章康康，任登鳳，朱晨光，韓玉閣

MTV富燃煙火劑低壓燃燒特性分析

章康康1, 2，任登鳳1, 2，朱晨光3，韓玉閣1, 2

(1. 南京理工大學(xué)能源與動(dòng)力工程學(xué)院，南京 210094；2. 南京理工大學(xué)電子設(shè)備熱控制工信部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，南京 210094；3. 南京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院，南京 210094)

為研究鎂/聚四氟乙烯/氟橡膠(MTV)富燃煙火劑在低壓環(huán)境下的燃燒特性，建立了MTV煙火劑三維燃燒流動(dòng)數(shù)值模型，采用9步簡化反應(yīng)機(jī)理耦合渦耗散概念燃燒模型描述有氧燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過程．通過CO2激光點(diǎn)火低壓燃燒實(shí)驗(yàn)結(jié)果驗(yàn)證了模型的合理性．結(jié)果表明：壓力降低和Mg含量增加均會造成火焰溫度降低；Mg氟化反應(yīng)產(chǎn)物MgF2的分布核心與火焰高溫區(qū)重合，低壓下核心面積減小并向燃面移動(dòng)；由于氧氣分壓降低，壓力對Mg氧化反應(yīng)速率的影響更明顯．

MTV煙火劑；燃燒特性；數(shù)值模擬；組分分布

由金屬燃料鎂(Mg)、聚四氟乙烯(PTFE)以及氟橡膠(Viton)組成的高能材料被稱為MTV煙火劑．由于具有較強(qiáng)的點(diǎn)火源特性、良好的熱穩(wěn)定性、生產(chǎn)安全性、低成本等優(yōu)越性能，MTV煙火劑在固體燃料沖壓發(fā)動(dòng)機(jī)[1]和底部排氣彈[2-3]的點(diǎn)火系統(tǒng)、固體推進(jìn)劑[4]和示蹤劑[5]等方面均有廣泛的應(yīng)用．此外，由于同時(shí)在近、中和遠(yuǎn)紅外波段內(nèi)(1～3μm，3～5μm，8～14μm)具有很高的輻射能量，能有效地對紅外制導(dǎo)系統(tǒng)進(jìn)行干擾或誘騙，該煙火劑也是紅外誘餌彈的有效載荷[6-7]．實(shí)際上，航空航天領(lǐng)域通常在高空環(huán)境使用MTV煙火劑來執(zhí)行復(fù)雜的任務(wù)，低氣壓、低含氧量和低空氣密度等環(huán)境因素影響著煙火劑的點(diǎn)火和燃燒性能，進(jìn)而導(dǎo)致紅外誘餌劑的干擾性能和底部排氣彈的增程效果降低．因此，對MTV富燃煙火劑在不同亞大氣壓環(huán)境下的燃燒特性進(jìn)行分析十分必要．

為描述MTV煙火劑極其復(fù)雜的燃燒機(jī)理，眾多學(xué)者對其燃燒特性進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究和數(shù)值分析．Kubota等[8]通過高壓燃燒實(shí)驗(yàn)探究了粒徑和配比對Mg/PTFE推進(jìn)劑燃速的影響，并使用熱重法和差熱分析法分析了推進(jìn)劑在0.1MPa氮?dú)猸h(huán)境內(nèi)的熱分解過程．Chen等[9]通過實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)鎂基固體燃料的燃燒速率隨環(huán)境壓力單調(diào)增加，且在空氣和氮?dú)猸h(huán)境下均遵循圣羅伯特定律．Kuwahara等[10]通過落錘試驗(yàn)證明Mg/PTFE混合物的燃速與能量輸出之間存在很強(qiáng)的關(guān)系．20世紀(jì)末，紅外熱像測溫技術(shù)開始被應(yīng)用于火焰溫度場的測量．L?z?roaie等[11]、Ma等[2]、Du等[12]使用不同型號的紅外熱像儀對MTV的燃燒溫度場進(jìn)行了準(zhǔn)確測量．

煙火劑燃燒場組分分布特性對于研究反應(yīng)機(jī)理、預(yù)測輻射輸出特性等方面均具有重要意義，然而組分分布特性在目前很難通過實(shí)驗(yàn)方式獲得．現(xiàn)階段，國內(nèi)外學(xué)者主要通過建立適當(dāng)?shù)臄?shù)值模型來模擬燃燒室內(nèi)的組分分布特性．Peretz[1]使用化學(xué)平衡代碼對不同MTV配方在0.5～8.0MPa壓力范圍內(nèi)進(jìn)行了全面的熱化學(xué)研究．Koch[13]使用化學(xué)反應(yīng)平衡產(chǎn)物程序(CEA)計(jì)算了常壓下不同Mg質(zhì)量分?jǐn)?shù)的煙火劑的絕熱火焰溫度和燃燒產(chǎn)物．Douglass等[14]基于Sandia完全預(yù)混反應(yīng)代碼對MTV燃燒反應(yīng)開展了化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型的數(shù)值研究．Ma等[2]基于簡化修正的3步反應(yīng)動(dòng)力學(xué)機(jī)理，采用計(jì)算流體力學(xué)(CFD)方法數(shù)值模擬了Mg/PTFE底排點(diǎn)火器三維時(shí)均燃燒場，并詳細(xì)討論了射流火焰結(jié)構(gòu)中各燃燒組分的變化規(guī)律．Zhang等[15]在此基礎(chǔ)上建立了MTV富燃煙火劑有氧燃燒模型，計(jì)算獲取了Mg和碳氟組分氧化產(chǎn)物的分布結(jié)果．章康康等[16]使用Arrhenius定律形式的表達(dá)式表征凝聚相產(chǎn)物的摩爾生成速率，獲得了MgF2、MgO等凝聚相燃燒產(chǎn)物的分布特性．

上述研究對MTV富燃煙火劑在常壓和高壓下的燃燒特性進(jìn)行了大量的實(shí)驗(yàn)和數(shù)值分析．然而，關(guān)于MTV煙火劑在低壓下的燃燒特性的研究鮮見報(bào)道．為此，本文基于簡化的9步有氧燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)機(jī)理建立了MTV富燃煙火劑流動(dòng)燃燒耦合求解的數(shù)值模型，通過CO2激光點(diǎn)火燃燒實(shí)驗(yàn)結(jié)果驗(yàn)證了模型的合理性．計(jì)算結(jié)果綜合分析了不同壓力、不同Mg含量對燃燒場參數(shù)分布特性的影響．

1?實(shí)?驗(yàn)

1.1?實(shí)驗(yàn)樣品

MTV富燃煙火劑由Mg作為燃料，PTFE作為氧化劑，少量Viton作為黏合劑．Mg和PTFE的粒徑分別為75μm和30μm．藥柱制備采用模壓成型工藝，主要包括藥品準(zhǔn)備、混藥、壓藥和包覆4道工序．首先，將Mg和PTFE粉末進(jìn)行充分干混，然后將經(jīng)丙酮溶解后的Viton加入混合粉末進(jìn)行濕混，各組分配比如表1所示．混合粉末自然晾干后進(jìn)行造粒以保持均勻性，圖1(a)為混合粉末的掃描電子顯微鏡圖像，可以看出粉末混合較好．然后，經(jīng)油壓機(jī)將混合粉末壓入直徑為7mm的模具中，得到直徑7mm、高度10mm的圓柱形藥柱，如圖1(b)所示．最后，為確保樣品端面燃燒，在藥柱四周涂上耐高溫的絕緣硅橡膠．

表1?MTV藥劑配方

Tab.1?MTV formulations

1.2?實(shí)驗(yàn)裝置

低壓環(huán)境下激光點(diǎn)火實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)主要由CO2激光器、燃燒室、真空泵、控制系統(tǒng)與測試設(shè)備組成，如圖2所示．實(shí)驗(yàn)裝置的細(xì)節(jié)可參考筆者之前的工作[17]．

圖2?實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)原理

2?數(shù)值模擬

2.1?數(shù)理模型

MTV富燃煙火劑的燃燒火焰流場可分為無氧燃燒核心區(qū)和有氧燃燒擴(kuò)散區(qū)[15]．無氧燃燒核心區(qū)主要包括碳氟組分的持續(xù)分解以及Mg的氟化反應(yīng)；有氧燃燒擴(kuò)散區(qū)的反應(yīng)則源于過量的氣化Mg和無氧燃燒產(chǎn)物碳氟組分與O2的氧化反應(yīng)．現(xiàn)對其燃燒過程做出如下假設(shè)：燃面的固相反應(yīng)僅產(chǎn)生氣相C2F4和氣化的Mg，并作為氣相反應(yīng)的初始反應(yīng)物；Viton不參與反應(yīng)過程；燃燒組分作理想氣體處理[18]；基于Arrhenius定律計(jì)算化學(xué)反應(yīng)速率．

基于上述物理模型，采用Realizable-湍流模型描述氣體火焰的湍流效應(yīng)，建立如下三維流動(dòng)與燃燒耦合計(jì)算的基本控制方程組[17]：

式中：、、代表三維坐標(biāo)系的方向；i、i和i為無黏通量；v、v和v為黏性通量；為燃燒反應(yīng)源項(xiàng)；各矢量表達(dá)式如下[17]：

式中：是反應(yīng)區(qū)混合氣體總密度；、D和Y分別為組分的密度、質(zhì)量擴(kuò)散系數(shù)和質(zhì)量分?jǐn)?shù)；、、是速度在、、方向的分量；和分別代表燃燒室壓強(qiáng)和總能；τ、τ和τ分別為、、方向的正應(yīng)力；τ、τ、τ、τ、τ、τ為黏性剪切應(yīng)力；q、q、q分別代表、、方向的熱流密度．R為組分化學(xué)反應(yīng)的凈產(chǎn)生速率，本文采用渦耗散概念(EDC)燃燒模型求解此源項(xiàng)[19-20]：

式中：ξ和τ為分別代表化學(xué)反應(yīng)的良好尺度和時(shí)間尺度；表示經(jīng)過單位τ后ξ的組分質(zhì)量分?jǐn)?shù)．

2.2?反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型

筆者之前的工作中提出的有氧燃燒反應(yīng)動(dòng)力學(xué)機(jī)理共18步基元反應(yīng)[15]，本文選用充分?jǐn)嚢璺磻?yīng)器(PSR)模型對復(fù)雜機(jī)理進(jìn)行了簡化和修正以提高計(jì)算效率[21]．分別以18步反應(yīng)和9步簡化機(jī)理對MTV 3#煙火劑在0.10MPa下點(diǎn)火燃燒過程進(jìn)行了計(jì)算，主要組分的分布情況如圖3所示．由圖可知，簡化機(jī)理的反應(yīng)時(shí)間僅延遲6μs，且預(yù)測的主要成分的摩爾分?jǐn)?shù)是可信的．

根據(jù)固體含能燃料級化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)速率方程和理想氣體狀態(tài)方程推導(dǎo)出基于環(huán)境壓強(qiáng)的基元反應(yīng)的化學(xué)反應(yīng)速率表達(dá)式：

式中：Ar、br和Er分別為反應(yīng)r的指前因子、溫度指數(shù)和反應(yīng)活化能；Ru為理想氣體常數(shù)；YF和YOX分別為燃料和氧化物的質(zhì)量分?jǐn)?shù)；va和vb分別為燃料和氧化物的化學(xué)計(jì)量系數(shù)．MTV簡化反應(yīng)機(jī)理見表2．

表2?MTV反應(yīng)機(jī)理[15]

Tab.2?MTV reaction mechanism

2.3?計(jì)算域和邊界條件

假設(shè)煙火劑的燃燒流場為三維對稱結(jié)構(gòu)，如圖4(a)所示．煙火劑藥柱尺寸參照實(shí)驗(yàn)樣品，徑向和軸向長度分別為7mm和10mm．計(jì)算域的徑向和軸向長度分別為280mm和700mm，將藥柱底面中心點(diǎn)設(shè)為坐標(biāo)原點(diǎn)，見圖4(b)．將高速攝影儀(HSC)測定的速度0＝10m/s設(shè)為燃面處多組分氣體的速度入口條件，射流的初始溫度為1366K[22]，根據(jù)實(shí)驗(yàn)工況對計(jì)算域進(jìn)行初始化．采用結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格進(jìn)行空間離散，對燃面附近區(qū)域網(wǎng)格進(jìn)行加密處理，并進(jìn)行了網(wǎng)格獨(dú)立性驗(yàn)證，本文采用數(shù)量約為89萬的網(wǎng)格進(jìn)行數(shù)值計(jì)算．

圖4?計(jì)算模型

3?結(jié)果與討論

3.1?實(shí)驗(yàn)結(jié)果與數(shù)值驗(yàn)證

圖5(a)為HSC拍攝的MTV 3#煙火劑在0.10MPa下穩(wěn)態(tài)燃燒時(shí)刻的火焰圖像，可以看出火焰整體呈射流狀，以軸向擴(kuò)散為主，在燃面上方形成柱狀擴(kuò)散區(qū)．根據(jù)定量測量結(jié)果，火焰高溫區(qū)的軸向擴(kuò)散高度為7.9(為藥柱直徑)．圖5(b)為相同實(shí)驗(yàn)條件下燃燒火焰的數(shù)值模擬結(jié)果，高溫火焰區(qū)整體形狀與實(shí)驗(yàn)圖像很接近，火焰穩(wěn)定燃燒時(shí)的擴(kuò)散高度約為8.0，與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合較好．

圖5?火焰結(jié)構(gòu)驗(yàn)證

圖6對比了不同Mg含量的煙火劑在不同壓力下的最大火焰溫度的實(shí)驗(yàn)結(jié)果和模型計(jì)算結(jié)果．可以看到數(shù)值計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合較好，相對誤差均小于5%，如圖7所示．這表明本文所建立的數(shù)值模型能夠準(zhǔn)確地對不同Mg含量和不同壓力下MTV富燃煙火劑的燃燒火焰溫度進(jìn)行預(yù)測．

圖6?火焰溫度驗(yàn)證

圖7?火焰溫度相對誤差

3.2?燃燒流場分布特性

3.2.1?壓力的影響

圖8為不同壓力下火焰溫度在軸向上的分布情況．可以看出，不同壓力下的火焰溫度分布趨勢總體相似．首先，緊鄰藥柱燃面上方均存在快速升溫段，此階段內(nèi)火焰溫度迅速達(dá)到最大值，這表明此區(qū)域內(nèi)燃燒化學(xué)反應(yīng)在劇烈進(jìn)行．能量主要通過熱對流傳遞到燃燒場的中軸，使中心線上的溫度迅速升高．快速升溫段的距離隨壓力的降低而減小，由0.10MPa下的25mm減小到0.02MPa下的11mm，這表明火焰核心區(qū)的面積隨壓力的降低而減小．隨后，火焰溫度均開始迅速下降，下降速率隨壓力的降低而增大.主要原因是由于低壓環(huán)境中氧氣分壓較低，沒有充足的O2與過量的Mg和無氧燃燒產(chǎn)物進(jìn)行復(fù)燃反應(yīng)，火焰溫度因沒有持續(xù)釋放的能量供應(yīng)而快速下降．

不同壓力下燃料Mg及其燃燒產(chǎn)物MgF2、MgO的組分分布云圖如圖9～11所示．可以看出，0.02MPa下Mg的擴(kuò)散過程進(jìn)行更充分，主要原因是：一方面，低壓環(huán)境的空氣密度低，直接導(dǎo)致浮力作用減弱；另一方面，Mg的化學(xué)燃燒反應(yīng)速率隨壓力降低而降低，進(jìn)而導(dǎo)致未完全反應(yīng)的Mg含量增加．兩者的耦合作用加劇了Mg的擴(kuò)散．由圖10可知，MgF2分布核心位于燃面上方錐形高溫區(qū)域，且與快速升溫段近似重合．隨著壓力降低，MgF2分布核心向燃面移動(dòng)，且核心面積收縮，與快速升溫段的變化趨勢相同，這些均表明低壓環(huán)境下燃燒火焰的溫度主要由無氧燃燒反應(yīng)貢獻(xiàn)，與常壓下相同．此外，不同壓力下MgF2質(zhì)量分?jǐn)?shù)的峰值變化較小，且MgF2始終為主要燃燒產(chǎn)物．MgO分布核心位于無氧燃燒核心區(qū)外圍的有氧燃燒擴(kuò)散區(qū)，其最大質(zhì)量分?jǐn)?shù)由0.10MPa下的0.27下降到0.02MPa時(shí)的0.012．主要是由于低壓環(huán)境中氧氣分壓降低，Mg的復(fù)燃效應(yīng)趨弱．

圖8?不同壓力下軸向溫度分布

3.2.2?鎂含量的影響

圖12為不同Mg含量的煙火劑在0.06MPa下的燃燒溫度場云圖分布結(jié)果．可以看出，射流火焰結(jié)構(gòu)基本相同，但最高火焰溫度隨Mg含量增加顯著降低．從溫度軸向分布趨勢(見圖13)可以看出，快速升溫段的距離均在22mm左右．不同Mg含量下燃燒產(chǎn)物MgF2和MgO的分布結(jié)果相差較大，富燃貧氧配方中(Mg質(zhì)量分?jǐn)?shù)為60%時(shí))，PTFE含量相對較少，這極大程度上限制了Mg氟化反應(yīng)的進(jìn)程，故氟化產(chǎn)物MgF2生成量有限，與之相反，過量的Mg促進(jìn)了復(fù)燃反應(yīng)，氧化產(chǎn)物MgO含量顯著提高．

圖9?不同壓力下Mg的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布

圖10?不同壓力下MgF2的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布

圖11?不同壓力下MgO的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布

圖12?不同Mg含量的溫度分布云圖

圖13?不同Mg質(zhì)量分?jǐn)?shù)下溫度和組分軸向分布曲線

3.3?化學(xué)反應(yīng)特性

圖14～15分別為不同壓力下Mg的氟化反應(yīng)(R2)Mg+CF2＝MgF2+C和氧化反應(yīng)(R9)Mg+O2＝MgO+O的反應(yīng)速率云圖．可以看出，兩步反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)反應(yīng)速率均隨壓力的降低而明顯減?。甅g的氟化反應(yīng)區(qū)域由C2F4分解產(chǎn)物CF2自由基的分布決定，在C2F4分解反應(yīng)兩側(cè)各有一個(gè)氟化反應(yīng)核心．隨著壓力降低，反應(yīng)核心位置逐漸遠(yuǎn)離燃面且反應(yīng)區(qū)域明顯增大，表明此處有大量的CF2未完全反應(yīng)．從圖14(a)可以明顯看出，兩反應(yīng)核心在流動(dòng)與化學(xué)反應(yīng)的耦合作用下在火焰下游合并，反應(yīng)產(chǎn)物MgF2分布在反應(yīng)區(qū)域外圍，如圖10所示．壓力增加至0.10MPa時(shí)，原反應(yīng)核心幾乎消失，表明此處組分反應(yīng)完全．氟化反應(yīng)核心的變化規(guī)律直接體現(xiàn)了反應(yīng)速率隨壓力的升高而增加．

Mg的氧化反應(yīng)受環(huán)境空氣中O2的影響，這與氟化反應(yīng)有著根本的區(qū)別．低壓環(huán)境不僅限制了氧化反應(yīng)的速率，如圖15所示，還削弱了反應(yīng)程度，導(dǎo)致MgO的生成量顯著減小，見圖11．表3給出了不同壓力下Mg氟化反應(yīng)和氧化反應(yīng)的最大動(dòng)力學(xué)反應(yīng)速率V和單位時(shí)間反應(yīng)熱．可以看出，隨著壓力降低，氟化反應(yīng)速率減小1.9倍，氧化反應(yīng)減小707.5倍，而反應(yīng)熱僅減小12.5倍．這說明Mg的氧化反應(yīng)對溫度的貢獻(xiàn)有限，理論上鎂的氧化熱不到鎂的氟化熱的一半，且負(fù)壓環(huán)境對Mg氧化反應(yīng)的影響程度要遠(yuǎn)大于氟化反應(yīng)．

圖14?不同壓力下反應(yīng)(R2)的反應(yīng)速率

圖15?不同壓力下反應(yīng)(R9)的反應(yīng)速率

表3?反應(yīng)動(dòng)力學(xué)速率和反應(yīng)熱

Tab.3?Reaction kinetic rate and reaction heat

4?結(jié)?論

本文基于9步簡化有氧燃燒反應(yīng)機(jī)理對不同Mg含量的MTV富燃煙火劑在亞大氣壓環(huán)境下的燃燒流場進(jìn)行了數(shù)值模擬，并利用CO2激光點(diǎn)火低壓燃燒實(shí)驗(yàn)結(jié)果驗(yàn)證了模型的準(zhǔn)確性．本文研究結(jié)果為深入理解MTV煙火劑的低壓燃燒行為提供了有益的見解，對MTV煙火劑在航空航天領(lǐng)域中的應(yīng)用具有一定的指導(dǎo)意義．可以得到以下結(jié)論：

(1)同一壓力下，火焰溫度隨Mg含量的增加而減小，燃燒流場則變化較?。煌琈g含量的煙火劑的燃燒溫度均隨壓力的降低而明顯降低，火焰溫度隨壓力和Mg含量的變化趨勢與實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致．

(2)無氧燃燒產(chǎn)物MgF2的分布核心與快速升溫段重合．隨著壓力降低，MgF2分布核心向燃面移動(dòng)，且核心面積和火焰高溫區(qū)域同時(shí)縮小，不同壓力下火焰燃燒溫度均主要由無氧燃燒反應(yīng)貢獻(xiàn)．由于MgO的生成熱比MgF2低，燃料Mg的氧化反應(yīng)對溫度的貢獻(xiàn)有限．

(3)Mg的氟化反應(yīng)(Mg+CF2＝MgF2+C)和氧化反應(yīng)(Mg+O2＝MgO+O)的動(dòng)力學(xué)反應(yīng)速率均隨壓力的降低而明顯減?。畨毫?.10MPa降至0.02MPa時(shí)，氟化反應(yīng)速率減小1.9倍，氧化反應(yīng)速率減小707.5倍．由于低壓環(huán)境中氧氣分壓的降低，壓力對氧化反應(yīng)的影響要遠(yuǎn)高于氟化反應(yīng)．

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Analysis of Combustion Characteristics of MTV Fuel-Rich Pyrolants Under Low Pressure

Zhang Kangkang1, 2，Ren Dengfeng1, 2，Zhu Chenguang3，Han Yuge1, 2

(1. School of Energy and Power Engineering，Nanjing University of Science and Technology，Nanjing 210094，China；2. MIIT Key Laboratory of Thermal Control of Electronic Equipment，Nanjing University of Science and Technology，Nanjing 210094，China；3. School of Chemistry and Chemical Engineering，Nanjing University of Science and Technology，Nanjing 210094，China)

To study the combustion characteristics of magnesium/polytetrafluoroethylene/fluororubber(MTV)fuel-rich pyrolants under low pressure，a three-dimensional combustion flow numerical model of MTV pyrolants was established. A 9-step simplified reaction mechanism coupled with eddy dissipation concept combustion model was used to describe the reaction kinetics of aerobic combustion. The feasibility of the model was verified by the results of CO2laser ignition low-pressure combustion experiments. The results show that the flame temperature decreases with the decrease of pressure and the increase of Mg content. The distribution core of MgF2，the product of Mg fluorination reaction，coincides with the flame high temperature zone，and the core area decreases and moves to the burning surface under low pressure. As the partial pressure of oxygen decreases，the effect of pressure on the oxidation reaction rate of Mg is more obvious.

MTV pyrolants；combustion characteristics；numerical simulation；component distribution

TK16

A

1006-8740(2023)04-0397-09

10.11715/rskxjs.R202305036

2022-03-10．

國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51676100).

章康康(1994—??)，男，博士研究生，zkknjust@163.com.

韓玉閣，男，博士，教授，yugehan1111@sina.com.

(責(zé)任編輯：梁?霞)