龔軍軍 黃固 夏文明 陳君軍 張耀云

關(guān)鍵詞：水中浸沒外照射;劑量率轉(zhuǎn)換系數(shù);有效作用距離;蒙特卡羅方法

核動(dòng)力艦船發(fā)生核事故時(shí)，可能需要進(jìn)行潛水作業(yè)或救援，作業(yè)人員存在電離輻射照射的風(fēng)險(xiǎn)，為確保作業(yè)人員健康，需進(jìn)行劑量評(píng)估與計(jì)算。水中浸沒γ外照射有效劑量率轉(zhuǎn)換系數(shù)（effectivedoserateconversioncoefficient，DRCC，以下簡(jiǎn)稱劑量率轉(zhuǎn)換系數(shù)），即單位活度濃度的水體在單位時(shí)間內(nèi)對(duì)浸沒于水體中的人體產(chǎn)生的有效劑量，常用于評(píng)估暴露于放射性水體中人員的輻射健康風(fēng)險(xiǎn)。由于放射性實(shí)驗(yàn)存在輻射安全隱患、產(chǎn)生廢液、費(fèi)用昂貴等不足[1-3]，絕大多數(shù)情況下均采用模擬計(jì)算的方法獲得γ外照射劑量率轉(zhuǎn)換系數(shù)，僅對(duì)小部分情形采用實(shí)驗(yàn)的方法加以驗(yàn)證。1993年，美國(guó)環(huán)境保護(hù)署發(fā)布第12號(hào)和第13號(hào)聯(lián)邦導(dǎo)則報(bào)告[4-5]，給出了在空氣浸沒外照射、地面沉積外照射和水中浸沒外照射條件下MIRD人體模型各組織器官的當(dāng)量劑量率轉(zhuǎn)換系數(shù)和人體有效劑量率轉(zhuǎn)換系數(shù)。

近年來(lái)，劑量學(xué)人體模型、蒙特卡羅計(jì)算軟件以及放射性核素衰變數(shù)據(jù)等都在不斷更新[6]。國(guó)際放射防護(hù)委員會(huì)（ICRP）2007年修改了計(jì)算有效劑量所需的組織權(quán)重系數(shù)[7]，2020年發(fā)布了男性和女性參考人的新模型[8]，蒙特卡羅計(jì)算軟件和放射性核素的輻射衰變數(shù)據(jù)庫(kù)[9]也在不斷發(fā)展和更新。

SongJaeYoo等[10]利用蒙卡軟件建模，利用F6卡計(jì)算得到人體受到能量介于10keV～10MeV區(qū)間的26種單能γ射線在空氣浸沒外照射、地面沉積外照射和水中浸沒外照射條件下的劑量率轉(zhuǎn)換系數(shù)。高峰等[11]等利用蒙卡的F6卡得到不同能量γ射線的水中浸沒照射條件下的劑量率轉(zhuǎn)換系數(shù)，采用多項(xiàng)式擬合得到轉(zhuǎn)換系數(shù)與能量的函數(shù)關(guān)系，但將能量在3MeV以內(nèi)的γ射線的有效作用范圍全部限制在半徑3m、高度6.4m的圓柱體內(nèi)，具體核素的轉(zhuǎn)換系數(shù)還要查閱衰變能量和分支比進(jìn)而通過公式進(jìn)行計(jì)算才能得到。李懷良等[12]采用蒙卡的F6卡除以F4卡的值計(jì)算得到10keV～10MeV的單能γ射線在水、骨、軟組織三種材料或組織的注量率-劑量率轉(zhuǎn)換系數(shù)。路偉等[13]利用Geant4獲取人體外圍圓柱面的能譜、發(fā)射角度等信息作為二次源項(xiàng)，利用蒙卡軟件計(jì)算中國(guó)參考人體素模型在地面沉積外照射和空氣浸沒外照射條件下不同單能γ射線的劑量率轉(zhuǎn)換系數(shù)。2019年，美國(guó)環(huán)境保護(hù)署發(fā)布專門針對(duì)第12號(hào)導(dǎo)則報(bào)告更新的第15號(hào)聯(lián)邦導(dǎo)則報(bào)告[14]（以下簡(jiǎn)稱FGR12和FGR15），同年ICRP發(fā)布144號(hào)出版物[15]（以下簡(jiǎn)稱ICRP144），給出基于新參考人的體素模型在不同條件下的外照射劑量率轉(zhuǎn)換系數(shù)。

本文在研究已有的外照射劑量率轉(zhuǎn)換系數(shù)計(jì)算方法的基礎(chǔ)上，提出計(jì)算不同能量光子在水中的有效作用距離（effectivedistance，Deff）的新方法，快速計(jì)算能量在10keV～10MeV內(nèi)的30種單能γ射線在水中的有效作用距離，采用蒙卡程序的三種計(jì)數(shù)卡，計(jì)算水中浸沒外照射條件下單能γ射線和19種常見核素的劑量率轉(zhuǎn)換系數(shù)，并與FGR12、FGR15和ICRP144進(jìn)行比較。

1計(jì)算方法

（1）有效作用距離的計(jì)算方法

水與γ射線作用使其強(qiáng)度不斷減弱，當(dāng)距離足夠遠(yuǎn)時(shí)，可以忽略該處及更遠(yuǎn)距離水體產(chǎn)生的γ射線對(duì)人體的作用，因此計(jì)算時(shí)可取有限尺寸的水體，只要精度滿足要求即可。由于在同一介質(zhì)中不同能量γ射線的減弱系數(shù)不同，滿足相同精度要求所對(duì)應(yīng)的水體尺寸也不相同，能量越高，滿足要求的水體尺寸越大。如果為簡(jiǎn)便起見，不同能量γ射線對(duì)應(yīng)的水體尺寸均參照相同的最高能量計(jì)算將耗費(fèi)計(jì)算資源，延長(zhǎng)計(jì)算時(shí)間。對(duì)所有能量的γ射線而言，當(dāng)放射源與受照對(duì)象之間的距離超過5個(gè)平均自由程（meanfreepath，MFP，衰減為原來(lái)的1/e時(shí)穿過介質(zhì)的厚度）時(shí)，放射源產(chǎn)生的輻射貢獻(xiàn)衰減至無(wú)介質(zhì)時(shí)的e-5（約0.67%）以下，因而實(shí)踐中常以5個(gè)平均自由程作為邊界條件。為提高計(jì)算效率，本文分別求不同能量的γ射線有效作用距離作為后續(xù)計(jì)算的邊界。

雖然由γ射線在介質(zhì)中的線衰減系數(shù)能夠直接計(jì)算出在該介質(zhì)中的平均自由程（平均自由程與線減弱系數(shù)互為倒數(shù)），但這是在不考慮散射作用理想窄束條件下得到的，由此計(jì)算得到的平均自由程未考慮多次散射作用，與實(shí)際的寬束條件相差較大，尤其是在原子序數(shù)較低的介質(zhì)中更是如此[16]。例如，1MeV的γ射線在水中的線減弱系數(shù)為0.0707cm-1，則在窄束條件下計(jì)算得到的平均自由程為14.1cm，但在寬束條件下減弱為原來(lái)的1/e對(duì)應(yīng)的水層厚度為37cm，是前者的2.6倍。因此，在工程實(shí)踐中必須按照寬束條件計(jì)算。

利用蒙卡程序進(jìn)行建模計(jì)算，采用圖1所示的模型與實(shí)際測(cè)量裝置和條件比較一致，但對(duì)某種能量的γ射線而言，屏蔽介質(zhì)的厚度需要調(diào)整多次，工作量將增加許多倍。本文提出一種點(diǎn)源-球殼模型，如圖2所示，各向同性發(fā)射的點(diǎn)源位于球心，在不同距離處（間隔1cm）設(shè)置厚度為0.01mm的薄球殼作為計(jì)數(shù)柵元。與圖1模型相比，這種模型有兩大優(yōu)點(diǎn)：一是計(jì)數(shù)柵元的立體角達(dá)到4π，極大地提高了計(jì)算效率，在相同統(tǒng)計(jì)誤差要求條件下所需計(jì)算時(shí)間顯著縮短;二是保證一種能量的射線只需通過一次計(jì)算即可獲得有效作用距離，克服了采用圖1模型需要反復(fù)調(diào)整屏蔽體厚度、耗時(shí)耗力的缺點(diǎn)。以介質(zhì)為真空時(shí)計(jì)數(shù)柵元的值I0作為比較基準(zhǔn)，介質(zhì)為水時(shí)計(jì)數(shù)柵元的值記作I，當(dāng)I0/I的比值即衰減倍數(shù)K等于e5對(duì)應(yīng)的計(jì)數(shù)柵元的半徑即為有效作用距離。

（2）劑量率轉(zhuǎn)換系數(shù)的計(jì)算方法

自1970年以來(lái)，ICRP等機(jī)構(gòu)和研究人員建立了MIRD模型、體素模型等，并不斷根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和各國(guó)的實(shí)際情況加以修改。體素模型能夠十分精確細(xì)致地反映人體受照劑量，但對(duì)計(jì)算平臺(tái)和資源要求很高，也十分耗時(shí)[17]。本文采用相對(duì)簡(jiǎn)單但能反映主要器官質(zhì)量、位置、形狀等關(guān)鍵信息的MIRD成人模型，γ放射性核素均勻分布于水體，各向同性發(fā)射（本文未考慮β射線），水體為圓柱體，完全將人體包圍，如圖3所示。為保證計(jì)算精度的同時(shí)縮短計(jì)算時(shí)間，將放射性核素發(fā)射的最大能量γ射線（分支比大于1%）在水中的有效作用距離作為頭頂、腳底及軀干與水體外邊界的距離。

對(duì)水中浸沒γ外照射，人體的有效劑量是γ射線在各器官中沉積的能量的加權(quán)和，加權(quán)系數(shù)包括γ射線的輻射權(quán)重因數(shù)和器官的組織權(quán)重因數(shù)，加權(quán)系數(shù)可查詢ICRP相關(guān)出版物獲得，關(guān)鍵是如何計(jì)算γ射線在各器官中的沉積能量。

蒙卡程序的F6卡可用于統(tǒng)計(jì)光子在柵元中的能量沉積，其物理意義[18]為：

式中，ρa(bǔ)為柵元材料的原子數(shù)密度;m為柵元的質(zhì)量;σt（E）為能量為E的入射粒子與柵元發(fā)生作用的截面;H（E）為入射粒子與柵元發(fā)生作用時(shí)的能量沉積;?（r?，Ω^，E，t）dEdtdVdΩ為r?處dV微元內(nèi)t時(shí)刻dt間隔內(nèi)、能量在（E，E+dE）、Ω^方位dΩ立體角范圍內(nèi)的粒子的注量率。

但應(yīng)該注意的是，光子與柵元發(fā)生光電效應(yīng)、康普頓效應(yīng)或電子效應(yīng)產(chǎn)生的負(fù)電子，F(xiàn)6卡均認(rèn)為其能量全部就地沉積，不會(huì)再產(chǎn)生光子，這與實(shí)際情況不完全相同。實(shí)際上，這些電子還將與柵元作用，產(chǎn)生軔致輻射，其能量大小和份額與電子的能量有關(guān)，這將導(dǎo)致計(jì)算得到的射線在器官中的能量沉積與實(shí)際稍有不同。

蒙卡程序還提供了F4卡結(jié)合FM卡統(tǒng)計(jì)光子能量沉積的方法，F(xiàn)4卡的物理意義[18]為：

式中，V為柵元的體積，F(xiàn)4卡實(shí)際統(tǒng)計(jì)的是穿過柵元的徑跡長(zhǎng)度之和與柵元體積的比值，與注量具有相同的量綱。仔細(xì)觀察F4卡和F6卡的物理意義表達(dá)式可以看出，在F4卡的基礎(chǔ)上，常量部分乘以柵元的質(zhì)量密度，除以柵元的原子數(shù)密度，積分項(xiàng)乘以光子與柵元的作用截面和能量沉積函數(shù)，即可達(dá)到與F6卡相同的效果。FM卡設(shè)置為：FM4：Pρa(bǔ)/ρmMT-5-6，其中ρm為柵元材料的質(zhì)量密度，MT為柵元材料編號(hào)，-5代表光子與柵元材料發(fā)生作用的總截面，-6代表每次作用的能量沉積，-5和-6的涵義與F6卡中的σt（E）和H（E）相同。但與F6卡不同，F(xiàn)4卡還將模擬光子與柵元產(chǎn)生的負(fù)電子與柵元的進(jìn)一步相互作用和能量沉積，因而數(shù)值會(huì)較F6卡稍大一些。

這兩種方法均認(rèn)為光子與柵元作用后產(chǎn)生的負(fù)電子的能量全部就地沉積，而實(shí)際情況是負(fù)電子將與柵元材料的原子或分子發(fā)生碰撞并穿行一段距離，以電離損失或輻射損失方式損失能量，蒙卡的F8卡能夠完整、精確地統(tǒng)計(jì)這一過程中的能量沉積。F8卡和E8能量分箱卡配合使用，可用于統(tǒng)計(jì)光子和電子在柵元中的沉積能量在E8劃分的各能量分箱中的數(shù)量分布，?F8與E8卡配合使用，則可統(tǒng)計(jì)光子和電子在柵元中的沉積能量在E8劃分的各能量分箱中的大小分布。如果將E8能量分箱的上限和下限分別規(guī)定為入射光子的能量和接近于零的某個(gè)極小數(shù)（蒙卡程序不建議設(shè)為零），則?F8卡統(tǒng)計(jì)的就是光子和電子在柵元中的沉積能量。但要得到與F6卡相同意義的結(jié)果，?F8的結(jié)果還需要除以柵元的質(zhì)量。

基于以上分析，本文使用以上3種方式計(jì)算水中浸沒外照射條件下各種核素在各組織器官中的沉積能量（實(shí)際是吸收劑量），而ICRP規(guī)定γ光子和電子的輻射權(quán)重因數(shù)為1，所以只需按照ICRP給出的組織權(quán)重因數(shù)加權(quán)求和，得到的數(shù)據(jù)即為人體的有效劑量。

由于MCNP的計(jì)算結(jié)果是歸一化到一個(gè)源粒子的貢獻(xiàn)（也可以視作單位時(shí)間內(nèi)發(fā)生一次衰變的貢獻(xiàn)，單位為Sv·s-1），因而需要對(duì)結(jié)果進(jìn)行適當(dāng)變換才能得到單位放射性活度濃度到劑量率的轉(zhuǎn)換系數(shù)DRCC。假設(shè)蒙卡程序計(jì)算得到的輸出結(jié)果用DR表示，水體中放射性核素的活度濃度為單位活度濃度，即1Bq·m-3，有效作用距離范圍內(nèi)的水體體積為V（需扣除人體體積），單位為m3，則該水體內(nèi)的放射性核素在單位時(shí)間內(nèi)發(fā)生衰變的次數(shù)為V，則單位活度濃度的水體對(duì)人體產(chǎn)生的劑量率，即單位放射性活度濃度-劑量率轉(zhuǎn)換系數(shù)DRCC為：DRCC=DR·V，單位為Sv·s-1/（Bq·m-3）。

2計(jì)算結(jié)果分析

（1）有效作用距離

圖4給出了使用上述方法得到的10keV～10MeV能量區(qū)間內(nèi)30種單能γ射線在水中的有效作用距離，由于不同能量γ射線的有效作用距離的差別很大，最大值與最小值相差數(shù)十倍。為方便比較分析，圖4還給出了對(duì)應(yīng)能量γ射線的線減弱系數(shù)。從圖4可以看出，在10～60keV能量區(qū)間，隨著γ射線能量的增加，有效作用距離快速增加，但從60keV開始至10MeV，有效作用距離隨γ射線能量增加而增加的速度很慢。這種變化規(guī)律與γ射線的線減弱系數(shù)隨γ射線能量增加的變化規(guī)律恰好相反，且相應(yīng)的能量區(qū)間也非常吻合，驗(yàn)證了采用本文所提出方法的可靠性。

（2）劑量率轉(zhuǎn)換系數(shù)

本文首先計(jì)算了單能γ射線的劑量率轉(zhuǎn)換系數(shù)，3種方法的計(jì)算結(jié)果和FGR12的數(shù)據(jù)列于表1（2019年公布的FGR15和ICRP144沒有單能γ射線對(duì)應(yīng)的數(shù)據(jù)表）。由于?F8更準(zhǔn)確更細(xì)致地反映了實(shí)際物理過程，因而表1僅給出?F8所得結(jié)果與FGR12數(shù)據(jù)的相對(duì)偏差。從表1可以看出，對(duì)30keV～10MeV范圍的各種單能γ射線（10keV和20keV對(duì)應(yīng)的有效作用距離比人體的橫向尺寸還小，意義不大，故未計(jì)算），?F8計(jì)算值與FGR12的相對(duì)偏差均在10%以內(nèi)，γ射線能量較低時(shí)相對(duì)偏差較大一些，γ射線能量達(dá)到1MeV以上時(shí)，相對(duì)偏差減小很多。

從表1可以看出，F(xiàn)4所得結(jié)果比F6所得結(jié)果略微大一點(diǎn)，與前述理論分析相符，但均不超過0.2%。?F8所得結(jié)果有的比F6大，有的比F6小，且與γ射線能量有關(guān)，入射γ射線的能量越高，產(chǎn)生的次級(jí)電子能量越高，可能沉積到鄰近組織器官的可能性和能量就越大，而不同組織器官在人體分布部位的差異和組織權(quán)重因數(shù)的差別，最終導(dǎo)致劑量率轉(zhuǎn)換系數(shù)有所差異。由于三者相差很小，最大不超過±1.3%，為節(jié)省篇幅，后續(xù)計(jì)算僅給出?F8計(jì)算結(jié)果。

在此基礎(chǔ)上，本文計(jì)算了半衰期不短于1h的19種γ放射性核素的劑量率轉(zhuǎn)換系數(shù)，計(jì)算時(shí)，選取核素放出的最大能量γ射線（能量分支比超過1%）的有效作用距離作為尺寸邊界。表2同時(shí)給出了FGR15和ICRP144的數(shù)據(jù)及FGR15相對(duì)于ICRP144的偏差，由于ICRP144缺少部分核素的數(shù)據(jù)，表中只給出了?F8計(jì)算值相對(duì)于FGR15的偏差。

從表2可以看出：（1）采用簡(jiǎn)單的MIRD模型計(jì)算的FGR15數(shù)據(jù)與采用復(fù)雜的體素模型計(jì)算的ICRP144數(shù)據(jù)相對(duì)偏差最大不超過±3.5%;（2）除Ag-110、Zn-65和Cs-134三種核素外，本文的?F8計(jì)算值與FGR15的相對(duì)偏差稍大外（也未超過±10%），其余核素的?F8計(jì)算值與FGR15的相對(duì)偏差均低于±5%。

3結(jié)論

本文提出快速計(jì)算γ射線在水中的有效作用距離的點(diǎn)源球殼模型，建立標(biāo)準(zhǔn)參考人水中浸沒γ外照射計(jì)算模型，采用蒙卡程序的F6卡、F4卡結(jié)合FM4卡和?F8卡三種方法，計(jì)算了水中浸沒γ外照射劑量率轉(zhuǎn)換系數(shù)DRCC。由于物理定義的差別，F(xiàn)4卡結(jié)合FM4卡所得結(jié)果均比F6卡稍大（0.2%以內(nèi)），而?F8結(jié)果與F6相對(duì)偏差最大不超過±1.3%，說(shuō)明采用三種方法中的任一種方法都是可行的。

對(duì)單能γ射線而言，?F8所得水中浸沒γ外照射DRCC相對(duì)于FGR12的偏差最大不超過±9%，且在γ射線能量超過1MeV時(shí)，偏差低于±3%。對(duì)壓水堆發(fā)生事故可能向外釋放的半衰期超過1h的一些典型放射性核素而言，采用相對(duì)簡(jiǎn)單的MIRD模型計(jì)算的FGR15給出的DRCC與采用復(fù)雜的體素模型計(jì)算的ICRP144給出值的相對(duì)偏差最大不超過±3.5%，本文采用?F8計(jì)算所得的DRCC比FGR15給出值最大偏差在±10%，滿足工程上快速估算±10%的誤差要求。

本文建模條件與ICRP144和FGR15類似，均假定頭頂與水面的距離為放射性核素的有效作用距離，而實(shí)際情況可能是救援人員頭部位于水面以上，因而計(jì)算結(jié)果可能比實(shí)際會(huì)偏大一些，但這也符合輻射防護(hù)偏保守偏安全的基本原則。后續(xù)可以建立與實(shí)際情況更為一致的模型進(jìn)行計(jì)算分析，以得到更接近實(shí)際的結(jié)果。