華東理工大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院、費(fèi)林加諾貝爾獎(jiǎng)科學(xué)家聯(lián)合研究中心戴升教授課題組和工業(yè)催化研究所詹望成教授課題組，在銅基分子篩催化甲烷直接氧化制甲醇的構(gòu)效關(guān)系研究中取得新進(jìn)展，相關(guān)成果以《低損傷掃描透射電鏡技術(shù)原子尺度解析甲烷氧化制甲醇反應(yīng)中分子篩負(fù)載的銅物種構(gòu)型》為題，2023年4月4日發(fā)表在《先進(jìn)材料》上。

銅基分子篩催化劑被廣泛應(yīng)用于氨選擇性催化凈化、一氧化氮直接解離、甲烷直接氧化制甲醇等多種催化反應(yīng)。在原子尺度準(zhǔn)確識(shí)別分子篩孔道中銅物種結(jié)構(gòu)，明確銅物種構(gòu)型與反應(yīng)性能之間的構(gòu)效關(guān)系，對(duì)發(fā)展性能更為優(yōu)異的銅基分子篩催化劑具有重要意義。然而，電子束對(duì)分子篩骨架的輻照損傷阻礙了銅基分子篩材料本征結(jié)構(gòu)的電子顯微成像，長(zhǎng)期以來缺乏原子尺度的實(shí)空間證據(jù)，導(dǎo)致大量關(guān)于負(fù)載銅的尺寸、落位、構(gòu)型等爭(zhēng)議問題。

針對(duì)以上難題，研究團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一種低損傷掃描透射電子顯微成像法，可在不損傷分子篩骨架的同時(shí)對(duì)負(fù)載金屬物種進(jìn)行定量解析，在原子尺度實(shí)現(xiàn)ZSM-5型分子篩孔道中銅物種的本征結(jié)構(gòu)成像。結(jié)合原子分辨的顯微成像與平均尺度的譜學(xué)表征結(jié)果，建立了ZSM-5型分子篩孔道中銅尺寸和液相甲烷直接氧化制甲醇之間的構(gòu)效關(guān)系。同時(shí)，首次觀測(cè)到銅物種團(tuán)聚誘導(dǎo)分子篩剛性骨架產(chǎn)生的局部拓?fù)淙嵝?。該工作提供了金?分子篩構(gòu)效關(guān)系解析的原子尺度視角，為進(jìn)一步設(shè)計(jì)和發(fā)展性能更為優(yōu)異的金屬-分子篩催化劑提供了基礎(chǔ)。

（來源：中國科學(xué)報(bào)）