陳邱笛，鄭為比，張沛雄*，李 真，陳振強

（1. 廣東省晶體與激光技術(shù)工程研究中心，廣東 廣州 510632；2. 廣東省光纖傳感與通信重點實驗室，廣東 廣州 510632；3. 暨南大學(xué) 光電工程系，廣東 廣州 510632）

1 引 言

激光二極管（LD）泵浦的固態(tài)激光器可以通過腔內(nèi)二次諧波（SHG）倍頻的方式將紅外波段激光轉(zhuǎn)換為可見光波段激光[1-3]。以這種方式生產(chǎn)的固態(tài)綠色激光源高效且緊湊，這使其廣泛應(yīng)用于各個領(lǐng)域，在過去一段時間內(nèi)得到了快速發(fā)展[4-5]。1 080 nm 左右的激光在地球探測、醫(yī)療和科學(xué)研究等領(lǐng)域具有重要意義[6-8]。通過進(jìn)一步SHG 倍頻，可以獲得540 nm 左右的綠色激光，在血液檢測和醫(yī)療美容等方面具有重要應(yīng)用[9-10]。

眾所周知，由Nd 離子摻雜的激光晶體可以發(fā)射波長為~1.06 μm 基頻激光，通過SHG 倍頻即可獲得波長為~532 nm 的綠色激光。在這一過程中，LiB3O5（LBO）作為一種常見的倍頻晶體，可以在強激光的作用下利用其二次非線性效應(yīng)將長波長激光的頻率加倍，并輸出短波長激光[11-13]。LBO可以有效地將Nd 離子激光系統(tǒng)的頻率提高一倍或三倍，還可以應(yīng)用于光學(xué)參數(shù)啁啾放大、高功率和短脈沖激光輸出等領(lǐng)域[14-17]。因此，LBO 是實現(xiàn)綠色激光輸出的重要倍頻晶體。在已有的研究中，Li 等使用高脈沖能量電光調(diào)QMOPA 激光系統(tǒng)，利用Nd∶YAG 激光器進(jìn)行倍頻，在532 nm 處獲得脈沖能量為13.2 mJ、脈寬為6.4 ns 的激光脈沖[18]。Meier 等 通 過Nd∶YAG 激 光 器 的 倍 頻 實 現(xiàn)了134 W 高 功 率532 nm 連 續(xù) 激 光 輸 出[19]。Guo 等報道了一種基于Nd∶YVO4晶體、在確保激光器在532 nm 處單縱模（SLM）工作的條件下，最大化倍頻激光器的輸出功率的方法[20]。然而，不難發(fā)現(xiàn)，由于通常使用商用Nd∶YAG 或Nd∶YVO4晶體作為基頻激光器的增益介質(zhì)，倍頻綠色激光器的波長 由 于Nd∶YAG 和Nd∶YVO4在1 064 nm 的 輸 出波 長 而 被 限 制 在532 nm[21-22]。然 而，532 nm 處 的激光位于Nd3+離子約為530 nm 的吸收峰附近，這嚴(yán)重影響激光輸出效率，因而大大限制了其應(yīng)用范圍[23-24]。因此，開發(fā)新的激光晶體對于實現(xiàn)波長約540 nm 的綠色激光具有重要意義。

Nd∶Gd0.1Y0.9AlO3（Nd∶GYAP）是一種新型激光晶體，其特性與YAP 晶體相似[25-26]。這種晶體可以用提拉法（Czochralski（Cz）method）生長，具有優(yōu)良的物理和化學(xué)特性。GYAP 晶體具有500~600 cm-1范圍內(nèi)的低聲子能量，因此可以減少多光子去激發(fā)過程，并提高量子發(fā)光效率[27-29]。同時，GYAP 晶體實現(xiàn)了Y3+離子和Gd3+離子的共同摻雜，這可以有效地提高晶體分離系數(shù)和晶體生長質(zhì)量，因為摻雜的Gd3+離子（0.093 8 nm）和激活離子Nd3+離子（0.099 5 nm）的半徑相似[30]，從而導(dǎo)致發(fā)射截面減小和熒光壽命增加[31-34]。由于這些原因，Nd∶GYAP 晶體是理想的1 μm 波段激光材料。在先前的研究中，已經(jīng)利用Nd∶GYAP 晶體實現(xiàn)了在~1 μm 波段超過8 W 的連續(xù)波（CW）激光輸出[35]。通過在激光腔中插入可飽和吸收體，本課題組也已經(jīng)成功搭建了調(diào)Q激光器[36-37]。在這些研究中，Nd∶GYAP 晶體顯示了其優(yōu)異的激光性能。值得注意的是，這些研究中Nd∶GYAP 晶體的 發(fā) 射 光 譜 位 于1 080 nm 附 近[25,35-37]。因 此，在1 080 nm 處的基頻激光器的SHG 倍頻激光器的發(fā)射波長將位于大約540 nm 處，從而可以有效地避免Nd3+離子自吸收的影響。

本工作首次在新型Nd∶GYAP晶體上實現(xiàn)了540 nm倍頻綠光激光器。以Nd∶GYAP 晶體為增益介質(zhì)，LBO 為倍頻晶體，建立了一種線性腔內(nèi)倍頻激光器，成功地實現(xiàn)了65 mW 的綠光輸出。主峰在1 079 nm 的 激 光 被 成 功 地 倍 頻 到539.4 nm。與Nd∶GYAP 激光晶體的吸收光譜和發(fā)射光譜相比，可以發(fā)現(xiàn)該波長的輸出激光成功避開了Nd∶GYAP 晶體在528 nm 處的吸收峰。除此之外，本工作還研究了基頻激光和倍頻激光的偏振特性。如表1 所示，與傳統(tǒng)532 nm 倍頻激光器相比，本工作中的Nd∶GYAP 晶體倍頻產(chǎn)生的綠色激光盡管輸出功率較低，但卻擁有少見的540 nm 輸出波長和更低的激光閾值。更低的閾值可能正是由于540 nm 的發(fā)射峰避免了Nd3+離子的自吸收使得吸收效率得到提升。這一結(jié)果表明，新型Nd∶GYAP 晶體可以有效地實現(xiàn)約540 nm 的綠色倍頻激光輸出。這也為避免Nd3+離子的自吸收提供了有效的途徑，從而擴大綠色激光器的應(yīng)用范圍。

表1 Nd∶GYAP 與其他倍頻綠光特性對比Tab.1 Comparison of Nd∶GYAP with other SHG green laser characteristics

2 實 驗

2.1 Nd∶GYAP 光譜特性測試

Nd∶GYAP 是通過提拉法（Cz）生長并按Pnma空間群定向后沿b軸切割的。晶體的吸收光譜和熒光光譜分別通過UV-VIS-NIR 光譜儀（Perkin El?mer，Lambda 900）和分光光度計（Edinburgh Instru?ments，F(xiàn)LS920）測量。同時，本工作對其發(fā)射與吸收截面進(jìn)行了計算。

2.2 激光實驗裝置

將Nd∶GYAP 晶體沿b軸加工成4 mm×4 mm×5 mm 的尺寸，以產(chǎn)生約1 μm 的基頻激光，圖1插圖為激光樣品照片。為了實現(xiàn)綠色激光輸出，設(shè)計了一個直腔來實現(xiàn)~1 μm 激光器的倍頻操作，如圖1 所示。該裝置的泵浦源是一種連續(xù)波（CW）工作的光纖耦合激光二極管（LD），發(fā)射波長為808 nm，纖心直徑為400 μm，數(shù)值孔徑（NA）為0.22。泵浦光束通過1∶1 耦合透鏡系統(tǒng)聚焦在Nd∶GYAP 晶體的端面，以激發(fā)晶體發(fā)射~1 μm 的基頻激光。輸入鏡M1曲率半徑為200 mm，在808 nm 處高透（R<0.2%），在1 080 nm 處高反（R>99.8%）。位于腔內(nèi)的平面鏡M2 在1 080 nm 處高透（T>99.5%）以使基頻光通過，在540 nm 處具有高反涂層（R>99.5%），使綠光集中輸出，從而提高輸出綠色激光器的效率。輸出耦合鏡（OC）M3 具有200 mm 的曲率半徑，并且在1 080 nm處高反（R>99.5%），其與M1一起對基頻光形成振蕩。M3 同時對540 nm 具有高透過率，這有效地實現(xiàn)了540 nm 綠色激光輸出。選擇沿θ=90°、Φ=0°切割的LBO 晶體作為倍頻晶體，其尺寸為3 mm×3 mm×20 mm。LBO 晶體的兩個端面均涂覆1 030~1 230 nm 和530~620 nm 波 段的防反射膜。Nd∶GYAP和LBO均包裹在銦箔中，并放置在水冷銅塊中，冷卻水溫度為18 ℃。整個裝置放置得盡可能緊湊，整個腔長約為50 mm。

圖1 基于Nd∶GYAP 的腔內(nèi)倍頻綠光激光器裝置圖。插圖：Nd∶GYAP 激光樣品照片。Fig.1 Device diagram of intracavity frequency doubling green laser based on Nd∶GYAP. Insert：photo of Nd∶GYAP.

3 結(jié)果與討論

3.1 Nd∶GYAP 光譜特性

與YAP 晶體一樣，GYAP 晶體由于其各向異性的晶體結(jié)構(gòu)，其光譜特性由于不同的軸向而區(qū)別很大。a切和c切晶體具有更大的發(fā)射截面和更小的熒光壽命，因此它們具有更高的存儲能量，適合進(jìn)行脈沖激光操作[41]。b切晶體具有更高的增益，因此更適合于連續(xù)激光操作。因此，為了獲得更高效的綠色激光器，本研究選擇了b切Nd∶GYAP 晶體。圖2（a）展示了300~1 000 nm 范圍內(nèi)的b切Nd∶GYAP 晶體的吸收截面，其位于804 nm處的峰值可以與商用808 nm 激光二極管（LD）匹配良好。這一峰位是由于Nd3+離子從基態(tài)躍遷到4F5/2+4I9/2能級，在804nm處，b切Nd∶GYAP 晶體具有8.07×10-21cm2的大吸收截面。同時我們也注意到，在中心波長為528 nm 也存在一個吸收峰，與常見的532 nm 倍頻激光波長相重合。使用波長為808 nm 的光泵浦測量了1 050~1 200 nm范圍內(nèi)的熒光光譜，并計算了發(fā)射截面，如圖2（b）所 示。該 發(fā) 射 與4F3/2到4I11/2能 級 的 躍 遷 有關(guān)，其峰值位于1 086 nm，最大發(fā)射截面為3.03×10-20cm2。由于引入了Gd3+離子，b切Nd∶GYAP 晶體發(fā)射峰具有極寬的半高寬，為44.63 nm。值得注意的是，倍頻操作后的發(fā)射波長可以避開528 nm 的吸收峰，從而可以有效地避免Nd3+離子自吸收的影響。

圖2b切Nd∶GYAP 晶體光譜特性。 （a）吸收截面；（b）發(fā)射截面。Fig.2 Spectral characteristics of theb-cut Nd∶GYAP crystal. （a）Absorption cross section. （b）Emission cross section.

3.2 Nd∶GYAP 晶體～1 μm 波段激光器

本工作首先研究了Nd∶GYAP 晶體的~1 μm激光特性。在圖2 所示的裝置中，在沒有置入LBO 晶體的情況下，M3 被具有曲率半徑同樣為200 mm 但在1 080 nm 處透射率為95%的輸出耦合鏡代替，從而實現(xiàn)了約1 080 nm 激光輸出。

如圖3（a）所示，b切Nd∶GYAP 晶體作為增益介質(zhì)時，激光輸出功率和吸收泵浦功率之間幾乎呈線性關(guān)系。盡管為了與后續(xù)的綠色激光器保持一致而使用了一個長腔，Nd∶GYAP 晶體的激光輸出仍然表現(xiàn)出31.5%的良好斜率效率和0.427 W的低閾值。當(dāng)吸收泵浦功率為4.36 W 時，最大輸出功率達(dá)到1.197 W。之后，由于晶體的熱效應(yīng)，當(dāng)泵浦功率繼續(xù)增加時，輸出功率不再顯著變化。這證明Nd∶GYAP 晶體具有優(yōu)異的激光性能，適用于~1 μm 波段的激光材料，為后續(xù)倍頻操作提供了重要基礎(chǔ)。

圖3 Nd∶GYAP 激光器1 μm 波段激光特性。 （a）輸出功率；（b）激光光譜。Fig.3 1 μm-band laser characteristics of Nd∶GYAP. （a）Output power. （b）Laser spectrum.

如圖3（b）所示，本工作利用光譜分析儀（YOK?OGAWA，AQ6374）測量了Nd∶GYAP 在~1 μm 處的激光光譜。連續(xù)激光器的激光光譜具有以1 079 nm為中心的發(fā)射峰，并且在1 072 nm 處也存在峰值。這與Nd∶GYAP 晶體的熒光發(fā)射光譜一致。1 079 nm 處的主峰將在倍頻操作中發(fā)揮作用，因此在添加LBO晶體后，可以實現(xiàn)~540 nm的綠色激光輸出。

3.3 倍頻綠光激光器特性

當(dāng)LBO晶體置于激光腔中時，本工作首次在Nd∶GYAP 上通過倍頻操作成功地獲得了約540 nm 的綠色激光輸出。如圖4（a）所示，通過實驗可以獲得綠色激光器的輸出功率與Nd∶GYAP 晶體的吸收泵浦功率之間的關(guān)系，也幾乎呈線性增加。當(dāng)吸收泵浦功率僅為0.046 W 時，可以獲得輸出功率為0.002 W 的綠光激光器。這種極低的閾值低于之前的1 μm激光器。這可能是由于M3在1 080 nm的高反射率，導(dǎo)致1 080 nm 的激光被完全限制在激光腔內(nèi)，從而提高了激光腔內(nèi)1 080 nm 激光的效率。與吸收泵浦功率相比，本研究獲得的綠光輸出具有2.02%的斜率效率。當(dāng)泵浦功率達(dá)到3.083 W 時，可以獲得65 mW 的最大綠光輸出。之后，由于晶體的熱效應(yīng)，輸出功率開始降低。這也是Nd∶GYAP激光晶體首次通過倍頻操作實現(xiàn)綠色激光輸出。

圖4 綠光激光特性。 （a）輸出功率；（b）激光光譜。Fig.4 Green laser characteristics. （a）Output power. （b）Laser spectrum.

采用同樣的光譜分析儀（YOKOGAWA，AQ6374）測量倍頻后的綠色激光發(fā)射光譜，如圖4（b）所示。綠光的發(fā)射峰位于539.4 nm 處，將其乘以2后可以發(fā)現(xiàn)，與Nd∶GYAP 晶體的1 079 nm 激光發(fā)射峰非常一致。該發(fā)射峰的半高寬為0.379 nm。由于基頻光中的1 072 nm 波長成分較弱，在倍頻操作中被LBO 晶體損耗后未能實現(xiàn)倍頻輸出。與傳統(tǒng)532 nm 激光器相比，Nd∶GYAP 晶體獲得的倍頻激光器可以在約540 nm 處實現(xiàn)更長波長的綠色激光輸出。該波長還避免了Nd∶GYAP 晶體在528 nm 處的吸收峰，從而避免了Nd 離子的自吸收效應(yīng)。

3.4 1 080 nm 激光器和540 nm 激光器的偏振特性

通過在整個裝置的末端放置格蘭-泰勒棱鏡，可以分別研究1 080 nm 激光器和倍頻540 nm 激光器的偏振特性。格蘭泰勒棱鏡是一種由天然方解石晶體制成的雙折射偏光器件，當(dāng)光入射時可以對偏振方向進(jìn)行分解。旋轉(zhuǎn)棱鏡，每10°記錄一次功率值，具有最大功率的角度對應(yīng)于其偏振方向。圖5（a）、（b）分別顯示了在2.239 W 泵浦功率下功率歸一化后1 080 nm 激光器和540 nm 激光器的偏振特性。可以發(fā)現(xiàn)，基頻激光器和SHG 激光器都是線性偏振的，偏振方向分別為45°和90°。眾所周知，在Ⅰ型相位匹配中存在o+o→e的變化。然而，在這項研究中，由于基頻激光具有45°偏振，當(dāng)通過LBO 時，由于晶體的光學(xué)旋轉(zhuǎn)，偏振方向會發(fā)生偏轉(zhuǎn)。此時，具有不同偏振方向的基頻激光器在振蕩過程中被組合，影響了倍頻激光器的偏振方向。

圖5 激光偏振特性。 （a）基頻1 080 nm 激光的偏振；（b）倍頻540 nm 激光器的偏振。Fig.5 Polarization characteristics. （a）Polarization of the 1 080 nm laser. （b）Polarization of the 540 nm laser.

4 結(jié) 論

本工作首次在新型Nd∶GYAP 晶體上實現(xiàn)了～540 nm 倍頻綠光激光器。在本研究中，使用LBO 晶體實現(xiàn)腔內(nèi)倍頻操作，并成功獲得了中心波長為539.4 nm 的綠色激光器。激光閾值為0.046 W，最大輸出為65 mW。該激光器還具有90°偏振特性。通過對光譜和基頻激光的分析，可以發(fā)現(xiàn)~540 nm 激光來自Nd∶GYAP 晶體在1 079 nm 的激光輸出，這可以避免Nd3+離子在528 nm 的吸收峰。這一結(jié)果表明，新型Nd∶GYAP 晶體可以有效地實現(xiàn)約540 nm 的綠色倍頻激光輸出。盡管當(dāng)前輸出功率仍然很低，但是這為解決Nd3+離子自吸收問題提供了新的思路。同時，這一新波長也完全可以勝任傳統(tǒng)532 nm 綠色激光在顯示、醫(yī)療等多領(lǐng)域的應(yīng)用。

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