孔姝婷， 曹富榮,2

（1. 東北大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，沈陽 110819；2. 東北大學(xué)軋制技術(shù)及連軋自動化國家重點(diǎn)實驗室，沈陽 110819）

為推動實現(xiàn)更加強(qiáng)勁、綠色、健康的全球發(fā)展，輕量化材料的應(yīng)用越來越廣泛。鎂及鎂合金作為密度最低的結(jié)構(gòu)金屬材料，具有密度低、比強(qiáng)度高、鑄造性能好、力學(xué)性能優(yōu)良等優(yōu)點(diǎn)，在輕量化材料的發(fā)展中脫穎而出。近些年，鎂鋰合金在航空航天、生物應(yīng)用、武器裝備、電子信息、汽車工業(yè)等領(lǐng)域[1-3]的應(yīng)用越來越廣。隨之而來，對鎂鋰合金的性能的要求也逐漸提高，尋求提高鎂鋰合金強(qiáng)度、減小塑性損失的加工方法很有研究價值。

合金化是一種提高鎂鋰合金力學(xué)性能簡單易行且行之有效的重要途徑[1]。在鎂合金合金化的研究中發(fā)現(xiàn)，Al、Si、Sn、Y、Er 等元素的加入都表現(xiàn)出了不同的強(qiáng)化效果。Cao 等[4]設(shè)計了一種新型Mg-7Li-2Al-1Y 合金，經(jīng)過冷軋后獲得了很好的力學(xué)性能：極限抗拉強(qiáng)度和伸長率分別為299 MPa 和15.7%。研究表明[5-8]，加入Al-Si 共晶合金可以提高鎂合金的性能，Al-Si 的熔化溫度遠(yuǎn)低于Si，可以降低加入Si 元素后的鎂鋰合金的熔煉溫度。Sn 元素的加入有效地促進(jìn)了Mg-14Li 合金的晶粒細(xì)化和柱狀晶向等軸晶的轉(zhuǎn)變[9]。研究顯示[10]，加入Y 元素降低了Mg-9Li-3Al 合金中α 相的體積分?jǐn)?shù)和基體結(jié)構(gòu)強(qiáng)度，而α 相的最大結(jié)構(gòu)強(qiáng)度可以通過加入Sn 獲得。

目前的研究表明，劇烈塑性變形（severe plastic deformation, SPD）也是一種提升鎂合金力學(xué)性能的方法，在材料的塑性變形過程中能產(chǎn)生更大的累積應(yīng)變，試樣尺寸發(fā)生微小改變的同時達(dá)到細(xì)化晶粒的目的。目前應(yīng)用較廣泛的劇烈塑性變形方法主要有等通道轉(zhuǎn)角擠壓（equal- channel angular pressing，ECAP）、高壓扭轉(zhuǎn)（high pressure torsion，HPT）、累積疊軋法（accumulative roll bonding，ARB）、多向鍛造（multidirectional forging, MDF）等[11-13]。MDF 作為一種在簡單設(shè)備上就可以實現(xiàn)大應(yīng)變變形的加工方法，近些年來，有不少學(xué)者對MDF 對鎂合金的影響進(jìn)行了深入的研究。例如，Cao 等[14]研究了Mg-10.2Li-2.1Al-2.23Zn-0.2Sr 合金在多向鍛軋（multidirectional forging rolling, MDFR）作用后的微觀結(jié)構(gòu)、力學(xué)性能、變形機(jī)制和空洞生長，研究了鎂鋰合金的變形能力。在室溫下，該合金的極限抗拉強(qiáng)度為242 MPa，伸長率為23.59%。Tong 等[15]通過低溫MDF 處理，在Mg-8.2Gd-3.8Y-1.0Zn-0.4Zr（合金表達(dá)式中各元素前的數(shù)字表示該元素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，下同）合金中獲得了超高屈服強(qiáng)度（約為417 MPa）和中等延性（伸長率約為12.9%）。Mehrabi 等[16]利用不同溫度和應(yīng)變速率下的剪切沖孔試驗（shear punch test，SPT），研究了Mg-8Li-1Zn 合金在573 K下進(jìn)行擠壓加工，然后在423 K 下進(jìn)行MDF 的超塑性行為。MDF 加工道次對α-Mg 基體的鎂鋰合金的組織性能研究還較少。因此，本文設(shè)計了一種Mg-5Li-3（Al-Si）-2Sn-1Y-0.5Er 合金，并對此合金進(jìn)行MDF，通過研究不同道次對該合金組織和力學(xué)性能的影響，確定適合該合金的最佳MDF 道次。

1 實驗材料與方法

1.1 材料制備

本實驗選用的材料為純Mg、純Sn、Mg-20Li、Mg-20Y，Mg-30Er、Al-20Si 中間合金為熔煉母合金，制備Mg-5Li-3（Al-Si）-2Sn-1Y-0.5Er 合金，用阿基米德法測量合金密度。

1.2 實驗方法

實驗樣品從進(jìn)行260 ℃保溫16 h 的均勻化處理后的鑄錠上切割，樣品尺寸為40 mm×30 mm×22 mm，用此尺寸的樣品進(jìn)行MDF 實驗，MDF 原理如圖1[17]所示，在MDF 過程中尺寸幾乎保持不變。為了研究MDF 道次對樣品的影響，將樣品在350 ℃下進(jìn)行MDF 1、3、6、9、12 道次，鍛造后進(jìn)行水淬以保留微觀結(jié)構(gòu)，累計應(yīng)變分別為0.45、1.35、2.70、4.05、5.40。鑄態(tài)、均勻化、MDF 1～12 道次的樣品取10 mm×6 mm×2 mm 的標(biāo)準(zhǔn)拉伸試樣進(jìn)行室溫拉伸，室溫拉伸實驗在AG-Xplus100K 電子萬能拉伸試驗機(jī)上進(jìn)行，采用的拉伸速率為1 mm/min。鑄態(tài)、均勻化、MDF 1～12 道次室溫拉伸前后樣品經(jīng)過機(jī)械研磨、拋光至鏡面，用1 g 苦味酸、2 mL 乙酸、50 mL 酒精、20 mL 水配制的溶液腐蝕，采用LEICA DMi8 倒置金相顯微鏡（optical microstructure，OM）觀察試樣MDF 各道次后的微觀組織。利用X 射線衍射儀（X-ray diffraction，XRD）對試樣進(jìn)行物相分析，掃描角度為10°～90°，測試速率為5 （°）/min，并使用Jade6 軟件進(jìn)行物相鑒定。

圖1 MDF 示意圖Fig.1 Schematic diagram of MDF

2 結(jié)果與分析

2.1 合金成分和密度

經(jīng)化驗，所制備的樣品的具體成分為Mg-5.21Li-3.00（Al-Si）-2.16Sn-1.90Y-0.93Er（以下簡稱LATY5322 合金），如表1 所示。測得LATY5322 合金的密度為1.629 g/cm3，為超輕合金。

表1 Mg-5Li-3（Al-Si）-2Sn-1Y-0.5Er 合金的具體的化學(xué)成分Tab.1 The specific chemical composition of Mg-5Li-3（Al-Si）-2Sn-1Y-0.5Er alloy

2.2 組織分析

2.2.1 鑄態(tài)顯微組織

圖2為LATY5322 合金的OM 圖。由圖2（a）～（b）可知，鑄態(tài)LATY5322 合金由α-Mg 基體和第二相組成，第二相有兩種狀態(tài)，分別是彌散分布的顆粒狀第二相和分布在晶界的棒狀第二相。由于鑄錠由真空熔煉得到，和非真空熔煉用水冷模具獲得的鑄錠相比，鑄態(tài)晶粒尺寸會偏大。圖2（c）～（d）為LATY5322 合金經(jīng)過260 ℃保溫16 h 均勻化處理后的顯微組織。經(jīng)過均勻化處理，顆粒狀的第二相減少，溶解到晶粒中，晶粒尺寸更加均勻。

圖2 LATY5322 合金的OM 圖Fig.2 OM images of LATY5322 alloy

2.2.2 MDF 后的顯微組織

圖3為LATY5322 合金經(jīng)過MDF 各道次后的OM 圖。由圖3（a）可知，經(jīng)過1 道次后晶粒尺寸較均勻化后的晶粒尺寸變小，此道次的晶粒尺寸變小為機(jī)械破碎，且存在孿晶組織?；w發(fā)生了破碎，尺寸減小，第二相仍為棒狀分布在晶界，說明第二相硬度高于α-Mg 基體。由圖3（b）可知，經(jīng)過3 道次MDF 后晶粒明顯細(xì)化，且第二相少部分被擊碎成顆粒狀。由圖3（c）～（d）可知，經(jīng)過6 道次MDF 后晶粒進(jìn)一步細(xì)化，第二相大部分被擊碎成顆粒狀，出現(xiàn)了少量的動態(tài)再結(jié)晶晶粒，存在大晶粒與小晶粒共存的現(xiàn)象。由圖3（e）～（f）可知，經(jīng)過9 道次MDF 后鍛造變形過程中動態(tài)再結(jié)晶程度增加，出現(xiàn)大量細(xì)小的動態(tài)再結(jié)晶晶粒，且合金中較大的ɑ-Mg 晶粒幾乎全部破碎，平均晶粒最細(xì)，同鑄態(tài)相比晶粒細(xì)化了95%，第二相完全呈顆粒狀分布在晶界處。由圖3（g）可知，經(jīng)過12 道次MDF 后，隨著保溫時間的延長和加熱次數(shù)增加，動態(tài)再結(jié)晶后的晶粒發(fā)生長大。因此，伴隨MDF 的進(jìn)行，合金發(fā)生機(jī)械破碎、動態(tài)再結(jié)晶和晶粒長大的組織演變。LATY5322 合金的晶粒尺寸變化如圖4 所示。

圖3 LATY5322 合金MDF 不同道次的OM 圖Fig.3 OM images of LATY5322 alloy after MDF at different passes

圖4 LATY5322 合金MDF 不同道次后的平均晶粒尺寸Fig.4 Average grain sizes of LATY5322 alloy after MDFat different passes

2.2.3 XRD 分析

對鑄態(tài)LATY5322 合金進(jìn)行物相測試和分析，圖5 為LATY5322 合金的XRD 譜圖。從圖5 中可以看出，基體相為α-Mg 固溶體，還存在Al2Y、AlLi、Mg2Si、Mg2Sn 金屬間化合物。經(jīng)過合金化以后，基體實現(xiàn)固溶強(qiáng)化，化合物顆?？梢詫崿F(xiàn)第二相強(qiáng)化。

圖5 LATY5322 合金的XRD 譜圖Fig.5 XRD pattern of LATY5322 alloy

2.3 MDF 道次對合金的力學(xué)性能的影響

圖6為LATY5322 合金的室溫力學(xué)曲線以及伸長率（elongation，EL）變化情況。由圖6（a）可以看出，鑄態(tài)下合金的最大抗拉強(qiáng)度（（ultimate tensile strength，UTS）、屈服強(qiáng)度（yield strength，YS）和EL 最小，分別為164 MPa、109 MPa、10.76%。同鑄態(tài)相比，合金經(jīng)過260 ℃保溫16 h 均勻化后消除了晶內(nèi)偏析，抗拉強(qiáng)度有所提升、塑性略有下降，UTS、YS、EL 分別為190 MPa、165 MPa、9.16%。力學(xué)性能的提高，可以歸因于沉淀相對位錯滑移的阻礙作用[18]。經(jīng)過MDF 后，合金UTS 和EL 增大，這是因為在隨著MDF 道次的增加，晶粒尺寸變小，由Hall-Petch 關(guān)系可知，合金的晶粒尺寸越小，YS 越高。研究表明，YS 和EL 隨晶粒細(xì)化而增加[19]。1 道次MDF 后合金的UTS、 YS、 EL 分別為225 MPa、160 MPa、11.48%，同鑄態(tài)合金相比，1 道次MDF 后合金的YS 和EL 略有增加，說明MDF 可以提高合金的力學(xué)性能。3 道次MDF 后，合金的UTS、YS、EL 分別為211 MPa、114 MPa、21.0%。結(jié)合合金顯微組織變化可知，3 道次MDF 后的晶粒同1 道次后的相比，細(xì)化效果明顯，因此其力學(xué)性能大幅度提升。6 道次MDF 后合金的UTS、YS、EL 分別為222 MPa、118 MPa、23.3%，此時隨著累計應(yīng)變量的增大，第二相晶粒破碎，但是動態(tài)再結(jié)晶并不充分，晶粒尺寸不均勻，力學(xué)性能略微提升。隨著MDF 道次增加，9 道次下的合金UTS、YS、EL 分別為239 MPa、165 MPa、26.2%。從MDF 后的顯微組織變化可看出，9 道次晶粒最細(xì)且晶粒分布均勻，第二相晶粒破碎，呈顆粒狀彌散分布。此時完成了3 個MDF 的循環(huán)，累計應(yīng)變量增加，力學(xué)性能提升。進(jìn)一步進(jìn)行MDF，12 道次下的合金UTS、YS、EL 分別為219 MPa、139 MPa、19.9%。由于回爐保溫次數(shù)過多，造成晶粒長大，力學(xué)性能較9 道次有所下降。通過對MDF 各個道次后的UTS、YS、EL 的對比，驗證了累計應(yīng)變和鍛造溫度會影響組織演變和力學(xué)性能[20]。通過對比可見，LATY5322 合金的最佳MDF 道次為9 道次，在此道次，合金的顯微組織和力學(xué)性能最佳。

圖6 LATY5322 合金室溫力學(xué)性能Fig. 6 Mechanical properties of LATY5322 alloy at room temperature

從拉伸曲線的局部放大圖可以清楚地看到，MDF 各道次后室溫拉伸曲線上塑性變形過程中曲線發(fā)生鋸齒狀起伏，這種現(xiàn)象稱為Portevin-Le Chatelier 效應(yīng)。該效應(yīng)從1923 年被Portevin 和Le Chatelier 首次進(jìn)行了系統(tǒng)的研究，并將該鋸齒流動現(xiàn)象定義為Portevin-Le Chatelier（PLC）效應(yīng)。Cao等[17,21]在Mg-6.4Li-3.6Zn-0.37Al-0.36Y 合金和Mg-2.76Li–3Al-2.6Zn-0.39Y 合金中發(fā)現(xiàn)了PLC 效應(yīng)，并且提出了分離應(yīng)力與實驗應(yīng)力之間的關(guān)系，作為判斷PLC 效應(yīng)發(fā)生的標(biāo)準(zhǔn)。Mogucheva 等[22]在指出3 種主要的A、B、C 型PLC 之后，在具有復(fù)雜成分的合金中觀察到的一些特定形狀的變形曲線，有時可以區(qū)分不同的類型D 和E。在LATY5322 合金中發(fā)現(xiàn)的PLC 效應(yīng)3、6、12 道次后為D 型PLC，9 道次后為D+C 型PLC。

從圖6 可以看出，隨著道次增加，晶粒細(xì)化，PLC 效應(yīng)的振幅越明顯，其中9 道次后的振幅最強(qiáng)。許多學(xué)者對PLC 效應(yīng)產(chǎn)生的原因進(jìn)行了研究。Li 等[23]發(fā)現(xiàn)，在Mg-5Li-3Al-1.5Zn-2RE 中，較小的鋸齒狀流動是由于傳統(tǒng)的動態(tài)應(yīng)變時效，嚴(yán)重的PLC 現(xiàn)象是由大量的孿晶引起的。對LATY5322合金室溫拉伸試樣的拉伸部位進(jìn)行OM 觀察，結(jié)果如圖7 所示。從圖7 中可以看出，9 道次拉伸試樣的拉伸部位孿晶密度最大，孿晶密度隨著道次的變化規(guī)律同PLC 效應(yīng)振幅隨著道次變化的規(guī)律是同步的，說明嚴(yán)重的PLC 現(xiàn)象是由大量的孿晶引起的，這與Li 等[23]的研究結(jié)果一致。

圖7 LATY5322 合金MDF 不同道次后拉伸部位OM 圖Fig.7 OM images of the tensile parts of LATY5322 alloy after MDF at different passes

3 結(jié) 論

（1） LATY5322 合金為α-Mg 基體合金，合金化元素的加入析出Al2Y、AlLi、Mg2Si、Mg2Sn 金屬間化合物，實現(xiàn)了第二相強(qiáng)化。

（2）MDF 可以有效提升LATY5322 合金的力學(xué)性能，其中9 道次的強(qiáng)化效果最佳。該合金在9 道次MDF 后的UTS、YS、EL 分別為165 MPa、239 MPa、26.2%，晶粒細(xì)化效果最明顯，同鑄態(tài)相比，晶粒尺寸細(xì)化了95%。

（3）該合金在進(jìn)行室溫拉伸時，出現(xiàn)D 型和D+C 型PLC 效應(yīng)。在對室溫拉伸試樣的拉伸部位進(jìn)行顯微觀察時，發(fā)現(xiàn)大量的孿晶。同時，孿晶密度的變化趨勢與PLC 效應(yīng)振幅的變化趨勢一致。