/Ti交替生長作為互連橋；暴露部分金屬層結合ILED芯片后旋涂PDMS；切割硅片邊緣上的Parylene C層以暴露犧牲層（2 μm的光刻膠），然后將晶片浸入丙酮溶液中12 h以溶解犧牲層，將器件剝離下來；翻轉后在器件背面再旋涂一層PDMS，成功制成了可拉伸ILED陣列。該陣列表現(xiàn)出10%的雙軸可拉伸機械性能和穩(wěn)定的光電性能，在1 000次循環(huán)拉伸后，測量的金屬電極電阻值和顯示器亮度幾乎沒有發(fā)生明顯的變化; 而當拉伸度達到15%時，電阻會增加20%。另外，制得的ILED陣列還具有可清洗性，在2.5 V的電壓下，清洗前后8×8 ILED芯片陣列的亮度從199.5 lx變?yōu)?98.9 lx，幾乎沒有變化。

總體來看，褶皺橋和弧形橋的優(yōu)點在于其結構和制備工藝比較簡單，相應的可拉伸LED陣列可以在百分之十幾的應變范圍內實現(xiàn)穩(wěn)定的拉伸形變。但是，這種預應變屈曲結構不適用于大尺寸和高密度光電子器件像素陣列，此外，預應變技術對于大規(guī)模生產(chǎn)是不可靠的。

2.2 蛇形橋

比起褶皺橋和弧形橋，蛇形橋因具有更大的拉伸性能而成為島-橋結構最常使用的互連橋。蛇形互連由直線段和弧線段組成。蛇形橋可以與彈性襯底粘合，也可以僅兩端與器件島連接而中間部分可以自由形變。當蛇形橋不與襯底粘合時，在拉伸過程中，隨著拉伸應變的增大，蛇形橋首先在平面內發(fā)生拉伸形變，然后在平面外發(fā)生扭曲形變，分離這兩種模式的臨界應變正比于互連橋的厚度和寬度的比值t/w的平方[33]。蛇形互連的重要參數(shù)包括弧度α、蛇形導線寬度w、圓弧半徑R，直線段長度為l，如圖2（a）所示，在Widlund等[34]的研究中給出了蛇形互連線最大拉伸應變和這些參數(shù)的對應關系。許多蛇形互連設計或策略被報道，如螺旋形互連[35-36]、齒狀襯底設計[37]、自相似設計[24,36,38]等，這些研究結果證明了蛇形互連設計在可拉伸顯示陣列應用上的潛力。

圖2 （a）蛇形互連橋示意圖［34］；（b）基于蛇形互連的可拉伸ILED陣列［40］。Fig.2 （a）Schematic diagram of serpentine interconnection［34］. （b）Stretchable ILED array based on serpentine interconnection［40］.

2010年，Kim等[39]采用非共面的蛇形橋作為互連導線制備了6×6 μ-ILED陣列，器件厚度僅為2.5 μm。蛇形橋的平面內拉伸應變和平面外彎曲應變可以減弱μ-ILED所受應力。分別在48%的水平和46%的對角線單軸拉伸度下，該陣列發(fā)光特性幾乎不受影響。根據(jù)測試結果，陣列中蛇形互連橋的峰值應變最高可達到100%，在20 μA電流和水平應變75%的情況下，循環(huán)拉伸100 000次后，I-V特性也是不變的。該器件小的尺寸和優(yōu)異的機械性能與光電性能使得其可以應用于生物醫(yī)學領域，如用于發(fā)光縫合線和可植入片材等。次年，Hu等[40]介紹了一種將電子元件與可拉伸互連橋鍵合的工藝流程，他們把這個過程稱為“CINE”（Combination of interconnects and electronics），這種工藝依賴于標準的微加工工藝，因此可擴展到大批量、低成本的制造。圖2（b）是他們在Ecoflex襯底上制備的可拉伸ILED陣列，通過蛇形橋將5個紅光ILED和5個藍光ILED互連，紅光ILED和藍光ILED的方向相反，在不同的偏置電壓下，該陣列可以顯示不同的顏色。當襯底拉伸時，互連橋通過平面外屈曲和橫向變形來適應拉伸應變，單個互連橋在拉伸時電阻沒有明顯的變化。在峰值拉伸應變?yōu)?7%的情況下，對機械特性進行測試，陣列能夠經(jīng)受長達90 000次的拉伸循環(huán)（振蕩頻率為1 Hz）；在峰值拉伸應變?yōu)?00%的情況下，陣列可以拉伸5 000次。在67%的應變下，對光電性能進行測試，1 000次拉伸循環(huán)和10 000次拉伸循環(huán)后的光電性能幾乎沒有衰退。該陣列可以直接附著在三維曲面上，如拇指上。ILED陣列優(yōu)越的性能使得CINE工藝被期望可用于制備執(zhí)行精確醫(yī)療診斷功能的傳感器陣列。

除了基于金屬導體的蛇形互連橋外，石墨烯憑借其優(yōu)異的柔性和導電性，也可以用于制備蛇形互連橋。Kim等[41]制作了可拉伸的透明石墨烯蛇形互連，用于可拉伸μ-ILED陣列。他們先測試了石墨烯材料的力學、電學和光學特性，結果表明，石墨烯層可以很好地和圖案化的表面共形，并且具有極小的抗彎剛度。采用堆疊單層石墨烯的方式制得多層石墨烯，層數(shù)越大，表面電阻越小，透過率也減小。當層數(shù)為4時，透過率為90%，表面電阻為480 Ω·□-1。對制得的μ-ILED陣列進行單軸拉伸測試，可以得到均勻的發(fā)射特性。在100%應變下，I-V曲線幾乎不受影響。此外，有限元模擬（FEA）結果顯示，在石墨烯互連和μ-ILED島上所承受的局部應變值僅為陣列整體應變的1/330。

比起以上報道的無源矩陣，有源矩陣具有快速響應、低功耗的優(yōu)點。Choi等[42]通過采用輥軸轉印工藝將μ-ILED和單晶硅薄膜晶體管（Thinfilm transistor，TFT）對準，通過蛇形金屬橋互連后實現(xiàn)了有源矩陣型可伸縮顯示器。值得注意的是，這里的蛇形互連由具有多層結構的聚合物-金屬組成，金屬位于中性機械平面內[43]，在發(fā)生彎曲形變時，金屬薄膜的應變量幾乎為零，從而能更好地適應彎曲變形。對該可拉伸有源μ-ILED矩陣進行拉伸性能測試發(fā)現(xiàn)，在互連應變?yōu)?0%的情況下，發(fā)光始終均勻，沒有衰減。在200次或更多的拉伸釋放循環(huán)測試下，顯示器的電流變化保持在10%以內；在彎曲半徑為15 mm時，像素電流保持不變，對應的應變?yōu)?.39%。

蛇形互連的優(yōu)點在于它的可拉伸性較高，通過預拉伸策略或自相似的方法可以進一步提高其拉伸能力。但是，為了獲得高的拉伸性，部分蛇形橋的尺寸比LED等有源器件的尺寸更大，這阻礙了像素分辨率的提高。

2.3 基于Kirigami的互連橋

Kirigami互連橋是與剪紙藝術相結合的一種設計，通過在薄膜上刻出一些圖案化的切口，增加拉伸性，并通過適當?shù)恼郫B，還可以實現(xiàn)三維的設計，許多光電設備的制作利用到了Kirigami技術。目前報道的Kirigami大致可以分為五種[44]，包括分形剪切（Factual-cut）[45-47]、絲帶形（Ribbon）[48-51]、格子形（Lattice）[52-54]、鋸齒形（Zigzag）[55-58]、閉環(huán)形（Closed-loop）[59-62]。當然，Kirigami的圖案是千奇百怪的，并不會拘泥于這些形狀，其中絲帶形的Kirigami圖案是島-橋結構互連橋的一種，關于這種互連橋拉伸能力的研究被多次報道，模型如圖3所示[63]。

圖3 絲帶形Kirigami橋［63］Fig.3 Ribbon-like Kirigami bridge［63］

2019年，Morikawa等[6]結合蛇形互連結構和Kirigami設計制備了可拉伸的ILED光電裝置，用于心臟的可視生理學實驗。該裝置可以通過改變Kirigami互連橋上狹縫的寬度，產(chǎn)生適合心臟形狀的特定拉伸特性。ILED陣列芯片的拉伸度超過100%，在用30%的占空比調制的10 mA電流驅動下，這些ILED實現(xiàn)了光發(fā)射率在幾個mW/mm2范圍內。Kang等[64]報道了一種用于制造功能性可拉伸電路板的混合圖案化策略，電路板由微圖案化的Ag NWs電極和Kirigami切割互連線組成?；谶x擇性光固化轉移（Selective photocuringand-transfer，SPT）技術，可以將Ag NWs滲流網(wǎng)絡膜精確地圖案化為具有50 μm最小特征尺寸的各種布局?；贙irigami機械切割技術，制造的高導電性的Ag NW/UCP復合片材（Rs=（0.31±0.05）Ω·□-1），最大拉伸應變可達300%，在100%的應變下，電阻增大約14.1%。由于Kirigami互連橋的高度可拉伸性，在100%的高拉伸度下，他們所制備的基于Kirigami互連橋的3×3可拉伸ILED陣列可以正常工作，且發(fā)光性能不發(fā)生顯著劣化。該陣列可以腕帶的形式佩戴，即使手腕連續(xù)彎曲和拉伸，也始終保持其光電性能。

3 彈性互連橋及可拉伸LED陣列

盡管基于可拉伸結構的互連橋已經(jīng)被證明是制備可拉伸LED陣列的有效方法，但它們需要多個步驟的圖形化才能在剛性襯底上完成制備，并且在復雜的圖形化過程之后，需要有效的方法來將其轉移到彈性襯底上。為了避免使用這些復雜的制備工藝，直接使用彈性電極材料作為互連橋是一種可行的方案。目前已經(jīng)報道了眾多用于制備彈性互連橋的導電材料，如碳納米管（CNT）、銀納米線（AgNWs）、金屬薄膜和液態(tài)金屬等。

Sekitani等[65]描述了一種最大電導率超過100 S·cm-1、最大拉伸應變超過100%的可印刷彈性導體的制造方法。首先將單壁碳納米管（SWCNTs）和離子液體在4-甲基-2-戊酮中混合形成黑色糊狀的導電油墨，與含氟共聚物（偏氟乙烯-四氟乙烯-六氟丙烯）混合后，將其溶解于4-甲基-2-戊酮中，經(jīng)干燥后即成為導電凝膠。該導電凝膠可以通過掩膜板進行絲網(wǎng)印刷在彈性襯底上形成圖案，得到可拉伸導體。通過將OLED粘貼到PDMS襯底上的彈性導體表面，制成可拉伸OLED陣列。由于這種彈性導體優(yōu)異的電學性能和機械性能，可拉伸OLED陣列可以被拉伸至30%~50%，并且可以完全覆蓋于半球表面而不發(fā)生任何電學或機械損傷。

Lee等[66]制備了基于超長Ag NWs的彈性電極。他們通過一種新的連續(xù)多步生長（SMG）方法來得到超長Ag NWs，在精心控制的條件下，將Ag NWs的長度提高到500 μm以上。利用這種彈性導體，在紙和彈性襯底Ecoflex上制備了可拉伸的ILED陣列（圖4（a））。對Ecoflex襯底上ILED陣列進行表征，結果顯示，當彈性電極被拉伸高達400%應變時，ILED仍能正常工作，彈性電極沒有任何不可逆的退化。Son等[67]通過將CNT或者Ag NWs包埋在PDMS-MPU0.4-IU0.6中制備了一種可自愈的彈性導體。在包埋過程中，由于絕緣聚合物的相互滲透使得Ag NWs的電阻明顯增加，通過金摻雜可以改善其電性能，這種彈性導體的電阻隨著應變的增加呈現(xiàn)先增大后減小的變化。通過這種彈性導體連接ILED，在互連達到50%的拉伸應變時，ILED正常發(fā)光，性能沒有明顯的衰減；并且在接觸汗液的情況下，這種彈性導體在觸摸和劃傷時的機械和電穩(wěn)定性也非?？煽俊?/p>

圖4 （a）基于Ag NWs互連橋的ILED陣列［66］；（b）采用鎳復合材料作為互連橋的ILED陣列［68］。Fig.4 （a）ILED array based on Ag NWs interconnection［66］. （b）ILED array with nickel composite as interconnection［68］.

此外，微裂紋金膜也被用于可拉伸電極，例如Lee等[8]在聚合物玻璃化轉變溫度（Tg<80 ℃）附近，在苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯（Styrene-ethylenebutylene-styrene，SEBS）表面沉積Au膜，得到了可拉伸微裂紋Au互連線。該互連線與光刻工藝兼容，具有良好的電學性質和拉伸穩(wěn)定性，電阻率為2.67 μΩ·m，在50%和100%的拉伸應變下電阻增大比例分別為3.43和9.03。在30%應變下，即使在超過1 200次拉伸循環(huán)后，電阻也保持穩(wěn)定。以這種微裂紋Au膜作為互連橋制備的17×7像素陣列的可拉伸綠光OLED顯示器具有穩(wěn)定的電流和均勻的亮度特性。亮度和電流密度在30%拉伸度下幾乎不變，在25%拉伸度下循環(huán)1 000次后略微下降。

液態(tài)金屬是少數(shù)幾種具有高電導率的液態(tài)導電材料之一，在劇烈的機械變形下仍能保持其導電性能。Lee等[9]報道了一種利用液態(tài)金屬作為互連橋的可拉伸量子點發(fā)光二極管（QLED）陣列的制作策略。通過將QLED單元轉移到彈性襯底Eco-PDMS表面的剛性NOA63島陣列上，并噴涂液態(tài)金屬Galinstan（Ga、In和Sn的合金）互連橋，制備了可拉伸的CdSe/ZnS QLED陣列。這種QLED陣列的單軸和雙軸拉伸度分別可以達到50%和30%。在40%的單軸拉伸度下，10 000次的循環(huán)拉伸釋放后，4×4 QLED陣列的亮度幾乎不變。各種變形如彎曲、折疊90°、對折、扭曲后，器件的光電性能沒有衰減，證實了這種QLED陣列的高穩(wěn)定性。

通常，彈性導體在拉伸的過程中，電導率隨著拉伸應變的增加而減小，從而影響LED的發(fā)光性能。為了解決這個問題，Kim等[68]制作了在增加拉伸應變下電導率上升的可拉伸電極，最大應變可達100%，并以此制造了一個可拉伸ILED陣列，如圖4（b）所示。他們將PDMS/鎳混合物澆鑄在鋁模具上，然后將模具放置在兩個預先制作的鐵質結構（該結構被他們稱為“磁場調制器”）和兩個永磁體之間，在磁場作用下鎳粉形成垂直于聚合物表面的結構，類似于磁場調制器的圖案。在拉伸應變增加的情況下，導體橫截面處鎳粉含量增加，導致導電路徑增加和導體的電阻迅速下降。根據(jù)測試結果，這種電極在拉伸應變大于20%時，電阻低于20 Ω。

從以上報道可以看出，導電材料的形態(tài)、結構和性能對彈性互連橋的拉伸性能和導電性起著重要作用。CNT雖然具有較好的拉伸性、機械強度和導電性，但是可拉伸CNT連接橋制備工藝難度大，配方復雜，不利于大規(guī)模應用；Ag NWs等金屬納米線相較于CNT具有更高的導電性和簡單的應用工藝，因此是制備彈性電極的常用材料，但是Ag NWs與彈性聚合物之間的粘附性較低，在拉伸過程中容易產(chǎn)生滑移和斷裂，開發(fā)具有高粘合性的彈性聚合物是提高Ag NWS彈性連接橋性能的必要條件；金屬薄膜具有易碎性，通常認為是不可拉伸的，但是通過調節(jié)生長工藝使金屬原子團簇向彈性聚合物中滲透并形成微裂紋結構，可以顯著提高其拉伸性，且金屬薄膜的熱蒸鍍制備工藝與各種襯底具有較好的兼容性，因此展現(xiàn)了較大的發(fā)展?jié)摿?；液態(tài)金屬具有較好的拉伸性和導電性，近幾年在可拉伸電子器件中得到了關注和應用，因為液態(tài)金屬的流動性，在使用過程中要做好封裝，避免短路和污染環(huán)境等問題。彈性互連橋對比結構化的互連橋有以下兩方面優(yōu)勢：第一，無需復雜的圖案化設計，簡化了工藝步驟；第二，彈性互連橋在LED陣列中所需占用的面積更小，使得“剛性島”的覆蓋率更大。此外，彈性互連橋的拉伸形變發(fā)生在平面內，使得可拉伸LED陣列的形貌更加規(guī)整。以上介紹的可拉伸LED陣列的性能特點總結在表1中。

表1 基于島-橋結構可拉伸LED陣列的性能特點Tab.1 The performance characteristics of stretchable LED arrays based on island-bridge structure

4 可拉伸島-橋結構LED陣列的高像素密度集成、應力分布和圖像失真優(yōu)化策略

提高島-橋結構中發(fā)光單元的密度有利于提高顯示器的顯示質量，但是高像素密度會導致平面內可拉伸連接橋的可占用空間減小，進而導致器件整體的拉伸性降低。外部拉伸應力作用下陣列內部的應力分布是不均勻的，在島-橋連接處往往會積累較大的應力，因此通過提高拉伸應力來增大拉伸度的方式可能會導致連接處斷裂和接觸電阻增大等問題。同時，拉伸應變使像素之間的間距增大，像素密度降低，導致顯示圖像失真。對以上問題的優(yōu)化對于可拉伸LED陣列的拉伸穩(wěn)定性和顯示質量十分重要。本節(jié)綜述了文獻中報道的相關優(yōu)化策略，包括采用多層陣列堆疊結構提高像素密度，在彈性襯底中插入剛性層的結構設計、襯底柱陣列設計和雙層襯底設計對應力分布進行優(yōu)化，采用負泊松比的超材料、3D結構像素隱藏設計和平面內像素隱藏設計對像素密度進行優(yōu)化。

4.1 高像素密度集成策略

平面內的像素密度受到諸多因素影響，例如像素尺寸、巨量轉移工藝和陣列整體拉伸度等，通過減小發(fā)光單元的尺寸、優(yōu)化巨量轉移工藝和連接橋的形狀、拉伸度和導電性等策略可以提高可拉伸顯示器的像素密度。但是，可拉伸顯示器依然面臨高像素密度與大拉伸度之間相互競爭的問題。

Kim等[39]另辟蹊徑，提出利用空間堆疊的方式提高顯示器的像素密度，即將多層ILED陣列在垂直方向進行堆疊，且保證每層陣列中的發(fā)光單元的位置不會相互重疊，而是填充在各層陣列發(fā)光單元的間距中；隨著堆疊層數(shù)的增加，雖然每一層陣列中發(fā)光單元的密度沒有變化，但是顯示器整體的像素密度得到了提高，且對拉伸度的影響較小。例如，在文章中作者將4層ILED陣列通過PDMS粘合在一起，使顯示器的像素密度增大了3倍，提高效果顯著。

但是，這種空間堆疊結構要求每一層陣列具有高透明度以顯示下層像素點，層間需要具有強結合力以避免拉伸導致的分層現(xiàn)象。另外，多層堆疊必然增加了顯示器整體的厚度，例如文中單層可拉伸ILED陣列的厚度約300 μm，4層陣列堆疊在一起后的總厚度達到約1.3 mm，增加了大約3倍。彈性薄膜厚度的增大必然導致需要更大的拉伸應力使顯示器產(chǎn)生拉伸形變，這對實際應用是不利的。

總體來說，這種堆疊結構雖然存在一些不足和使用限制因素，但是這種將像素點在三維空間進行組裝的策略為設計高像素密度和大拉伸度的可拉伸顯示器拓寬了思路。

4.2 應力分布優(yōu)化策略

在島-橋結構的研究中，襯底的優(yōu)化對于島-橋結構LED陣列的性能起著十分重要的作用。島-橋結構LED陣列常用的制備方法是將多個剛性的LED粘貼或者嵌入在彈性襯底上，并通過互連線連接。在拉伸的過程中，剛性的LED限制了其下面的彈性襯底的拉伸形變，造成在兩者的界面處產(chǎn)生很大的應力集中，進而導致LED與彈性襯底分離。另外，LED和互連橋之間的界面可能由于拉伸下的局部應變積累而分離，這嚴重限制了LED陣列保持長期的光電和拉伸穩(wěn)定性。

為了抑制剛性-彈性材料界面的局部應變，可以將薄層硬質材料嵌入彈性襯底中，例如SU-8 光刻膠[75]和聚酰亞胺[76]（PI）等，作為“應變隔離島”。這種結構要求硬質薄層的厚度遠小于襯底的厚度，此外，還應滿足Eplatform·tplatform?Esubstrate·tsubstrate，其中E和t表示等效彈性模量和厚度[77]。例如，Robinson等[69]在PDMS基板中嵌入兩個PI同心圓盤，一小塊放在PDMS表面附近，另一大塊放在襯底中間（圖5（a））。有限元分析 （FEA） 結果表明，這種雙圓盤結構抑制了表面應變，并在島-橋界面實現(xiàn)了平滑的應變過渡。另外，在Drack等[70]的另一項工作中，采用相同的策略制備可拉伸襯底，他們將PI薄膜作為“應變隔離島”夾在兩個3M VHB薄膜之間，通過預拉伸的方法制備了具有褶皺結構的銅/PET互連橋，最大應變可達300%?？衫霫LED陣列在實現(xiàn)面積擴展比為2.5的雙向拉伸時，ILED的發(fā)光性能幾乎沒有降低。Yang等[71]設計了摩天輪形狀的應變隔離島（Ferris wheelshaped island，F(xiàn)WI），這種隔離島被證明可以有效抑制裂紋在各種變形模式下的擴展，與傳統(tǒng)的圓形島和方形島相比，優(yōu)化的FWI具有顯著增加的失效應變和疲勞壽命。在70%應變下對圓型隔離島和在120%應變下對FWI進行疲勞測試，結果表明，前者很快在界面處失效，而后者在1 000次的循環(huán)拉伸下依舊穩(wěn)定。利用FWI制備的3×3可拉伸ILED陣列在扭曲、折疊、褶皺和拉伸狀態(tài)可以正常工作。

圖5 （a）采用應變隔離島結構的可拉伸襯底應力分布優(yōu)化方案示意圖［69］；（b）利用低彈性模量材料優(yōu)化應力分布的可拉伸OLED陣列［73］；（c）柱陣列緩解拉伸應力示意圖。Fig.5 （a）Schematic diagram of stress distribution optimization scheme for stretchable substrate with strain isolation island structure ［69］. （b）Stretchable OLED arrays using materials with low elastic modulus for optimizing stress distribution［73］. （c）Schematic diagram of column array for stress relief.

除了在彈性襯底中嵌入“應變隔離島”的方法外，在剛性發(fā)光單元下添加低楊氏模量薄層材料或可拉伸應力消除結構已被證明可以增強島-橋結構的可拉伸性。Kim等[73]以PDMS作為主要彈性襯底，表面覆蓋具有超低楊氏模量的硅氧烷彈性體（Silbione），用作應力消除層，用于降低施加到襯底表面OLED島和互連橋上的應力（圖5（b））。實驗結果表明，隨著Silbione的模量從>10 kPa降低到（0.9 ± 0.02） kPa，互連橋的最大拉伸應變從170%增加到350%?？衫?OLED陣列在40%的拉伸度下，器件的電流僅減少了~0.5%,亮度下降~5%；拉伸釋放1 000次后，電流密度和亮度下降~20%。Lim等[74]在PDMS彈性襯底表面制備了柱狀陣列結構，將SU-8聚合物襯底粘附在柱陣列上，制備二維可拉伸OLED陣列。在PDMS襯底拉伸的過程中，柱狀結構與SU-8襯底接觸的部分保持支柱的間距不變，因此拉伸應力不施加到SU-8襯底上，從而減輕了OLED所受應力，如圖5（c）所示。比較沒有和有PDMS柱陣列的器件，互連橋的峰值應力從70 MPa降低到58 MPa，OLED島的峰值應力從6.38 MPa降低到4.35 MPa。由于緊湊的之字形互連設計和有效的應力管理，OLED 陣列具有高達44%的填充率和35.3%的拉伸度，在6.7 V時達到最大亮度1 000 cd·m-2；在峰值亮度時，最大電流效率為3 cd·A-1；在0～20% 拉伸度之間重復拉伸-釋放循環(huán)1 000次后，亮度降低了19%。

4.3 圖像失真優(yōu)化策略

大面積的LED顯示陣列會面臨圖像失真問題。引起圖像失真的因素主要有兩個方面，一是泊松效應的作用，在拉伸過程中，LED陣列在垂直拉伸方向上會發(fā)生壓縮形變而造成圖像扭曲失真；二是拉伸會引起像素島的間距增大而密度下降，引起圖像的失真。我們將前者稱為A型失真，把后者稱為B型失真，綜述了文獻中解決可拉伸顯示陣列中圖像失真的方案。

A型失真優(yōu)化：自然界中材料的泊松比為正數(shù)，而人造超材料可以具有負泊松比，當泊松比為-1時，拉伸過程中橫向和縱向的應變是一致的，這樣就可以消除或減弱圖像的失真。Jang等[7]設計了泊松比為-1的超材料，結合分形剪切Kirigami技術，制備了具有高拉伸性和機械穩(wěn)定性的可拉伸印刷電路板（PCB），如圖6（a）所示。通過輥式轉印技術將micro-LED與PCB結合，制備的可拉伸顯示器在24.5%的拉伸度下不會出現(xiàn)圖像A型失真（圖6（b）），并且在球形表面上表現(xiàn)出平滑和共形的包裹，可被用來作為光療貼片。

圖6 （a）基于分形剪切Kirigami設計和負泊松比超材料的可拉伸電路板；（b）基于負泊松比超材料的可拉伸micro-LED陣列［7］。Fig.6 （a）Circuit board based on fractal shear Kirigami design and metamaterials with negative Poisson's ratio. （b）Photograph of stretchable micro-LED meta-display［7］.

B型失真優(yōu)化：傳統(tǒng)的LED陣列中，器件島分布在二維平面內，拉伸造成像素間距增大而密度降低，使圖像失真。Lee等通過可拉伸的3D結構解決這個問題，他們設計了一種可拉伸的3D桌子狀結構[72]。通過將基于7×7的micro-LED像素陣列的2D前體置于預拉伸彈性襯底上,釋放預應力后，整個器件呈3D桌子狀。位于桌面上的LED始終處于可見狀態(tài)，而桌腳部分micro-LED被隱藏，此時顯示的是4×4的micro-LED陣列；當拉伸度增加到某個閾值時，被隱藏的LED顯露出來，進而變?yōu)?×7的micro-LED陣列。通過這樣的設計實現(xiàn)了在拉伸的過程中像素密度保持不變，解決了顯示圖像失真的問題。但是，為了獲得對桌腳處的micro-LED像素的遮擋效果，桌面的尺寸較大，導致非發(fā)光區(qū)在整個陣列中的占比過大，降低了像素密度和顯示質量。

Kim等[68]設計了能夠在平面內實現(xiàn)像素隱藏和補償?shù)目衫霫LED陣列。他們利用電阻與拉伸應變負相關的含鎳復合電極制備了含有5個ILED的可拉伸陣列，第一、三、五個ILED連接到鍍銀復合電極上（低拉伸度下具有低電阻），第二、四個ILED連接到不鍍銀復合電極上（低拉伸度下具有高電阻）。在低拉伸應變下，由于不鍍銀復合電極的高電阻，第二、四個ILED不能發(fā)光而被隱藏起來；隨著拉伸應變的提高，不鍍銀復合電極的電阻不斷降低，導電性不斷增強，隱藏的ILED發(fā)光逐漸增強而被顯示出來，進而實現(xiàn)了平面內像素隱藏設計。當該電極應變達到20%時，鍍銀和不鍍銀的復合電極電阻相似，此時可以觀察到5個發(fā)光亮度相同的ILED（如圖4（b）所示）。

5 總結和展望

基于島-橋結構的可拉伸LED陣列的器件結構和材料幾乎與當前已報道的各種可拉伸導體和各種有機和無機LED發(fā)光器件相兼容，因此在可拉伸顯示器應用上顯示出巨大的潛力。本文綜述了基于島-橋結構的可拉伸LED陣列的發(fā)展現(xiàn)狀，包括器件結構、拉伸機制、制備策略、材料選擇等，重點總結了各種互連橋的結構和性質，并對其進行了分類，然后介紹了當前報道的面向陣列中應力分布問題和圖像失真問題的可行性解決方案。

雖然當前已報道的島-橋結構可拉伸LED陣列已經(jīng)具有了較高的拉伸度、發(fā)光性能和拉伸穩(wěn)定性，但是距離實際應用還有較大差距，依然面臨一些急需解決的問題和挑戰(zhàn)，例如，在ILED作為發(fā)光單元的可拉伸器件中，ILED陣列需要利用轉移工藝從外延襯底轉移到彈性襯底上，像素密度越高，轉移工藝的難度越大，成本越高，同時，越來越小的ILED尺寸對器件電極與互連橋的焊接工藝提出了更高要求；在彈性襯底表面原位制備發(fā)光器件和互連橋的方案可以避免像素轉移和電極焊接工藝，但是通常高性能的有機和無機LED難以在彈性襯底表面直接制備，因此對彈性襯底的性質提出了新要求；像素密度增大必然導致互連橋的面積占比和尺寸變小，進而壓縮了可拉伸空間；當前已報道的解決拉伸形變下圖像失真問題的方案存在非發(fā)光區(qū)面積占比過大的問題，這本身就會導致顯示質量的降低。另一方面，當前連接橋結構中所用的導電材料大多為價格較高的材料，例如金、銀、液體金屬、Ag NWs和CNTs等，雖然這些材料具有較好的性質，例如高導電性、穩(wěn)定性、延展性、拉伸性和生物相容性，但是這必然會增加器件的制備成本，不利于商業(yè)化應用。Cu和Al等材料具有相對較低的價格和較好的導電性，是當前電子器件中常用的導體，對于這些材料的深度開發(fā)有利于降低器件的制備成本，例如開發(fā)面向彈性導體應用的納米線、納米片和納米粉末等，或者利用摻雜來降低高價格材料的使用量，或者設計中性機械層和應力緩沖層等結構提高其形變能力?？傊?，還需要更多的研究工作，提出新方案、新材料和新技術，去解決上述問題，從而提高可拉伸LED陣列的性能。我們希望通過這篇綜述，激發(fā)更多研究者對于基于島-橋結構可拉伸LED陣列的興趣和研究熱情，推動其在可拉伸顯示應用領域的快速發(fā)展。

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