肖敏敏 董金勇 李春巖 楊禮明 朱興一

摘 要：為探尋水分對(duì)瀝青自愈合的影響機(jī)理，采用分子動(dòng)力學(xué)方法從分子角度對(duì)比分析常規(guī)瀝青、水損瀝青的自愈合過(guò)程，并通過(guò)宏觀試驗(yàn)進(jìn)行驗(yàn)證。首先，結(jié)合瀝青體系能量變化，將愈合狀態(tài)分為3個(gè)階段：分子遷移低密度階段、裂紋愈合及修復(fù)階段、分子自由運(yùn)動(dòng)階段；然后，運(yùn)用徑向分布函數(shù)和均方位移函數(shù)分析2種瀝青在裂紋寬度、含水率、瀝青組分的擴(kuò)散機(jī)理和聚集狀態(tài)，解釋瀝青的自愈合及水對(duì)瀝青自愈合的影響機(jī)理；最后，進(jìn)行宏觀試驗(yàn)驗(yàn)證。結(jié)果表明：在裂縫自愈合過(guò)程中，水分將阻礙瀝青分子間的作用力，削弱瀝青體系能量，導(dǎo)致瀝青擴(kuò)散力降低，且含水量越多，擴(kuò)散力下降越明顯；裂縫減弱了瀝青各組分的關(guān)聯(lián)性，破壞了瀝青質(zhì)膠團(tuán)和膠質(zhì)過(guò)渡相的穩(wěn)定性，且裂縫處的分子數(shù)目隨著裂縫尺寸的增加而減少，促使瀝青自愈合能力降低。采用分子動(dòng)力學(xué)從分子角度解釋瀝青愈合機(jī)理的可靠性，有助于了解瀝青分子在水損過(guò)程中結(jié)構(gòu)形態(tài)和擴(kuò)散行為的變化特征，為未來(lái)水損瀝青自愈合的研究提供參考。

關(guān)鍵詞：化學(xué)動(dòng)力學(xué)；瀝青水侵蝕；分子動(dòng)力學(xué)；均方位移；徑向分布；自愈合

中圖分類號(hào)：TQ522.65；U414

Static fracture self-healing of water-damaged asphalt at molecular scale

XIAO Minmin1，DONG Jinyong1，LI Chunyan1，YANG Liming2，ZHU Xingyi3

（1.School of Urban Construction and Safety Engineering，Shanghai Institue of Technology，Shanghai 201418，China；2.Guangxi Communications Design Group Company Limited， Nanning， Guangxi 530000，China；3.Key Laboratory of Road and Traffic Engineering of Ministry of Education， Tongji University，Shanghai 200092， China）

Abstract：In order to explore the mechanism of water on self-healing of asphalt， the self-healing process of ordinary asphalt and water-damage asphalt was compared and analyzed from the molecular point of view by molecular dynamics， and was verified by macroscopic experiments. Firstly， the healing state was divided into three stages in combination with the energy change of the asphalt system： the low density stage of molecular migration， the stage of crack healing and repair， and the stage of free movement of molecules; Secondly， the radial distribution function and the mean square displacement function were used to analyze the diffusion mechanism and aggregation state of the two kinds of asphalt in crack width， moisture content and asphalt component， to explain the self-healing mechanism of asphalt and the influence mechanism of water on asphalt self-healing; Finally， macroscopic experiment verification was conducted. The results show that in the process of crack self-healing， water will hinder the intermolecular force of asphalt， weaken the energy of the asphalt system， resulting in a decrease in the diffusion force of the asphalt， and the more water content， the more obvious the decrease of diffusion force; Cracks weaken the correlation of asphalt components， destabilize asphaltene clusters and colloidal transition phases， and the number of molecules at the crack decreases as the crack size increases， which contributes to a reduction in self-healing ability. Using molecular dynamics to explain the fracture self-healing mechanism of water-damaged asphalt from the molecular scale is useful to understand the change characteristics of structural morphology and diffusion behavior of asphalt molecules during water loss， and provides a reference for the future research on self-healing of water-damaged asphalt.

Keywords：Chemical kinetics；asphalt water damage；molecular dynamics；mean square displacement；radial distribution function；self healing

路面開裂是瀝青路面主要的病害之一，路表水會(huì)沿著裂縫和孔隙滲入瀝青結(jié)構(gòu)內(nèi)部，引起路面變形、面層水損壞等水穩(wěn)定性破壞，受到水損害的瀝青，會(huì)縮短路面的使用壽命^［1-3］。目前，研究人員發(fā)現(xiàn)瀝青材料在荷載作用間歇期間可以逆轉(zhuǎn)疲勞裂紋的增長(zhǎng)，實(shí)現(xiàn)裂縫的愈合，增加瀝青的使用壽命^［4-5］。鑒于瀝青的自愈合特性和水對(duì)瀝青的作用，需要對(duì)水作用下的瀝青裂縫自愈合機(jī)理進(jìn)行研究，為預(yù)測(cè)水損瀝青混合料的疲勞開裂壽命提供參考。

國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)瀝青裂縫自愈合的行為機(jī)理與影響因素展開了系列研究與探討：SCHAPERY^［6］借助接觸力學(xué)理論，得出瀝青內(nèi)部裂紋生長(zhǎng)受裂紋應(yīng)力松弛及表面能的影響，促使瀝青裂縫界面自發(fā)愈合；SHEN等^［7］采用場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡直接觀察瀝青微裂縫（微米級(jí)），證明了裂縫寬度是影響瀝青裂縫自愈合速率的主要因素之一；王昊鵬等^［8］采用“加載-間歇-加載”試驗(yàn)方法進(jìn)行愈合性能對(duì)比研究，發(fā)現(xiàn)試件間歇時(shí)間與愈合性能正相關(guān)；向陽(yáng)開等^［9］通過(guò)三點(diǎn)彎曲破壞試驗(yàn)，研究瀝青自愈合過(guò)程中的熱傳遞屬性，得出瀝青混合料在愈合過(guò)程中呈現(xiàn)不同的溫度場(chǎng)；成志強(qiáng)等^［10］基于表面能理論對(duì)浸水狀態(tài)下的瀝青界面破壞進(jìn)行研究，闡明水分會(huì)降低瀝青黏結(jié)力，加快瀝青膜剝離。綜上可以看出，目前多是基于接觸力學(xué)理論、瀝青溫度場(chǎng)分布、表面能理論等對(duì)瀝青自愈合機(jī)理進(jìn)行的大量宏觀試驗(yàn)研究，并未從分子尺度上解釋瀝青自愈合性能的影響機(jī)理。從本質(zhì)上而言，宏觀瀝青裂縫愈合機(jī)理是微觀瀝青分子自愈合的反映，由于瀝青混合料組成與結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性，采用傳統(tǒng)宏觀試驗(yàn)難以建立和預(yù)測(cè)瀝青材料自愈能力的關(guān)聯(lián)；同時(shí)，水分對(duì)瀝青裂縫的萌生、擴(kuò)展與自愈產(chǎn)生的損傷行為實(shí)際上是在分子尺度上進(jìn)行的，使用力學(xué)性質(zhì)描述分子尺度特性明顯不合適^［11-12］。而使用分子動(dòng)力學(xué)卻能夠從分子尺度研究瀝青裂縫自愈合過(guò)程，進(jìn)而從分子尺度解釋水損瀝青自愈合的機(jī)理。

本文利用分子動(dòng)力學(xué)軟件Materials Studio對(duì)瀝青體系內(nèi)部無(wú)水分子的常規(guī)瀝青和瀝青體系內(nèi)部有殘余水分的水損瀝青的裂縫自愈合進(jìn)行對(duì)比研究，分析裂縫自愈合產(chǎn)生的界面分子能動(dòng)態(tài)變化趨勢(shì)和分子擴(kuò)散性能，運(yùn)用徑向分布函數(shù)（radial distribution function，RDF）和均方位移（mean square displacement，MSD）將裂縫寬度、自愈合時(shí)長(zhǎng)和分子擴(kuò)散與瀝青自愈合能力相關(guān)聯(lián)，探究其在分子尺度下的聚集狀態(tài)和自愈合機(jī)理，從分子尺度去解釋水損瀝青的裂縫自愈合機(jī)理，并將瀝青拉拔試驗(yàn)結(jié)果和模擬結(jié)果進(jìn)行對(duì)比研究，驗(yàn)證此次動(dòng)力學(xué)模擬結(jié)果的可靠性。

1 瀝青非晶胞體模型構(gòu)建及驗(yàn)證

1.1 模型構(gòu)建

基于?？松梨诠旧a(chǎn)的埃索70#基質(zhì)瀝青，采用ZHANG等^［13］的3組分（瀝青質(zhì)、膠質(zhì)和油分）分析法建立瀝青分子模型，作為瀝青自愈合機(jī)理研究典型。其中，GROENZIN等^［14］采用科研人員最初提出的瀝青質(zhì)分子結(jié)構(gòu)（見圖1 c）），膠質(zhì)分子用n-C22分子表示（見圖1 b）），油分分子用1，7-二甲基萘表示（見圖1 a））。

基于Material Studio平臺(tái)構(gòu)建瀝青模型，均采用COMPASSⅡ力場(chǎng)，構(gòu)建瀝青模型步驟如下：

1）利用Amorphous Cell模塊中的Construction指令對(duì)瀝青各組分分子進(jìn)行初始模型構(gòu)建；

2）運(yùn)用Forcite模塊中的Calculation-Geometry Optimization指令對(duì)初始模型進(jìn)行10 000步幾何優(yōu)化，消除體系中不合理分子結(jié)構(gòu)；

3）通過(guò)Forcite模塊中的Calculation-Anneal指令進(jìn)行5個(gè)周期（200～500 K）退火優(yōu)化，消除模型中局部高能量位點(diǎn)，得到瀝青穩(wěn)定構(gòu)型；

4）通過(guò)Forcite模塊中的Calculation-Dynamics指令在恒溫298 K及1個(gè)標(biāo)準(zhǔn)大氣壓（1.013×105 Pa）下，對(duì)瀝青穩(wěn)定構(gòu)型先后進(jìn)行微正則系綜（NVE）和等溫等壓系綜（NVT）的分子動(dòng)力學(xué)計(jì)算。

此外，水對(duì)瀝青的侵蝕只發(fā)生物理變化，即水分子的加入并不影響瀝青的分子結(jié)構(gòu)及成分組成，因此可以利用“分子組裝法”向?yàn)r青模型中添加不同數(shù)目的水分子，其中，水分子用H-O-H結(jié)構(gòu)表示（見圖1 d））^［15］，形成不同含水率的水損瀝青（Water-damaged asphalt）模型，含水率為0.0%的為常規(guī)瀝青（Ordinary asphalt）模型。瀝青各組分質(zhì)量比和水分子數(shù)分別見表1和表2，最終穩(wěn)定瀝青分子構(gòu)型如圖2所示。

1.2 模型結(jié)構(gòu)合理性驗(yàn)證

通過(guò)Material Studio平臺(tái)提取常規(guī)瀝青和水損瀝青在優(yōu)化過(guò)程中的結(jié)構(gòu)變化以及能量狀態(tài)，對(duì)結(jié)構(gòu)進(jìn)行合理性優(yōu)化，使得瀝青分子鏈條充分混合，體系內(nèi)能量達(dá)到穩(wěn)定。本文優(yōu)化路徑以常規(guī)瀝青為例，如圖3所示。在0～0.6 ps區(qū)間內(nèi)，瀝青內(nèi)部勢(shì)能和鍵能逐漸升高，在0.6 ps之后出現(xiàn)周期性變化，此時(shí)勢(shì)能和鍵能保持穩(wěn)定，得到穩(wěn)定瀝青分子模型。由于最后一幀4 ps能夠產(chǎn)生最穩(wěn)定、小能量結(jié)構(gòu)，因此選取4 ps幀作為計(jì)算開始點(diǎn)，此時(shí)常規(guī)瀝青分子結(jié)構(gòu)符合實(shí)際瀝青結(jié)構(gòu)體系^［16］，水損瀝青亦是如此。

1.3 材料屬性合理性驗(yàn)證

得到穩(wěn)定瀝青構(gòu)型之后，用不同溫度下常規(guī)瀝青與水損瀝青的內(nèi)聚能密度（CED）來(lái)驗(yàn)證瀝青材料屬性的合理性，水損瀝青的驗(yàn)證以含水率5%的水損瀝青作為典型驗(yàn)證，見圖4。內(nèi)聚能密度是單位體積內(nèi)1 mol聚集態(tài)克服分子作用所需的能量，內(nèi)聚能密度越大，克服分子作用的能量也就越多。水損瀝青分子內(nèi)部增加了水分子，使瀝青分子克服分子作用的能量增加，進(jìn)而水損瀝青的CED高于常規(guī)瀝青的CED，這與實(shí)際情況是相符的^［17］。

瀝青分子間的主要作用力是非鍵合的分子間的作用力，在玻璃化溫度（Tg）附近非鍵合的分子作用力性質(zhì)會(huì)發(fā)生改變，而這種作用力的大小可以用CED表示，因此用CED驗(yàn)證Tg的合理性^［18-19］。從圖4 a）可知，常規(guī)瀝青的CED在220 K時(shí)升高，即常規(guī)瀝青的Tg為210 K左右，同理水損瀝青的Tg為220 K左右，得出水損瀝青的Tg大于常規(guī)瀝青，說(shuō)明水損瀝青的低溫穩(wěn)定性弱于常規(guī)瀝青，故瀝青模型與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相符合^［20］。瀝青是高黏度有機(jī)液體，自身?yè)碛懈邚?qiáng)黏性，而瀝青分子間的作用力主要為范德華力，因此用范德華能來(lái)驗(yàn)證瀝青的黏聚性能。由圖4 b）可知，水損瀝青的范德華能遠(yuǎn)小于常規(guī)瀝青，表明水分子的加入削弱了瀝青的黏聚性，這與文獻(xiàn)試驗(yàn)結(jié)果相符合^［15］。因此，通過(guò)分析瀝青的玻璃化溫度和黏聚性可得常規(guī)瀝青和水損瀝青模型符合實(shí)際工程要求。

另外，密度參數(shù)是表征瀝青體系分子合理性的一項(xiàng)重要指標(biāo)，通過(guò)MS可直接得出常規(guī)瀝青和水損瀝青模型的密度參數(shù)，如表3所示。在298 K 和 1個(gè)標(biāo)準(zhǔn)大氣壓下，常規(guī)瀝青模型和水損瀝青模型的穩(wěn)定密度都為1.00 g/cm3，接近實(shí)測(cè)值（1.01～1.04 g/cm3），故瀝青模型密度屬性滿足要求。

通過(guò)上述分析可知，本文構(gòu)建的常規(guī)瀝青模型和水損瀝青模型具備合理性。

2 瀝青自愈合動(dòng)力學(xué)評(píng)估

2.1 瀝青裂縫直觀性界面

建立的瀝青分子屬于非晶體系，密度、玻璃化溫度等材料屬性與宏觀試驗(yàn)相符合，代表了實(shí)際情況下的瀝青材料?；谏鲜鼋⒌臑r青體系，建立無(wú)定形瀝青裂縫晶胞，探究瀝青開裂狀態(tài)下體系內(nèi)分子出現(xiàn)擴(kuò)散和聚集態(tài)的情況。將得到的瀝青穩(wěn)定構(gòu)型通過(guò)“Build-Layer”對(duì)稱復(fù)制形成瀝青-瀝青復(fù)合體系，其中在瀝青-瀝青界面之間添加一個(gè)深度d=25 （2.5 nm）的真空層，該真空層代表2個(gè)裂縫界面的間隙，調(diào)整間隙尺寸可以控制瀝青裂縫寬度大小，依此研究不同裂縫尺寸下瀝青分子的自愈合行為。瀝青裂縫愈合體系模型如圖5所示。

2.2 裂縫自愈合評(píng)價(jià)方法

瀝青愈合體系中的分子始終保持無(wú)規(guī)則運(yùn)動(dòng)，在微觀狀態(tài)下瀝青分子受到分子間作用力的作用，內(nèi)部的分子由于布朗運(yùn)動(dòng)引起擴(kuò)散運(yùn)動(dòng)，高密度分子會(huì)遷移到低密度處^［21］。因此，研究愈合過(guò)程中分子的擴(kuò)散行為，可以很好地反映瀝青裂縫的自愈合能力。為了描述分子的自擴(kuò)散過(guò)程，運(yùn)用COMPASSⅡ力場(chǎng)，結(jié)合均方位移（MSD）評(píng)估分子的擴(kuò)散行為，以便更好地評(píng)估微觀狀態(tài)下分子的真實(shí)運(yùn)動(dòng)情況，如式（1）所示：

式中：MSD即為均方位移值，指的是體系內(nèi)所有粒子經(jīng)t時(shí)間后，移動(dòng)距離r（t）與所有粒子移動(dòng)的距離r（0）絕對(duì)值之差的平方和。MSD可以用來(lái)評(píng)判體系是否平衡，MSD值隨模擬時(shí)間的增加而增加，當(dāng)體系內(nèi)所有粒子達(dá)到平衡狀態(tài)后不再增加而趨于穩(wěn)定^［22］。

分子在擴(kuò)散、遷移過(guò)程中出現(xiàn)聚集態(tài)，而徑向分布函數(shù)（RDF）可以表征粒子半徑內(nèi)出現(xiàn)其他粒子的概率，從而判斷裂縫愈合過(guò)程中分子的聚集力。瀝青作為非晶聚合物，在分子分布上呈現(xiàn)有序性，即g（r）存在區(qū)域極大值。其中，g（r）的峰值越大，聚集程度越深，表現(xiàn)為分子的聚集力越大

^［23］，因此，可用g（r）評(píng)價(jià)瀝青裂縫的自愈性能?；趶较蚍植己瘮?shù)對(duì)常規(guī)瀝青、水損瀝青在不同裂縫寬度、不同水損程度下的分子聚集態(tài)的愈合機(jī)理進(jìn)行研究，如式（2）所示：

式中：ρ代表體系密度，g/cm3；r為分子間距離，；dN表示給定分子與其中心距離由r到dr之間的分子數(shù)目。

2.3 裂縫自愈合階段性行為

瀝青自愈合分子體系在裂縫愈合時(shí)期呈現(xiàn)不同的特性，故使用Material Studio中Forcite-Dynamics模塊，讓瀝青自愈合分子在1個(gè)標(biāo)準(zhǔn)大氣壓下進(jìn)行等溫等壓系綜的分子動(dòng)力學(xué)計(jì)算，其階段性的3D分子裂縫愈合構(gòu)型見圖6，更為直觀地從分子尺度研究瀝青裂縫的自愈合機(jī)理，同時(shí)在瀝青裂縫自愈合全過(guò)程時(shí)期保證瀝青體系的體積不變，密度維持在1.00 g/cm³。

由圖6可知，在瀝青裂縫體系原始狀態(tài)階段有明顯的裂縫，這符合有人工裂紋瀝青的非晶胞層狀結(jié)構(gòu)^［4］。此時(shí)在原始狀態(tài)下，由于瀝青分子分布有明顯的聚集和分層，產(chǎn)生密度梯度，分子則往往有從高密度到低密度的運(yùn)動(dòng)趨勢(shì)，因此，隨著時(shí)間的推移，密度梯度逐漸消除，裂紋處分子出現(xiàn)聚集，達(dá)到瀝青裂紋自愈合的效果。

3 結(jié)果與討論

3.1 瀝青分子能動(dòng)態(tài)變化

分子在擴(kuò)散過(guò)程中，破壞原體系內(nèi)的分子間作用力，需要從外界吸收能量轉(zhuǎn)化為動(dòng)能，實(shí)現(xiàn)遷移、聚集等一系列擴(kuò)散特征^［24］。選取298 K時(shí)等溫等壓下的分子體系擴(kuò)散能量與內(nèi)部溫度變化進(jìn)行瀝青自愈合機(jī)理分析，建立常規(guī)瀝青和水損瀝青在裂縫處愈合過(guò)程中熱運(yùn)動(dòng)溫度和能量的變化曲線，如圖7、圖8所示。

由圖7可知，隨著擴(kuò)散時(shí)間的增加，常規(guī)瀝青和水損瀝青體系內(nèi)部溫度變化由劇烈趨于穩(wěn)定，且常規(guī)瀝青較水損瀝青變化幅度更大，這是由于分子的擴(kuò)散運(yùn)動(dòng)需要從外界吸收熱量，來(lái)克服分子間的引力，從而造成瀝青體系內(nèi)部的溫度出現(xiàn)變化^［25］。結(jié)合圖8發(fā)現(xiàn)，常規(guī)瀝青自愈合從外界吸收的能量多于水損瀝青，因?yàn)樵谒治g狀態(tài)下，瀝青擴(kuò)散動(dòng)能降低，克服分子間引力的能力減弱，從而降低了瀝青分子擴(kuò)散的活躍性，使得擴(kuò)散能力小于常規(guī)瀝青分子，不利于瀝青自愈合。此外，瀝青在愈合過(guò)程中，分子由高密度向低密度遷移，此時(shí)瀝青體系產(chǎn)生聚集態(tài)。結(jié)合圖7和圖8發(fā)現(xiàn)，瀝青體系溫度和能量變化曲線可分為3個(gè)階段（Phase 1，Phase 2，Phase 3）。第1階段，瀝青內(nèi)部溫度和能量不穩(wěn)定，分子處于遷移狀態(tài)，此時(shí)瀝青體系有明顯裂縫真空層，為分子遷移低密度階段；第2階段，瀝青內(nèi)部溫度向原體系溫度靠攏且變化趨勢(shì)一致，體系能量逐漸增加，此時(shí)瀝青裂縫處出現(xiàn)聚集態(tài)，裂縫逐漸愈合，為裂縫愈合及修復(fù)階段；第3階段，瀝青內(nèi)部溫度趨于原體系溫度，體系能量趨于平緩，此時(shí)瀝青裂縫實(shí)現(xiàn)愈合，溫度和密度與原體系瀝青基本一致，瀝青分子作自由運(yùn)動(dòng)，為分子自由運(yùn)動(dòng)階段。由圖8可知，水損瀝青愈合時(shí)間多于常規(guī)瀝青，這表明水侵蝕會(huì)削弱瀝青的擴(kuò)散能力，降低愈合能力，導(dǎo)致瀝青愈合時(shí)間增加，在宏觀上表現(xiàn)為受雨水侵入的路面愈合需要提供更長(zhǎng)的間歇時(shí)間。

3.2 瀝青開裂尺寸的自愈合

瀝青的流變特性會(huì)使其填充到瀝青裂縫中，填充的瀝青和出現(xiàn)裂縫損害的瀝青逐漸融合，從而實(shí)現(xiàn)瀝青裂縫的自愈合^［26-27］，這種愈合行為在一定程度上需要考慮裂縫寬度對(duì)瀝青愈合的影響。

對(duì)瀝青裂縫進(jìn)行分子動(dòng)力學(xué)模擬后可知，常規(guī)瀝青分子和水損瀝青分子經(jīng)過(guò)一段時(shí)間后，瀝青裂縫慢慢愈合，達(dá)到裂縫修復(fù)的效果。對(duì)常規(guī)瀝青和水損瀝青在裂縫寬度d，2d，3d（d=25 ）的MSD和RDF進(jìn)行分析，評(píng)價(jià)不同裂縫下瀝青的愈合能力。

常規(guī)瀝青和水損瀝青的MSD和RDF見圖9。由圖9可以看出，瀝青MSD和RDF隨著裂縫寬度的增加而降低，即瀝青內(nèi)部分子的擴(kuò)散強(qiáng)度和聚集程度隨著裂縫寬度的增加而降低。這是因?yàn)樵诒３譃r青體積和密度不變的前提下，瀝青分子裂縫寬度的增大，促使瀝青分子內(nèi)部的極性分子、非極性分子的分子偶極矩增加，分子極化能力降低，弱化了由偶極作用產(chǎn)生的分子間靜電力，而分子的擴(kuò)散需要分子間靜電力——范德華力產(chǎn)生作用力^［28］。故增加裂縫寬度將造成分子間距離增加，在宏觀層面上表現(xiàn)為瀝青裂縫寬度增加，削弱了范德華力，導(dǎo)致瀝青分子難以擴(kuò)散到裂縫處，自愈合能力降低。另外，瀝青分子在擴(kuò)散過(guò)程中，由于范德華引力的作用，會(huì)產(chǎn)生分子遷移、堆積現(xiàn)象，尤其在瀝青裂縫處分子發(fā)生聚集（見圖6，分子在裂縫聚集），消除密度梯度，從而達(dá)到裂縫愈合效果。圖10中，在1.0～1.2 之間出現(xiàn)徑向分布峰值，表示聚集程度，裂縫寬度越小，瀝青愈合效果越明顯。因此，在瀝青路面出現(xiàn)裂縫時(shí)，需要緊急修復(fù)，只有在早期裂縫出現(xiàn)時(shí)裂縫寬度才會(huì)足夠得小，才能提高瀝青路面自愈合的可能性。

另外，對(duì)比常規(guī)瀝青和水損瀝青的MSD和RDF數(shù)據(jù)，可得出水損瀝青的愈合效果遠(yuǎn)不及常規(guī)瀝青。這是因?yàn)樗钟闪芽p浸入瀝青內(nèi)部之后，水分子通過(guò)自身的極性牽引瀝青非極性分子，促使瀝青非極性分子的電子云和原子核發(fā)生相對(duì)位移，出現(xiàn)誘導(dǎo)偶極^［29］，產(chǎn)生水分子主導(dǎo)的分子誘導(dǎo)力將影響瀝青范德華力，導(dǎo)致分子遷移到裂縫區(qū)域的速度下降，降低了分子的擴(kuò)散強(qiáng)度和堆積程度，以至于削弱瀝青的自愈合能力。因此，瀝青路面裂縫被水侵入時(shí)，瀝青的裂縫愈合難度更大，愈合時(shí)間更長(zhǎng)。

3.3 瀝青水損的自愈合

基于瀝青裂縫分子動(dòng)力學(xué)模型，分析水分子在瀝青體系中的擴(kuò)散。選取常規(guī)瀝青和水損瀝青，其中水損瀝青的含水率分別為0.0%，0.2%，0.5%，0.8%，1.0%和1.36%，通過(guò)這6種瀝青類型研究微觀狀態(tài)下瀝青含水率對(duì)瀝青裂縫自愈合的影響，觀察瀝青分子的均方位移和徑向分布函數(shù)值，可以得到不同含水率瀝青的擴(kuò)散規(guī)律和自愈合能力。

由圖10可知，不同含水率的瀝青裂縫自愈合的擴(kuò)散強(qiáng)度大小排序?yàn)椋?.2%的擴(kuò)散強(qiáng)度>0.5%的擴(kuò)散強(qiáng)度>0.8%的擴(kuò)散強(qiáng)度>1.0%的擴(kuò)散強(qiáng)度>1.36%的擴(kuò)散強(qiáng)度，特別是含水率0.2%的MSD明顯大于含水率1.36%的MSD。這是因?yàn)?，由于水分子與瀝青分子的排斥作用，水分子做擴(kuò)散運(yùn)動(dòng)也會(huì)使瀝青分子間的距離增大，分子間作用力降低，從而失去瀝青分子的動(dòng)力，導(dǎo)致瀝青自愈合能力降低，瀝青含水量越大，對(duì)瀝青愈合影響越大；此外，水分子在瀝青中的擴(kuò)散不僅會(huì)降低瀝青各分子間的聯(lián)系，同時(shí)在瀝青中形成細(xì)微通道，使瀝青內(nèi)部產(chǎn)生缺陷，從宏觀觀察到的結(jié)果就是瀝青浸泡在水中，瀝青裂縫往往無(wú)法愈合，甚至在外力荷載作用下裂縫越來(lái)越大，瀝青內(nèi)部含水量越多，對(duì)瀝青自愈合性能影響越大。因此，進(jìn)行瀝青路面設(shè)計(jì)時(shí)需要考慮路面排水性，減少路面積水量，降低水對(duì)瀝青自愈合性能的影響，延長(zhǎng)瀝青道路的使用壽命。

從圖10中還可以看出，常規(guī)瀝青的MSD遠(yuǎn)大于水損瀝青，含水率越低，水損瀝青的MSD越高。瀝青分子在遷移、聚集過(guò)程中，裂縫真空層處的瀝青分子與瀝青分子產(chǎn)生界面作用——黏結(jié)能，在宏觀表現(xiàn)為黏結(jié)力。當(dāng)水侵入體系內(nèi)，黏結(jié)能隨含水率的增加而減少（詳見表4），瀝青之間的黏結(jié)力也隨之衰減，故黏度相較于常規(guī)瀝青有所降低。因此，當(dāng)含水率較低時(shí)，低黏度的瀝青之間更好裹覆，分子聚集程度明顯，可使瀝青-瀝青界面的黏結(jié)增強(qiáng)；當(dāng)含水率較高時(shí)，瀝青中的水分子會(huì)擴(kuò)散至瀝青-瀝青界面，會(huì)對(duì)瀝青-瀝青界面的黏結(jié)性產(chǎn)生不良影響，降低瀝青的愈合能力。因此，在降水量少的季節(jié)進(jìn)行路面裂縫的修補(bǔ)和養(yǎng)護(hù)效果最好。

在建立好模型后，分別對(duì)模型用0.0%（常規(guī)瀝青），0.2%，0.5%，0.8%，1.0%和1.36%含水率的動(dòng)力學(xué)模擬來(lái)計(jì)算界面黏結(jié)能。運(yùn)用式（3）計(jì)算各含水率下瀝青愈合黏結(jié)能的結(jié)果，能量值越大，黏結(jié)能越強(qiáng)，見表4。

Wbongding=Wtotal-Wbitumen 。（3）

式中：Wbongding是愈合黏結(jié)能，kcal/mol；Wtotal是瀝青體系總能量，kcal/mol；Wbitumen是瀝青原始界面能量，kcal/mol。

3.4 瀝青愈合機(jī)理

瀝青是由不同分子組成的復(fù)雜混合物，各組分分子在分子尺度下的裂紋愈合機(jī)理存在一定的規(guī)律性，故需要對(duì)瀝青各組分在瀝青內(nèi)部的狀態(tài)、分子的遷移與聚集變化過(guò)程做進(jìn)一步研究。結(jié)果見圖11。

由圖11可知：瀝青質(zhì)擴(kuò)散強(qiáng)度與油分?jǐn)U散強(qiáng)度受裂縫寬度和時(shí)間因素的影響較為明顯，而膠質(zhì)變化趨勢(shì)較平緩。這是因?yàn)槟z質(zhì)的極性很大，吸附性強(qiáng)，在外界因素影響下很穩(wěn)定，也說(shuō)明在裂縫愈合過(guò)程中瀝青質(zhì)與油分發(fā)揮愈合作用為主，這與典型瀝青膠體結(jié)構(gòu)有關(guān)。在相同裂縫寬度下，三組分的擴(kuò)散強(qiáng)度大小順序?yàn)橛头?瀝青質(zhì)＞膠質(zhì)，三組分分子的聚集力大小順序?yàn)橛头?膠質(zhì)>瀝青質(zhì)，但瀝青體系中瀝青質(zhì)分子數(shù)量少于膠質(zhì)分子，而RDF峰值差距較小，說(shuō)明同等條件下瀝青質(zhì)聚集力強(qiáng)于膠質(zhì)，且在裂紋愈合過(guò)程中瀝青質(zhì)與油分發(fā)揮愈合作用為主，這與瀝青的組成和結(jié)構(gòu)有關(guān)。

微觀狀態(tài)下瀝青組成結(jié)構(gòu)見圖12。

瀝青屬于復(fù)合聚合物，由瀝青質(zhì)分子、膠質(zhì)分子和油分分子按比例組合而成。微觀狀態(tài)下，瀝青質(zhì)分子對(duì)極性較大的膠質(zhì)有很強(qiáng)的吸附性，形成以瀝青質(zhì)為膠核的膠溶結(jié)構(gòu)團(tuán)，其中膠質(zhì)吸附在膠核表面逐漸向外形成過(guò)渡相，膠溶結(jié)構(gòu)團(tuán)處于極性較弱、流動(dòng)性較強(qiáng)的油分介質(zhì)中，形成穩(wěn)定膠體結(jié)構(gòu)，如圖12 a）所示。油分屬于液體物質(zhì)，微觀表現(xiàn)為擴(kuò)散性強(qiáng)、聚合力高，在結(jié)構(gòu)功能上油分是瀝青裂縫愈合的主要組成部分。水分侵入膠體，水分的極性比膠質(zhì)更強(qiáng)，促使瀝青質(zhì)吸附于水分子上，破壞瀝青質(zhì)-膠質(zhì)的膠溶結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和膠質(zhì)過(guò)渡相的連續(xù)性，導(dǎo)致油分?jǐn)U散運(yùn)動(dòng)出現(xiàn)紊亂，無(wú)法形成聚集態(tài)，繼而造成裂縫愈合性能衰減，見圖12 b）。利用分子動(dòng)力學(xué)計(jì)算也可以明顯發(fā)現(xiàn)油分分子聚集在水分子周圍，水分影響油分分子，而瀝青質(zhì)分子在裂縫處擴(kuò)散，對(duì)愈合起主要作用，見圖13。

在微觀狀態(tài)下，瀝青質(zhì)分子之間的距離較大，而膠質(zhì)分子和油分分子的存在使瀝青質(zhì)分子間距縮短，增強(qiáng)瀝青質(zhì)-膠質(zhì)膠溶結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性，膠溶結(jié)構(gòu)周圍密布油分分子，促使每個(gè)瀝青分子體系緊密連接。瀝青裂縫的產(chǎn)生增加了瀝青分子和各組分間的距離，降低分子間的聯(lián)系，削弱了極性分子-極性分子和極性分子-非極性分子間的偶極作用。裂縫尺寸愈大，分子作用力削弱愈加明顯，而分子作用力作為瀝青遷移、愈合的驅(qū)動(dòng)力，使得瀝青分子擴(kuò)散、聚集能力削弱，裂縫自愈合能力減弱。在宏觀上表現(xiàn)為瀝青裂縫愈合時(shí)間拉長(zhǎng)，甚至無(wú)法愈合，因此在瀝青出現(xiàn)裂縫時(shí)應(yīng)及時(shí)進(jìn)行修補(bǔ)，這樣不僅降低裂縫的進(jìn)一步擴(kuò)展，對(duì)提高瀝青使用壽命也有促進(jìn)作用。

4 試驗(yàn)驗(yàn)證

為了更直觀地反映瀝青的愈合性能，通過(guò)BBS（binder bond strength）拉拔試驗(yàn)對(duì)常規(guī)瀝青和水損瀝青的愈合行為進(jìn)行驗(yàn)證。

4.1 試驗(yàn)材料和方法

選用?？松梨诠旧a(chǎn)的埃索70#基質(zhì)瀝青，其主要技術(shù)指標(biāo)見表5。用拉拔試驗(yàn)評(píng)價(jià)瀝青黏結(jié)性能，直觀、準(zhǔn)確反映瀝青的愈合性能^［30］。為削弱溫度和材料制作中殘余水對(duì)瀝青試件與瀝青板間黏結(jié)性能的影響，將瀝青試件和瀝青板置于40 ℃保溫箱中養(yǎng)護(hù)，以消除原有的殘余水分，之后在25 ℃常溫下使用同樣荷載豎直方向的力擠壓灌有瀝青試件薄層的拔頭，保證所有瀝青試件與瀝青板接觸面形成的瀝青膜厚度一致，再利用拉拔儀對(duì)拔頭進(jìn)行垂直拉拔，得到瀝青-瀝青的初始黏結(jié)強(qiáng)度。將拉拔試驗(yàn)后的拔頭放至瀝青板上，施加恒定垂直壓力，使瀝青試件愈合，愈合后再進(jìn)行第2次拉拔，得到愈合黏結(jié)強(qiáng)度。愈合試驗(yàn)中將試件分為干燥與潮濕2組，其中將干燥試件置于25 ℃恒溫箱中干燥養(yǎng)護(hù)，模擬常規(guī)瀝青愈合環(huán)境；潮濕試件則在表面用A，B，C，D 4種不同含水率的瀝青浸濕，其中含水量大小順序?yàn)锳

將拉拔強(qiáng)度作為評(píng)價(jià)瀝青黏結(jié)性能的指標(biāo)。為了評(píng)價(jià)常規(guī)瀝青與水損瀝青的愈合能力，以愈合率（healing ratio，HR）作為評(píng)價(jià)瀝青愈合性能的指標(biāo)，計(jì)算公式見式（4）：

式中：HR為瀝青愈合后的愈合率；POTShealing（healing pull-off tensile strength）為瀝青愈合后的拉拔強(qiáng)度，MPa；POTSinital（initial pull-off tensile strength）為瀝青初始拉拔強(qiáng)度，MPa。

4.2 瀝青自愈合性能分析

對(duì)常規(guī)瀝青和水損瀝青的黏結(jié)強(qiáng)度和愈合率進(jìn)行分析，并與上述分子動(dòng)力學(xué)計(jì)算相對(duì)比，結(jié)果見圖14。

由圖14可知，干燥瀝青的拉拔強(qiáng)度和愈合率遠(yuǎn)大于水損瀝青，并且瀝青內(nèi)部含水量越低，愈合拉拔強(qiáng)度愈高，愈合率也增強(qiáng)。這是因?yàn)樵谒h(huán)境狀態(tài)下，水分會(huì)逐漸侵入到瀝青-瀝青的界面裂縫中，阻擋瀝青與瀝青的重新黏結(jié)，長(zhǎng)時(shí)間水侵蝕還會(huì)置換部分瀝青膜，造成瀝青膜脫落，削弱瀝青的黏結(jié)性能。這與分子動(dòng)力學(xué)研究結(jié)果一致：當(dāng)水分子侵入瀝青體系內(nèi)部，其自身極性會(huì)擾亂瀝青分子間的作用力，導(dǎo)致瀝青體系能量降低，各組分分子的擴(kuò)散運(yùn)動(dòng)減弱，削弱了體系內(nèi)的黏結(jié)能，在宏觀上表現(xiàn)為瀝青-瀝青間的黏結(jié)能降低，瀝青內(nèi)部含水量越多，黏結(jié)能降低越多，與試驗(yàn)結(jié)果吻合，從分子尺度解釋了水分對(duì)瀝青愈合性能的影響機(jī)理。

5 結(jié) 論

基于分子動(dòng)力學(xué)研究了常規(guī)瀝青、水損瀝青及其各組分在靜態(tài)裂縫下的愈合機(jī)理，得出以下結(jié)論。

1）瀝青裂縫在愈合過(guò)程中體系內(nèi)的能量出現(xiàn)動(dòng)態(tài)分布，基于體系動(dòng)能量和內(nèi)部溫度變化，將瀝青愈合分為3個(gè)階段：第1階段為分子遷移低密度階段；第2階段為裂縫愈合及修復(fù)階段；第3階段為分子自由運(yùn)動(dòng)階段。瀝青自愈合性能可在第1階段和第2階段用均方位移和徑向分布函數(shù)進(jìn)行評(píng)價(jià)。

2）裂縫尺寸較小時(shí)，瀝青分子表現(xiàn)出較快的擴(kuò)散力和聚集力。裂縫的產(chǎn)生減弱了瀝青各組分的關(guān)聯(lián)性，破壞了瀝青質(zhì)膠團(tuán)和膠質(zhì)過(guò)渡相的穩(wěn)定性，使分子遷移到裂縫區(qū)域的速率下降，一定程度上增加了瀝青的自愈合時(shí)間。因此，對(duì)于裂縫尺寸過(guò)大的瀝青路面，需要控制交通量或分散車流來(lái)增加路面自愈合期限。

3）水分侵入到瀝青膠體體系中，削弱了瀝青體系能量，導(dǎo)致瀝青分子間的作用力降低，造成瀝青分子擴(kuò)散強(qiáng)度降低，裂縫處出現(xiàn)分子聚集態(tài)的周期變長(zhǎng)，繼而影響瀝青-瀝青界面的黏結(jié)力，導(dǎo)致自愈合性能降低；此外，自愈合性能隨著瀝青內(nèi)部含水率的增加而減弱。

本文通過(guò)對(duì)比瀝青分子尺度愈合機(jī)理和宏觀拉拔試驗(yàn)結(jié)果，發(fā)現(xiàn)分子尺度與宏觀試驗(yàn)結(jié)果相似，驗(yàn)證了從分子尺度解釋瀝青愈合機(jī)理的可靠性，有助于了解瀝青分子在水損過(guò)程中結(jié)構(gòu)形態(tài)和擴(kuò)散行為的變化特征。但是，水與瀝青分子鏈長(zhǎng)、極性等其他影響因素是否還有關(guān)聯(lián)仍需要作進(jìn)一步研究。

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