趙偵竹，馬敏勁，康國強(qiáng)，曹譯丹

（蘭州大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院，甘肅 蘭州 730000）

持續(xù)性空氣污染是指連續(xù)幾天發(fā)生空氣污染，空氣質(zhì)量持續(xù)惡化不僅影響人們的正常生活，還對(duì)人的身心健康產(chǎn)生極大的威脅［1-3］。大量流行病學(xué)研究發(fā)現(xiàn)，大氣污染物濃度升高引起呼吸系統(tǒng)疾病的發(fā)病率和就診率迅速增加，即使是中等濃度的空氣污染也可能導(dǎo)致肺功能下降，并增加患支氣管炎等疾病的風(fēng)險(xiǎn)［4-6］。暴露于高濃度的PM2.5的空氣中可引發(fā)心血管疾病，長(zhǎng)期接觸（如幾年）比短期接觸更大程度上增加心血管疾病死亡的風(fēng)險(xiǎn)［7］，由于空氣污染，中國人的預(yù)期壽命減少了5.5歲［5］。在持續(xù)性空氣污染過程中，污染物濃度由于其累聚時(shí)間較長(zhǎng)往往更大，產(chǎn)生的危害也會(huì)更大，成為重要的環(huán)境問題。

持續(xù)性空氣污染是山谷空氣污染的重要特征，在地形作用下空氣污染過程變得復(fù)雜［8-9］。在相同排放量條件下，山谷城市空氣污染比平原城市嚴(yán)重得多，如重慶、寶雞等山谷城市，持續(xù)性空氣污染能連續(xù)幾天AQI 超過150，高濃度PM10和PM2.5能持續(xù)整個(gè)污染過程［10-11］。在深谷中，逆溫層的破壞需要好幾個(gè)小時(shí)，甚至幾天內(nèi)不會(huì)發(fā)生，尤其入射輻射很小的冬季，形成接地逆溫，擴(kuò)散被抑制［12］，且逆溫結(jié)構(gòu)越強(qiáng)，污染物累積的程度越大，逆溫強(qiáng)度同城市上空空氣污染物之間存在明顯的正反饋過程［13-16］；另一方面，污染物濃度也會(huì)影響大氣邊界層發(fā)展，氣溶膠通過吸收和散射太陽輻射，形成穩(wěn)定而淺薄的邊界層［17］，進(jìn)而影響污染物自身擴(kuò)散，形成一個(gè)互反饋的過程［18］。邊界層結(jié)構(gòu)特征不僅影響已有污染物空間分布，還影響新顆粒物形成，邊界層的逆溫結(jié)構(gòu)有利于新粒子形成［19］，使氣態(tài)污染物向顆粒物快速轉(zhuǎn)化，造成嚴(yán)重空氣污染［20］。與平原不同，大多數(shù)山谷地表覆蓋類型并不單一，如山谷底部有水面和城市，這種非均一地表覆蓋會(huì)驅(qū)動(dòng)熱動(dòng)力過程，疊加在一定的天氣背景場(chǎng)上，抑制污染物向下混合［21-22］；山谷城市冠層增暖效應(yīng)會(huì)維持和加強(qiáng)近地面逆溫，導(dǎo)致邊界層擴(kuò)散條件變差，空氣污染事件增多［23-25］。

蘭州是典型的河谷型山谷城市［26］，靜風(fēng)天數(shù)占全年的55%，全年約有80%的天數(shù)出現(xiàn)逆溫［27］，且持續(xù)時(shí)間長(zhǎng)，導(dǎo)致了谷中污染物難以擴(kuò)散［28］。此外還有來自上游及周圍地區(qū)的自然沙塵源的影響［29］，僅河西地區(qū)每年向蘭州市區(qū)輸送了大量沙塵粒子［30］。蘭州是中國西北地區(qū)重要的工業(yè)基地［31］，大氣污染形勢(shì)嚴(yán)峻，西固區(qū)是國內(nèi)首先發(fā)生光化學(xué)煙霧的地區(qū)［32］。自然環(huán)境和人為活動(dòng)的雙重影響下，蘭州嚴(yán)重空氣污染事件頻發(fā)，持續(xù)性污染過程較多。針對(duì)蘭州惡化的空氣質(zhì)量，蘭州市政府制定了一系列包括減排、抑塵、控車、壓煤等空氣質(zhì)量治理措施，新冠疫情暴發(fā)以來，人為活動(dòng)和企業(yè)排放大幅減少［33］，空氣質(zhì)量有所改善。本文采用2014—2021 年蘭州市環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)資料，分析蘭州市的大氣污染特征和變化趨勢(shì)并重點(diǎn)分析蘭州市污染過程持續(xù)性特征，結(jié)果為蘭州市區(qū)大氣污染防治及管理策略提供參考。

1 數(shù)據(jù)與方法

空氣質(zhì)量逐日數(shù)據(jù)來源于中國空氣質(zhì)量在線監(jiān)測(cè)分析平臺(tái)［34］，本文采用2014 年1 月1 日至2021年12 月31 日的空氣污染數(shù)據(jù)，包括每日AQI 以及PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3（8 h）（臭氧8 h 滑動(dòng)平均）和CO 的質(zhì)量濃度。通過中國環(huán)境監(jiān)測(cè)總站的全國城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)（https://air.cnemc.cn:18007）的蘭州市空氣質(zhì)量逐時(shí)數(shù)據(jù)進(jìn)行填補(bǔ)（2014年4月24日和5月9日O3（8 h）數(shù)據(jù)缺失）。

采用上述數(shù)據(jù)，通過統(tǒng)計(jì)分析方法，分析蘭州市空氣污染年際變化特征、月季變化特征并重點(diǎn)分析蘭州市持續(xù)性空氣污染特征。為了分析持續(xù)性空氣污染特征，在空氣污染等級(jí)劃分的基礎(chǔ)上，依據(jù)持續(xù)性污染發(fā)生的頻次（次數(shù)足夠有統(tǒng)計(jì)意義），對(duì)不同持續(xù)時(shí)間的持續(xù)性污染過程進(jìn)行了定義。在一次持續(xù)性污染過程中，將持續(xù)時(shí)間≥2 d且≤4 d定義為短時(shí)間持續(xù)污染過程，持續(xù)時(shí)間>4 d定義為長(zhǎng)時(shí)間持續(xù)污染過程。如果空氣質(zhì)量等級(jí)一直持續(xù)為輕度，則將這次持續(xù)性污染過程定義為一次輕度持續(xù)污染過程；如果空氣質(zhì)量等級(jí)持續(xù)為輕度污染，至少出現(xiàn)1 d中度污染，則將該污染過程定義為中度持續(xù)污染過程；如果空氣質(zhì)量等級(jí)持續(xù)為輕度污染或中度污染，至少出現(xiàn)1 d 重度污染或嚴(yán)重污染，則將該污染過程定義為重度持續(xù)污染過程。

2 結(jié)果與分析

2.1 蘭州市空氣質(zhì)量變化特征

環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)AQI是定量描述空氣質(zhì)量狀況的無量綱指數(shù)。AQI 劃分為0～50、51～100、101～150、151～200、201～300 和>300 共6 個(gè)等級(jí)，對(duì)應(yīng)于空氣質(zhì)量的6個(gè)級(jí)別（一級(jí)：優(yōu)；二級(jí)：良；三級(jí)：輕度污染；四級(jí)：中度污染；五級(jí)：重度污染；六級(jí)：嚴(yán)重污染），指數(shù)越大，級(jí)別越高，說明污染越嚴(yán)重，對(duì)人體健康的影響也越明顯。由圖1 可知，2014—2021年蘭州市AQI平均值為90.97，屬于空氣質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，逐日AQI 最小值為29.00，僅為平均值的31.88%，最大值為897.66，是平均值的9.87倍。

圖1 2014—2021年蘭州市AQI平均指數(shù)的年際變化及其標(biāo)準(zhǔn)偏差Fig.1 The annual variation of AQI average index and its standard deviations from 2014 to 2021 in Lanzhou

自2014年以來，盡管AQI值在2015—2017年和2020—2021 年呈現(xiàn)上升趨勢(shì)，但整體蘭州市AQI 年平均值在78.45～102.78，呈波動(dòng)下降趨勢(shì)，蘭州市環(huán)境及空氣質(zhì)量略有提高，并且除了2017 年以外，其余年份的AQI 均達(dá)到“良”的水平。在2014—2021年，AQI 指數(shù)的年均值和AQI 指數(shù)的標(biāo)準(zhǔn)差變化趨勢(shì)基本相一致，且AQI 標(biāo)準(zhǔn)差的降幅和增幅都高于年均值的降幅和增幅。在此期間，AQI 年均值和AQI 的標(biāo)準(zhǔn)差不斷波動(dòng)，經(jīng)統(tǒng)計(jì)AQI 年均值高的年份出現(xiàn)較大值的空氣污染事件的次數(shù)更多，AQI 年均值低的年份與之相反，AQI 年均值的變化主要由較大值的空氣污染事件的發(fā)生次數(shù)所決定。但在2017—2018 年，AQI 值下降，AQI 的標(biāo)準(zhǔn)差上升，說明2018年的污染狀況比2017年輕微，但AQI值波動(dòng)較大。2019年末全球疫情爆發(fā)，包括蘭州等大部分城市從2020年1月下旬開始進(jìn)行動(dòng)態(tài)清零，這些措施被認(rèn)為大大減少了空氣污染物的排放［33］。但蘭州市近年來空氣質(zhì)量好轉(zhuǎn)的幅度并不十分明顯，其中原因有待未來得到進(jìn)一步分析與解釋。

2014—2021年AQI等級(jí)為一級(jí)的天數(shù)有172 d、二級(jí)1995 d、三級(jí)623 d、四級(jí)83 d、五級(jí)12 d、六級(jí)37 d。蘭州市空氣質(zhì)量最主要以良和輕度污染為主，重度污染的天數(shù)較少，嚴(yán)重污染的天數(shù)最少。由表1 可以看出空氣質(zhì)量分級(jí)天數(shù)的年際變化，2014—2021 年優(yōu)良天數(shù)大體呈波動(dòng)上升趨勢(shì)，在2015—2017 年優(yōu)良天數(shù)較少，2021 年優(yōu)良天數(shù)比2014 年多30 d，AQI 等級(jí)為三級(jí)與四級(jí)的天數(shù)整體呈下降趨勢(shì)，僅在2014—2016 年，2020—2021 年稍有上升；五級(jí)與六級(jí)的天數(shù)整體呈下降趨勢(shì)，但趨勢(shì)不明顯，2021 年達(dá)到重度污染及以上的天數(shù)為8 d，僅比2014 年和2018 年少1 d。總體上，蘭州市的空氣質(zhì)量有所好轉(zhuǎn)。

表1 2014—2021年蘭州市不同空氣質(zhì)量等級(jí)發(fā)生天數(shù)Tab.1 Number of days with different air quality levels in Lanzhou from 2014 to 2021

2014—2021 年蘭州市AQI>50 時(shí)空氣質(zhì)量分指數(shù)（IAQI）最大的污染物為首要污染物（2014 年4 月24 日和5 月9 日因數(shù)據(jù)缺失無法得到首要污染物）。由表2統(tǒng)計(jì)可知，2014—2021年首要污染物為PM10的天數(shù)一共有1241 d，占總天數(shù)42.47%，且整體呈下降趨勢(shì)，但每年首要污染物為PM10的天數(shù)仍較多。以PM2.5為首要污染物的天數(shù)整體呈下降趨勢(shì)，說明近幾年，隨著大氣污染防治攻堅(jiān)戰(zhàn)和藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)的實(shí)施，PM2.5污染狀況逐步好轉(zhuǎn)；而以NO2與O3（8 h）為首要污染物的天數(shù)則與PM2.5相反，整體呈現(xiàn)出上升趨勢(shì)，其中，以O(shè)3（8 h）為首要污染物的天數(shù)為654 d，占總天數(shù)的22.38%，僅次于以PM10為首要污染物的天數(shù)。蘭州市近地面O3主要是由人為排放的揮發(fā)性有機(jī)物（VOCs）和氮氧化物（NOx）在紫外線的照射下經(jīng)光化學(xué)反應(yīng)生成，而VOCs和NOx絕大部分是通過燃料燃燒和工業(yè)污染大量排放［35］，重點(diǎn)控制NOx和VOCs的排放，減少蘭州市近地面O3的生成，以應(yīng)對(duì)新型空氣污染變化趨勢(shì)。

表2 2014—2021年蘭州市首要污染物發(fā)生天數(shù)Tab.2 Number of days with main pollutants in Lanzhou from 2014 to 2021

2014—2021 年AQI 的季節(jié)變化顯示（圖2），冬季是空氣污染最嚴(yán)重的季節(jié)，其次為春季和秋季，夏季的空氣污染較輕，冬季除了供暖增加污染物排放以外，在地形的影響下，蘭州上空容易出現(xiàn)穩(wěn)定的大氣層結(jié)，污染物不斷地累積在山谷中，造成嚴(yán)重持續(xù)性污染。當(dāng)一些天氣過程如鋒面過境、大風(fēng)天氣等發(fā)生時(shí)，破壞了谷中穩(wěn)定的大氣層結(jié)結(jié)構(gòu)，擴(kuò)散條件發(fā)生改變，空氣質(zhì)量得以改善［36］。蘭州市春季AQI 平均值僅比冬季減少了1.53，二者差別不大，春季沙塵天氣頻發(fā)是影響蘭州市大氣環(huán)境質(zhì)量的原因之一［37-38］，王式功等［39］認(rèn)為沙塵暴主要發(fā)生在春季和初夏是由土壤表層疏松、冷空氣活動(dòng)頻繁和午后大氣層結(jié)不穩(wěn)定等原因造成。沙塵天氣的發(fā)生與空氣質(zhì)量等級(jí)的季節(jié)分布具有較好的一致性，尤其春季，沙塵天氣對(duì)蘭州市空氣質(zhì)量有著重要的影響［30］。整體來看，夏季空氣污染指數(shù)較為穩(wěn)定，波動(dòng)情況較小，其季節(jié)平均值在四個(gè)季節(jié)中也最小，說明夏季的空氣質(zhì)量在四季中最好。

圖2 2014—2021年蘭州市季節(jié)平均AQI指數(shù)箱形圖Fig.2 The box diagram of AQI seasonal average from 2014 to 2021 in Lanzhou

圖3 描述了2014—2021 年的AQI 月變化情況，AQI變化較為相似，存在明顯的月變化，大致都呈現(xiàn)出先下降再上升的趨勢(shì)。其中2014 年、2015 年、2019 年和2020 年AQI 月變化的波動(dòng)較為平緩，而2021年AQI月變化的波動(dòng)最劇烈，從2—3月AQI月平均值突增，3月14日至3月30日，蘭州市出現(xiàn)一次長(zhǎng)達(dá)17 d 的重度持續(xù)性污染過程，AQI 維持在105～500，而其他月份空氣質(zhì)量較好，并無持續(xù)時(shí)間較長(zhǎng)的重度持續(xù)性污染過程出現(xiàn)，從而導(dǎo)致3 月AQI 平均值遠(yuǎn)高于其他月份，AQI 月變化情況與其他年份差異較大。AQI平均值的高值區(qū)出現(xiàn)在5月之前和10月之后，除了2020年上半年AQI變化的波動(dòng)極為平緩，無明顯峰值外，其他年份的AQI月變化情況都呈現(xiàn)出較為明顯的雙峰值曲線，第一個(gè)峰值出現(xiàn)的時(shí)間為3—5 月（2016 年較為特殊，第一個(gè)峰值出現(xiàn)在2 月），第二個(gè)峰值出現(xiàn)的時(shí)間為11 月份或12 月份。進(jìn)一步說明了蘭州市空氣污染嚴(yán)重時(shí)期經(jīng)常出現(xiàn)在春季和冬季。

圖3 2014—2021年AQI指數(shù)月變化Fig.3 Monthly change of AQI index from 2014 to 2021

蘭州市空氣污染物濃度隨季節(jié)呈現(xiàn)出不同變化，其中隨季節(jié)變化較為明顯的是PM10、PM2.5以及O3（8 h），蘭州市PM10濃度在春季最高，為141.84 μg·m-3，由于春季是我國沙塵天氣的高發(fā)期，上游地區(qū)沙塵輸送以及本地的大風(fēng)揚(yáng)塵造成蘭州市粗顆粒物濃度出現(xiàn)峰值；隨后開始下降，并于夏季達(dá)到最低，為71.77 μg·m-3。在秋季和冬季PM10濃度也較高，分別為99.80 μg·m-3和129.38 μg·m-3，較高的PM10濃度使首要污染物為PM10的污染天數(shù)也增多。如圖4所示，春季、秋季和冬季首要污染物為PM10的天數(shù)分別為452 d、334 d 和257 d。其中，2—5 月和9—11月以PM10為首要污染物的污染天數(shù)最多。冬季集中供暖期間隨著化石燃料的燃燒，產(chǎn)生大量細(xì)顆粒物質(zhì)，造成不同程度的霧霾天氣［40-41］，使得PM2.5濃度在冬季最高，為62.87 μg·m-3。對(duì)應(yīng)冬季首要污染物為PM2.5的天數(shù)比其他季節(jié)多，為250 d，冬季的1 月和12 月以PM2.5為首要污染物的污染天數(shù)最多。除峰值出現(xiàn)時(shí)間不同外，PM2.5濃度其他變化同PM10類似，二者濃度在夏季都達(dá)到最低值，這可能是由于夏季氣溫的整層升高，不易發(fā)生逆溫，且降水和大風(fēng)天氣也較多，擁有良好的擴(kuò)散條件和降水濕沉降作用，有利于顆粒物的擴(kuò)散和清除［34,42］。O3（8 h）濃度則呈現(xiàn)出與前兩者基本相反的變化趨勢(shì)，春季較高，夏季的濃度則是6 種污染物中最高，為121.23 μg·m-3，對(duì)應(yīng)了夏季首要污染物是O3（8 h）的天數(shù)也是最多，為411 d，秋季O3（8 h）濃度開始減小，并在冬季濃度達(dá)到最低，為60.31 μg·m-3。春季和夏季氣溫逐漸回暖，尤其是夏季多高溫天氣，太陽輻射強(qiáng)，利于氮氧化物等O3的前體物發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)，導(dǎo)致夏季蘭州市O3濃度偏高［43］。不同季節(jié)月份蘭州市的首要污染物不同，但從整體來看PM10為蘭州空氣質(zhì)量的首要污染物。

圖4 2014—2021年蘭州市四季首要污染物發(fā)生天數(shù)Fig.4 The number of days in which the main pollutants occur in Lanzhou in four seasons from 2014 to 2021

將2014—2021年冬季、春季不同污染等級(jí)下的AQI 指數(shù)箱型圖和全年AQI 指數(shù)箱型圖進(jìn)行對(duì)比（圖5），污染等級(jí)為輕度、中度和重度時(shí)，春季平均AQI 指數(shù)均大于冬季和全年平均AQI 指數(shù)，為冬季的1.01 倍、1.01 倍和1.03 倍，占全年的101.56%，101.03%和101.33%，說明在這3 種污染等級(jí)下任一相同污染等級(jí)時(shí)，春季的污染狀況比冬季要更為嚴(yán)重。當(dāng)污染等級(jí)為輕度污染和中度污染時(shí)，冬季和春季AQI 指數(shù)的波動(dòng)情況基本相同，當(dāng)污染等級(jí)為重度污染時(shí)，春季的AQI指數(shù)與冬季相比更加穩(wěn)定，波動(dòng)較小。

在污染等級(jí)為嚴(yán)重污染時(shí)，冬季平均AQI 指數(shù)要大于春季平均AQI指數(shù)，為春季的1.09倍，占全年的103.29%，說明在嚴(yán)重污染的情況下冬季的污染狀況要比春季的更加嚴(yán)重。但冬季AQI指數(shù)的波動(dòng)狀況要比春季的大，春季的嚴(yán)重污染過程整體要更加穩(wěn)定。

2.2 蘭州市空氣污染持續(xù)性特征

統(tǒng)計(jì)2014—2021 年各季節(jié)不同持續(xù)天數(shù)輕度持續(xù)污染過程次數(shù)，根據(jù)表3可知，秋季和冬季是四季中長(zhǎng)時(shí)間輕度持續(xù)污染過程的次數(shù)居多，分別為5 次和4 次，分別為春季、夏季的1.67 倍、5.00 倍和1.33 倍、4.00 倍，其中，冬季在2015 年12 月17 日至26日和2019年12月3日至14日出現(xiàn)了長(zhǎng)達(dá)10 d和12 d的輕度持續(xù)污染過程。秋季的5次長(zhǎng)時(shí)間輕度持續(xù)污染過程均出現(xiàn)在屬于秋末冬初的11月，持續(xù)時(shí)間為5 d的輕度持續(xù)污染過程有2次，分別出現(xiàn)在2017 年和2021 年；持續(xù)時(shí)間為6 d 的輕度持續(xù)污染過程出現(xiàn)在2014 年；持續(xù)時(shí)間為8 d 的輕度持續(xù)污染過程出現(xiàn)在2020 年。冬季短時(shí)間輕度持續(xù)污染過程次數(shù)最多（34 次），分別為春季、夏季和秋季的1.70倍、1.42倍和1.89倍。

表3 2014—2021年蘭州市持續(xù)污染過程次數(shù)統(tǒng)計(jì)Tab.3 Statistics on the number of continuous pollution processes in Lanzhou from 2014 to 2021

統(tǒng)計(jì)2014—2021 年各季節(jié)不同持續(xù)天數(shù)的中度持續(xù)污染過程，根據(jù)表3可知，冬季是四季中長(zhǎng)時(shí)間中度持續(xù)污染過程次數(shù)最多（5 次），是春季和秋季的5.00 倍。春季短時(shí)間中度持續(xù)污染過程次數(shù)最多（7 次），分別是冬季和秋季的1.40 倍和7.00倍。夏季空氣狀況較好，無中度持續(xù)污染過程。對(duì)于重度持續(xù)污染過程（表3），冬季是四季中長(zhǎng)時(shí)間重度持續(xù)污染過程次數(shù)最多（6 次），分別為春季和秋季的1.50 倍和3.00 倍，但在2016 年秋末冬初（10月31 日至11 月20 日）和2018 年秋末冬初（11 月22日至12 月5 日），蘭州市出現(xiàn)長(zhǎng)達(dá)21 d 和14 d 的重度持續(xù)污染過程，AQI 值維持在104.00～500.00 和105.37～897.66。春季的短時(shí)間重度持續(xù)污染過程次數(shù)最多（10次），夏季則無重度持續(xù)污染過程。

為了了解不同持續(xù)時(shí)間的污染過程中起主要影響的污染物，在一次持續(xù)污染過程中統(tǒng)計(jì)首要污染物出現(xiàn)次數(shù)，將出現(xiàn)次數(shù)最多的首要污染物定義為此次持續(xù)污染過程中起主要影響的污染物。如果一次持續(xù)污染過程中有不同首要污染物出現(xiàn)次數(shù)相同且最多，那么同時(shí)將首要污染物作為此次持續(xù)污染過程中起主要影響的污染物。對(duì)2014—2021 年蘭州市不同持續(xù)天數(shù)輕度持續(xù)污染過程中起主要影響的污染物出現(xiàn)次數(shù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，如圖6a所示，冬季在短時(shí)間輕度持續(xù)污染過程中起到主要影響作用的污染物有PM2.5，出現(xiàn)的次數(shù)最多（23 次），其次為NO2，最后為PM10，而長(zhǎng)時(shí)間輕度持續(xù)污染過程中起到主要影響作用的污染物只有PM2.5，統(tǒng)計(jì)不同持續(xù)天數(shù)輕度持續(xù)污染過程中污染物濃度的平均值也發(fā)現(xiàn)，在污染期間，PM2.5濃度的平均值較高（78.80～95.13 μg·m-3），根據(jù)圖6b 可知，春季除持續(xù)時(shí)間為3 d的輕度持續(xù)污染過程中起主要影響作用的污染物有PM10出現(xiàn)的次數(shù)小于O3（8 h）外，其余輕度持續(xù)污染過程中起主要影響作用的污染物有PM10出現(xiàn)的次數(shù)均大于O3（8 h），對(duì)應(yīng)了在污染期間，PM10濃度的平均值較高（128.44～185.72 μg·m-3），O3（8 h）濃度的平均值為107.94～168.67 μg·m-3，且除持續(xù)時(shí)間為3 d的輕度持續(xù)污染過程中PM10濃度的平均值（128.44 μg·m-3）小于O3（8 h）濃度的平均值（168.67 μg·m-3）外，其余輕度持續(xù)污染過程中PM10濃度的平均值均最大。而到了夏季（圖6c），在短時(shí)間輕度持續(xù)污染過程中起到主要影響作用的污染物有O3（8 h），出現(xiàn)的次數(shù)最多（21次），其次為PM10，而長(zhǎng)時(shí)間輕度持續(xù)污染過程中起到主要影響作用的污染物只有O3（8 h），且在夏季，不同持續(xù)時(shí)間輕度持續(xù)污染過程中O3（8 h）濃度的平均值都極高（157.74～185.75 μg·m-3）。如圖6d 所示，秋季短時(shí)間輕度持續(xù)污染過程中起到主要影響作用的污染物有PM10，出現(xiàn)的次數(shù)最多（9次），其次為PM2.5，最后為NO2，但三者次數(shù)無十分明顯差距，而長(zhǎng)時(shí)間輕度持續(xù)污染過程中起到主要影響作用的污染物有PM10、PM2.5和NO2，出現(xiàn)的次數(shù)相同都為兩次，整體來看，冬季、春季和夏季在輕度持續(xù)污染過程中起到主要影響作用的污染物分別為PM2.5、PM10和O3（8 h），在秋季的輕度持續(xù)污染過程中起到主要影響作用的污染物不是單一的，PM10、PM2.5以及NO2都有可能起到一定程度的影響。

圖6 2014—2021年蘭州市四季不同持續(xù)天數(shù)輕度持續(xù)污染過程中起主要影響污染物出現(xiàn)次數(shù)統(tǒng)計(jì)Fig.6 Statistics on the occurrence times of main pollutants affecting the mild continuous pollution processes of different days in four seasons in Lanzhou from 2014 to 2021

圖7 為對(duì)2014—2021 年蘭州市不同持續(xù)天數(shù)中度持續(xù)污染過程中起主要影響的污染物出現(xiàn)次數(shù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)的結(jié)果，如圖7a 所示，冬季在中度持續(xù)污染過程中起到主要影響作用的污染物為PM2.5，次數(shù)最多（8次），其次為PM10，在長(zhǎng)達(dá)11 d的中度持續(xù)污染過程中，起主要影響作用的污染物為PM10，在持續(xù)污染過程中，當(dāng)起主要影響作用的污染物為PM2.5時(shí)，PM2.5濃度的平均值為99.33～108.89 μg·m-3，起主要影響作用的污染物為PM10時(shí)，PM10濃度的平均值在193.00～207.00 μg·m-3。如圖7b 所示，春季短時(shí)間中度持續(xù)污染過程中起主要影響的污染物為PM10，其次為O3（8 h），而長(zhǎng)時(shí)間中度持續(xù)污染過程中只有PM10起主要影響作用。在不同持續(xù)時(shí)間的中度持續(xù)污染過程中，PM10濃度的平均值維持在200.68～239.67 μg·m-3，如圖7c 所示，秋季短時(shí)間中度持續(xù)污染過程起主要影響作用的污染物為PM10，污染過程中平均濃度值為249.75 μg·m-3，長(zhǎng)時(shí)間中度持續(xù)污染過程起主要影響作用的污染物為PM2.5，污染過程中平均濃度值為103.83 μg·m-3。

圖7 2014—2021年蘭州市四季不同持續(xù)天數(shù)中度持續(xù)污染過程中起主要影響污染物出現(xiàn)次數(shù)統(tǒng)計(jì)Fig.7 Statistics on the occurrence times of main pollutants affecting the moderate continuous pollution processes of different days in four seasons in Lanzhou from 2014 to 2021

圖8 展示了2014—2021 年蘭州市不同持續(xù)天數(shù)重度持續(xù)污染過程中起主要影響的污染物出現(xiàn)的次數(shù)。如圖8a所示，冬季短時(shí)間重度持續(xù)污染過程起主要影響作用的污染物為PM2.5，污染過程中平均濃度值為127.25 μg·m-3，長(zhǎng)時(shí)間重度持續(xù)污染過程起主要影響作用的污染物為PM2.5和PM10，其中更長(zhǎng)時(shí)間（11 d和19 d）重度持續(xù)污染過程起主要影響作用的污染物為PM2.5。如圖8b所示，春季除了一次持續(xù)時(shí)間為兩天的重度持續(xù)污染過程中起主要影響作用的污染物有O3（8 h）外，其余重度持續(xù)污染過程起主要影響作用的污染物皆為PM10，在污染過程中，PM10濃度的平均值維持在282.83～721.17 μg·m-3。根據(jù)圖8c可知，秋季出現(xiàn)的兩次持續(xù)污染過程皆為長(zhǎng)時(shí)間重度持續(xù)污染過程，且起主要影響作用的污染物皆為PM10，在污染過程中，PM10濃度的平均值維持在297.10～322.60 μg·m-3。

圖8 2014—2021年蘭州市四個(gè)季節(jié)不同持續(xù)天數(shù)重度持續(xù)污染過程中起主要影響污染物出現(xiàn)次數(shù)統(tǒng)計(jì)Fig.8 Statistics on the occurrence times of main pollutants affecting the severe continuous pollution processes of different days in four seasons in Lanzhou from 2014 to 2021

當(dāng)持續(xù)性污染過程為長(zhǎng)時(shí)間重度污染持續(xù)性污染過程時(shí)，往往對(duì)生態(tài)環(huán)境、人類社會(huì)造成的影響較大，極其影響人類的生活質(zhì)量、身體健康和生產(chǎn)活動(dòng)。在長(zhǎng)時(shí)間重度污染的持續(xù)污染過程中起主要影響的污染物濃度會(huì)更高，這些污染物對(duì)人體造成的危害將更大，更值得被關(guān)注。本文收集資料時(shí)長(zhǎng)為8 a，某些類型的持續(xù)性污染過程出現(xiàn)次數(shù)較少，后續(xù)收集更長(zhǎng)時(shí)間數(shù)據(jù)進(jìn)行研究。

以2016 年10 月31 日至11 月20 日的一次重度持續(xù)污染過程為例，重點(diǎn)分析污染過程中AQI 及顆粒物（PM2.5和PM10）質(zhì)量濃度的變化情況，在整個(gè)污染過程中，AQI及顆粒物濃度值都較高，其平均值分別為污染前一天的2.28倍、1.98倍和2.73倍，為污染結(jié)束后一天的1.90 倍、2.34 倍和2.09 倍。如圖9 所示，AQI同顆粒物濃度的日變化趨勢(shì)基本一致，2016年10月30日蘭州市AQI為80，空氣質(zhì)量為良，10月31 日，AQI 升至104，達(dá)到輕度污染，PM2.5和PM10的濃度值從前一天的59 μg·m-3和157 μg·m-3升至70 μg·m-3和172 μg·m-3，AQI呈波動(dòng)上升趨勢(shì)，11月10日AQI突增到500，達(dá)到嚴(yán)重污染，為此次過程的最高污染水平，對(duì)應(yīng)PM2.5和PM10的濃度值高達(dá)222 μg·m-3和1199 μg·m-3，隨后AQI和顆粒物質(zhì)量濃度有所下降，并于11 月14 日再次反彈上升，AQI 于11月18 日上升至此次持續(xù)污染過程的第二個(gè)高值（343），對(duì)應(yīng)PM2.5和PM10的濃度值反彈至141 μg·m-3和454 μg·m-3，之后空氣質(zhì)量明顯好轉(zhuǎn)，11月20日，AQI降至162，至此持續(xù)污染過程結(jié)束。

圖9 2016年10月31日至11月20日的一次重度持續(xù)污染過程中AQI及顆粒物質(zhì)量濃度日變化Fig.9 Diurnal variations of AQI and particulate mass concentrations during a severe continuous pollution process from October 31 to November 20,2016

3 結(jié)論

本文采用2014 年1 月1 日至2021 年12 月31 日的空氣質(zhì)量逐日數(shù)據(jù)，使用統(tǒng)計(jì)方法對(duì)蘭州市空氣質(zhì)量年際變化特征、月季變化特征及持續(xù)性空氣污染特征進(jìn)行分析，得出以下結(jié)論：

（1）蘭州市AQI 年平均值整體呈波動(dòng)下降趨勢(shì)，空氣質(zhì)量最主要以良和輕度污染為主，重度污染和嚴(yán)重污染的天數(shù)相對(duì)較少；雖然首要污染物為PM10、PM2.5的天數(shù)整體呈下降趨勢(shì)，但每年首要污染物為PM10的天數(shù)仍較多，而以NO2與O3（8 h）為首要污染物的天數(shù)則相反，整體呈上升趨勢(shì)。

（2）月季變化上，冬季空氣污染指數(shù)比春季波動(dòng)大，且與春季相反呈下降趨勢(shì)。蘭州市空氣污染物質(zhì)量濃度隨季節(jié)變化較明顯的是PM10、PM2.5和O3（8 h），PM10濃度春季最高，PM2.5濃度冬季最高，而O3（8 h）濃度夏季最高，整體而言，PM10為蘭州市的首要污染物。等級(jí)為輕度污染、中度污染和重度污染，春季的污染狀況比冬季要更嚴(yán)重；等級(jí)為嚴(yán)重污染，冬季比春季嚴(yán)重，且春季的嚴(yán)重污染過程更加穩(wěn)定。

（3）秋季和冬季是四季中長(zhǎng)時(shí)間輕度持續(xù)污染過程的次數(shù)較多（5 次和4 次）。冬季短時(shí)間輕度持續(xù)污染過程、長(zhǎng)時(shí)間中度和重度持續(xù)污染過程次數(shù)最多（4 次、5 次和6 次）；春季短時(shí)間中度和重度持續(xù)污染過程次數(shù)最多（7次和10次）。冬季輕度持續(xù)污染過程、中度持續(xù)污染過程和短時(shí)間重度持續(xù)污染過程，起主要影響的污染物為PM2.5，長(zhǎng)時(shí)間重度持續(xù)污染過程為PM2.5和PM10；春季持續(xù)污染過程中主要污染物為PM10；夏季輕度持續(xù)污染過程中主要污染物為O3（8 h）；秋季短時(shí)間輕度持續(xù)污染過程中主要污染物為PM10，而長(zhǎng)時(shí)間輕度持續(xù)污染過程分別為PM10、PM2.5和NO2，在污染過程中，起主要影響作用的污染物濃度較高。2016年10月31日至11月20 日的一次重度持續(xù)污染過程中，AQI 及顆粒物濃度值都較高且二者日變化趨勢(shì)基本一致。